Recherche spectroscopique d'un isotope de l'hélium de masse 5 dans les gaz extraits du béryl

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Recherche spectroscopique d’un isotope de l’hélium de

masse 5 dans les gaz extraits du béryl

Maurice Dodé, Pierre Jacquinot

To cite this version:

RECHERCHE

SPECTROSCOPIQUE

D’UN ISOTOPE DE

L’HÉLIUM

DE MASSE 5 DANS LES GAZ EXTRAITS DU

BÉRYL

Par MAURICE DODÉ et PIERRE

_JACQUINOT.

Sommaire. 2014 Des

expériences de M. Joliot ont conduit à penser que l’isotope de masse 5 de l’hélium était stable. _Cependant, aucune _{preuve directe,} en _{particulier spectroscopique,} de l’existence de cet

isotope n’a été donnée jusqu’à présent; on n’a, d’ailleurs, pas de raison de penser que cet isotope puisse exister en _quantité suffisante dans l’hélium atmosphérique pour qu’il soit _possible de le mettre

en évidence. Par contre, certains minéraux, tel le _béryl, contiennent des quantités très notables

d’hélium : parmi les _{hypothèses invoquées} pour expliquer la formation de ce gaz dans le béryl, figure

celle d’une désintégration du _béryllium sous _{l’action des rayons 03B3,} réaction donnant naissance à une

certaine _proportion de 5He.

Nous avons donc examiné _{spectroscopiquement} de l’hélium extrait du _béryl. La _position des raies de 5He a été calculée et la recherche de ces raies a été effectuée avec une sensibilité telle _qu’une teneur

de 10-4 en 5He aurait pu être décelée. Étant donné que les raies de 5He sont extrêmement voisines de celles de 4He _(0,2 Å _{pour la raie bleue 4471 Å),} une telle _{sensibilité n’a pu être obtenue que} grâce

aux _{qualités particulières} du grand spectrographe à _{prisme liquide} de Bellevue, et _grâce à _l’emploi simultané d’une méthode optique nouvelle pour augmenter la _pureté des spectres obtenus et de tubes dans lesquels l’effet d’auto-absorption renforce les raies faibles relativement aux raies fortes.

La _{présence de 5He n’a pas pu être} décelée, ni dans l’hélium _{atmosphérique, ni dans le gaz extrait} du _{béryl :} on peut conclure que la proportion des 5He _présente dans ces _gaz est certainement infé-rieure à 3. 10-4 et

_probablement

inférieure à 5.10-5.

PREMIÈRE PARTIE.

1. Le

_problème

de

_l’origine

de l’hélium du

béryl.

-- La

présence

d’hélium dans le

_béryl

_paraît

avoir été

signalée

pour la

première

fois par Lord

Ray-leigh

en

_{1 g08}

_]

et, en

_1933,

ce même auteur a

montré que cet hélium ne

_pouvait

_provenir

que de

la

_{désintégration}

radioactive d’un élément de

_longue

période.

En

effet,

bien _{que la}

_quantité

d’He

_présente

dans des minéraux de même

_âge

_puisse

varier dans de très

_larges

limites,

cette

_proportion

est, en

_général,

beaucoup plus

élevée dans les minéraux archéens que d’lns les minéraux tertiaires, et l’on ne

_peut

guère

douter _{que l’He} des

_{béryls s’y}

soit accumulé

au cours des

_temps

_{géologiques.}

Voici,

en

effet,

les valeurs _moyennes des teneurs en He des

_béryls

examinés par Lord

Rayleigh :

Or,

les

_quantités

d’He extraites des

_béryls

sont

toujours

de

_beaucoup

_supérieures

à celles

_qui

sont

susceptibles

de

_provenir

de la

_{désintégration}

des éléments radioactifs connus

_présents

dans le minéral. Pour _{certains des échantillons examinés par Lord}

Rayleigh,

par

exemple,

l’He recueilli

_{correspondrait}

à une durée d’accumulation

supérieure

à ans, alors que

l’âge

des terrains les

_plus

anciens ne

dépasse

pas 2. 1 o9 années.

2.

_Hypothèse

d’une _{radioactivité propre} au

béryllium.

- Devant _ces

faits,

l’hypothèse

de

l’existence d’une radioactivité propre au Be a tout

naturellement été

_émise,

et certains auteurs ont cru

la vérifier

_[~].

Mais les radioactivités mises en évidence dans le Be ou dans ses

_composés

_proviennent

en réalité

_{d’impuretés}

radioactives :

I ~ L’acétate de

Be,

purifié

par cristallisation dans le

_chloroforme,

ne

_présente

aucune activité

_(E.

Fried-lander

_[3]);

de

même,

il

_n’y

a aucune émission

spontanée

de neutrons

_(F.

_Joliot);

2~ Paneth

_{[4~, qui,}

on le

sait,

a mis au

_point

un

appareillage

permettant

de déceler l0-1° cm3

d’He,

a _{montré récemment que le Be} métal convenablement

purifié

ne

_dégage

_{pas d’He}

_(ou

tout au moins que sa

période

est

_supérieure

à io’3

_ans);

30

Enfin,

la masse du

_"Be,

maintenant assez

bien connue,

9,0150

-E- 0,0002, montre _{que la}

désin-tégration

serait

_{endoénergétique.}

L’hypothèse

en

_question

_paraît

donc définiti-vement

_rejetée.

3.

_Hypothèse

de M.

_Lepape.

2013 Par

_ailleurs,

l’origine

de l’He des

_béryls

a été

_l’objet

d’une très intéressante

_hypothèse

de M.

_{Lepape [5], hypothèse}

qui,

malheureusement,

n’a pas encore été vérifiée.

Au cours de ses nombreuses

analyses

de _gaz

spontanés

de sources

_{hydrominérales,}

1B1.

