BEC dans des systèmes en interaction forte:
BEC dans des systèmes en interaction forte:
hélium liquide et hélium solide hélium liquide et hélium solide
Collège de France, mars 2005 Collège de France, mars 2005
Sébastien Balibar Sébastien Balibar
Laboratoire de Physique Statistique Laboratoire de Physique Statistique
Ecole Normale Supérieure, Paris Ecole Normale Supérieure, Paris
collaborations récentes:
collaborations récentes:
R. Ishiguro,
R. Ishiguro, F. Werner, G. Beaume, A. Hobeika, F. Werner, G. Beaume, A. Hobeika,
S. Nascimbene, C. Herrmann, F. Caupin, P. Nozières et H.J. Maris S. Nascimbene, C. Herrmann, F. Caupin, P. Nozières et H.J. Maris
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une ouverture vers la matière condensée une ouverture vers la matière condensée
expériences de nucléation - questions reliées à la superfluidité expériences de nucléation - questions reliées à la superfluidité comment varie T
comment varie T
ccen fonction de la densité ? en fonction de la densité ?
dans l’hélium liquide, contrairement aux gaz quantiques, dans l’hélium liquide, contrairement aux gaz quantiques,
T T
diminue avec diminue avec (sauf à pression négative) (sauf à pression négative) Deux autres questions:
Deux autres questions:
l’hélium solide peut-il être lui aussi superfluide ? l’hélium solide peut-il être lui aussi superfluide ?
à haute pression, l’hélium liquide est-il toujours superfluide ?
à haute pression, l’hélium liquide est-il toujours superfluide ?
BEC dans l’hélium liquide
T T
(P) diminue (P) diminue Pourquoi ?
Pourquoi ?
2525
1- la densité
1- la densité augmente avec la pression P augmente avec la pression P et rend l’échange entre atomes plus difficile et rend l’échange entre atomes plus difficile 2- l’énergie des « rotons » diminue
2- l’énergie des « rotons » diminue
00
solide solide
superfluide superfluide
liquide normal liquide normal
gazgaz temperature T (K) temperature T (K)
pression P (bar)pression P (bar)
22 11
transition transition
L’effet des interactions sur la température critique L’effet des interactions sur la température critique
P. Gruter, F. Laloë et D. Ceperley (1997) P. Gruter, F. Laloë et D. Ceperley (1997)
intensité des interactions intensité des interactions dans un milieu
dans un milieu homogène, la homogène, la température température critique de critique de transition T transition Tcc présente un présente un maximum maximum TT00: gaz idéal: gaz idéal n: densité n: densité
a : a : longueur de longueur de collision (gaz collision (gaz dilué)
dilué)
ou coeur dur ou coeur dur (helium liquide) (helium liquide)
gaz dilué gaz dilué
helium
helium
liquide
liquide
T T
présente un maximum dans l’helium liquide présente un maximum dans l’helium liquide métastable à pression négative
métastable à pression négative
deux prédictions théoriques : deux prédictions théoriques :
S.M. Apenko (1999) et G. Bauer, D.
S.M. Apenko (1999) et G. Bauer, D.
Ceperley et N. Godenfeld (2000) Ceperley et N. Godenfeld (2000)
la ligne lambda présente un la ligne lambda présente un maximum (2.2 K) à pression maximum (2.2 K) à pression négative
négative (c’est-à-dire sous (c’est-à-dire sous tension) et se rapproche de la tension) et se rapproche de la température T
température TBECBEC
TTBECBEC
TT
P > 0 P < 0
S.M. Apenko Phys. Rev. B, 1999 S.M. Apenko Phys. Rev. B, 1999
solide solide
superfluide superfluide
liquide normal liquide normal
gazgaz
Pression (bar)Pression (bar)
Température (K) Température (K) 00
2525
22 11
ligne ligne
limite spinodale limite spinodale - 9.5
- 9.5
liquide liquide métastable métastable
les rotons de Landau
0 2 4 6 8 10 12 14
0 5 10 15 20 25
Energy (K)
Wavenumber (nm-1) 20 bar
svp
phonons
rotons
vitesse critique v
cl’énergie des rotons l’énergie des rotons RR diminue avec la pression P diminue avec la pression P
RR détermine la vitesse détermine la vitesse critique de Landau
critique de Landau etet
la température de transition la température de transition TT où où n n = =
donc donc
TT diminue aussi avec P diminue aussi avec P
cavitation et cristallisation acoustiques cavitation et cristallisation acoustiques
étude générale de la étude générale de la
nucléation et des nucléation et des limites de stabilités limites de stabilités d’un liquide modèle, d’un liquide modèle, sans impuretés ni parois sans impuretés ni parois
impulsions acoustiques
impulsions acoustiques (1MHz) détection optique (1MHz) détection optique
au point focal: oscillations de pression et de densité très grande amplitude : au point focal: oscillations de pression et de densité très grande amplitude : jusqu’à ~ 1MW/cm
jusqu’à ~ 1MW/cm22 (220dB) , de -9 à + 160 bar. (220dB) , de -9 à + 160 bar.
