Interaction d'atomes métastables thermiques d'hélium avec une surface. observation de la création d'ions He+

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Submitted on 1 Jan 1977

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Interaction d’atomes métastables thermiques d’hélium avec une surface. observation de la création d’ions He+

J. Roussel, C. Boiziau

To cite this version:

J. Roussel, C. Boiziau. Interaction d’atomes métastables thermiques d’hélium avec une sur- face. observation de la création d’ions He+. Journal de Physique, 1977, 38 (7), pp.757-760.

�10.1051/jphys:01977003807075700�. �jpa-00208636�

INTERACTION D’ATOMES MÉTASTABLES THERMIQUES ^D’HÉLIUM

AVEC UNE SURFACE. OBSERVATION DE LA CRÉATION D’IONS He+

J. ROUSSEL et C. BOIZIAU

Service de

Physique Atomique,

Centre d’Etudes Nucléaires de

Saclay,

B.P. n°

2,

^{91190 Gif sur}

Yvette,

^France

(Reçu

^{le 20}

janvier ^1977,

^{révisé le 18 mars}

^1977, accepté

^{le 28 mars}

1977)

Résumé. ²⁰¹⁴ L’interaction d’atomes métastables d’hélium

d’énergie cinétique

thermique ^{avec la}

surface de solides est étudiée expérimentalement ^{afin de mieux} comprendre ^les mécanismes de désexcitation. L’étape de l’ionisation est mise en évidence par la ^mesure directe des ions He+. On confirme ainsi la validité de l’un des mécanismes discutés par Hagstrum

théoriquement.

Abstract. ²⁰¹⁴ The interaction between helium metastable atoms and a solid surface has been

experimentally

studied in order to obtain a better

understanding

of the de-excitation mechanisms.

The stage of ionization is indicated

by

^{the He+ ions}

by

^direct measurement. Thus the validity ^{of one}

of the mechanisms

theoretically

^discussed by Hagstrum ^is corroborated.

5.280 - 8.900

1. Introduction. ^- Le transfert

d’énergie

poten- tielle d’un atome

port6

^{a un} niveau d’excitation de

grande

dur6e de vie

(atome metastable)

^{a ete}

l’objet

de nombreuses etudes dans le cas des collisions avec

des atomes neutres isol6s. On sait _que 1’on peut observer l’ionisation de 1’atome cible

(ionisation Penning)

^ou la formation d’une molecule ionis6e resultant de la liaison de 1’atome incident et de 1’atome cible

(ionisation associative).

L’interaction d’atomes m6tastables avec la surface d’un solide a aussi 6t6

1’objet

d’6tudes nombreuses.

Les

premiers

^elements

th6oriques

^ont ete fournis par

Oliphant

^{et Moon}

[1] (transition

r6sonnante d’un electron entre le metal et un niveau

6lectronique

^d’un

atome),

^{Cobas et Lamb}

[2] (d6sexcitation Auger

d’un atome

excite)

^{et Shekhter}

[3] (neutralisation Auger

^d’un

ion).

^{La seule}

analyse globale

de l’inter- action

métastable-surface

^{est due à}

Hagstrum [4, 5, 6]

a l’ occasion de ses travaux sur la neutralisation des ions de _gaz rares. Consid6rant _que sur une surface

m6tallique

^a travail de sortie suffisamment

6lev6,

par suite d’une transition r6sonnante de 1’electron excite vers les niveaux libres de la

surface,

^1’atome

metastable est d’abord ionis6

(Fig. 1),

^il

sugg6ra

que le rendement

6lectronique

^de l’interaction doit etre le meme _que celui

qui

^{est observe} pour des ions lents du meme atome.

Les travaux

exp6rimentaux

^{conduits au cours de ces}

demières ann6es

[7-12]

^{ont tendu a} determiner ce

rendement

6lectronique,

^en

particulier

^dans

1’espoir

d’obtenir une verification

experimentale

du mécanisme

propose,

par

comparaison

^avec les coefficients d’6mis- sion secondaire mesures _par

Hagstrum.

^Mais pour etre efficace cette m6thode necessite la determination des valeurs absolues des coefficients d’6mission

secondaire,

donc une connaissance

precise

^{du flux incident}

d’atomes

métastables,

^ainsi

qu’une

caract6risation

parfaite

^{de la}

surface,

^{toutes choses}

qui

^n’ont pas,

jusqu’d

^ce

jour,

trouve de solution satisfaisante.

