Effet Kerr et électrostriction dans des verres aux silicates de plomb

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Submitted on 1 Jan 1976

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Effet Kerr et électrostriction dans des verres aux silicates de plomb

M. Paillette

To cite this version:

M. Paillette. Effet Kerr et électrostriction dans des verres aux silicates de plomb. Journal de Physique,

1976, 37 (7-8), pp.855-864. �10.1051/jphys:01976003707-8085500�. �jpa-00208481�

855

EFFET KERR ET ÉLECTROSTRICTION

DANS DES VERRES AUX SILICATES DE PLOMB

M. PAILLETTE

Laboratoire

d’Optique Quantique,

Université Paris

VI,

Tour

13, 4, place ^Jussieu,

75230 Paris Cedex

05,

^France

(Reçu

^le

25 juin 1975, accepté

^{le 1 er mars}

1976)

Résumé. ²⁰¹⁴ Les constantes de Kerr en basse (7 kHz) ^{et haute}

fréquence

(5MHz) d’une série de

verres aux silicates de

plomb

^et de la silice vitreuse ont été mesurées à 6 328 Å et à température

ambiante. Hormis deux _verres, l’écart entre ces valeurs

expérimentales

^{est en bon accord avec la}

contribution calculée de l’électrostriction. Deux verres témoignent d’une corrélation entre les effets

électrooptiques ^et photoélastiques. L’action d’un champ électrique ^basse fréquence ^{sur un verre WG 1}

met en évidence l’électrostriction. Ces observations suggèrent ^{une nouvelle}

approche expérimentale

de la conduction ionique ^{et du} contrôle de

l’homogénéité

^{dans les verres.}

Abstract. ²⁰¹⁴ The low (7 kHz) ^{and the} high frequency ^Kerr (5 MHz) ^constants have been measured in a number of lead silicate

optical glasses

and fused silica at 6 328 Å and room temperature. Apart

from two glasses, the difference between these

experimental

^constants agrees with the

computed

electrostrictive contribution. Two glasses give evidence for a correlation between the electro-optic

and the photoelastic effects. The application ^{of a low} frequency ^a.c. electric field to one glass (WG 1)

shows _up the electrostriction. These results suggest ^{a new}

experimental

^{method for the} measurement of ionic conduction and homogeneity ⁱⁿ glasses.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE ^TOME 37, JUILLET-AOtJT 1976,

Classification

Physics ^Abstracts

7.142 ^- 8.760 ^- 8.816 ^- 8.200

1. Introduction. ^-

L’application

^d’un

champ

^elec-

trique

^{a un verre induit une}

birefringence

suivant deux m6canismes : un effet

electrooptique quadratique (effet Kerr)

^{et un effet}

photo6lastique provoqu6

par la contrainte _{creee par} electrostriction. La

frequence

du

champ applique

permet ^la

separation

^{de ces contri-}

butions.

Dans le d6roulement de 1’etude

entreprise,

^nous

avons

mesure,

^a

temperature ambiante,

^{les constantes} de Kerr

(n

^{II et} n 1. etant les indices de refraction a la

longueur

d’onde A dans les directions

paralleles

^et

perpendicu-

laires au

champ applique E)

de diff6rents verres aux

silicates de

plomb

pour des

champs 6lectriques

^de

basse et haute

frequence [1, 2, 3].

^{Pour ces}

mat6riaux,

seules les valeurs en basses

frequences

avaient ete

jusqu’ici

^mesurees

[4, 5].

Nous avons tente de relier les differences observees entre les constantes de Kerr basse et haute

frequence

^à

la contribution de 1’electrostriction calculee a

partir

des constantes de ces mat6riaux. Cette

comparaison

permet, ^{outre la liaison entre les}

parametres phy- siques, d’appr6cier

^la

precision

^{des mesures et la}

qualité optique

^des milieux vitreux 6tudi6s.

L’h6t6rog6n6it6 optique

de l’un de ces verres soumis a un

champ electrique

^{de basse}

frequence

permet d’observer une manifestation

m6canique

de 1’elec- trostriction. Une carte de la

repartition

^du

champ electrique

^entre les electrodes ^est effectu6e. Une voie nouvelle _pour 1’etude de la conduction

ionique

^dans

les _verres,

grace

^{a 1’effet}

Kerr,

^est

d6gag6e [6, 7].

2. Mise en aeuvre et risultats

exp6rimentaux.

^-

2.1 MTTHODE EXPTRIMENTALE. ^- Le

dispositif

^{et la}

m6thode de détection lineaire ^ont été

pr6c6demment

d6crits

[1].

^{Ces mesures sont} faites a la

longueur

d’onde 6mise _par un laser

helium-neon (6

³²⁸

A).

La detection du courant

photo6lectrique

correspon- dant au

dephasage

^{de l’onde} lumineuse induit _par

1’application

^du

champ electrique

^{sur le verre}

depend

de la

frequence

^{et de la nature de la}

charge

^du

photo- multiplicateur :

i)

^{En basse}

frequence (3

^{a 12}

kHz) :

nous mesurons

le taux de modulation du

signal photo6lectrique,

recueilli _par une

resistance,

^{a la}

frequence

^{double de}

1’excitation a 1’aide d’une detection

synchrone.