à basse température, à basse température,
nucléation « homogène » (bulles ou cristaux) près des limites d’instabilité (les nucléation « homogène » (bulles ou cristaux) près des limites d’instabilité (les limites spinodales à -9.5 bar (liquide-gaz) et vers +200 bar (liquide-solide)
limites spinodales à -9.5 bar (liquide-gaz) et vers +200 bar (liquide-solide)
ArAr++ laser laser
lenslens
transducer (1 MHz) transducer (1 MHz)
2 cm2 cm
un réfrigérateur à un réfrigérateur à
accès optique accès optique
(ENS-Paris) (ENS-Paris)
transduteur transduteur
piézo-électrique (1 MHz) piézo-électrique (1 MHz)
cellule : cellule : 300 cm
300 cm33 d’hélium superfluide d’hélium superfluide 0 à 25 bar ; 0.02 à 1.4 K 0 à 25 bar ; 0.02 à 1.4 K
exchangeurs exchangeurs thermiquesthermiques
fenetres fenetres en saphire en saphire
cavitation acoustique cavitation acoustique
dans l’
dans l’
44He liquide He liquide
-50 0 50
0 5 10 15 20 25 30 35
Time (microseconds) cavitation at P
m = 25.3 bar
flight time (22 μs)
18 19 20 21 22 23 24 25 26
540 560 580 600 620 640 660 680
P
stat = - 9.45 + 0.051 ρLVc
cavitationtheshodρ
LVc(V.kg.m -3)
un phénomèneun phénomène aléatoire aléatoire : probabilité : probabilité 0,5 au seuil V
0,5 au seuil Vcc
calibration calibration : le produit : le produit LLVVcc
varie linéairement avec la pression varie linéairement avec la pression statique P
statique Pstat stat dans la cellule dans la cellule
extrapolation extrapolation : la cavitation a lieu à : la cavitation a lieu à -9.45 bar, en excellent accord avec la -9.45 bar, en excellent accord avec la prédiction théorique (0.2 bar au dessus prédiction théorique (0.2 bar au dessus de la limite spinodale à - 9.65 bar)
de la limite spinodale à - 9.65 bar)
expériences de cavitation acoustique expériences de cavitation acoustique
( ( S. Balibar, F. Caupin et al.) S. Balibar, F. Caupin et al.)
le seuil de le seuil de nucléation des nucléation des bulles présente bulles présente un cusp à 2.2K un cusp à 2.2K
(transition (transition superfluide) superfluide) en accord avec en accord avec les prédictions les prédictions
théoriques théoriques
-15 -12 -9 -6 -3 0 3
0 1 2 3 4 5 6
Caupin 2001 Caupin 2001 Hall 1995 Pettersen 1994 Nissen 1989 Nissen 1989 Sinha 1982
Temperature (K)
liquid-gas equilibrium
nucleation line (Barcelona)
standard theory (Vτ=2.10 -16cm 3s)
spinodaimit (Baceona)
citica
point
cristallisation cristallisation acoustique sur une acoustique sur une plaque de verre propre plaque de verre propre
