COMPORTEMENT CRITIQUE DE FERROMAGNÉTIQUES PROCHES DU MODÈLE DE HEISENBERG A DEUX DIMENSIONS

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Submitted on 1 Jan 1976

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COMPORTEMENT CRITIQUE DE

FERROMAGNÉTIQUES PROCHES DU MODÈLE DE HEISENBERG A DEUX DIMENSIONS

A. Dupas, J.-P. Renard

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A. Dupas, J.-P. Renard. COMPORTEMENT CRITIQUE DE FERROMAGNÉTIQUES PROCHES DU MODÈLE DE HEISENBERG A DEUX DIMENSIONS. Journal de Physique Colloques, 1976, 37 (C1), pp.C1-213-C1-217. �10.1051/jphyscol:1976133�. �jpa-00216460�

COMPORTEMENT CRITIQUE DE FERROMAGNÉTIQUES PROCHES DU MODÈLE DE HEISENBERG A DEUX DIMENSIONS

A. DUPAS et J.-P. RENARD Institut d9Electronique Fondamentale (*) Bat. 220, Université Paris-Sud, 91405 Orsay, France

Résumé. - On a mesuré la susceptibilité parallèle et perpendiculaire des cristaux ferromagné- tiques K z C U F ~ et (CH3NH3)2CuC14 dans la zone critique. Dans les deux ferromagnétiques, la variation thermique de ^,yll ne peut être décrite par une loi en puissance simple de la forme ^&-Y avec

E = T/Tc - 1 sur un large intervalle de températures. Par suite du crossover dimensionnel, la valeur locale de y croît de 1 pour K2CuF4 et 1,23 pour (CH3NH3)2CuC14 dans le voisinage immédiat de Tc à une valeur maximum de l'ordre de 2. Le comportement des susceptibilités perpendiculaires met bien en évidence le crossover avec l'anisotropie d'échange ; l'exposant de crossover correspondant a une valeur élevée, de l'ordre de 2,5 à 3, pour ces systèmes quasi bidimensionnels faiblement aniso-

tropes.

Abstract. - The parallel magnetic susceptibilities of ferromagnetic K z C U F ~ and (CH3NH3)zCuC14

have been measured near the critical temperature. In both ferromagnets, the thermal dependence cannot be described by the simple power law ^&-y with ^{E =} T/Tc - 1 over a large range of tempera- tures. Due to the crossover with dimensionality, the y value increases from 1 for K2CuFq and 1.23 for ( C H ~ N H ~ ) ~ C U C I ~ in the immediate vicinity of Te, to a maximum value of about 2. Crossover with exchange anisotropy appears clearly in the behavior of the perpendicular susceptibilities. The corresponding crossover exponent has a high value of about 2.5-3 in these quasi-bidimensional slightly anisotropic systems.

1. Introduction. - Les théories récentes ont mis en évidence l'aspect universel des phénomènes critiques [l]. Le comportement critique des systèmes présentant une transition de phase de deuxième espèce ne dépend en effet que d'un petit nombre de paramètres dits pertinents. Lorsque les interactions responsables de la transition sont à courte portée, ce qui est généralement le cas des systèmes magnétiques, les paramètres perti- nents sont la dimensionalité du réseau d et la dimension du paramètre d'ordre n. Dans les substances magné- tiques réelles, n peut prendre les valeurs suivantes :

n = 1 : modèle d'Ising d'anisotropie axiale, n = 2 : modèle XY d'anisotropie planaire, n = 3 : modèle de Heisenberg isotrope.

Le comportement magnétique des systèmes tridi- mensionnels est maintenant assez bien connu sur le plan théorique ; d'une part, des calculs de développe- ment en série de plus en plus poussés ont permis de préciser les exposants critiques des différents modèles ; d'autre part, la théorie du Crossover [2] a permis de préciser le comportement critique de systèmes faible- ment anisotropes. Pfeuty et coll [3] ont évalué récem- ment l'exposant de Crossover entrele modèle de Heisen- berg tridimensionnel (H 3d) et le modèle d'Isjng tridi-

(*) Laboratoire associé au C. N. R. S.

mensionnel (1 3d) et ont calculé numériquement la susceptibilité critique du système faiblement aniso- trope. Ces prévisions théoriques ont été vérifiées expé- rimentalement par E. Velu et coll. [4].