_Lepape

a

constaté que les sources minéralisées au contact de terrains

primaires

ou

_triasiques,

sont d’autant

_plus

riches en He que leur teneur en lithium est,

elle-même,

plus grande;

les sources _pauvres en Li sont

_toujours

pauvres en _He, même si elles contiennent

_beaucoup

de

NaCI;

de

_plus,

dans les sources

_{exceptionnellement}

riches en

_He,

Li est

_{toujours accompagné}

de Rb et de Cs en

_{proportion importante;}

enfin,

il n’existe

aucune relation entre la teneur en He et la

radio-activité de ces eaux, radioactivité le

_plus

souvent

banale d’ailleurs.

134

Au contraire, les sources issues de terrains tertiaires sont

_toujours

_pauvres en

_He,

même

_{lorsqu’elles}

sont riches en

_Li,

et il existe alors une relation très nette entre leur radioactivité et leur teneur en He.

Ces faits conduisent M.

_Lepape

à _{supposer que} l’He des

_{dépôts lagunaires}

où ces sources trouvent leur

minéralisation,

provient

de la

_{désintégration}

de l’élément

₈₇

et de ses

descendants,

la

_période

du

₈₇

étant relativement courte et telle _que cet élément aurait

_pratiquement

achevé de

_disparaître

au début du tertiaire.

En

effet,

de par ses

_analogies

_chimiques,

l’élé-ment

₈₇

a dû suivre

_Li,

Rb et Cs au cours des

sépa-rations

_chimiques

naturelles et, en

_particulier,

il a

dû se concentrer dans les tissus des

_plantes

houillères et dans les

_produits

de

_{l’évaporation lagunaire}

des

eaux fluviales et

_marines;

cette

_{hypothèse explique}

donc,

en même

_temps,

comment il se fait que certains

grisous

de

_gisements

houillers

_d’origine

marine,

de même _{que les gaz} de

_{pétrole d’origine primaire,}

sont très riches en He alors _{que les gaz} de

_pétrole

ter-tiaires en sont

_{toujours dépourvus.}

De

même,

si l’on

se souvient _que les

_béryls

contiennent

_toujours

des métaux

alcalins,

certains d’entre eux

_ayant

jus-qu’à

5 _pour 10o de

Cs,

on

voit,

comme

_l’indique

M.

_Lepape,

_{que la variation de la} teneur en He des

béryls s’explique

fort bien par

l’hypothèse

de l’exis-tence

_d’un

élément

₈₇

de

_période

relativement courte. Bien

entendu,

la

_présence

d’He dans les gaz des mines de Stassfurt et dans les tourmalines

_pourrait

aussi

_{s’expliquer}

de la même manière.

Comme on le

voit,

l’hypothèse

de M.

_Lepape

rend

compte

d’un très

_grand

nombre de faits et mérite de retenir l’attention.

Malheureusement,

en ce

_qui

concerne les

béryls,

si l’He que l’on _{y rencontre}

provient

de la

_{désintégration}

de l’élément

_87,

on

devrait trouver, dans ces

_minéraux,

les autres descendants stables de cet

élément,

et rien n’a encore

été

_signalé

à ce

_sujet.

Peut-être aucune recherche

n’a-t-elle été

_{entreprise; peut-être}

aussi le

_problème

est-il

_{plus compliqué qu’on}

ne

_pourrait

le _supposer au

_premier

abord : la recherche d’éléments

lourds,

voisins du

_87,

serait sans doute assez facilement

abordable;

par contre, si

_~’un

des descendants du

₈₇

explose

spontanément

en donnant des éléments

beaucoup

plus

légers,

comme le fait

_parfois

l’uranium

sous l’action des neutrons, le

_problème

devient extrêmement ardu.

Quoi

qu’il

en

_soit,

la

_question

n’est _pas encore résolue.

4.

_Hypothèse

d’une

_{désintégration}

de Be sous

l’influence des rayons y. - Il existe enfin _une

troisième manière

_{d’expliquer}

la

_présence

_d’He

dans les

_béryls.

On

_sait,

en

effet,

_{que les rayons y} des corps radioactifs

provoquent

la

_{désintégration}

des noyaux de

bérylium

suivant la réaction

-

_2~He-~/~

(1 )

réaction couramment utilisée au laboratoire pour

produire

des neutrons de faible

_énergie.

Il est évident

qu’une

telle réaction

_peùt

fort bien avoir lieu dans la nature

_grâce

aux

_{rayonnements y}

des _corps

radioactifs

_présents

dans les roches

_contiguës

aux

béryls.

Dans ce cas, la formation de l’He ne

s’accom-pagnerait

de celle d’aucun autre

élément,

et il

apparaît

difficile de

_pouvoir

vérifier cette

_hypothèse

qui,

par

ailleurs,

rendrait

compte

de l’accumulation de l’He avec le

_temps,

de même _{que des variations} considérables que

peut

présenter

la teneur en He de minerais de même

_{âge (de}

_o,055

à

_77,6

_mm3/g

_pour les

_béryls

_archéens).

La mise en évidence de la stabilité d’un

_isotope

de l’He de masse 5, par MM. Joliot et

_Zlotowsky

_[6]

apporte,

à ce

_problème,

une donnée nouvelle

_(1).

En _{admettant pour} la masse de

_{ce ~ He}

la valeur

5,0106 ± 0,0005

(5,oii

I assure la stabilité

de ~Be),

on trouve, en

_effet,

_{que l’action} sur le Be de rayons y

d’énergie

de

quelques

dizaines de milliers

d’électron-volts

_pourrait

donner lieu à la forma-tion

_{de 5 .2 He-.}

4 9Be

+ y -+

_{2 "He}

+

_2He.