X. Chavanne, S. Balibar and F.
X. Chavanne, S. Balibar and F.
Caupin, Phys. Rev. Lett. 86, 5506 Caupin, Phys. Rev. Lett. 86, 5506
(2001) (2001)
bouffées acoustiques
(6 oscillations, répétées à ~ 2Hz) amplitude de l’onde au seuil de cristallisation :
± 3.1 10-3 g/cm3 (~2% de m), nucléation aléatoire à 29.6 bar, soit 4.3 bar au delà de la
pression d’équilibre liquide-solide
0.168 0.170 0.172 0.174 0.176 0.178
20 22 24 26 28 30 32
temps (microsecondes) transmission
reflexion
recherche de la nucléation homogène de recherche de la nucléation homogène de l’hélium solide avec des ondes acoustiques l’hélium solide avec des ondes acoustiques
F.Werner, G. Beaume, C.Herrmann, A. Hobeika, S. Nascimbene, F.Werner, G. Beaume, C.Herrmann, A. Hobeika, S. Nascimbene,
F. Caupin and S. Balibar (J. Low Temp. Phys. 136, 93, 2004) F. Caupin and S. Balibar (J. Low Temp. Phys. 136, 93, 2004)
supprimer la plaque de verre supprimer la plaque de verre
augmenter l’ amplitude de l’onde acoustique augmenter l’ amplitude de l’onde acoustique
laser Ar laser Ar++
lentille lentille
transducteur (1 MHz) transducteur (1 MHz)
2 cm2 cm
l’hélium liquide peut rester l’hélium liquide peut rester
métastable jusqu’à 160 bar métastable jusqu’à 160 bar
21.8 22 22.2 22.4 22.6 22.8
PMT signal (arb. units)
time (microseconds)
265 V 340 V
700 V 1000 V 1370 V 1180 V 265 V
après calibration grâce à l’étude de la dépendance du seuil de après calibration grâce à l’étude de la dépendance du seuil de
cavitation en fonction de la pression statique, cavitation en fonction de la pression statique,
1370 V correspond à
1370 V correspond à PPmaxmax = 160 +/- 20 bar = 160 +/- 20 bar
nucléation homogène, nucléation homogène,
superfluidité à haute superfluidité à haute
pression pression
0 50 100 150 200
0 0.5 1 1.5 2 2.5
Pressure (bar)
T (K)
extended phase diagram
liquid-solid spinodal ?
λineextapoation?
λine
iquid-soidequiibium
iquid-gasequiibium
iquid-gasspinoda
nuceationine
(standadtheoy)
la théorie standard de la la théorie standard de la
nucléation ne s’applique pas nucléation ne s’applique pas aussi loin de l’équilibre
aussi loin de l’équilibre
elle prédirait une nucléation du solide vers elle prédirait une nucléation du solide vers + 65 bar.
+ 65 bar.
mais la tension de surface liquide-solide mais la tension de surface liquide-solide peut augmenter avec la pression
peut augmenter avec la pression (cf. H.J. Maris and F. Caupin, (cf. H.J. Maris and F. Caupin,
J. Low Temp. Phys. 131, 145, 2003)J. Low Temp. Phys. 131, 145, 2003)
l’ hélium liquide est-il l’ hélium liquide est-il superfluide à 160 bar ? superfluide à 160 bar ?
à 160 bar les cristaux devraient croître à 160 bar les cristaux devraient croître plus vite qu’à 29.6 bar, et être aisément plus vite qu’à 29.6 bar, et être aisément détectés, sauf si l’hélim n’est plus
détectés, sauf si l’hélim n’est plus superfluide (
superfluide (L L ~ 0.227 gcm~ 0.227 gcm-3-3, alors que , alors que
LL = 0.172 ou = 0.172 ou CC = 0.191 à 25 bar). = 0.191 à 25 bar).
L’extrapolation de la ligne
L’extrapolation de la ligne n’est pas n’est pas connue,
connue, elle pourrait atteindre T = 0 à 200 elle pourrait atteindre T = 0 à 200 barbar, là où l’énergie des rotons s’annule , là où l’énergie des rotons s’annule d’après H.J. Maris et où
d’après H.J. Maris et où le liquide pourrait le liquide pourrait devenir instable
devenir instable (Schneider and Enz, PRL (Schneider and Enz, PRL 27, 1186, 1971).
27, 1186, 1971).
une instabilité vers 200 bar ? une instabilité vers 200 bar ?