^Le

dispositif

^calibre par la mesure du sulfure de

carbone,

du benzene et du tetrachlorure de carbone permet d’atteindre un

dephasage

^{de 4 x}

^10-’

^rad.

ii)

^{En haute}

frequence (~ 5

^{MHz dans une}

plage

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01976003707-8085500

TABLEAU I

Parametres

physiques

^{des verres étudiés}

(les

^{lettres a,}

b,

^c

correspondent

^aux

références respectives [8] [9] [7])

de 750

kHz) :

a 1’excitation alternative

(250 V)

^est

superpos6e

^une composante ^continue

(jusqu’a

⁵

kV).

La modulation

m6canique

du faisceau permet ^une double detection

synchrone

^{a 5} MHz ± ^{500 Hz.}

Pour les

premiers

^resultats

(procedure a)

^la

charge

^du

detecteur etait une resistance

[1].

^{Nous lui avons}

substitu6 un circuit bouchon accordable a la

frequence

d’excitation du verre. La surtension de 50 a la reso-

nance accroit la sensibilite du montage.

Dans une

premiere

^{s6rie de} mesures, la

charge

^etait

accord6e _pour chacune des

frequences

d’excitation des _verres,

puis

^{calibr6e par la mesure du benzene}

(procedure b).

^{Dans une}

seconde, chaque

^{verre est}

dispose

^en

parallele

^{avec une} cellule de Kerr de ben- zene dans le circuit d’excitation

(procedure c).

^La

mesure successive des deux mat6riaux facilite le

r6glage

^{et la}

precision

de 1’accord de la

charge.

^Nous

avons retenu la valeur

B = 37 x 10-9 cm-1

ues

E -2 (6

³²⁸

Å)

^{comme reference pour} Ie benzene

[8].

Grace a ce

dispositif

le seuil de detection se situe à 1 ^x

10-’

rad.

2.2 PARAMETRES _PHYSIQUES DES VERRES ETUDIES. ^- Ces mat6riaux comprennent la silice fondue et un

ensemble de 6 verres de la famille des flints extra-denses

ranges

dans les diff6rents tableaux suivant l’ordre d6croissant des concentrations en

oxyde

^de

plomb (PbO).

^{Le tableau I rassemble tous les}

parametres physiques disponibles

^{de ces} mat6riaux. La

densite,

l’indice de

refraction,

^{la constante}

di6lectrique

s

(1 MHz,

²⁰

°C)

^{et la constante} de Brewster

statique

C

(5

⁸⁷⁶

A)

⁼

n3/2(q12 - q 11) ({ qijkl} ^d6signe

^les

constantes

pi6zo-optiques

^{d6finies a}

partir

^de

AP 6tant la contrainte uniaxiale

appliqu6e) proviennent

du

catalogue

du fabricant ou de la litt6rature

[9],

silice fondue

[10, 11];

^{ces valeurs sont}

extrapol6es

^à

6 328

A.

Les modules de

rigidit6 p

^{et la constante C}

de F 4820 manquants, nous avons retenu les valeurs des verres les

plus proches

mentionn6es entre paren- theses. Nous avons mesure la constante

dielectrique

c

(1 kHz, 20°C)

a 1’aide d’un

pont

General Radio 716 C. Les valeurs absolues des constantes C à 5 461

A

de WG 1 et D 2129 nous ont ete mesur6es

(1).

2.3 RESULTATS EXPTRIMENTAUX. ^- Les valeurs

alg6briques

^des constantes de Kerr

B,

^{mesur6es en} haute et basse

fr6quence,

^{de ces verres sont}

presentees

dans le tableau II. Les mesures

l, 2

^{et 3} mentionnees en

haute

frequence

^se rapportent

respectivement

^aux

procedures

^{a, b et c} d6crites dans le

paragraphe

^2.1.

Pour

chaque

verre, ^nous v6rifions _que le

d6phasage

est une fonction

quadratique

^du

champ applique.

La fourchette d’erreur attribuee a

chaque

^valeur

correspond

^{a la}

dispersion

^des

points exp6rimentaux.

Les deux valeurs attribu6es a un meme verre se

rapportent ^a des coulees distinctes. La

dispersion

^des

resultats en haute

frequence

^{est li6e a la}

precision

^des

diff6rentes

procedures

^{d6crites. La mesure 3 nous}

apparait

^la

plus

^exacte dans la limite toutefois ou la valeur de reference choisie _pour le benzene n’est _pas modifi6e. Nous constatons :

i)

^Les constantes de Kerr B de tous ces verres sont

positives sauf pour

^{D 2129}

quelle

que soit la

frequence

du

champ electrique.

^Ce type

d’anomalie,

^la

premiere

observ6e dans la famille des

flints,

^{a ete}

signal6e

^dans

les crowns

[4]

^et dans les tantalates et niobates

[5].

(1) Nous remercions M. Martin du Laboratoire de Mecanique

des Milieux Continus (ESPCI) ^{de nous avoir} obligeamment ^fourni

ces resultats.