Le comportement critique des systèmes bidimension- nels (d = 2) est actuellement moins clair. Le cas du modèle d71sing bidimensionnel (1 2d) a été résolu exactement par Onsager [SI en 1944 mais il n'existe pas à ce jour de solution exacte ni d'approximation satis- faisante pour les modèles XY bidimensionnel (XY 2d) et Heisenberg bidimensionnel (H 2d).

Nous présentons ici une étude expérimentale des susceptibilités magnétiques principales de monocris- taux de K2CuF, et (CH3NH3), CuCI,, en notation abrégée C l Cl. Ces composés ont une structure feuilletée formée de plans de CuF, ou CuC1, bien séparés les uns des autres par des couches de K F ou de CH,NH,CI.

Cette structure particulière conduit à un couplage ferromagnétique important entre ions Cuzf d'un même plan, et faible entre ions Cu2+ de plans adja- cents.

D'autre part, I'anisotropie d'échange des Cu2+ est relativement basse, de l'ordre de Ces deux ferro- magnétiques représentent donc assez bien le modèle de Heisenberg bidimensionnel, et on peut espérer déduire de leur étude expérimentale des informations sur le comportement critique de ce modèle.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1976133

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2. Structure de K2CuF4 et (CH3NH3),CuC14.

Déviations par rapport au modèle H 2d. - K2CuF4 possède une structure tétragonale centrée [6] avec comme dimensions de la maille élémentaire a = 4,155 A

et c = 12,74 A. Les ions CuZ' proches voisins dans les plans a-a sont fortement couplés par super-échange ferromagnétique par l'intermédiaire d'un ion F-.

L'intégrale d'échange correspondante J a été déter- minée par Yamada [7] en comparant la variation thermique de la susceptibilité à haute température au développement en série de 1/T pour le modèle de Hei- senberg plan carré. La distance entre Cu2' voisins appartenant à des plans adjacents étant de 7,015 A,

leur interaction ferromagnétique J' est bien plus faible que J. Les études de RMN dans la phase ferro- magnétique [8] montrent que la direction de facile aimantation est l'axe a. Les mesures magnétiques dans cette même phase indiquent que l'axe c est un axe dur, et que l'anisotropie dans le plan a-a est très petite.

La structure de C,CI est orthorhombique avec le groupe d'espace Pbca [9]. Les dimensions de la maille sont a = 734 A, b = 7,30 A et c = 18,55 A. Les Cu2+ des plans ab forment un réseau rectangulaire centré, la distance entre Cu2+ voisins étant de 5,247 A

et l'échange ferromagnétique correspondant J/k = 19,2 K d'après les mesures de susceptibilité à haute température [IO]. La distance entre Cu2+ voi- sins, appartenant à des plans adjacents, est de 9,97 A

et leur couplage ferromagnétique J' très faible devant J.

Les mesures de RMN [ I l ] ainsi que les mesures magnétiques dans la phase ordonnée indiquent que l'axe facile est a, le second axe facile b et l'axe dur c.

L'hamiltonien de spin X de K,CuF4 et de C,C1 peut s'écrire simplement :

où Oz est l'axe de facile aimantation a, x le second axe facile et y l'axe dur c: i et j représentent des sites voisins du plan a-a pour K2CuF4 et ab pour ClCl, et k et 1 des sites voisins de plans adjacents. D et E sont des para- mètres sans dimension caractérisant l'anisotropie d'échange.

Le couplage relatif entre plans est défini par

où z et z' sont, respectivement, le nombre de voisins dans un plan et dans les plans adjacents.