0 2 4 6 8 10 12 14
0 5 10 15 20 25
Energy (K)
Wavenumber (nm-1) 20 bar
svp
phonons
rotons
Maris a remarqué que, Maris a remarqué que, d’après la fonctionnelle de d’après la fonctionnelle de densité de Dalfovo , Lastri, densité de Dalfovo , Lastri, Pricaupenko, Stringari et Pricaupenko, Stringari et Treiner (Phys Rev B 1995) Treiner (Phys Rev B 1995) l’énergie des rotons
l’énergie des rotons
disparaît vers 200 bar où la disparaît vers 200 bar où la densité du liquide atteint densité du liquide atteint 0.237 g/cm
0.237 g/cm33
Un mode mou à vecteur Un mode mou à vecteur d’onde fini implique une d’onde fini implique une instabilité vers un état instabilité vers un état périodique
périodique
(i.e. cristallin ?)(i.e. cristallin ?)
(Schneider and Enz PRL 27, (Schneider and Enz PRL 27, 1186, 1971)
1186, 1971)
BEC généralisée dans l’hélium liquide BEC généralisée dans l’hélium liquide
F. London (1938) : le calcul d’Einstein s’applique au gaz idéal (i.e. sans interactions) F. London (1938) : le calcul d’Einstein s’applique au gaz idéal (i.e. sans interactions) N.N. Bogoliubov (1947) justifie l’hypothèse de Landau dans le cas d’un gaz de Bose en N.N. Bogoliubov (1947) justifie l’hypothèse de Landau dans le cas d’un gaz de Bose en interaction répulsive faible: à faible vecteur d’onde, les excitations individuelles
interaction répulsive faible: à faible vecteur d’onde, les excitations individuelles disparaissent au profit de modes collectifs de vitesse finie (la vitesse du son).
disparaissent au profit de modes collectifs de vitesse finie (la vitesse du son).
L. Onsager et O. Penrose (1956) considèrent la matrice densité à une particule L. Onsager et O. Penrose (1956) considèrent la matrice densité à une particule
11(r) = <(r) = <+ + (0, r(0, r22, ...,r, ...,rNN))(r, r(r, r22, ...,r, ...,rNN)>)>
C’est le recouvrement de la fonction d’onde de l’état fondamental du système lorsqu’on C’est le recouvrement de la fonction d’onde de l’état fondamental du système lorsqu’on déplace une particule d’une distance r.
déplace une particule d’une distance r.
La limite de
La limite de 11(r) quand r tend vers l’infini vaut n(r) quand r tend vers l’infini vaut n00 , c’est la population de l’état , c’est la population de l’état fondamental (le condensat généralisé).
fondamental (le condensat généralisé).
Au dessus de T
Au dessus de Tcc, la fraction condensée n, la fraction condensée n00 / N est négligeable / N est négligeable il y a condensation de Bose (généralisée) en dessous de T
il y a condensation de Bose (généralisée) en dessous de Tc c , où n, où n00 / N est d’ordre 1. / N est d’ordre 1.
Onsager et Penrose trouvent n
Onsager et Penrose trouvent n00 ~ 8 % pour l’hélium liquide à T = 0 et à basse pression ~ 8 % pour l’hélium liquide à T = 0 et à basse pression (un calcul faux mais un résultat juste ? cf. P. Nozières)
(un calcul faux mais un résultat juste ? cf. P. Nozières)
l’hélium en surpression forte:
l’hélium en surpression forte:
la fraction condensée n
la fraction condensée n
00tend vers zéro tend vers zéro
d’après P. Sokol d’après P. Sokol
(in Bose Einstein Condensation, ed. by A.
(in Bose Einstein Condensation, ed. by A.
Griffin, D.W. Snoke and S. Stringari, Griffin, D.W. Snoke and S. Stringari, Cambridge University Press, 1995) Cambridge University Press, 1995),,
nn00 décroît violemment avec la densité décroît violemment avec la densité
~ 9% à 0.145 g/cm
~ 9% à 0.145 g/cm33 (0 bar) (0 bar)
~ 4 % à 0.172 g/cm
~ 4 % à 0.172 g/cm33 (25 bar) (25 bar) et semble tendre vers zéro aux et semble tendre vers zéro aux environs de 0.19 g/cm
environs de 0.19 g/cm33 (~ 50 bar ). (~ 50 bar ).
la région « inaccessible » d’après P.
la région « inaccessible » d’après P.