857

TABLEAU II

Constantes de Kerr B haute et

basse frequence

mesurees a 6 328

A

et à

température

^ambiante

Ce comportement

signifie

que l’indice de refraction dans la direction

perpendiculaire

^au

champ

^devient

sup6rieur

a celui dans la direction

parallele.

ii)

^Les modules de B croissent sensiblement dans le meme sens que la concentration en ion

plomb

^à

1’exception

^{du verre} de Pockels a 6 328

A.

Ce verre

possede

^{le meme} comportement ^en

photoelasticite (la

^{constante C s’annule vers 6 438}

A)

^{et dans les}

mesures de

dispersion

^{de B}

[3].

Cette similitude _pour rait faciliter la

comprehension

des mecanismes

phy- siques

intervenant dans B.

iii)

^De part ^et d’autre du verre de

Pockels,

^le

signe

de la constante de Brewster C determine le sens de 1’6cart entre les valeurs de B en haute et basse fr6- quence : :l’effet

photoelastique

^se manifeste donc sauf pour WG 1.

2.4 ETUDES PARTICULITRES DU VERRE WG 1. - 2.4.1 Mesures

de

^B

>z

^{suivant la} provenance. ^- Six 6chantillons

distingues

par les lettres de A a

F,

de diverses

coulees,

^ont 6t6 mesures en haute et basse

frequence

a 1’aide d’un faisceau lumineux

(diametre

2 a 3

mm)

traversant trois fois la zone centrale du mat6riau.

Ainsi,

nous mesurons une valeur _moyenne du

dephasage

cp

>z

^suivant

1’6paisseur provoqu6e

par ^une excitation

electrique

moyenne

( E2(z) >z

d6finie a

partir

de la tension V

appliqu6e

^et

1’epaisseur

de la lame e

(4 mm).

Ces valeurs _moyennes de

(

^B

>z,

^à

temperature ambiante,

^sont

groupees

^{dans le}

tableau III.

Positives,

^{elles se}

repartissent

^{autour de}

3 ^x

10-9 cm-’

ues

E-2

mais le sens de la contribu- tion due a la

frequence

^du

champ electrique

^{est tres}

variable.

2.4.2 Mesure du

déphasage T(z)

^dans

l’épaisseur

^z

du verre. ^-

i) Principe

de la m6thode : nous avons

repris

^cette

^mesure

^{en utilisant un seul} passage du faisceau lumineux ramene a

0,5

^mm de diametre à travers deux 6chantillons de WG 1

(E, D) disposes

sur un support ^{a hauteur}

reglable

^de

0,25

^{mm en}

TABLEAU III

Constantes de Kerr B haute et basse

ftiquence (6

³²⁸

A, ^to

^~

22°C)

^d’un

échantillonnage

^{de verres}

WG 1. ^--

0,25

^mm

(sch6ma a

^{de la}

figure 1).

^{Ainsi a}

chaque

altitude _z, nous mesurons le

dephasage T(z)

^{lie a la}

constante de Kerr

B(z)

^{et a} 1’excitation

electrique E2(z)

dans la zone de

longueur

^{I autour de z :}

FIG. 1. ^- Variation de la birefringence electrique ^suivant 1’6pais-

seur de deux ^verres WG 1 : a) ^{Schema du} dispositif ^{de mesure.}

b) Variation de B(z) E2(z) (6,5 kHz) rapport6e;i la valeur moyenne ( ^BE2 )z pour WG ¹ E, ^{non recuit.} c) Dependance ^{des constantes}

de Kerr basse (o) ^{et haute} (x) frequence ^{de WG 1 D} apr6s ^recuit.

La

presence d’impuret6s

modifiant la conductibilit6 du

mat6riau,

^la

repartition

^du

champ electrique

^{et la}

polarisation

^{du milieu} peuvent

apparaitre hétérogènes

suivant

1’epaisseur.

^En

^fait,

les resultats du tableau III

correspondent

^a la valeur _moyenne suivant

1’epais-

seur e de

valables seulement _pour un milieu

homogene.

La mise en oeuvre de

la birefringence electrique

^de

Kerr dans

1’espace

interelectrode montre la

possibilit6

d’etendre aux verres les travaux faits sur le nitroben- zene en

particulier [6, 7].

ii)

Résultats des mesures. - La

figure

^{1 b}

pr6sente

une

cartographie

des valeurs de

B(z).E2(z)

^obtenues

a

partir

^de

(p(z)

^et

rapport6es

^a la valeur _moyenne

B(z) E2z >

issue du tableau _{III pour} le verre WG 1

« E » soumis a un

champ

^basse

frequence.

^{A la}

pr6-

cision

experimentale pres indiquee,

^{nous observons}

une distribution d6sordonn6e de

B(z) E’(z)

^renforcee

cependant

^au

voisinage

^{d’une electrode.}

La

figure

^{1 c} apporte ^les

repartitions

^de

B(z)

^suivant

l’épaisseur

^{en basse et haute}

frequence

pour 1’echan- tillon WG 1 D,

apres

^{un recuit}

thermique.

^Nous

avons pu atteindre

B(z)

^{car nous avons}

v6rifi6,

^à

chaque

^altitude z, que

T(z)

^{etait une} fonction lineaire de

E2(z).

^La

repartition apparait plus homogene

surtout au centre en basse

frequence accompagne cependant

d’un renforcement au

voisinage

^de

chaque

electrode.

