État de l’art de la modélisation du transport en milieux poreux incluant un biofilm

présentées dans un premier temps, avant de se consacrer à la problématique du changement d’échelle, aux principales méthodes qui lui sont associées et plus particulièrement à la méthode de prise de moyenne volumique. Enfin, nous présentons les bases de l’application de cette méthode au problème de transport de soluté bio réactif en milieux poreux : hypothèses fondamentales, expression du problème à l’échelle du pore et établissement de la forme générale de l’équation de transport à l’échelle de Darcy.

2.1 État de l’art de la modélisation du transport en milieux poreux incluant un biofilm à l’échelle de Darcy

L’étude du transport d’espèces chimiques en présence de bactéries, se développant généralement sous la forme de conglomérats appelés biofilms au sein du milieu poreux, est un problème typiquement multi échelle. En règle générale, on considère l’impact de ces phénomènes d’un. point. de. vue. macroscopique à l’échelle de Darcy ou à une échelle supérieure (celle du réacteur ou de l’aquifère), alors que les processus bio physico chimiques les contrôlant se tiennent à l’échelle du pore ou à une échelle inférieure : limitation diffusive du taux de réaction, réaction de biodégradation, ... Compte tenu de l’intérêt croissant pour ce type de problématique, un grand nombre de modèles macroscopiques ont vu le jour. Du point de vue de la prise en compte du processus de transport (nous ne considérons pas ici, par exemple, la modélisation du phénomène de croissance bactérienne), on peut distinguer deux grands types de modèles.

Sous certaines conditions (hydrodynamiques et réactives), les processus limitants, propres à chaque phase, peuvent ne pas fondamentalement modifier la distribution macroscopique de la concentration au sein du milieu et une hypothèse d’équilibre de masse local (i.e. les concentrations moyennes par phase sont globalement à l’équilibre) peut alors être adoptée. Cette approche, qui suppose que la dégradation bactérienne est limitée par la concentration moyenne de soluté au sein de la phase fluide, conduit à introduire le terme réactif sous forme d’un terme « source » macroscopique au sein de l’équation de transport. Cette situation, la plus simple en termes de modélisation des transferts, a donné lieu aux premiers modèles macroscopiques de transport bioréactif. On peut citer les travaux pionniers de Sykes et. al. (1982), Borden et Bedient (1986) ou encore Kindred et Celia (1989). Dans Cirpka et. al. (1999), par exemple, cette hypothèse est adoptée pour traiter le cas à grande échelle d’une biodégradation limitée par le mélange transverse. Ce travail, ainsi que celui de Knutsonet.al. (2006), souligne l’importance de la dispersion transversale macroscopique dans le phénomène de biodégradation. En effet, la plupart du temps les réactions de biodégradation impliquent aux moins deux espèces, l’accepteur d’électron et le donneur d’électron, et ne peuvent donc avoir lieu que dans les zones de mélange entre ces deux solutés.

Toutefois, les limitations, affectant le transport ou le taux de dégradation à l’échelle du pore, ne sont généralement pas négligeables et se traduisent par l’apparition de gradients de concentration à l’interface fluide biofilm. Cette situation de non équilibre peut être d’origine hydrodynamique (différence dans les temps caractéristiques des processus de transfert associés à chacune des phases) ou chimique (Harmon et. al., 1989 ; Weber et. al., 1991). En effet, un non équilibre massique entre la phase fluide et une phase non aqueuse peut être dû à une limitation du transfert de masse dans le fluide, si le transport diffusif dans le biofilm n’est pas négligeable devant le transfert convectif (Milleret.al., 1990). De même, la biodégradation

phase fluide environnante, si le taux de réaction est important par rapport au taux de diffusion (Rifai et Bedient, 1990 ; Anderson et McCarty, 1994).

Des modèles conceptuels ont été mis en place pour expliquer les processus par lesquels l’existence de situation de non équilibre de masse affecte les phénomènes de transport en milieu poreux incluant un biofilm. Ont peut ainsi citer les modèles issus de la théorie du film stagnant (e.g.: Jennings et. al., 1976, Baveye et Valocchi, 1989), et les modèles de type couche limite (e.g.: Chenet.al., 1992). Taylor et Jaffe (1990) ont proposé un modèle macroscopique de non équilibre où l’effet limitant de la cinétique de réaction est pris en compte à travers l’introduction d’un facteur d’efficacité (voir Chapitre 4). Kim et. al.