₍₂₎

En

_{conséquence,}

si l’He des

_béryls

_provient

de la

désintégration

des _noyaux de

_bérylium

_par les rayons y de faible

énergie,

on

_peut

s’attendre à ce

que cet He soit constitué par un

_mélange

des

iso-topes

’He

et

_’He.

Si la réaction

₍₂₎

avait, seule, lieu,

l’He du

_béryl

contiendrait 5c _pour 100 de

_’He;

mais c’est là un

maximum

_qui

ne saurait être atteint et, comme l’on

ignore

comment varie la section efficace du Be avec

l’énergie

des rayons y de très faible

énergie,

et

qu’en

particulier

on ne connaît même _{pas l’ordre de}

grandeur

de cette _{section efficace pour}

_{les y}

de faible

énergie

[réaction

(2)],

il n’est pas

possible

d’avoir,

à

_priori,

la moindre idée sur la teneur en

_5He

de

l’hélium extrait des

_béryls.

En outre, les

_phénomènes

de diffusion viennent encore

_compliquer

la

_question;

en

_effet,

c’est l’He voisin de la surface extérieure des cristaux

_{qui s’échappe}

le

_plus

facilement,

et c’est

précisément

celui

_qui

doit être le

_plus

riche

_{en ~ He.}

Quoi

qu’il

en

_soit,

on

_pouvait

avoir un certain

_espoir

d’éclaircir cette

_question

de

_l’origine

de l’He du

béryl

en

recherchant,

dans cet

He,

la

_présence

éventuelle d’un

_isotope

de masse 5.

5. Vérifications antérieures. -- Cette

hypo-thèse de l’existence

_possible

_d’~He

du

béryl

avait

déjà

été émise par

Langle

et Raitt en

₁₉₃₃

[ 2],

mais elle

_reposait

alors sur des données inexactes.

On se

_souvient,

en

_effet,

_que ces auteurs avaient cru

mettre en évidence une radioactivité a _propre

(1) M. Joliot nous a _signalé un _{travail récent effectué par}

P. Jensen au Laboratoire du _{professeur Bothe,} et dont les résultats semblent en désaccord avec ceux obtenus par

Zlotowsky et lui-même. De nouvelles _expériences doivent être _entreprises dans des conditions différentes pour élucider

au Be et ils avaient

_envisagé

la

_possibilité

de la réaction

_spontanée

?Be

--~

_5He-+-4He

qui,

en

_réalité,

est

_{endoénergétique.}

Bien que ce mémoire de

_Langle

et Raitt ait conduit Tate et Smith

_[7]

à examiner au

spectro-graphe

de masse de l’He extrait d’un

_béryl

pré-cambrien et _que ces auteurs aient conclu à l’absence de 5He

_(moins

de cette

_question

de l’exis-tence

_possible

de 5He dans He du

_béryl

ne

_pouvait

cependant

pas être considérée comme définitivement

résolue. En

effet,

les

_expériences

de

_Langle

et Raitt

ayant

été reconnues inexactes, le travail de Tate et Smith n’a

_jamais

été

_repris;

en _outre, on a tout lieu de _{supposer que} ces auteurs s’attendaient à trouver,

dans l’He du

_béryl,

une forte

_proportion

de

_l’isotope

de masse _5, et _que, vu leurs

_premiers

_résultats, ils n’aient pas cherché à

_approfondir

la

_question.

On

sait, en

_effet,

_que

_l’emploi

du

_{spectrographe}

de

masse _pour la recherche d’un

_isotope

n’existant

qu’en petite proportion

est une

_opération

très

délicate,

du fait

_qu’il

faut

_{toujours distinguer}

entre

l’isotope

vrai et les autres _{ions gazeux de} même

_{m .}

Aussi,

M. Joliot nous a-t-il demandé de

_reprendre

cette étude en nous

_adressant,

_{pour la mise} en

évi-dence de

_5He,

aux effets

_isotopiques

dans son

_spectre

optique

d’émission.

6. Extraction de l’ He du

_béryl.

- Pour _nous

procurer l’He nécessaire à cette

recherche,

nous

sommes

_partis

d’un

_béryl

de

_Madagascar

gracieu-sement mis à notre

_disposition

_{par la}

_Compagnie

Alais,

Froge

et

_Camargue;

le minéral avait été

broyé

par les soins de cette

compagnie,

qui

avait

pris

les

_précautions

_{nécessaires pour}

_qu’aucune

partie

n’en soit

_rejetée,

et il

_passait

entièrement au

tamis 200. Nous

_prions

la

Compagnie

Alais,

_Froge

et

_Camargue,

_{ainsi que} son

_agent

de

Saint-Jean-de-Maurienne, M.

_Gadeau,

de trouver ici

_{l’expression}

de nos sincères remerciements.

Le minéral en

_question

_contenait,

comme la

plupart

des

béryls,

une forte

_proportion

_{d’hydrogène}

( z 2

à 13

_{cm3 / g),}

et il était d’une teneur moyenne en He

(o,55 mm3,/g);

il nous a, par

suite,

fallu en

traiter 20

_kg

_pour obtenir l’He nécessaire à nos

essais. L’extraction des gaz a été effectuée suivant

une méthode

_calquée

sur celle de Lord

_Rayleigh.

Le minéral

_pulvérisé

est

_attaqué

dans une cornue

de _{pyrex par}

_cinq

fois son

_poids

de

_potasse

en

pastilles;

on introduit le

_béryl

et la

_potasse

par couches

successives,

_puis

on soude la cornue à un

condenseur destiné à retenir la

_majorité

de l’eau

qui

distille lors de la fusion et aussi à recueillir éventuellement la mousse extrêmement abondante

qui

prend

toujours

naissance lors du

_départ

des gaz.