Sokol est , en fait, accessible dans Sokol est , en fait, accessible dans nos expériences acoustiques
nos expériences acoustiques au delà de 50 bar,
au delà de 50 bar,
l’hélium liquide est-il un verre de l’hélium liquide est-il un verre de Bose ?
Bose ?
Moroni et Boninsegni
(J. Low Temp. Phys. 136, 129, 2004)
Calcul Monte Carlo Calcul Monte Carlo
la fraction condensée tend la fraction condensée tend exponentiellement vers zéro exponentiellement vers zéro 30% près de la
30% près de la
spinodale liquid-gaz spinodale liquid-gaz de 7 à 2.5% dans de 7 à 2.5% dans
la zone stable du liquide la zone stable du liquide
très faible près de la spinodale très faible près de la spinodale liquide-solide (~200 bar)
liquide-solide (~200 bar) P. Nozières
P. Nozières
(J. Low Temp. Phys. 137, 45, 2004):
(J. Low Temp. Phys. 137, 45, 2004):
à T=0, n
à T=0, n00 s’annule avant que s’annule avant que rot rot = 0= 0 et dans le solide ??
et dans le solide ??
= 0= 0
expérience en cours expérience en cours
(R. Ishiguro, S. Balibar et F. Caupin):
(R. Ishiguro, S. Balibar et F. Caupin):
ateindre 200 bar ou plus ateindre 200 bar ou plus détecter la superfluidité en détecter la superfluidité en
diffusion Brillouin diffusion Brillouin
avec 2 transducteurs
avec 2 transducteurs (géométrie sphérique) (géométrie sphérique)
effets non-linéaires importants, problèmes de calibration de la pression effets non-linéaires importants, problèmes de calibration de la pression diffusion Brillouin:
diffusion Brillouin: mesure du son ordinaire donc de mesure du son ordinaire donc de et P et P
et du deuxième son, caractéristique de la superfludité et du deuxième son, caractéristique de la superfludité diffusion Raman:
diffusion Raman: mesure de l’énergie des rotonsmesure de l’énergie des rotons calculs numériques de la focalisation d’ondes acoustiques
calculs numériques de la focalisation d’ondes acoustiques (C. Appert , C. Tenaud, (C. Appert , C. Tenaud, X. Chavanne, S. Balibar, F. Caupin, and D. d'Humières Euro. Phys. Journal B 35, 531, X. Chavanne, S. Balibar, F. Caupin, and D. d'Humières Euro. Phys. Journal B 35, 531, 2003)
2003)
2 transducers 2 transducers ArAr++ laser laser
2 cm2 cm lenslens
0.154 0.156 0.158 0.160 0.162 0.164 0.166 0.168
32 32.5 33 33.5 34
TIME (microseconds)
existence de rotons dans des condensats gazeux ?
Z. Nazario et D.I. Santiago (Stanford) J. Low Temp . Phys. 137, 599 (2004) : Z. Nazario et D.I. Santiago (Stanford) J. Low Temp . Phys. 137, 599 (2004) : les rotons sont la signature de la proximité d’une transition liquide-solide les rotons sont la signature de la proximité d’une transition liquide-solide Feynman 1956: h
Feynman 1956: hqq = h = h22qq22/ 2mS(q)/ 2mS(q)
le minimum des rotons est le reflet d’un pic dans le facteur de structure statique le minimum des rotons est le reflet d’un pic dans le facteur de structure statique Un mode de rotons devrait apparaître pour un condensat gazeux piégé
Un mode de rotons devrait apparaître pour un condensat gazeux piégé près d’une transition de localisation de Mott .
près d’une transition de localisation de Mott .
Mais, comme Schneider et Enz, Nazario et Santiago semblent confondre Mais, comme Schneider et Enz, Nazario et Santiago semblent confondre la transition avec la limite d’instabilité
la transition avec la limite d’instabilité
différences 2D (transition continue) - 3D (1er ordre) différences 2D (transition continue) - 3D (1er ordre)
et l’hélium supersolide ?