L’observation de ces

histogrammes

^{traduit a la fois}

l’inhomog6n6it6

^du

^mat6riau,

^{et la}

repartition

^du

champ electrique

que seules les mesures a tension variable

separeraient.

Elle revele aussi la difficulte de cerner la contribution de 1’electrostriction dans

ce verre a

partir

^des constantes B, ^{haute et basse}

fr6quence.

3. Contribution de l’ilectrostriction. ^- Un raison- nement

thermodynamique classique

^montre

qu’un

fluide ou un materiau soumis a un

champ electrique

subit une deformation dont les composantes ^{sont une} fonction

quadratique

^du

champ applique.

^A

partir

de deux m6thodes

classiques

^{nous avons etabli les}

deformations dues a la contrainte creee _par 6lectrostric, tion

qui

entrainent une contribution

photo6lastique

a la

birefringence.

^Nous comparons ^ces r6sultats à 1’ecart observe entre les valeurs des constantes de Kerr basse

frequence

^{et haute}

frequence presentees prece-

demment.

3.1 CALCUL DE LA BIREFRINGENCE DUE A L’TLECTRO-

STRICTION. ^- 3 .1.1 Géométrie des matiriaux. ^- Les echantillons de verre

representes

^{sur la}

figure

^{2 ont la}

forme de lames

parallelepipediques

^de

longueur

L

(4

^{a 10 cm} pour la

silice),

^de

largeur

¹

(0,9 cm)

^et

d’epaisseur e (0,4 cm)

dont les faces

principales

^sont

recouvertes par des electrodes d’or-chrome

d6pos6es

par m6tallisations sous vide. G6n6ralement ces bandes

de materiau sont d6limit6es _par les electrodes dans des

plaques

^{de 3 a 4 cm de}

largeur.

Les contraintes

m6caniques

r6siduelles sont annihil6es _par un recuit fin.

FIG. 2. ^- Geometrie des echantillons etudies.

Dans le

systeme

^d’axe

choisi,

^le

champ electrique

est orient6 suivant Oz et la direction de

propagation

de l’onde de mesure suivant Ox. Les deformations

correspondant

^aux variations relatives des dimensions

4L/L, Al/l, Aele

^sont

designees respectivement

par les composantes ex ⁼ el l, e22, e33- Le milieu considere 6tant initialement

isotrope

^les composantes de cisaille- ment sont nulles.

Les corrections dues aux extr6mit6s sont

negligees

compte ^{tenu de la}

longueur

par rapport ^{aux dimen-} sions transversales.

3.1.2 Calcul à

partir

de la méthode

énergétique.

^-

Cette methode due a

Kortweg

^{et Helmholtz}

[12], developpee

dans les trait6s

d’electromagnetisme [13],

ne se soucie _pas de determiner avec

precisions

^les

forces

agissantes.

Elle consiste a 6tablir

1’6nergie caract6ristique

^U

du materiau a

partir

^des

energies electrostatiques WS

et

elastiques We

^en fonction des deformations euv

( U = We

±

Ws,

± suivant que ^ce dernier terme

s’exprime

^{a 1’aide du}

potentiel

^{ou du}

champ electrique).

Puis en ecrivant les conditions

d’6quilibre ðUlðeuv

⁼

0,

on obtient

1’expression

des deformations dans les diff6rentes directions.

Appliqu6e

^{a la}

geometrie d6crite,

^{nous avons :}

oA y

^{et u}

designent

le module de

Young

^et le coefficient de Poisson relies entre eux par le module de cisaille- ment

Jl(Jl = 2(1 : a)}

^{I qijki les} composantes ^du

+

u))

tenseur

piézo-optique, B

^{la constante}

dielectrique

^basse

859

frequence

^{et n} l’indice de refraction. Ainsi la _compres- sion uniaxiale -

sE’18

^{7r due au}

champ applique

entraine une deformation du volume du materiau

et une variation de la constante

dielectrique,

diff6rentes dans les directions

paralleles

^et

perpendiculaires

^{a la}

contrainte.

Par suite de 1’effet

photo-61astique,

^ces deformations donnent naissance a une

birefringence

^tel que :

ou

{ Pijkl }

^sont les coefficients

photo-61astiques

^{lies à}

{ qijkl },

^{dans un milieu}

^isotrope

^par la relation :

L’expression

^{de la}

birefringence

^{est conforme aux}

conventions de la

photo6lasticit6.

^{Les tractions sont}

consid6r6es

positives

^ainsi que

(gll -- g12)

^si _n ^est

sup6rieur à n.L

^en

presence

d’une traction uniaxe.

La combinaison des relations

(1)

^et

(2)

compte ^tenu de

(3)

^{aboutit a}

1’expression

^{de la}

birefringence

^{due à}

1’61ectrostriction :

Du fait de l’incertitude sur la nature des forces cette

methode conduit au meme resultat _pour un materiau ayant la forme d’une lame mince isolee suivant la

g6n6ratrice

^d’un

cylindre.

3.1.3 Calcul à

partir

^de

1’expression

tensorielle des

déformations.