_L’appareil

est réuni à une _rampe de

_trompes

à

mercure à _gros

débit,

ce

_{qui permet}

d’extraire les

gaz de la cornue au fur et à mesure de leur formation

et de les réunir dans un

_récipient

_unique

d’où on les envoie immédiatement sur de

_l’oxyde

de cuivre chauffé vers _250°, où ils se débarrassent de la

majeure partie

de

_{l’hydrogène qu’ils}

contiennent. Un robinet,

placé

entre la cornue et les

_trompes,

permet

d’arrêter l’extraction des gaz à volonté et,

facilite

_beaucoup

la conduite de

_{l’opération :}

_lorsque

le contenu du ballon tend à

déborder,

la fermeture de ce robinet _provoque une

_augmentation

_rapide

de la

_pression

dans la cornue, et la mousse retombe aussitôt.

Enfin,

une autre

_trompe

à mercure, branchée

sur le tube à

_oxyde

de

_cuivre,

_permet

d’extraire

finalement de

_l’appareil

un

mélange

d’azote et de gaz rares ne contenant

_{plus qu’une petite proportion}

d’hydrogène.

Chaque

opération

est effectuée dans une cornue de z5oo à 3ooo

cm3;

celle-ci une fois soudée à

l’appa-reil,

on fait le vide à l’aide _{d’une pompe, de}

_façon

à abaisser la

pression jusqu’à

I mm de

Hg;

il est nécessaire d’effectuer cette

_opération

_rapidement,

afin d’éviter le

_départ

_{de gaz du minéral.} Le ballon est alors chauffé

_{progressivement}

sur un fourneau à _gaz, le ballon

_reposant

_simplement

sur une toile

métallique;

c’est là la

façon

la

_plus

commode

d’opérer :

on

_peut

ainsi arrêter

_brusquement

le

chauffage lorsque

la mousse devient

_trop

abondante. >

Bien que

l’emploi

d’une cornue de 3000 cm3 ne

permette

pas

d’attaquer

plus

de 25o à 3oo _{g de}

béryl

à la

fois,

ce

_{qui oblige}

à effectuer de

nom-breuses

extractions,

il est

_préférable

de ne _pas

opérer

sur de

_plus

gros volumes : la fusion totale de la masse serait difficile à

_obtenir,

et la

_paroi

de la

cornue

_risquerait

de ne _pas résister suffisamment

longtemps

à

_l’attaque

_par la

_potasse.

Insistons,

en

passant,

sur la nécessité de

_prendre

une nouvelle cornue à

_chaque

_opération,

faute de

_quoi

l’on

_risque

de voir le fond de la cornue céder

_brusquement

sous

la

_pression

extérieure;

il se

_produit

alors un tel

soubresaut que des

quantités importantes

de

_potasse

fondue sont

_projetées

à

_plusieurs

mètres de distance.

Finalement,

on réunit ensemble les

_mélanges

d’azote et de _gaz rares recueillis au cours de

diffé-rentes

_{opérations; lorsque}

le volume obtenu est de i à 2

l,

on fait _passer les _gaz sur du calcium chauffé vers

_4ooo,

_puis

sur de

_l’oxyde

de

cuivre,

de

_façon

à éliminer l’azote et le reste de

l’hydro-gène.

Les différents

_mélanges

_gazeux ainsi obtenus sont enfin réunis à leur tour et traités d’un bloc pour l’extraction de l’hélmm.

Cette

_purification

finale est effectuée dans un

appareil

à circulation

_comportant

différents

circuits,

de

_façon

à

_pouvoir

_{faire passer} les _{gaz soit} sur de

l’oxyde

de

cuivre,

soit sur du

calcium,

soit sur du charbon refroidi. On arrive ainsi fort bien à se débarrasser de la totalité de l’azote et de

_l’argon.

Les dernières traces

_{d’hydrogène}

sont enfin éliminées

en introduisant une

_{petite proportion}

_d’oxygène

136

platine

chauffée;

on condense enfin

_l’oxygène

sur

le

charbon,

dans l’air

_liquide.

_{L’hélium que} nous

avons _{ainsi obtenu n’était souillé que par} des traces de

néon;

en raison des

_pertes

_importantes

en hélium que cela eût

provoqué,

nous n’avons pas

_jugé

néces-saire de l’en débarrasser.

DEUXIÈME PARTIE.

1. Calcul de l’effet

_isotopique.

Choix des raies. -- On

peut

s’adresser,

pour la mise en évidence

d’un

isotope,

soit au

_{spectre atomique,}

soit au

spectre

moléculaire. Bien _que, dans le cas de

l’hélium,

les

_{déplacements isotopiques}

soient

_beaucoup

_plus

petits

sur les raies

_atomiques

_que sur les

bandes,

nous avons choisi le

_spectre

_atomique.

Le

_spectre

de bandes de

l’hélium

est, en effet, très difficile à obtenir avec assez d’intensité : il faut des tubes très

_larges

et des

_pressions

élevées,

donc d’assez

grandes quantités

de _gaz, et

_malgré

cela l’intensité

ne serait pas suffisante pour obtenir des clichés

10 ooo fois

_surexposés

avec une

_dispersion

suffisante,

même avec un

_{spectrographe}

très lumineux.

Les raies

_atomiques,

au

contraire,

_peuvent

être obtenues avec une très

_grande

intensité;

mais les

déplacements

isotopiques

sont très faibles et il est nécessaire

_d’employer

un

_{spectrographe}

de très

grand pouvoir séparateur.

Si l’on veut

_pouvoir

déceler une

_proportion

en

_isotope

de l’ordre de il est _{nécessaire que} le

_{spectrographe}

soit

_également

très lumineux et surtout

_qu’il

ne donne aucune raie

ni fond continu

_parasite.