(2004), plus récemment, ont étendu ce travail en incluant un biofilm différencié (comportant des espèces bactériennes aérobie et anaérobie) afin de simuler des expériences de biodégradation de toluène en colonne de sable saturé en eau. Ces modèles fournissent des descriptions qualitatives pertinentes de l’impact des non équilibres sur les phénomènes de transport, mais sont plus limités du point de vue de la prédiction quantitative car ils sont contraints par des hypothèses fortes (gradients de concentration restreints à une couche d’épaisseur finie, concentration à la surface du biofilm égale à la concentration moyenne dans le milieu fluide …) et impliquent l’usage de grandeurs moyennes (concentrations moyennes dans le fluide et à la surface du biofilm, coefficient de transfert entre phase, ...) qui sont très difficiles à évaluer a. priori. La plupart des modèles les dérivent sur la base de mesures expérimentales ou à partir de simulations directes réalisées à l’échelle du pore. Dans Suchomel et. al..(1998a, 1998b) et Chen Charpentier (1999), par exemple, une approche de modélisation par réseau est proposée, qui permet d’étudier la bio obstruction d’un milieu poreux.

Afin de contraindre ces grandeurs moyennées, une des voies possibles est le recours aux méthodes de changement d’échelle (cf. paragraphe 2.2). Ces méthodes mathématiques

permettent d’établir sur une base physique rigoureuse les liens entre processus à petites échelles et phénomènes à grandes échelles. Ainsi, plusieurs travaux ont été menés sur l’établissement des équations de transport de solutés en milieux poreux incluant un biofilm à l’échelle de Darcy à partir des données de l’échelle du pore. Dans Dykaar et Kitanidis (1996), un des premiers travaux de ce type, l’équation de transport macroscopique est dérivée pour une géométrie de pore sinusoïdale, en prenant en compte une cinétique de biodégradation du premier ordre. La méthode utilisée est la méthode des moments. Dans Miralles Whilhelm et. al.(1997), un changement d’échelle pour l’équation de transport dans le cas d’une population bactérienne planctonique est proposé. Plus récemment, dans Heße et.al.(2009), l’équation de transport est moyennée dans le cas d’une géométrie stratifiée et d’une réaction surfacique régie par une cinétique non linéaire de Monod et l’impact de cette non linéarité sur les concentrations moyennées est analysé.

Enfin, avec Wood et Whitaker (1998,1999, 2000) et Golfieret.al.(2009), un processus rigoureux d’établissement des équations de transport de soluté bioréactif en milieux poreux basé sur la méthode de prise de moyenne volumique est entamé. L’objectif est d’établir un modèle de transport tridimensionnel à l’échelle de Darcy basé sur les données disponibles aux échelles inférieures et permettant de considérer la plus large gamme possible de milieux poreux et de situation de transport (hydrodynamique, biochimique). Dans Wood et Whitaker (1998, 1999, 2000), le changement d’échelle permettant de passer de l’échelle de la bactérie (I) à l’échelle du pore et du biofilm (II) est traité (cf..Figure 6). Dans Golfieret.al.(2009), le passage à l’échelle supérieure (vers l’échelle de Darcy) a été effectué avec l’établissement des équations de transport macroscopiques dans le cadre de l’équilibre de masse local. Le présent travail s’inscrit dans la continuité de ces études, afin de développer les équations de transport macroscopiques en conditions hors équilibre et d’utiliser ces modèles pour l’étude de la

mise en oeuvre avec succès depuis des décennies pour établir les formes appropriées des équations de transport dans des systèmes multiphasiques (e.g.: Quintard and Whitaker, 1994). C’est pourquoi cette approche a été choisie dans Wood et Whitaker (1998, 1999, 2000) et dans Golfieret.al. (2009), et c’est aussi pourquoi nous conserverons cette même optique dans le présent travail.