A.F. Andreev et I.M. Lifshitz (1969), G.V. Chester (1970), A.J. Leggett (1970), A.F. Andreev et I.M. Lifshitz (1969), G.V. Chester (1970), A.J. Leggett (1970), K.S. Liu et M.E. Fisher (1973)...
K.S. Liu et M.E. Fisher (1973)...
une condensation de Bose est-elle possible pour des lacunes délocalisées par une condensation de Bose est-elle possible pour des lacunes délocalisées par effet tunnel dans le réseau cristallin ?
effet tunnel dans le réseau cristallin ?
un système ordonné à la fois dans l’espace réel et dans l’espace des moments ? un système ordonné à la fois dans l’espace réel et dans l’espace des moments ? nombreuses tentatives expérimentales dans l’hélium 4 solide (B. Castaing, J.
nombreuses tentatives expérimentales dans l’hélium 4 solide (B. Castaing, J.
Goodkind ...) Goodkind ...)
la série d’expériences de E. Kim et M. Chan : la série d’expériences de E. Kim et M. Chan :
Nature 427, 225 (2004) puis Science 305, 1941 (2004) Nature 427, 225 (2004) puis Science 305, 1941 (2004)
le pendule de torsion de Kim et Chan
(Science 305, 1941, 2004)
découplage de 0.5 à 2% de la masse découplage de 0.5 à 2% de la masse
en dessous d’une certaine température (~ 0.1 K ) en dessous d’une certaine température (~ 0.1 K ) et d’une certaine vitesse critique ( ~ 100
et d’une certaine vitesse critique ( ~ 100 mmm/s)m/s)
une transition solide-
supersolide ??
N. Prokofev et B. Svistunov N. Prokofev et B. Svistunov (arXiv cond-mat nov. 2004):
(arXiv cond-mat nov. 2004):
la densité de l’hélium solide sorrespond, la densité de l’hélium solide sorrespond, à très peu près à la maille du réseau,
à très peu près à la maille du réseau,
donc il faudrait avoir autant de lacunes que donc il faudrait avoir autant de lacunes que d’intersticiels,
d’intersticiels,
or cette symétire n’a aucune raison d’être or cette symétire n’a aucune raison d’être
respectée. Superfluidité dans les joints de grains ? respectée. Superfluidité dans les joints de grains ? D.E. Galli, M. Rossi et L. Reatto (arXiv cond-mat D.E. Galli, M. Rossi et L. Reatto (arXiv cond-mat 17 mars 2005):
17 mars 2005):
supersolide possible, mais
supersolide possible, mais ss// diminue avec la diminue avec la pression
pression
Or, Kim et Chan trouvent que
Or, Kim et Chan trouvent que ss// augmente : augmente : les cristaux ont de plus en plus de défauts ? les cristaux ont de plus en plus de défauts ? Pas de pic de chaleur spécifique
Pas de pic de chaleur spécifique
étudier des monocristaux de bonne qualité ? étudier des monocristaux de bonne qualité ?
conclusion
limites de la superfluidité et de la condensation de Bose à limites de la superfluidité et de la condensation de Bose à fortes interactions
fortes interactions
dans l’hélium liquide métastable à haute pression, dans l’hélium liquide métastable à haute pression, comme dans l’hélium solide,
comme dans l’hélium solide,
l’existence d’une superfluidité (d’une condensation de Bose) l’existence d’une superfluidité (d’une condensation de Bose) pose des questions qui ne sont pas résolues
pose des questions qui ne sont pas résolues
nucleation of solid helium nucleation of solid helium
heterogeneous nucleation occurs heterogeneous nucleation occurs
~ 3 to 10 mbar above P
~ 3 to 10 mbar above Pmm
(Balibar 1980, Ruutu 1996, Sasaki 1998) (Balibar 1980, Ruutu 1996, Sasaki 1998) Balibar, Mizusaki and Sasaki
Balibar, Mizusaki and Sasaki
(J. Low Temp. Phys. 120, 293, 2000) (J. Low Temp. Phys. 120, 293, 2000): :
it cannot be homogeneous nucleation it cannot be homogeneous nucleation,, since E = 16/3
since E = 16/3 papa33//PP22 ≈ 10 ≈ 101010 K ! K !
heterogeneous nucleation on favorable sites heterogeneous nucleation on favorable sites (graphite dust particles ?)