Les valeurs expérimentales de J, D, E et R sont données dans le tableau 1. Dans les deux ferromagné- tiques, la déviation la plus importante par rapport au modèle H 2d vient de l'anisotropie de type XY carac- térisée par E. K,CuF, apparaît comme un bon modèle XY avec toutefois un couplage entre plans de l'ordre de ClC1 est plus proche d'un modèle bidimen- sionnel idéal mais possède une anisotropie de type Ising non négligeable. Ces déviations par rapport au modèle H 2d ont un effet marqué sur le comportement à basse température. En effet, les travaux de Mermin et Wagner [12] ont montré que les modèles XY 2d et H 2d ne présentent pas d'ordre à longue distance quelle que soit la température. Par contre, le développement en série de 1/T de la susceptibilité semble diverger à température non nulle. Stanley et Kaplan [13] ont sug- géré l'existence d'une nouvelle phase d'aimantation spontanée 'nulle et de susceptibilité infinie aux tempé- ratures inférieures à une valeur critique TsK. Dans les systèmes réels, de minimes déviations par rapport aux modèles XY 2d ou H 2d, anisotropie de type Ising ou couplage entre'plans, ont pour effet de stabiliser la phase Stanley-Kaplan et d'induire une aimantation spontanée non nulle aux températures inférieures à une température critique Tc voisine ,de T,,. Les mesures de RMN dans KzCuF4 et C,Cl mettent bien en évidence l'existence d'une aimantation spontanée.

Nous étudions ici l'effet des déviations sur le compor- tement critique des susceptibilités au-dessus de Tc, prévu la théorie du crossover.

3. Méthode expérimentale. - Les mesures de sus- ceptibilité magnétique ont été effectuées sur des échan- tillons monocristallins, à l'aide d'un pont d'inductance mutuelle opérant à 70 Hz. L'amplitude du champ de mesure était d'environ 1 Oe. Un seul échantillon de K,CuF, [14] taillé en forme d'ellipsoïde, de dimen- sions 11 x 5,l x 5,l mm avec le grand axe suivant la direction a, a été utilisé pour des mesures suivant les axes a et c.

Des monocristaux de ClCI ont été préparés au labo- ratoire par évaporation lente d'une solution aqueuse de CuCI,, 2 H 2 0 et CH3NH3C1 dans les proportions I x 2. Les mesures suivant a et b ont été effectuées sur deux ellipsoïdes avec le champ de mesure parallèle au grand axe, afin de minimiser les effets de champ démagnétisant. La mesure suivant c a été faite sur un cylindre d'axe c constitué de quatre plaquettes collées entre elles par les faces ab.

Intégrales d'échange J / k entre ions Cu2+ d'un plan, et valeurs relatives du couplage entre plans R = z' Jr/zJ, de l'anisotropie dans le plan D, et de l'anisotropie hors du plan E dans K2CuF4 et CICI.

z et z' sont les nombres respectifs de Cu2' voisins dans le plan et dans les plans adjacents

fond d'un petit cryostat en verre, est en liaison ther- mique faible avec un bain d'hélium-4 liquide par I'inter- médiaire d'hélium3 gazeux sous la pression de 1 torr.

L'échantillon est en contact thermique par l'intermé- diaire d'une tresse de fils de cuivre avec deux résistances au carbone et une résistance chauffante en fil de cons- tantan. L'une des résistances a u , carbone est utilisée comme élément actif dans une régulation électronique [15] dont le courant de chauffage est délivré dans la résistance de constantan. La stabilité thermique de l'échantillon est assurée à mieux que dans ce dispositif. La deuxième résistance au carbone est mesurée par un pont de Wheatstone à 3 fils fonction- nant en alternatif et est utilisée comme thermomètre. Ce thermomètre a été préalablement étalonné à l'aide de la susceptibilité d'un monocristal d'alun de chrome et potassium. AU cours de chaque manipulation, l'éta- lonnage est contrôlé au point d'ébullition de l'hélium-4 sous pression atmosphérique (T cx 4,2 K) et au point de transition supraconductrice de quelques milligram- mes de plomb de pureté 5 N ( T = 7'19 K).

