Étude expérimentale des phénomènes couplés chimie transport lors de la dissolution d’un calcaire marneux fracturé

Les résultats de cette étude font l’objet d’un article en préparation, qui figure en ANNEXE 7. Nous allons résumer ici son contenu.

L’étude a consisté à caractériser l’évolution de la géométrie de l’ouverture d’un calcaire marneux qui contenait déjà une fracture fraîche (échantillon MAR1FF). L’évolution morphologique de l’échantillon au cours de la dissolution a été mise en relation avec les modifications de perméabilité et de chimie du fluide percolant. La roche est composée à 65 % de calcite, 26 % de silicates (essentiellement des argiles, mais également un peu de quartz), 9 % de dolomite et 1 % de pyrite. La fraction argileuse est formée principalement par de la kaolinite (3,5/10ème_{), de l’illite (2,5/10}ème_{) et des}

interstratifiés illite-smectite (3/10ème_{). Le protocole expérimental utilisé est celui détaillé au}

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Chapitre II, avec un débit d’injection de 300 cm3_.h-1 _{pour la première étape de percolation (d’une durée de}

4h30), puis 100 cm3_.h-1 _{pour les quatre étapes suivantes (d’une durée de 10 h, 15 h, 25 h et 45 h,}

respectivement). Au total, cinq étapes de percolation ont été réalisées sur une durée totale de 99 h 30. Le fluide d’injection est de l’eau distillée + 0,01M NaCl équilibrée avec du CO2 à la pression partielle de 1 bar.

Au premier stade d’expérience, on voit le développement d’une microrugosité à la surface des épontes (le coefficient ℜ augmente), liée à la dissolution différentielle entre les grains de calcite et les _s silicates qui restent en place à la surface. Puis, lorsque la dissolution se poursuit, on assiste au développement progressif d’une couche microporeuse à la surface des deux épontes. Cette couche, formée par des argiles, du quartz et des cristaux de dolomite, agit comme une barrière protectrice pour

baisse de la vitesse globale de dissolution à l’échelle de l’échantillon n’est pas due à une baisse de surface réactive (sauf peut être au cours de la première étape de dissolution), mais à un déplacement spatial de la condition limite de flux à la surface de la fracture : D∂ /C ∂x (l’interface eau/calcite se déplaçant au cours du temps), et à l’ajout d’un terme de diffusion transversale dans la couche microporeuse néoformée : 2 2

)

( C/ x

D_eφ ∂ ∂ . Ces expressions sont valables si l’on considère le problème en 1D dans cette zone de la fracture.

Bien que l’on constate la dissolution des grains de calcite, l’ouverture mécanique n’est pas modifiée à cause de la persistance de la trame silicatée à la surface de la fracture. La perméabilité décroît progressivement en cours d’expérience. On peut expliquer ce phénomène dans les premiers temps par une augmentation de la micro-rugosité à la surface, mais aussi par l’éventuel léger gonflement des argiles par hydratation, ou encore le déplacement-dépôt de particules. Durant la dernière étape expérimentale, un affaissement de la structure silicatée se produit dans la zone d’entrée de l’échantillon, conduisant au colmatage de celui-ci. L’écoulement se localise alors dans deux chenaux situés sur les bords de l’échantillon, là où l’ouverture était initialement plus grande.

Dans ce cas d’étude, on voit que malgré l’apparente dissolution de l’échantillon, la perméabilité n’augmente pas, alors qu’un modèle de transport réactif ne prenant pas en compte la phase argileuse l’aurait prédit. La perméabilité se trouve même largement réduite à cause de l’apparition de phénomènes mécaniques, lorsque l’épaisseur de la couche microporeuse devient assez grande pour que sa structure soit mécaniquement instable devant les forces exercées par l’écoulement du fluide. Comme l’ont observé Roques et Ek [1973], on voit ici le rôle protecteur joué par les argiles restées à la surface des épontes dans le ralentissement du processus de dissolution de la calcite. Ces observations sont assez similaires à celle faites durant l’altération de verres silicatés (Techer et al. [2001], Crovisier

et al. [2003]), où la vitesse de dissolution décroît rapidement après qu’une couche d’altération s’est

formée à la surface du verre. Cette étude permet aussi de montrer pourquoi les milieux marneux ne sont pas favorables au développement des karsts.

VIII.3. Publication n°3 (insérée en ANNEXE 7)

Experimental observation of fracture clogging in an argillaceous limestone despite net dissolution

Catherine NOIRIEL, Benoît MADÉ et Philippe GOUZE

Article en préparation ---

Résumé

Les résultats d’une expérience de percolation acide dans un échantillon fracturé marneux (73 % de minéraux carbonatés) sont reportés. Les changements de géométrie de la fracture sont étudiés par microtomographie à rayons X. Les images 3D de l'échantillon ont permis de quantifier les changements de morphologie de la fracture avec une résolution spatiale de 6 µm. En même temps, les

Les mesures indépendantes de trois types d’ouverture : ouverture hydraulique, mécanique et chimique sont ensuite discutées. Plusieurs phénomènes ont été identifiés au cours de l'expérience. Les surfaces initiales de la fracture évoluent rapidement vers des surfaces présentant des recouvrements, en raison de la dissolution préférentielle des carbonates, dont les cinétiques de dissolution sont à peu près 106

fois plus élevées que celles des silicates. Une trame argileuse micro-poreuse se développe progressivement à l’interface fluide-roche. La rugosité de surface augmente et le gonflement potentiel des argiles engendre une baisse progressive de la perméabilité. Pendant la dernière étape de percolation, la chute importante de la perméabilité est attribuée au détachement de particules argileuses. Ce phénomène est responsable du colmatage de l’entrée de la fracture et conduit à la formation de chemins d’écoulement préférentiel. La capacité de la couche microporeuse à former une barrière à l’écoulement et au transfert de masse entre les grains de calcite et la solution aqueuse est examinée à partir des observations disponibles.

VIII.4. Modélisation des phénomènes couplés chimie-transport dans