^-

L’expression g6n6rale

de la déforma- tion e,,, d’un milieu solide ^en

presence

d’une contrainte

Tpð

^{et d’un}

champ electrique

^{E est}

[12]

ou les coefficients

{S(XyPð}

^{sont les}

compliances

^elas-

tiques

^et

{}’ JLvPð}

^les composantes d’electrostriction

Dans un milieu

isotrope

^{soumis a une contrainte}

uniaxiale

Tz dirigee

^{suivant Oz le}

d6veloppement

^de

cette relation donne :

La condition

d’isotropie

^{du milieu entraine :}

et

Comme la contrainte est une

compression

d’apres

^les

conventions,

^{on en deduit :}

La combinaison des relations

(5), (2)

^et

(3)

^{conduit à}

la

birefringence

Les constantes d’61ectrostriction ’Yijkl

n’ayant jamais

ete mesur6es dans les _verres, nous sommes amenes à utiliser leur

expression th6orique [14]

d’ou la

birefringence :

La

comparaison

des relations

(4)

^et

(6)

^montre

qu’une

determination

precise

des contraintes entraine

une diminution d’un facteur 2 de la

premiere

^contri-

bution. Du fait _que la relation de Maxwell _{n’est pas} verifiee dans ces mat6riaux

(e # n2),

^{la seconde}

contribution est

majoree

d’un facteur

e/n2 ~

^{4 a 2}

pour la silice.

3.2 APPLICATION AUX MESURES D’EFFET KERR. - La

presence

de 1’electrostriction dans les mesures

d’effet Kerr

depend

^{de la}

frequence

^du

champ

^elec-

trique.

^{Elle se} manifeste aussi _par

I’apparition

^de

resonances

m6caniques

^de

frequences g6n6ralement

basses compte ^tenu de l’inertie du mat6riau. Pour la

silice,

^{le mode} fondamental de

frequence

^la

plus

^6lev6e

soit la vibration en cisaillement suivant

1’6paisseur

^se

situe a 750

kilocycles.

^Pour ces verres

supposes homog6nes,

^{a la}

frequence

^{choisie de 5}

MHz,

^la contribution de 1’electrostriction est

pratiquement

nulle.

Ainsi 1’ecart

algebrique

^{entre les} constantes de Kerr mesurees a ces deux

frequences

^{devrait corres-}

pondre

^aux contributions donnees _par

(4)

^ou

(6).

Pour cette

comparaison,

^{nous nous} affranchissons de la

longueur

d’onde A dans B en

exprimant

les resultats du tableau II sous la forme :

En outre dans la notation _pour les verres

optiques,

^{il est}

3

d’usage

^de

designer

^la

quant,t6 n 2 3 (ql2 - ^q11)

^{par le}

terme de constante de Breuster C.

Compte

^{tenu de ces} conventions et des relations

(4)

et

(6),

^la

birefringence

^mesur6e par effet Kerr en basse

frequence

^{est donc :}

TABLEAU IV

Comparaison

des variations d’indice en haute

fréquence

^{mesurees à} celles calculees à

partir

^{de mesuré en basse}

fréquence

^et de la contribution de l’électrostriction :

(les

^résultats

entre

parenthèses correspondent

^à la relation

(6)).

TABLEAU V

Tentative de

comparaison

^entre les valeurs de

calculées et mesurées des

différents

^{verres WG 1 étudiés}

861

Comme chacune des

birefringences electriques

^n’est

d6finie

qu’a

^la

precision experimentale pres,

^nous

avons

compare

les valeurs de mesurées ’

HF

a celles calculées à

partir

^de mesurees en tenant compte de la contribution de 1’electrostriction et des

conventions

de

signe.

Ces

resultats,

etablis a

partir

des donnees des tableaux I et

II,

^sont

groupes

dans le tableau IV ou la contribution de la relation

(6) figure

^entre

parentheses.

En l’absence du

signe

^de C pour D 2129 et WG 1 1’examen de ces constantes dans cette famille de verre nous laisse a _penser

qu’elles

^sont

positives. ^Or,

^les

conventions sont 6tablies _pour des

birefringences positives (n > ^n.l)’

^La situation de D 2129

(n

^I,

^n_L)

nous

parait

necessiter l’inversion de

signe

^{de ces}

conventions. Pour F 4820 nous avons retenu les

parametres

^{des verres les}

plus proches (F 1821,

STF

376).

3.3 DlscussloN. ^-

L’application

des relations

(4)

et

(6)

^fait

apparaitre

que, pour la

plupart

^des verres, la contribution donn6e _par

(4)

^{conduit a un meilleur}

accord avec les resultats

experimentaux

^{a la}

precision pres. Compte

^tenu de la faible valeur de la

contribu-

tion de

1’61ectrostriction,

^{seule une meilleure}

precision

de mesure de tous les

parametres dissiperait

^{les ambi-}

guit6s

^en

particulier

pour la silice. La determination de la nature exacte des contraintes exerc6e _par le

champ electrique

^reste

complexe

^surtout si 1’homo-

geneite

du materiau intervient.

Le verre de Pockels tout en v6rifiant la valeur nulle de C apporte ^un critere de la

precision

^et de la sensi- bilit6 de nos mesures.