4. Résultats expérimentaux.

-

Dans le cas de K,CuF,, la température critique Tc est bien définie par un angle net dans la courbe de variation thermique de la susceptibilité mesurée. Au voisinage de Tc, l'erreur absolue sur T - Tc est estimée à 0,2 mK dans cet échantillon. La figure 1 montre la variation expérimentale de la susceptibilité parallèle xII corrigée de l'effet de forme au-dessus de Tc.

Dans l'intervalle de température 1 0 - ~ < < 2 10-3

FIG. 1. - Courbe donnant log (xTc/C) en fonction de log (8)

pour la susceptibilité parallèle X I I , suivant l'axe a, et la susceptibi- lité perpendiculaire xL, suivant l'axe c, dans K2CuF4.

xli

L'analyse des résultats expérimentaux par la méthode de Kouvel et Fisher [16], qui consiste à porter

en fonction de T, donne la même valeur de y et T, = 6,280 K. Pour ^E > 2 la pente de la courbe

augmente régulièrement pour atteindre une valeur maximum y = 1,9 vers ^E = 0,5.

La susceptibilité parallèle à l'axe c,

x,,

Dans le cas de CICI, la détermination de Tc est plus délicate car la courbe de

xll

FIG. 2. - Courbe donnant log (xTc/C) en fonction de log ⁽⁸⁾ pour la susceptibilité parallèle xi, (suivant l'axe a) et les suscepti- bilités perpendiculaires dans le plan (suivant l'axe b) et hors du

plan (suivant l'axe c) dans (CH3NH3)2CuC14.

Ci-216 A. DUPAS ET J.-P. RENARD

dans l'intervalle

1 0 - ~ < < IO-,.

Ces résultats sont en bon accord avec ceux de Jongh et Miedema [17]. Pour ^E > IO-', la pente de log 1 en fonction de log ^E augmente régulièrement pour attein- dre la valeur maximum y = 2,05 vers E = 0,4 (Fig. 2).

Les susceptibilités perpendiculaires ne divergent pas à Tc (Fig. 2). En accord avec le fait que l'anisotropie suivant b est plus faible que suivant c, on trouve que

xb

5. Discussion. - Nos résultats expérimentaux mon- trent clairement que la zone critique des systèmes bidi- mensionnels est très étendue, la susceptibilité magné- tique parallèle présentant en effet, une variation anor- malement rapide, en fonction de la température jusque T = 2 Tc ( E = 1). A haute température, le comporte- ment des ferromagnétiques étudiés est bien représenté par le modèle H 2d, les susceptibilités parallèle et per- pendiculaire étant bien décrites par les développements en série de 1 / T pour ce modèle. A l'approche de Tc, les différentes déviations par rapport au modèle H 2d se font sentir. Compte tenu des ordres de grandeur res- pectifs de ces déviations, on peut s'attendre à observer d'abord, pour les deux ferromagnétiques, un crossover avec I'anisotropie d'échange de H 2d à XY 2d ; puis, un crossover dimensionnel de XY 2d à XY 3d pour K2CuF4, et à la fois les crossover avec l'anisotropie d'échange et la dimensionnalité vers le comportement 13d pour ClCl.

La comparaison des susceptibilités parallèle et per- pendiculaire met bien en évidence les crossover avec I'anisotropie d'échange et permet d'évaluer les tempé- ratures de crossover réduites correspondantes E:.

Pour K,CuF4, e,* de H 2d à XY 2d est de l'ordre de 0,2.

Pour CICI, le premier crossouer de H 2d à XY 2d se produit pour = 0,l et le second crossover dû à l'anisotropie de type Ising a lieu pour ^{E; E} 2,5 x IO-'.