Puisque

^des

espoirs

^sont

places

^dans

l’analyse

de 1’emission

6lectronique

secondaire des m6tastables

comme un moyen d’étudier les

propri6t6s

^6lectro-

niques

^des

surfaces,

^{il nous a semble}

qu’une

^etude

directe du m6canisme de l’interaction était souhai-

table,

^{ne serait-ce} que pour avoir la

possibilite

^de

choisir le mode

d’interprétation

^des spectres ^en

6nergie

des electrons 6mis. En

effet, l’atome

^metastable peut ^{connaitre sur une} surface deux modes de désexci- tation :

a)

ionisation _par transition r6sonnante

puis

^neutra-

lisation _par processus

Auger;

b)

d6sexcitation

Auger

^directe.

Dans un cas

(b),

^le spectre ^en

energie

des electrons

sera une

image

directe de la densite des 6tats

occup6s

au

voisinage

^{de la}

surface;

dans 1’autre ^cas

(a),

^ce

spectre

^{sera une}

image

^du

produit

d’autocorrélation de la densite d’6tats.

Nous avons donc

entrepris

1’6tude de ces m6ca- nismes. Les resultats

pr6sent6s

^{ici montrent} que du moins dans les conditions

exp6rirnentales

que ^nous

avons utilis6es _pour les

premi6res

^{mesures, il est}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01977003807075700

758

Fm. 1. ^- Schema du systeme experimental.

[Schematic diagram ^{of the} apparatus.]

possible

d’observer la creation d’ions He+. La

possibilite

de l’ionisation r6sonnante des atomes He*

au

voisinage

d’une surface solide est ainsi mise en

evidence de

facon directe, malgre

la faiblesse du

signal

^{due a la}

grande probabilité

de neutralisation de ces ions He+ .

2.

Dispositif experimental.

^{- Destine a}

permettre

des etudes d’interaction d’atomes excites avec des surfaces

contr6l6es,

^le

syst6me experimental (Fig. 1)

est constitue de trois chambres afin de

disposer

^d’un

pompage différentiel avec de faibles conductances entre la source et 1’enceinte contenant la

cible,

^{en sorte}

que la remont6e de

pression

y soit la

plus

^faible

possible lorsque

^{la source est mise en} fonctionnement.

La

pression

^{de base au} niveau de la cible 6tant de

quelque ^10-’o

torr, ^on

obtient,

source en

marche,

une

pression

de l’ordre de 5 x

10-9

torr, ^constitu6e essentiellement du _gaz

He,

^la

pression

^{dans la source}

6tant de 5 ^x

10-1

torr.

Nous avons realise un

appareil permettant,

^d’une part, l’identification en

charge

^{et eri masse des} par- ticules resultant de

l’interaction,

^d’autre

part,

^leur discrimination suivant leur

origine.

^{On sait en effet}

qu’un

faisceau de m6tastables obtenu _par bombarde-

ment

6lectronique

^d’un gaz ^neutre contient aussi des

photons,

^{des atomes}

rapides

^{et des atomes excites}

a des niveaux

correspondant

^a des nombres _quan-

tiques n

^6lev6s

(atomes

^fortement

excites).

^{La discri-}

mination entre les

particules produites

^{sur la cible}

par les

photons

^{et les atomes}

rapides

^{et celles}

produites

par les atomes excites

thermiques (quel

que soit leur niveau

d’excitation)

^{est effectuee} par temps ^{de vol}

entre la source et la

cible,

^le bombardement 6lectro-

nique

^{dans la source 6tant}

pulse.

^Un

champ 6lectrique r6glable (0

^{E 60}

kV/cm),

^{6tabli sur le}

trajet

^du

faisceau,

permet la destruction de tout ou

partie

^des

atomes fortement excites.

La distinction entre les 6tats m6tastables 2

1 S

et 2

3S

de 1’helium n’a _pas ete faite au cours de ces

premieres

^mesures. Mais la destruction des 6tats

2 ’S

par pompage

optique

^sur le faisceau incident est

pr6vue

^{dans les mesures} ult6rieures au moyen d’une

d6charge

dans de 1’helium contenu dans une

spirale

de verre enroul6e autour

du jet

^de gaz.