Seul

_l’appareil

à

_prisme

liquide

de Bellevue

_{pouvait remplir}

ces conditions. C’est

_grâce

à ce

_remarquable

_instrument,

dont la construction est due à M. A. Couder

_[8],

_que nous avons _pu faire la recherche de

_l’isotope

dans le

spectre

atomique.

Les

_{déplacements isotopiques}

des raies

_atomiques

qui

sont _{facilement calculables pour}

_{l’hydrogène,}

peuvent

encore être _{calculés pour} les atomes à deux

et à trois électrons

_[9].

Comme dans le cas de

l’hydro-gène,

tous les niveaux d’un atome de masse

nucléaire M se trouvent

_déplacés

_d’une

quan-tité Al.11-

à

_partir

de la

_{position qu’ils}

occupe-raient si la masse du noyau était infiniment

_grande.

En outre, et _{pour les niveaux P} seulement, à ce

déplacement

vient s’en

_ajouter

un autre :

dans le cas de deux électrons, le

_signe

- doit être

choisi pour les niveaux de

_triplets

et le

_signe

+ pour les niveaux de

_singulets.

Dans cette

formule,

les notations ont leurs

_{significations}

habituelies;

Zl et Z2

sont les

_charges

_{effectives pour les orbites consi} dérées. Cette

_expression

s’est trouvée en accord

avec les mesures dans les deux cas où elle a été

appliquée,

celui des raies

584~

À de Li I I

_[10]

et celui de

_quelques

raies de Li 1

_{[ I I ].}

Nous avons

_appliqué

cette formule aux niveaux 2 s 2 _p 3,1 P et 2 s 3

_{p ’P}

de I,’hélium. Les

_charges

_{effectives pour} les orbites 2s et 2 p ont été calculées par Eckart

[àj]

et sont respec-tivement

et

pour le niveau 31P nous avons admis

_Z,

=== 2 et

_{Z2 = ~ .}

Nous avons ainsi calculé les

_{déplacements}

isoto-piques

pour les raies les

plus

intenses de l’hélium-Ces

_{déplacements}

sont donnés en  dans la troi-sième

_ligne

du tableau

suivant;

dans la

quatrième

ligne,

les

_{déplacements}

9 x sont

_exprimés

en unités de

_pouvoir

de résolution

_théorique

du

_{spectrographe,}

en tenant

_compte

de la loi de

_dispersion

de

_{l’appareil.}

(On

a

_pris

_quatre

traversées du

_prisme

_pour toutes les

_raies,

sauf pour la raie

4026

pour

laquelle

seule-ment deux traversées sont

_possibles

à cause de

l’absorption

du

_liquide

dans cette

_région.)

On

voit,

_d’après

ce

tableau,

_que c’est _pour

la raie

₄₄₇₁

_{que les}

_{déplacements}

mesurés doivent être les

_plus

_grands.

La raie

G À 7 I

est, en

_réalité,

un doublet

_composé

des deux

_{raies 4471.69}

et 4471.48

(23Pl-2

-- d’intensités

respectives

y8

et i : à chacune de ces deux raies doit

_correspondre

une raie de -5He

_déplacée

de

_{0,19 Á}

vers les faibles

longueurs

d’onde.

Seule,

une de ces deux raies - la

plus

intense heureusement -

pourra être vue, l’autre coïncidant exactement avec la raie

GQj I,Q8.

2. Conditions

_{expérimentales. -}

a.

_Dispositif

optique.

- Il est facile de

s’apercevoir,

dès les

premiers

essais,

que s’il y a des raies

_isotopiques,

elles ont une intensité relative extrêmement faible

méthodes _{habituelles. Il y} a donc à résoudre un

problème

particulier qui

est de mettre en évidence

une raie très voisine d’une autre, et dont l’intensité relative

_puisse

être aussi faible _que

_possible.

Ce

problème

présente

de très nombreuses

difficulté,

et, pour cette

raison,

a été très rarement abordé

jusqu’à

présent.

Une des

_principales

difficultés est le _{manque de}

_pureté

des

_spectres

donnés _{par les}

appareils

à

_grand

_pouvoir

de résolution.

Si,

avec un

grand

réseau de Rowland _par

exemple,

on

surexpose 1000 fois une raie

_parfaitement

isolée dans le

_spectre,

on trouve, autour de

_l’image

obtenue, toute une série de raies

_{(en plus}

des

_ghosts

de Rowland, et

_beaucoup

_{moins intenses que} ces

derniers),

et un fond continu

_{dégradé occupant}

un domaine d’une dizaine

_{d’angstrÕms}

_(pour

un

_pouvoir

séparateur

correspondant

à 0.02

À)

autour de la raie : dans tout ce domaine il est

_impossible

de déceler des raies normalement

_exposées.

Avec les

appareils

interférentiels

_également,

les différents ordres d’interférence sont réunis entre eux _par un

fond continu _{pour des}

_{surexpositions}

de cet ordre. Avec le

_prisme

de

Bellevue,

au

_contraire,

et avec

un

_{égal pouvoir}

_séparateur,

on

_peut

_surexposer

I o0o fois une telle raie sans voir

_apparaître

d’autre

lumière que celle

_qui

est due à la diffraction. Cette

lumière,

due à la

diffraction,

occupe d’ailleurs autour de la raie un domaine assez étendu de

_longueur

d’ondes

_pouvant

aller

_jusqu’à

go unités de

pouvoir

séparateur.

Là encore, on se trouve limité _par cette lumière. Mais on

_peut

_{gagner considérablement} en utilisant une fente de hauteur très courte

_(point)

et en

_disposant

sur

_l’objectif

un

_diaphragme

carré

ayant

une

_diagonale

_parallèle

à l’arête du

_{prisme :}

la

_plus

_{grande partie}

de la lumière due à la diffraction se trouve alors

_rejetée

en dehors de la

_ligne

où viennent se former les raies

_(qui

sont alors des

points).

