Émissions aux origines anthropiques

En milieu urbain, il n‟est pas étonnant de constater que les activités anthropiques (dont l‟Homme est le principal responsable) expliquent la majorité des concentrations ambiantes des émissions de COV. Ces dernières peuvent être représentatives d‟une multitude de sources

anthropiques ; ce qui rend leur étude relativement complexe. Ces différents émetteurs sont

habituellement subdivisés en trois principaux secteurs : (1) le Transport Routier, (2) le secteur Résidentiel/Tertiaire et (3) le secteur Industriel.

(a) Secteur du Transport Routier

Les diverses sources liées au transport routier peuvent être d‟origine mobile (échappement et évaporation de carburant dans les véhicules) ou fixe (fuites évaporatives au sein des installations de réception, de stockage et de distribution de carburants, telles que les stations-services). Pour ce qui relève des sources dites « mobiles », les activités liées au trafic automobile sont classées selon deux processus différents : (1) la combustion et (2) l‟évaporation des essences liées aux échappements.

Les émissions de COV dans les gaz d‟échappements résultent généralement de processus de

combustion incomplets conduisant à la formation de monoxyde/dioxyde de carbone (CO/CO2) et d‟espèces hydrocarbonées. Les COV émis correspondent à la fois à une fraction non-oxydée (alcanes, aromatiques… en tant que familles de composés primaires émis), à une fraction partiellement oxydée (espèces oxygénées, carbonylées) ainsi qu‟à une fraction obtenue suite à maintes réactions chimiques (Olson et al., 2009). Les COV émis et leurs quantités varient d‟un véhicule à l‟autre, et ce sous l‟influence de divers paramètres :

 Paramètres intrinsèques aux véhicules : type, motorisation, équipements technologiques, carburant utilisé ;

 Paramètres relatifs à l‟utilisation des véhicules : fréquence d‟usage, entretien, âge ;  Paramètres liés aux conditions de conduite : vitesse du véhicule, durée/type de trajet,

régime moteur ;

 Paramètres associés aux conditions thermiques : température du moteur (chaud/froid), températures extérieures.

De nombreuses études scientifiques ont été réalisées en vue de qualifier et de quantifier les COV émis à l‟échappement des véhicules de motorisation différente (Fontaine and Galloo, 2002 ;

Montero et al., 2010), au cours de divers cycles de conduite et roulant avec des carburants différents (Badol, 2005 ; Nelson et al., 2008). Des mesures en tunnel ont également été entreprises

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(Touaty and Bonsang, 2000 ; Na, 2006 ; Legreid et al., 2007 ; Araizaga et al., 2013 ; Wang et al., 2015 ; Baudic et al., 2016) pour une meilleure caractérisation (notamment de la spéciation chimique) en conditions réelles de conduite.

Les émissions de COV liées aux pertes par évaporation du carburant constitueraient environ 30 % des émissions totales d‟HCNM à l‟échelle nationale (Borbon et al., 2002). La composition de ces émissions est fortement dépendante du carburant (et par conséquent de sa volatilité de par sa formulation) et des conditions extérieures (température ambiante).

Trois types d‟émissions reflètent ces pertes (Kirchstetter et al., 1999). Elles peuvent être dues (1) aux variations de la température ambiante lorsque le moteur est à l‟arrêt (froid). Ces émissions se sont avérées plus importantes le jour (échelle diurne) et en été (échelle saisonnière) (Wang et al., 2012). Les pertes par évaporation du carburant peuvent être représentatives des véhicules en fonctionnement (lorsque la température du moteur est élevée) (2) ou (3) à l‟arrêt (lorsque le moteur reste encore chaud ou phénomène dénommé « hot soak »).

De nombreuses études scientifiques ont été réalisées sur la composition des COV émis par ce type de source (Harley et al., 1992 ; Duffy et al., 1999 ; Fujita, 2001 ; Salameh et al., 2014). Toutes ces études ont révélé que les pertes évaporatives de carburant se composaient principalement d‟alcanes légers (C4-C5) et qu‟une faible fraction d‟aromatiques pouvait également être décelée. En fonction des particularités climatiques du pays, des modifications saisonnières de la composition des essences ont été imposées par la règlementation (Arrêté du 24/01/1994 en France relatif aux caractéristiques des essences sans plomb). Un enrichissement en C4-C5 (butanes, butènes) en début d‟hiver peut être observé.

Différentes influences sur les niveaux des émissions et sur la composition des gaz d‟échappements et des pertes évaporatives des véhicules vont contrôler la distribution spatio-temporelle des concentrations ambiantes de COV émis. La source trafic sera particulièrement marquée au sein des centres urbains caractérisés par de denses réseaux routiers. Le transport routier présente également d‟importantes variabilités temporelles. Ce secteur connait une évolution diurne typique marquée par des pics d‟émissions entre 07-10 h et 17-20 h (correspondant aux heures de pointes) avec une distribution hebdomadaire spécifique (émissions plus marquées en semaine que le week-end). Cette variation des émissions est largement décrite dans la littérature (Liu et al., 2000 ; Borbon et al., 2002 ; Badol et al., 2008a, 2008b ; Salameh et al., 2014). Le secteur du transport routier sera plus amplement discuté dans le Chapitre III de ce manuscrit (en termes de spéciation chimique, de variabilités temporelles, de caractéristiques spécifiques).