Les

particules

issues de la cible sont extraites _par un

dispositif électrostatique

^6tudi6

grâce

^{à un} programme de calcul

num6rique [13].

^{Les ions sont alors}

analyses

par ^un

spectrom6tre

^{de masse}

quadripolaire.

^Pour

observer les

electrons,

nous avons

polaris6

^{les barres}

du

quadripole

^{a un}

potentiel ^continu,

^{en sorte} que

1’energie

des electrons ne soit _pas

trop

basse dans cette zone, leurs

trajectoires 6tant, sinon, perturb6es

par les

champs magn6tiques

^residuels.

A 1’extr6mit6 de ce chemin d’extraction et

d’analyse,

le d6tecteur est un

multiplicateur

d’électrons dont les

impulsions

^sont

dirig6es

^{vers un}

syst6me analyseur

de temps ^{de vol}

synchronise

^avec 1’excitation de la

source. Le

multiplicateur ^regoit

^les

particules apres

une deviation

6lectrostatique

^{a 900 en sorte} que des

photons

^{réfléchis ou}

produits

^{sur la cible ne} peuvent etre d6tect6s.

Les resultats

qui

^sont

pr6sent6s

^{ici ont} ete obtenus

sur deux cibles

pr6sentant

^des

caractéristiques

^diffe-

rentes :

- une cible de

Mo(110)

^soit

oxyd6e,

^soit propre

(nettoyage

par ^une s6rie de

chauffages rapides

^à

2 000 K

apres oxydation). L’oxydation

^{est faite} par

avant mise sous vide

puis

^{chauffee une} seule fois

pendant

¹⁰ minutes a 450 K en

presence

^de

5 ^x

10-’

torr

d’oxyg6ne.

11 nous est

possible

^{dans cette} installation d’6tudier successivement

cinq

^cibles

dispos6es

^{sur un}

manipu-

lateur. Nous pouvons controler 1’6tat des surfaces par

spectrom6trie

^{de masse des ions}

produits

^soit par

desorption 6lectronique (electrons

^{de 100}

eV,

^courant de

quelques pA),

^soit par

impact

^des

particules rapides

issues de la ^source de métastables.

Nous ne

pouvions,

^{au cours de ces}

premi6res

mesures, controler le travail de sortie de nos cibles.

Les _moyens nécessaires doivent etre mis ^en

place

pour la suite de ces etudes.

3. Rksultats

exp6rimentaux

^et discussion. ^- La

figure

^{2 montre} les courbes de

temps

de vol obtenues

en détectant soit les

electrons,

soit les ions He+ 6mis par la cible de cuivre. On

peut

^voir que si les

particules rapides (photons

^{et He}

rapides) provoquent

^1’emission

d’électrons,

^le

signal ionique

^He+ n’est visible

qu’en

liaison avec

l’impact

^sur la cible des

particules

^ato-

miques d’énergie thermique.

^Ceci

permet

d’effectuer le comptage ^{des ions} He+ tout en excitant la source

de

faqon

^continue.

Dans ces conditions d’excitation de la _source, nous avons 6tudi6 l’influence du

champ électrique applique

sur le faisceau incident

(Fig. 3).

Une forte d6croissance du

signal

^{He+ est observ6e avec} le cuivre. Elle peut ^etre

interpr6t6e

^{comme due a la}

destruction,

^{avant leur}

arriv6e sur la

cible,

d’atomes fortement

excites,

^{au fur}

et a mesure que le

champ éIectrique

atteint la valeur

FIG. 2. ^- Courbes de temps ^{de vol} (20 its par canal) ^{obtenues en}

d6tectant soit les electrons soit les ions He+. La source est excit6e durant 40 ps ^{avec une} periode ^{de 600 ps.}

[Time ^{of flight} spectra (20 ps channel width) ^observed by counting

electrons or He+ ions. The source is excited for 40 _ps at a period

of 600 us.]

FIG. 3. ^- Evolution du signal ^{He+ en} fonction du champ ^elec- trique applique ^{sur le faisceau incident.}

[Evolution ^{of the He+} signal ^{as a} function of the electric field crossed by the incident beam.]

n6cessaire,

^en fonction du niveau d’excitation de 1’atome. On voit

qu’A 2 kV/cm

la d6croissance du

signal

^est

pratiquement

^{termin6e et le nombre} quan-

tique n

^{des atomes} fortement excites

qui atteignent

^la

cible

peut

^{etre estim6}

sup6rieur

^{i n = 20}

[14-16].