Le

_gain

de

_pureté

obtenu _par ce

_procédé

est considérable

_{[I 2].}

Il y a lieu de noter _que c’est

_{précisément}

en vue de la recherche de

_l’isotope

de masse 5 de l’hélium

qu’a

été abordé ce

_problème

de la recherche des raies très faibles au

_voisinage

des raies

intenses,

et _que cette solution a été donnée. C’est

_également

au cours d’une étude

_préalable

du

_spectre

de

l’hélium,

faite avec ce

_procédé,

_qu’ont

été découvertes un certain nombre de raies nouvelles d’intensités rela-tives extrêmement faibles formant tout un

_spectre

d’intercombinaison inconnu

_{jusqu’alors}

et

_réputé

comme

_{rigoureusement}

interdit dans le cas de l’hélium

_[13].

b. Mesure des intensités relatives. - Dans le but de faire une estimation des intensités relatives, le

dispositif

précédemment

décrit est

_complété

_par une étroite bande _opaque

_{placée diagonalement}

sur

le

_diaphragme,

_{parallèlement}

à la direction de la

dispersion.

Dans ces

conditions,

chaque

raie

sur-exposée

se trouve

_{représentée}

_par une

_figure

de

diffraction en croix à

_laquelle

viennent

_s’ajouter

des

franges disposées

sur un axe

_{perpendiculaire}

à l’axe de

_dispersion.

Les

_positions

et les intensités de ces

franges

sont facilement calculables : le calcul

_complet

montre que tout se _{passe à peu}

_près

comme

_si,

à la

figure

de diffraction donnée par le

diaphragme

carré venaient

_{s’ajouter indépendamment}

les

_franges

données par une ouverture

_ayant

_{précisément}

la forme de la bande opaque

ajouté

sur le

_diaphragme.

L’intensité relative d’une

_frange

de numéro n

(rapport

de son intensité à l’intensité au centre de la

figure

de

_diffraction)

est _{donnée par I -}

p 2 It -I- I )

3

2 n + l -.2

p étant le

rapport

de la surface de la _{bande opaque} à la surface totale du

_diaphragme.

Les valeurs d’intensités ainsi obtenues se sont montrées en bon accord avec les valeurs mesurées avec un coin

photométrique.

Dès

_lors,

_pour

_apprécier

l’intensité relative d’une raie normalement

_posée,

_rapportée

à

une raie

_surexposée,

il suffit de chercher

_quelle

est celle des

_franges

_accompagnant

la raie

_surexposée

qui

a _{la même densité que} la raie en

_question.

(Cette comparaison

se fait

visuellement,

la

micro-photométrie

étant sans aucune

_précision

sur des

images

d’étendue aussi

_petite

que les

points qui

représentent

les

_raies.)

c. Rôle de

l’e f f et d’autoabsorption

des raies.

-Cette estimation ne fournit évidemment que les intensités relatives des différentes

radiations,

telles

qu’elles

sont à la sortie de la source lumineuse.

Ces intensités relatives

_peuvent

être tout à fait différentes des

_proportions

des différents atomes dans le gaz

qui

émet la lumière. Dans le cas

d’isotopes

d’un même

élément,

les fonctions d’excitations sont les mêmes et le

_rapport

des intensités des raies des

isotopes

données _par une source lumineuse diffère du

rapport

d’abondance des

_isotopes

_uniquement

à cause

du

_{phénomène d’autoabsorption}

des raies

_spectrales,

les raies les

_plus

intenses étant les

_plus

fortement absorbées _par le _gaz excité.

_{L’importance}

de ce

phénomène

augmente

avec l’excitation du gaz et

l’épaisseur

observée de la couche de _gaz

lumineux,

et

dépend

également

de la nature des raies, étant notable seulement _pour les

_premières

raies des séries. La

question

a été étudiée en _{détail par} l’un de nous

_[I4]

depuis

que ce travail a été effectué. Il est, en

_général,

impossible

de calculer les intensités relatives vraies

(celles

que l’on observerait en l’absence

d’auto-absorption)

à

_partir

des intensités relatives

_apparentes.

Cependant,

il

_n’y

a _{pas intérêt à} se

_placer,

_pour obtenir directement les intensités relatives

vraies,

dans des conditions telles que

l’autoabsorption

soit

négligeable,

car alors on

_perdrait

le bénéfice du renforcement relatif

_apparent

de raies faibles dû à

_{l’autoabsorption.}

On verra, par la suite, que, dans le cas

_présent,

le renforcement relatif est

_égal

à 2

avec la source

_employée

et _{pour la raie}

étudiée,

138

la

_proportion

de

10-4,

ses raies auraient une intensité non _pas

_104,

mais seulement 5. z o3 fois

_plus

faible que celles de 4He. Le

gain

de sensibilité de 2, obtenu

dans la recherche de

_l’isotope,

est assez

appré-ciable.

D’autre

part,

les conditions dans

_lesquelles

se manifeste l’effet

d’autoabsorption

sont

_{précisément}

celles où il faut se

_placer

_{pour obtenir des} sources

très lumineuses : tubes assez

_longs

vus en bout et

assez fortement excités. Il est _{évident que, dans} une recherche telle que celle d’un élément très rare,

l’emploi

d’une source très lumineuse est

néces-saire.

Il faut

donc,

effectivement,

se

_placer

dans des conditions où l’effet

_{d’autoabsorption}

existe mais il faut

_posséder

un _moyen de convertir les inten-sités relatives

_apparentes

en intensités relatives vraies.