(graphite dust particles ?)
J.P. Ruutu et al., Helsinki, 1996 J.P. Ruutu et al., Helsinki, 1996 consistent with other measurements by consistent with other measurements by
Balibar (1980), Sasaki (1998) Balibar (1980), Sasaki (1998)
pressurizing liquid helium in an ordinary cell:
pressurizing liquid helium in an ordinary cell:
acoustic crystallization : eliminate heterogeneous nucleation ? acoustic crystallization : eliminate heterogeneous nucleation ?
on a clean glass plate, nucleation of solid He is still heterogeneous on a clean glass plate, nucleation of solid He is still heterogeneous
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
-8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8
105 (ρ − ρ c)(g/cm 3)
∂E/∂ = -3.84 104 Kcm3/g ∂c/∂T = - 2.6 10-4 g/cm3K
the nucleation probability
the nucleation probability increases continuously from 0 to 1 increases continuously from 0 to 1
in a small density interval, as expected for nucleation due to thermal or quantum in a small density interval, as expected for nucleation due to thermal or quantum fluctuations. This is
fluctuations. This is the usual "the usual "asymmetric S-shape curve"asymmetric S-shape curve"::
= 1 - exp (- = 1 - exp (- 00VtVtexp (-E/T) = 1 - exp {- ln2 exp [ - (1/T)(∂E/∂exp (-E/T) = 1 - exp {- ln2 exp [ - (1/T)(∂E/∂) () ( - - cc)] })] } from
from (() and ) and cc(T), we obtain the activation energy(T), we obtain the activation energy EE = = T . ∂E/∂T . ∂E/∂ . ∂ . ∂cc(T)/∂T = 6 T(T)/∂T = 6 T
heterogeneous nucleation on the glass (~ 1 preferential site)heterogeneous nucleation on the glass (~ 1 preferential site)
(at P(at P + 4 bar the homogeneous nucleation barrier would be ~ 3000 K) + 4 bar the homogeneous nucleation barrier would be ~ 3000 K)
classical nucleation classical nucleation (thermally activated) (thermally activated) quantum nucleation ?
quantum nucleation ?
metastable liquids metastable liquids
liquid-gas or liquid-solid:
liquid-gas or liquid-solid:
first order phase transitions first order phase transitions -> metastability is possible -> metastability is possible
temperature
p re ss u re p re ss u re
crystallizationsolid
solid liquid liquid
gas gas
boiling cavitation
liquids can be supercooled or overpressurized liquids can be supercooled or overpressurized
before crystalization occurs, i.e. before crystallites nucleate before crystalization occurs, i.e. before crystallites nucleate
they can also be overheated , or underpressurized they can also be overheated , or underpressurized
before boiling or cavitation occurs (before bubbles nucleate) before boiling or cavitation occurs (before bubbles nucleate)
ex: water down to - 40 °C, + 200°C or - 1400 bar
ex: water down to - 40 °C, + 200°C or - 1400 bar
the barrier against nucleation the barrier against nucleation
is due to the surface energy is due to the surface energy
a spherical nucleus with
a spherical nucleus with radius Rradius R
and surface energy and surface energy g (the macroscopic g (the macroscopic surface tension)
surface tension) F(R) = 4
F(R) = 4ppRR2 2 g - 4/3 g - 4/3 ppRR3 3 PP
P : difference in free energy per unit P : difference in free energy per unit volume between the 2 phases
volume between the 2 phases Critical radius : R
Critical radius : Rcc = 2 = 2 g/g/PP Activation energy : E = (16
Activation energy : E = (16pgpg33)/(3)/(3PP22)) R > Rc
R > Rc growth growth
The critical nucleus is in unstable The critical nucleus is in unstable equilibrium
equilibrium
P = (1 - P = (1 - vv//ll)(P)(Peqeq - P) - P)
nucleation rate per unit time and volume :
=
0exp(-E/T)
: attempt frequency x density of independent sites
Standard nucleation theory (Landau and Lifshitz, Stat. Phys. p553):