E: est lié à I'anisotropie par une relation de la forme :

où g, r. est I'anisotropie relative et q, I'exposant de crossover avec l'anisotropie d'échange. En utilisant les valeurs de l'anisotropie du tableau 1, on peut évaluer, approximativement, les exposants de crossover cp,. Les valeurs obtenues, comprises entre 2,5 et 3, sont nette- ment plus élevées que dans les systèmes tridimension- nels, pour lesquels cp, = 1,25 [3] pour le crossover H 3d -+ 1 3d et cp, = 1,175 [18] pour le crossover XY 3d ^-t 1 3d.

Le crossover dimensionnel dû au couplage entre pians apparaît bien aussi dans la mesure où I'exposant critique y de la susceptibilité parallèle part d'une valeur locale élevée y = 2 propre au comportement bidimensionnel loin de Tc et tend vers une valeur proche

de 1, typique d'un comportement tridimensionnel au voisinage immédiat de Tc. Cependant, la variation de y entre ces deux valeurs s'étend sur un large intervalle de température, ce qui interdit de préciser la température réduite de cvossooev dimensionnel E: Dans le cas de CICI, la valeur y = 1,23 près de Tc est compatible avec la présence d'une anisotropie de type Ising, car voisine de y,,, = 1,25. Par contre, la valeur y = 1, obtenue dans K,CuF, au voisinage immédiat de Tc, est difficilement explicable. Compte tenu du caractère XY marqué de ce composé, on s'attendrait plutôt à trouver y = yx,,, = 1,315 [19]. La valeur classique y = 1, est prévue théoriquement, pour les systèmes dipolaires uniaxiaux [20]. Dans K,CuF,, l'interaction dipolaire entre plans, de l'ordre de en valeur relative, pourrait déterminer le comportement tridi- mensionnel. Malheureusement, la symétrie est loin d'être uniaxiale, I'anisotropie d'Ising étant inférieure à 10-5 d'après Yamada [7].

Les valeurs maximales de y, de l'ordre de 2, sont obtenues dans des zones de température où l'aniso- tropie de type XY a déjà un effet sensible ; on peut donc supposer que nos mesures permettent d'estimer y,,,, cz 2. II est intéressant de noter que cette valeur de 2 est également observée par Karimov [21] sur des plans ferromagnétiques interstitiels de NiCl, dans le graphite. Cette évaluation expérimentale de y,,,, est plus élevée que la valeur théorique du modèle I,, qui est de 1,75, mais n'en est pas très éloignée. Sur le plan théorique, on ne dispose pas d'estimation satisfaisante de y pour les modèles XY 2d ou H 2d. Par une analyse du développement en série de 1/T de la susceptibilité, Camp et Van Dyke [22] proposent y = 2,s - 3,2 pour ces deux modèles. Cependant, leurs résultats ne sont pas incompatibles avec une divergence exponen- tielle de xi, (y = co) suggérée par Kosterlitz 1231 pour le modèle XY 2d. Par la technique du groupe de renor- malisation, Lublin [24] a calculé les exposants v et y de ce même modèle. Ses valeurs conduisent à

y ⁼ 2,4 _+ 0,5

en utilisant les lois d'échelle. Ces différentes valeurs théoriques sont plus élevées que notre évaluation expérimentale.

Une autre possibilité pour déterminer y serait de mesurer l'exposant de croisover dimensionnel cp, égal à y d'après Chang et coll. 1251. Le crossover dimension- nel pourrait être mis en évidence plus nettement que dans nos ferromagnétiques, dans des composés bidimensionnels formés de plans ferromagnétiques.

faiblement couplés entre eux par interaction antiferro- magnétique tels que (C2H5NH3),CuCI4.

Remerciements. - Ce travail est une partie d'un programme de recherche de l'ATP Transition de Phase et a bénéficié d'une aide financière du C. N. R. S.

Les auteurs remercient P. Pfeuty pour les discussions intéressantes qu'ils ont eues avec lui et les suggestions.

qu'il leur a apportées.

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