11 est

important

^de remarquer que ^{ces atomes ne sont} r6v6l6s _que par leur ionisation ^{et non} par leur contri- bution a 1’6mission

6lectronique secondaire,

^contri-

bution

qui,

^{si elle}

existe,

^est

n6gligeable

devant celle des atomes m6tastables. Ces

resultats,

^{obtenus sur la}

cible de

Cu,

peuvent ^etre

expliqués

^{par une} très faible

proportion

d’atomes fortement excites en

regard

^des

atomes m6tastables

presents

dans le faisceau

incident,

cette faible

proportion

^6tant

compensée

par des conditions d’ionisation

plus

favorables a la detection des ions form6s.

La difference de

comportement

^{de ces atomes avec} la cible de Mo

(pas

^de

signal He +)

^{met en} evidence le besoin d’une etude

approfondie

de l’interaction des atomes fortement excites avec les surfaces.

Mais

l’objet

^{de ce} travail 6tant 1’6tude de l’ionisation des atomes

m6tastables,

l’ionisation des atomes à

n > 20

apparait

^{ici comme un}

ph6nom6ne parall6le qu’il

^nous fallait etre certains d’61irniner. L’absence de variation du

signal

^He+ au-dela d’un

champ 6lectrique

^{de 2}

kV/cm

^nous

permet

^{de consid6rer}

que la

suppression

^de tout atome excite de

longue

durée de vie autre que les 6tats 2

’So

^{et 2}

3S,

^de

1’helium est

garantie lorsque

^{les mesures sont effectuees}

avec un

champ superieur a

¹⁰

kV/cm.

11 reste a examiner la

possibilite

^de

production

d’ions _par des effets secondaires ^comme la collision

en

phase

gazeuse, ^au

voisinage

^{de la}

cible,

^entre

metastable incident et metastable r6fl6chi. D’une part, la

probabilite

d’une telle collision est tres faible en

raison des flux de m6tastables dont ^nous

disposons

( ¹⁰⁹

^{atomes excites} par

seconde).

^D’autre part, la collision entre deux m6tastables donne lieu a deux types ^{de reaction :}

760

les

probabilit6s

^{de ces} reactions 6tant de 30

%

pour

(a)

et 70

%

pour

(p) [17].

Si les ions observes 6taient dus a de telles

reactions,

le spectre ^{de masse des ions}

produits

par les m6tastables devrait

presenter

^un

pic

^{a la masse 8}

conjointement

^à

celui observe a la masse 4. Or il n’en est rien.

On peut donc affirmer _que les ions d6tect6s sont bien dus a l’ionisation des m6tastables _par interaction

avec la surface.

Quelle

^est donc la fraction des m6tastables r6fl6chis a 1’etat d’ions ? La

r6ponse

^{a cette}

question

^n6cessite

la connaissance exacte du flux de m6tastables incidents.

Cette

grandeur

^n’est accessible dans notre

syst6me experimental

que par 1’interruediaire du coefficient _y d’6mission

6lectronique

secondaire des m6tastables.

On sait que ^ce coefficient

depend

de 1’etat de surface de la cible

[12]

^et

qu’il

6volue suivant les surfaces et les auteurs entre

0,1

^{et 1} dans le cas de 1’helium.

Pour des cibles de cuivre ou de

molybd6ne,

^ne

pouvant connaitre la valeur exacte de _y, nous pouvons

cependant

rapporter ^le

signal

^{d’ions He+} a celui des electrons sachant _que ce dernier est

representatif,

a moins d’un facteur 10

pr6s,

du nombre des m6tastables incidents. En tenant compte des coeffi- cients de transmission de notre

syst6me

^de

detection,

différents _pour les ions et les

electrons,

^{nous obtenons}

pour la cible de cuivre comme pour celle de

molybdène oxyd6

^un rapport

n(He+)/n(e-)

^{situe aux environs}

de

10-4.

Ce rapport

d6croit,

d’un facteur

sup6rieur

a

10,

^{dans le} passage du

molybdene oxyd6

^au

molyb-

d6ne _propre.

La valeur faible de ce

rapport,

associ6e a la faible intensit6 des

jets

^de m6tastables _que l’on sait r6aliser

en

laboratoire, explique

^{le fait}

qu’aucun

^{auteur n’ait}

pu observer auparavant l’ionisation d’atomes m6ta- stables d’h6lium sur une cible.