Pour les verres a

birefringences positives,

^{les conven-}

tions sont

parfaitement

v6rifi6es. Pour D 2129

(n jj ^{n j}

^{nous observons que} l’inversion de sens des conventions est

justifiee.

^La

birefringence negative apparait

^{comme une}

propriété physique

interessante contrairement aux id6es avanc6es

jusqu’ici

1’attribuant

au fait de 1’electrostriction

[4, 15].

^Pour

1’expliquer

^il

faudrait _supposer une contribution

ionique impor-

tante car la mesure de la

susceptibilite

^{non lineaire}

rijkl(WL, WL’ - ^cos)

^{donne une}

birefringence

^de

+

3,7

^x

10-13

ues aux

frequences optiques [16].

Une etude

experimentale

^est actuellement en cours.

Compte

^{tenu des} resultats obtenus _pour WG 1

(tableau III)

^{nous avons fait cette}

comparaison

pour 3 lots de verres. Ces resultats sont

groupes

^{dans le}

tableau V ou nous voyons que la contribution de 1’electrostriction est

impossible

^a

distinguer

^sauf

peut etre pour 1’echantillon A.

4. Manifestation de Ilklectrostriction et de la conduc- tibilite

ionique

^{dans les verres WG 1. -} Les tentatives de mesure de la constante de Kerr en fonction de la

frequence

^{et de la}

temperature

^{de ce verre revelent}

des anomalies entrainant diverses modifications _pou-

vant evoluer dans le temps. Ces observations montrent que la

birefringence electrique

^{constitue un outil}

pour

l’analyse

^de

1’homogeneite

^et de la conduction

ionique

^en

phase

^vitreuse.

4.1 EFFETS ^{DE LA} TEMPERATURE EN PRESENCE D’UN

CHAMP ELECTRIQUE. ^{- La} conduite de ces mesures de

birefringences

^{dans des verres}

disposes

^a l’int6rieur d’une enceinte thermostat6e est

decrite

^{dans une}

publication

ant6rieure

[2].

^En

regle generale,

^les

anomalies

apparaissent

^{sous diverses}

formes,

^brutale- ment, a des

temperatures

^variables

(434 °C

pour WG

1 D,

^{162 °C} pour WG 1

C)

^{et dans un etroit}

domaine de

temperatures (20

^a

70 °C).

^{Toutes les}

tentatives _pour les

reproduire

^{sont rest6es vaines}

jusqu’ici. Apres

^le

recuit,

^{les verres ramenes a}

temp6-

rature ambiante

presentent

^un nouvel 6tat.

Pour WG 1

D,

nous avons observe une augmen- tation brutale de la

birefringence

^a

6,5

^{kHz entre}

357 °C et 434 °C

d6crite dans

[2] (verre C).

^{Ramene a}

temperature ambiante,

^un

triple

passage de la lumiere de mesure

r6v6lait un effet de lentille

cylindrique divergente

^dans

1’espace

inter-electrodes.

Au cours de la seconde mesure en haute

frequence

de WG 1

C,

^le

dephasage

^cree par le

champ electrique

a ete

masque,

^a

partir

^{de 162}

^OC,

par

1’apparition

d’une

absorption a

^{6 328}

^A proportionnelle a E(O) E(w)

et

atteignant

^{5 x 10-5} a 212 OC pour

et 1 ⁼ 12 cm. A

temperature ordinaire,

^{ce verre est}

parfaitement

transparent ^{a 6 328}

A (oc ~ ^10-3 cm -1 ).

Cette

absorption

n’est pas

r6apparue

^{au cours des}

chauffages post6rieurs.

La conductibilite

electrique

^{en courant continu}

u(O)

des 6chantillons de WG ¹ normaux, mesur6e en

fonction de la

temperature T,

^{a un} comportement Arrh6nien

(log 0"

fonction lin6aire de

1/7)

^{avec une}

energie

d’activation

AEdc

^de

1,3

^a

1,4

^eV.

L’extrapo-

lation a

temperature

ambiante conduit a une conduc- tivit6 de

0,4

^{a 2 x}

10- 21

ohm-’

cm-1.

Par contre pour les verres WG

1,

^{C et}

D,

^{nous obtenons une} conductivite

comprise

^entre

2,5

^x

^10-12

^et

3,6

^x

lO-15 ohm-1

cm-1

(AEdc

⁼

^0,6

^et

^0,8 eV).

La manifestation de ces

phenomenes

^{dans le verre}

D 2129

(417 °C),

^de

composition voisine, peut signifier

que la modification de ces materiaux avec T et

E2

est due a

l’oxyde

^commun

(Ti02)..

Nous avons

repris

ces mesures de

birefringences

6lectriques

^{sur WG 1 C et D a}

temperature ambiante,

apres

^ces manifestations.