Heureusement,

dans le cas

_qui

nous _intéresse,

la raie choisie

4471,48

(23P1,2 - C3D) possède

un

satellite

_QQ7I,08

_(~P~2013/~D)

_qui

est l’une des raies nouvellement découvertes dont il a été

_question

plus

haut. Ce satellite se trouve sufl’lsamment

_éloigné

de la raie

4

4 71.48

pour

pouvoir

être

_{photographié}

dans des conditions où l’effet

_{d’autoabsorption}

est

négligeable (tube

vu en travers : une _pose très

longue

-

4o

h - est nécessaire, même _en

n’employant

que deux traversées du

_prisme,

donnant ainsi moins de

dispersion,

mais

_{beaucoup plus}

de

_{luminosité).}

On

peut

ainsi mesurer l’intensité relative vraie

_(rapportée

à la raie

_QQ7I,Q8)

de ce

_satellite;

on trouve 10-4. Si l’on mesure ensuite l’intensité relative du satellite

sur les clichés mêmes

_qui

servent à la recherche de

l’isotope,

on trouve 2 . I o-4 : le renforcement

_apparent

est donc

_égal

à 2. Pour ce satellite et pour les raies d’intensité

_comparable

ou

_plus

faible,

l’effet

d’auto-absorption

est tout à fait

_{négligeable,}

et le renfor-cement

_apparent

est dû

uniquement

à l’affaiblis-sement de la raie

_intense,

_par

_rapport

à

laquelle

est mesurée l’intensité relative. Le renfor-cement des intensités relatives

_rapportées

à cette raie est donc le même _pour toutes les raies aussi faibles ou

_plus

faibles _{que le} satellite

_qui

a servi à le mesurer : la raie de

_l’isotope

cherchée étant

_plus

faible que le

satellite,

elle doit donc subir un

renfor-cement

_apparent

_égal

à 2.

Les

_expériences

relatives à la recherche de 5He ont été faites de

_janvier

à août

_1939.

Le rôle de l’effet

_{d’autoahsorption}

et le

_gain

de sensibilité

qu’on pouvait

en attendre n’a été

_précisé

_que beau-coup

plus

tard,

en

_1941.

et c’est alors

_qu’a

été faite la mesure du renforcement

_apparent

obtenu. Il est alors _{apparu que} des renforcements

_beaucoup

_plus

grands

et, par

suite,

une bien

_{plus grande}

_{sensibilité,}

auraient pu être obtenus _{par l’utilisation de} condi-tions

_{expérimentales}

_{appropriées [i4]’}

Malheu-reusement, au cours des événements

_qui

se

dérou-lèrent entre ces deux dates, le _{gaz extrait du}

_béryl

s’est trouvé

_perdu

et les

_expériences

n’ont _pu être recommencées.

d. Source lumineuse. ~--- La source lumineuse est un tube de silice de 2 mm de diamètre intérieur et de 10 cm de

_long,

excité en haute

_fréquence

avec

électrodes extérieures. La

_pression,

maintenue aussi basse que le

permet

le fonctionnement stable du

tube,

est de o,35 mm. Cette

_précaution

est

indis-pensable ;

en

_effet,

_pour des

_{pressions plus}

élevées les raies sont entourées de «

_pieds

_», dont l’intensité

augmente

avec la

_pression

et _par

_lesquels

les raies cherchées seraient

masquées.

Le

_{spectrographe}

utilisé est le

_{grand spectrographe}

à

_{prisme liquide}

de

Bellevue;

le

_prisme

est traversé

_quatre

_{fois par la} lumière et la

_dispersion

ainsi obtenue est de

o, 5 À

par millimètre _{pour la}

_{raie 447i*}

Bien _{que la luminosité} soit fortement diminuée par ces

_quatre

_traversées,

grâce

à la brillance de la source

_employée,

la raie 1

est encore normalement

_posée

en une seconde. La

_photographie

_reproduite

ici a été

_posée

4 h,

donnant ainsi une

_{surexposition}

ooo en

_temps,

ce

_qui,

avec

_{le y}

de la

_plaque

utilisée

ici,

égal

à o,90,

correspond

à une

_{surexposition}

en intensité de 6000. 3. Résultats. - Plusieurs clichés ont été faits

sur la raie

4

47

1 avec l’hélium

_{atmosphérique}

et avec

l’hélium extrait du

_béryl.

Il _{n’a pas} été

_possible

de

Fig. 1. ,

trouver une différence entre les clichés obtenus avec

les deux sortes _{de gaz.} Un des clichés est

_reproduit

ici

(agrandi 7

fois).

Les _{deux grosses croix noires} inclinées sont les

_figures

_{de diffraction dues} respec-tivement aux deux

_{raies 4471.69}

et

_4471.48,

forte-ment

_{surexposées.}

On voit

_également

les

_systèmes

de

_{franges (chapelets}

de

_{points noirs)}

_produits

_par le

_diaphragme

additionnel et dus à ces mêmes raies :

intensités relatives. On voit aussi sur la

_gauche

un

point

noir

_qui

est la raie « interdite »

nouvel-lement trouvée, et

_qui

est normalement

_exposée.

C’est cette raie

_qui

a servi à mesurer le renforcement

apparent.

L’emplacement

où devrait se trouver la raie due à 5He est

_indiqué

_{par deux} flèches verti-cales en

_pointillé.

Il se trouve

_{précisément}

_{que l’on y} voit un

_petit

renflement à la

_figure

_{centrale à peu}

près

à l’endroit

_indiqué

_{par les flèches.}

_(On

voit

cependant

que la

place

calculée pour la raie de 5He est

légèrement plus

à

_gauche

_que ce

_renflement.)