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Les pertes liées au ravitaillement des véhicules (e.g. distribution du carburant par les stations-services) sont associées aux pertes évaporatives des véhicules. Ce type de pertes s‟illustre lors du remplissage des cuves et réservoirs des véhicules. Le décret 2011-349 et l’arrêté du 17/05/2001

relatifs à la réduction des émissions de COV dans les stations-services imposent la mise en place de système de récupération des vapeurs d‟hydrocarbures, notamment au cours du ravitaillement des véhicules.

(b) Secteur Résidentiel/Tertiaire

Le secteur résidentiel/tertiaire regroupe un ensemble d‟activités différentes dont les principales sources sont représentées par (i) le chauffage domestique (ou urbain) et (ii) par l‟utilisation de

solvants ménagers. Ces différentes activités sont de nature surfacique : elles constituent de

nombreuses micro-sources ne permettant en aucun cas d‟être étudiées et analysées de manière individuelle.

 Chauffage résidentiel

La composition des émissions liées au chauffage domestique (foyers, poêles, chaudières) est dépendante du type de combustible utilisé (Passant, 2002). Le chauffage de la biomasse et du bois émet des composés à faible volatilité (benzène, HAP, naphtalène…) alors que le chauffage au gaz émet des composés à forte volatilité (tels que les alcanes légers).

Les quantités de COV émis par le chauffage domestique sont fortement dépendantes des saisons. Les faibles températures hivernales, propices à une utilisation plus accrue du chauffage résidentiel, expliquent l‟importance de cette source entre décembre et février. Le profil journalier de cette source est caractérisé par de faibles émissions pendant la nuit. Une augmentation des émissions est observée dès 06 h du matin (avec un maximum à 10 h), suivie d‟une diminution en milieu de journée (en partie due aux processus dynamiques atmosphériques – Cf. Section 1.3.2 de ce chapitre) et d‟une seconde hausse des émissions vers 19 h. Finalement, la variabilité temporelle de cette source est fortement régie par le rythme de vie des individus.

 Utilisation de solvants domestiques

Les sources liées à l‟utilisation des solvants sont difficiles à appréhender de manière fiable en raison de leur diversité. Elles regroupent un large éventail de produits d‟entretien ménagers : désodorisants, nettoyants et autres dissolvants. La composition en COV varie d‟un produit à l‟autre, tant ils sont

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différents. Les émissions dues à l‟utilisation de solvants proviennent pour les ⅓ de sources domestiques (travaux d‟entretien, bricolage et pour le reste de sources industrielles (ORS, 2007)).

(c) Secteur Industriel

Ce secteur est très vaste puisqu‟il regroupe une multitude d‟activités variées (chimie, pétrochimie, imprimerie, usage de solvants, matières plastiques - pour n‟en citer que les principales). Agents de nettoyage, dissolvants, correcteurs de viscosité, plastifiants, agents de mise en œuvre de couches minces (peintures, collage…), agents de transfert sont couramment utilisés dans les industries. Les principales catégories de solvants sont les solvants pétroliers ou hydrocarbonés (white spirit, toluène et autres aromatiques) (Borbon et al., 2002 ; Wang et al., 2010), les solvants oxygénés (alcools, cétones, esters...), les solvants chlorés (trichloréthylène) et halogénés. La nature des COV émis ainsi que la quantité varient selon le type d‟industries. Après utilisation, les solvants sont, soit incinérés (récupération d‟énergie), soit recyclés et réutilisés pour d‟autres processus industriels. Toutefois, une quantité importante des composés peut s‟évaporer dans le cadre de ces procédés.

L‟usage de solvants reste l‟une des sources les plus émettrices en COVNM (47 %) (CITEPA, 2015). Les émissions liées à ce secteur industriel n‟ont cessé de baisser (60 % entre 1990 et 2015). Cette baisse peut être expliquée par plusieurs facteurs :

- Règlementaire (normes de plus en plus exigeantes) ;

- Technologique via des dispositifs de réduction des émissions de COV, une substitution par des produits moins solvantés et des progrès en termes de procédés de substitution ;

- Émergence d‟une prise de conscience : Sensibilisation personnelle et professionnelle plus accrue ;

- Structurel : développement d‟outils numériques au détriment de l‟imprimerie ;

- Économique : régression de l‟activité économique en temps de crise, fermeture progressive de sites industriels.

Le mode d‟intervention sur la distribution des COVNM émis par ce secteur d‟activités est variable selon les usages. Les variations temporelles de ce secteur sont fortement dépendantes du rythme des activités à diverses échelles temporelles : diurne (minimales la nuit, maximales le jour), hebdomadaire (fortes la semaine ; plus faibles le week-end) et saisonnière (faibles activités en Juillet et en Août en raison des congés d‟été).

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