Allison, Dunning

et Smith

[11]

^{notent seulement} que la

probabilite

d’6mission d’un ion doit etre inferieure a

10-3.

Encore faut-il noter que ^{ces auteurs} r6alisaient des

mesures en courant total

(pas d’analyse

^{en masse}

, des ions,

ⁿⁱ

separation

des métastables et des

photons

6mis _par la

source).

La valeur _que nous trouvons pour la

proportion

d’atomes m6tastables r6fl6chis a 1’etat d’ions est à

rapprocher

des coefficients de reflexion d’ions

publi6s

par

Hagstrum [6]

pour des ions d’h6lium incidents

sur une surface de W recouverte d’adsorbats. L’extra-

polation

des resultats

d’Hagstrum

^{a des}

energies cin6tiques

faibles donne environ 3 x

10-4,

^valeur

voisine de notre coefficient de réflexion des métastables a 1’6tat d’ions.

Il est donc

possible

^de penser que dans nos condi- tions

exp6rimentales,

^la

probabilite

d’ionisation d’un m6tastable est tres

grande,

mais seuls sont vus les ions non neutralises

apr6s réflexion,

^{comme dans le}

cas d’un faisceau d’ions incidents sur la cible.

4. Conclusion. ^- Les resultats

presentes

^{ici mettent}

en evidence 1’existence du mécanisme de l’ionisation d’un atome metastable en interaction avec une

surface.

Dans les conditions ou ce m6canisme sera le seul a

intervenir,

^les

m6thodes, adopt6es

par

Hagstrum

pour

1’exploitation

^{des mesures faites en}

I.N.S.,

pourront ^etre

appliqu6es

pour extraire l’information contenue dans les spectres

d’6nergie

d’électrons 6mis par les metastables.

Remerciements. ^- Les auteurs tiennent a remer-

cier Monsieur le Professeur G. Slodzian _pour l’int6r8t

qu’il

^a bien voulu manifester _pour ce travail.

Bibliographie

[1] OLIPHANT, M. L. E. and MooN, ^P. B., ^{Proc. R. Soc.} (London)

A 127 (1930) ^388.

[2] COBAS, ^{A. and} LAMB, ^W. E., Phys. ^{Rev. 65} (1944) ^327.

[3] SHEKHTER, ^S. S., ^J. Exp. ^Theor. Phys. (USSR) ⁷ (1937) ^750.

[4] HAGSTRUM, ^H. D., Phys. ^{Rev. 91} (1953) ^543.

[5] HAGSTRUM, ^H. D., Phys. ^{Rev. 96} (1954) ^336.

[6] HAGSTRUM, ^H. D., Phys. ^{Rev. 123} (1961) ^758.

[7] ^MAC LENNAN, ^D. A., Phys. ^{Rev. 148} (1966) ^218.

[8] ^MAC LENNAN, ^{D. A. and} DELCHAR, ^T. A., J. Chem. Phys. ⁵⁰ (1968) ^1772.

[9] DUNNING, F. B., SMITH, ^{A. C.} H., STEBBINGS, ^R. F., J. Phys. B

4 (1971) ^1683.

[10] DUNNING, ^F. B., SMITH, ^{A. C.} H., ^J. Phys. ^{B 4} (1971) ^1696.

[ll] ALLISON, W., DUNNING, ^F. B., SMITH, ^{A. C.} H., ^J. Phys. ^B

5 (1972) ^1175.

[12] BOIZIAU, C., DosE, V., ROUSSEL, J., ^à paraître ^dans Surf. ^Sci.

[13] ROUSSEL, J., rapport CEA R-4756 (1976).

[14] BETHE, H. A., SALPETER, ^E. E., Quantum Mechanics of One- and Two-Electron Atoms (Springer Verlag, Berlin) ^1957.

[15] DUCAS, T. W., LITTMAN, M. G., FREEMAN, ^R. R., ^KLEPP-

NER, D., Phys. Rev. Lett. 35 (1975) ^366.

[16] STEBBINGS, R. F., LATIMER, ^G. J., WEST, ^W. P., DUNNING, ^F. B., CosH, T. B., Phys. ^{Rev. 12A} (1975) ^1453.

[17] LAMBERT, F., Thèse de Doctorat d’Etat. Université Paris VI

(1975).