Standard nucleation theory (Landau and Lifshitz, Stat. Phys. p553):
-100 0 100 200
0 0.5 1 1.5 2
Bubble radius R (nanometers)
Pl = - 10 bar
Pl = - 6 bar
Rc=2γ/P
R1=3γ/P E=16πγ3/3P2
P Pv R
ex : cavitation in liquid helium 4
the the
equation equation
of state of state of liquid of liquid helium 4 helium 4
-20 0 20 40 60 80
0.1 0.12 0.14 0.16 0.18 0.2
DENSITY (g/cm3)
stable
metastable
metastable P0 = 0
Pm = 25.324 nucleation
liquid - gas spinodal limit
The equation of state of liquid helium 4 (after Abraham 1970 and Maris 1994)
a rather well established cubic law (Maris 1991) a rather well established cubic law (Maris 1991)
P - P
P - P
spsp= a ( = a ( - -
spsp) )
33cavitation cavitation in helium 3 in helium 3
F. Caupin and S. Balibar,
Phys. Rev. B 64, 064507 (2001) same "asymmetric S-shape" law for the nucleation probability:
= 1 - exp (- 0Vtexp (-E/T)
= 1 - exp {- ln2 exp [ - (1/T)(dE/d ) ( - c)] }
principle of an ideal experiment principle of an ideal experiment
0 1 2 3 4 5 6
pressure
time (microseconds)
0 1 2 3 4 5 6
pressure
time (microseconds)
In liquid helium at 25 bar, In liquid helium at 25 bar,
we emit a sound pulse, which starts with a we emit a sound pulse, which starts with a negative pressure swing
negative pressure swing
cavitation is observed for a threshold voltage V cavitation is observed for a threshold voltage Vcc,, when the pressure reaches - 9.45 bar
when the pressure reaches - 9.45 bar at the acoustic focus at time
at the acoustic focus at time ttflightflight + 0.25 + 0.25 mms.s.
calibration:calibration:
VVcc corresponds to a 25 + 9.45 = 34.45 bar amplitude corresponds to a 25 + 9.45 = 34.45 bar amplitude We reverse the voltage applied to the transducer.
We reverse the voltage applied to the transducer.
We increase this voltage V as much as possible, We increase this voltage V as much as possible, looking for nucleation of crystals
looking for nucleation of crystals at the same time
at the same time ttflightflight + 0.25 + 0.25 mms.s.
A maximum positive pressure A maximum positive pressure PP max max = 25 + 34.45(V/V = 25 + 34.45(V/Vcc) bar) bar is reached at this time
is reached at this time
n n
00dans l’helium liquide dans l’helium liquide
P. Sokol (in Bose Einstein Condensation, ed. by A. Griffin, D.W. Snoke and S.
P. Sokol (in Bose Einstein Condensation, ed. by A. Griffin, D.W. Snoke and S.
Stringari, Cambridge University Press, 1995) Stringari, Cambridge University Press, 1995)
différents calculs numériques (Path Integral Monte carlo, Green’s Fonction différents calculs numériques (Path Integral Monte carlo, Green’s Fonction Monte Carlo...) prédisent 10 ± 2 %
Monte Carlo...) prédisent 10 ± 2 %
l’analyse des expériences de DIPS (deep inelastic neutron scattering) est très l’analyse des expériences de DIPS (deep inelastic neutron scattering) est très délicate.
délicate.
Il n’y a pas de preuve expérimentale irréfutable qu’un condensat existe dans Il n’y a pas de preuve expérimentale irréfutable qu’un condensat existe dans l’hélium liquide, ni de démonstration qu’un fluide de bosons présente
l’hélium liquide, ni de démonstration qu’un fluide de bosons présente nécessairement une condensation de Bose-Einstein.
nécessairement une condensation de Bose-Einstein.
Si on suppose que le condensat existe,
Si on suppose que le condensat existe, et qu’on tient compte de la forme et qu’on tient compte de la forme
théorique de la fonction de distribution des états excités de moment non-nul, théorique de la fonction de distribution des états excités de moment non-nul, on trouve un n
on trouve un n expérimental en accord avec les calculs théoriques expérimental en accord avec les calculs théoriques