4.2 MESURES DE L’EFFET KERR DANS WG

1,

^{C ET}

D,

APRTS RECUIT. - Deux observations sont successive-

ment decrites :

4.2.1

Répartition de A(z).E2(co, z) en fonction

de la

fréquence

^du

champ électrique

^dans

l’espace

inter-électrodes. ^- A l’aide du montage

represente

par le sch6ma a

figure 1,

^{nous avons mesure le}

d6pha-

sage

cp(w, z) produit

par 1’excitation

6lectrique E2(w)

en fonction de 1’altitude ^z du faisceau de mesure dans

1’epaisseur

^{du verre} pour ^une

longueur

I traversee :

Comme la

birefringence (n I, - ^n_L)

^au

^point

^{z est la}

somme des effets

clectro-optiques (lies

^{a la constante}

de Kerr

B(z))

^et

m6caniques (clectrostriction

^{liee a}

C),

nous avons

regroupe

^ces contributions sous la forme d’une constante

A(z)

telle que :

Le

parametre A(z) E2(W, z)

caracterise a la fois la

repartition

^{de la}

birefringence

^{et la forme de}

E2(z)

dans

1’espace

inter-electrodes.

i)

Observations dans WG 1 C en basse

frequence (6,5 kHz).

^{- Ces r6sultats}

repr6sent6s

^sur les courbes

a,

b,

^{c de la}

figure

^{3 ont ete} obtenus aussitot

apres

^le

recuit

thermique.

FIG. 3. ^- Variation de la birefringence electrique (6,5 kHz)

suivant 1’epaisseur ^{z du verre WG 1 « C »} apr6s ^{recuit en} presence

d’une excitation electrique E(0) E (5 MHz). a) ^{Dans la zone soumise} a E(0) E (5 MHz) ^{et T°.} b) ^{Dans les zones} soumises a TO avec et sans electrodes. c) ^{Dans la zone soumise a} E(0) E (5 MHz) et, TO

en fonction de la disposition de la tension alternative de mesure.

La courbe

(a) presente

^la

cartographie

^de

A(z)

^E2

(6,5 kHz, z)

^{dans la zone de WG 1 C delimitee} par les electrodes ou la mesure de B en haute

frequence

et en fonction de la

temperature

^{a ete tent6e. La dis-}

position

de 1’excitation

electrique

^{et le}

gradient thermique

^sont

figures

^en dessous. Cette

repartition pr6sente

^une

ligne

^nodale

(A(z) E2(z)

⁼

0)

^{au centre}

de

1’epaisseur flanqu6e

^de part ^{et d’autre} par des contri- butions de

signes opposes.

Ceci traduit une bir6frin- gence

provoqu6e

par la deformation en flexion de la

lame dans le

plan

transversal

yOz

^a la direction de

propagation

de l’onde de mesure manifestant la

presence

de 1’electrostriction. Le

signe

^de

A(z) E2(z)

au

voisinage

des electrodes

correspond

^{a la}

polarite

des electrodes au cours du

chauffage.

Cette courbe peut aussi r6v6ler _que la

repartition

^de

E2(z)

^{est due}

a la

presence

^de

charges d’espaces

^au

voisinage

^des

electrodes. Elles seraient la

consequence

d’une disso- ciation

d’impuretes

^ou d’une demixtion de la structure vitreuse cr6ant des porteurs

capables

^de

migrer

^sous

1’action de la

temperature

^{et du}

champ

^continu

applique.

^La

comparaison

^avec le benzene montre que ^cet effet est

particulierement

^intense.

Ainsi

qu’en temoigne

^{la courbe}

(b)

^{nous retrouvons}

les memes

phenomenes

^{dans le m6me verre dans des}

zones ayant seulement subi le

chauffage

^{avec et sans}

electrodes. L’intensite est 5 a 6 fois

plus

faible. II semblerait _que

pendant

^le

chauffage

^une conductivity

superficielle

^{se manifeste sur toute la lame} permettant

un

d6placement

selectif des

charges.

^{La nature des}

electrodes

evaporees

^{ne semble} apporter

qu’une

contribution faible.

Nous n’avons pu 6tablir cette

repartition

^{en haute}

frequence.

^La variation de

signal provoquee

par

1’application

^des

champs

^{continus et haute}

frequence E(w) E(O)

^subsiste

apres

^la coupure de

E(O)

^et

disparait

lentement

(~

⁵

mn).

^Ces

phenomenes apparaissent quelle

que soit l’orientation relative des vecteurs

lumineux e et

electrique

^{E. Ceci} crediterait la

presence

d’une

polarisation

continue creee _par les

charges d’espaces.

Pour la meme

position

de la lame le sens

d’applica-

tion de la tension alternative donne une

repartition A(z) E2(z)

différente comme le montre la courbe

(c).

^La

disposition

^{1 est la}

repetition

^{de la mesure}

repr6sent6e

par la courbe

(a) apr6s

^{la tentative en}

haute

fr6quence.

¹¹ semblerait

qu’au

^cours de celle-ci la

disposition

^du

champ

continu ait reduit la

charge d’espace

^au

voisinage

de 1’anode. La

disposition

²

revele _que

I’application

de la tension alternative tende a reduire la

dissym6trie

des electrodes _par suite d’une

migration

des ions. A

temperature

ambiante 1’evolu- tion du verre se

poursuit.

ii)

Observations dans WG 1 D. ^- Ces mesures

repr6sent6es

par les courbes a et b de la

figure

^{4 ont ete}

entreprises

^{18 mois}

apres

le recuit

thermique

^en

presence

d’une excitation alternative

(6,5 kHz).