Mais ce « renflement » se trouve

_trop

à la limite de

réso-lution _{pour que l’on}

_puisse

affirmer _{que c’est bien} là

une véritable raie. Si l’on examine des clichés moins

posés

que celui

qui

est

reproduit

ici,

on ne

_peut

voir nettement sur aucun ce renflement se détacher de la

tache centrale : à mesure _que l’on diminue le

_temps

de pose, le renflement

_disparaît

mais ne se détache pas. Il se

_pourrait

donc que ce soit un résidu de

pieds

de la raie la

_plus

intense,

et non une raie

distincte : s’il en est ainsi ce

_pied

doit

disparaître

par abaissement de la

pression

dans le tube :

malheu-reusement, il n’est _pas

_possible

de baisser la

pression

davantage

sans _{que le} fonctionnement du tube cesse d’être stable.

Étant

donné _{que le renflement n’est pas}

exac-tement à la

_place

calculée _{pour la raie de}

5He,

on

_peut,

ou bien écarter

_{l’hypothèse qu’il}

_représente

la raie

attendue,

non résolue et

_déplacée

_par

_rapport

à la

position

calculée,

ce

_{qui permettra}

de fixer une

limite

_supérieure

_probable

à la

_{proportion d’isotope}

dans le _gaz, ou bien accorder à ce renflement le bénéfice du

doute,

ce

_qui

fixera une limite

_supérieure

certaine à la

_proportion

_d’isotope.

Dans les deux cas nous avons à évaluer des inten-sités relatives. Dans le

_premier

cas, on

_peut

dire

qu’il

n’y

a aucune raie résolue d’intensité

_supérieure

à la moitié de celle de la raie interdite

_{!~ 4~ I,oB.}

L’inten-sité relative

_apparente

de cette _raie, mesurée _{par la} méthode des

_franges,

son intensité

relative

_apparente

est donc deux fois

_plus

faible, soit 10~. La limite

_supérieure

_probable

de la teneur en

_isotope

est donc 5. Io-5. Dans le deuxième

cas, il faut évaluer l’intensité relative du renflement ; i

on _{trouve, par la} même méthode, 5. l0-4 _pour l’inten-sité relative

_apparente,

donc

2,5. 10-4

pour l’inten-sité relative vraie. La limite

_supérieure

certaine pour la teneur en

_isotope,

est donc 3. io-4.

Il ne faut

_cependant

_{pas oublier que la}

_position

de la raie cherchée a été calculée entièrement à

_priori

et _{que le calcul repose} sur le travail

_théorique

de

Hughes

et Eckart

[g]

dont des vérifications ont été données dans d’autres cas,

_mais

évidemment pas dans le cas

_présent.

Il faut donc aussi, en toute

rigueur,

envisager

le cas, fort peu

probable,

où la raie attendue ne serait pas du tout à l’endroit calculé. Dans ce cas, elle

serait,

ou bien

_plus

_éloignée

de la raie de 4He et les estimations faites restent entièrement

valables,

ou’ bien moins

_éloignée

donc non

_résoluble,

et il n’est

_{plus possible}

de rien conclure. Bien que cela soit fort

_improbable,

il est

_{indispensable}

d’indiquer

que les conclusions que nous tirons ne sont données _que sous cette réserve.

Conclusions. -- La

quantité

d’àhe

présente

dans l’He extrait du

_béryl

étant certainement infé-rieure à 3.,0-4 et vraisemblablement même

on

_peut

conclure que si la réaction

₍₂₎

a lieu dans la nature, son

_importance

relative est tout à fait

_{négligeable.}

Tenant

_compte

de l’identité de l’He

_{atmosphérique}

et du l’He de

_béryl,

on

_pourrait

même admettre

_qu’elle

_{n’a pas} lieu du tout. Il faut toutefois se

_garder

d’en _{déduire que l’He} extrait des

_béryls

ne saurait

_provenir

de la

désinté-gration

des noyaux de Be sous l’action des rayons y

énergiques.

Il ne faut pas oublier en effet _{que si} la réaction

(2)

n’a

_jamais

été observée au

_laboratoire,

la réaction

(1)

est, au

contraire,

une réaction courante. _{Tant que} l’on ne _{connaîtra pas la valeur} de ia section efficace du Be pour les rayons y de faible

énergie,

il sera

très dïfplcile de tirer une conclusion de cette absence de 5He dans les

_béryls.

En

_particulier,

on

_ignore

toujours

si 4He

_provient

de la

_{désintégration,}

soit d’un élément

pratiquement

disparu,

soit d’un élément de

_période

très

_longue,

ou, au

_contraire,

d’une réaction nucléaire

_provoquée

par le rayon-nement d’un corps radioactif

présent

dans le minéral

lui-même,

ou dans les couches

_géologiques

voisines.

Manuscrit reçu en octobre

BIBLIOGRAPHIE. [1] Lord RAYLEIGH, Proc. _{Roy. Soc., 1908, 80,} p. 587, et 1910,

84, p. 195.

[2] Par _exemple LANGER et RAITT, Phys. Rev., 1933, 43, p. 585.

[3] FRIEDLANDER, C. R. Acad. Sc., 1935, 201, p. 337. [4] PANETH et _PETERS, Z. _{Phys. Chem., 1928, 134,} p. 353.

[5] LEPAPE, C. R. Acad. Sc., 1935, 200, p. 336.

[6] JOLIOT et ZLOTOWSKY, J. _{Phys., 1938, 9,} p. 403. [7] TATE et SMITH, Phys. Rev., 1933, 43, p. 672.

[8] COUDER, J. _{Phys., 1937,} 8, p. 995 S.

[9] HUGHES et ECKART. Phys. Rev., 1930, 36, p. 264. [10] HUGHES, Phys. Rev., 1931, 38, p. 857.

[11] ECKART, Phys. Rev., 1930, 36, p. 878.

[12] COUDER et JACQUINOT, C. R. Acad. Sc., 1939, 208,

p. 1639.