La

repartition

^de

B(z) E2(z)

^en fonction de

1’epais-

seur due a

1’application

d’une haute tension alterna- tive

repr6sent6e

par la courbe

(a)

^{semble montrer}

une

dependance parabolique

^de

E2(z).

^{Les electrodes}

6tant alternativement anode et cathode au cours du

chauffage

^il

n’y

^a

plus migration

selective des porteurs mais redistribution en volume confirmant ainsi le resultat de la courbe 3c.

Nous avons

analyse

^la

dependance

^de

T(z)

^{en haute}

frequence

^a tension continue

V(O)

^variable

(courbe (b))

grace

^au

parametre B(z) E (5 MHz, z).

^{Le role de la}

polarisation

^{continue ne se manifeste}

_plus

^mais

863

FIG. 4. ^- Variation de la birefringence electrique ^suivant 1’epais-

seur du verre WG 1 « D » 18 mois apres ^{un recuit en} presence ^de E’ (6,5 kHz). a) ^{Mesure en basse} fr6quence ^de B(z) £2(Z). b) ^Mesure

en haute frequence ^de B(z) ^E’ (5 MHz) ^en fonction de la tension continue V(0).

seulement une

repartition homogene

^de

B(z),

^{a la}

precision experimentale pres.

4.2.2 Mesure de

ð.nl E 2( ill) en fonction

^{de la}

fréquence

^du

champ électrique.

^{- Le} faisceau lumi-

neux centre au

voisinage

d’une electrode dans la zone

de WG 1 C décrite _par la courbe

4a,

nous avons

mesure la

birefringence

^{An en} fonction de la

frequence

du

champ electrique (autour

^de

6,5 kHz)

pour deux modes de fixation du materiau. La

figure

⁵

pr6sente

ces resultats obtenus avec un raccord

souple

^{a 1’exci-}

tation

electrique (cas A)

^{et avec une}

pression

^uni-

axiale

representee

^sur le schema de la

figure

⁵

(cas B).

Nous voyons

apparaitre

des resonances

m6caniques

dont la

frequence depend

^{de la nature de la}

vibration,

du mode de fixation et des dimensions

geometriques

de 1’echantillon. Ces resonances confirment la

pr6-

sence de modes de flexion _que nous avons tente d’identifier.

La

frequence

de flexion d’un barreau mince de

longueur

^{L est donnee} par

1’expression [17] :

ou _{vL est} la vitesse de

propagation longitudinale

^de

l’onde sonore

(3

⁶⁰⁰

m/s

^{a 3 800}

m/s

^{en tenant} compte de l’inertie

lat6rale).

k le rayon de

gyration

^{de la} section transversale

(el..,13-

^ou

e/ 12

^{suivant la}

^position

de 1’axe de rota-

tion).

^,

m un

parametre

^{lie a} Fordre 7c du mode de reso-

nance et a la fixation de la lame

((n - 2)

^n,

1,875).

Les courbes de la

figure

⁴

(a, b)

^montrent que la flexion se

produit

^{dans le}

plan yOz.

^Le schema de la

figure

^{5 situe la}

ligne

^{nodale a 1 cm} environ du bord.

Dans ces conditions en choisissant L ⁼

largeur

^{de la}

plaque

^{de verre}

(4 cm)

^{et e =}

0,4

cm, la

frequence

^de

flexion du

premier

^mode

pair

est,

grace

^{a la relation}

pr6c6dente,

^{entre 4 160 et 4 390}

Hz,

c’est-a-dire dans la

plage

^de

frequences

^utilis6e.

Ce resultat a

partir

^des

hypotheses

choisies semble

FIG. 5. ^- Variation relative de la birefringence An/E2 ^{du verre}

WG 1 C soumis a To + E(0) E(w) ^en fonction de la frequence

pour deux fixations A et B.

confirmer la

presence

d’une conductivite

superficielle

sur toute la

plaque

^{de verre bien} que la tension d’exci- tation ne soit

appliqu6e

que ^sur les 6lectrodes.

4. 3 DlscussloNs. ^- Ces diff6rents resultats mon- trent que 1’effet

Kerr, l’électrostriction,

la conductivit6

ionique

^et la stabilite de la structure vitreuse sont 6troitement lies dans le comportement ^{de WG 1.}

Dans

1’esprit

^{de cette} etude deux

enseignements

^int6-

ressants se

d6gagent :

4.3.1

Analyse

^des

forces

intervenant dans l’elec- trostriction. ^-

Compte

^{tenu de}

l’inhomog6n6it6

^{et de}

la

presence

^de

charges

^il

apparait

difficile de

parvenir

a mettre en evidence la contribution de 1’61ectrostric- tion dans WG 1. La

presence

d’une contrainte en

flexion confirme _que la m6thode

6nerg6tique

^bien

qu’applicable

^{a un} element de

cylindre puisse

apporter

une meilleure concordance. La

presence

^d’une

dissy-

m6trie des

charges d’espaces

^au

voisinage

^{des elec-}

trodes

ajoute

^a la contrainte uniaxiale un effort en

flexion.

L’inhomog6n6it6

^{de certains} verres, le choix de la

frequence

^du

champ electrique apparaissent

^tres

importants

^{dans la} determination de la constante de Kerr

intrinseque.