RÉSONANCE CYCLOTRON A HAUTE FRÉQUENCE DANS LES MÉTAUX

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RÉSONANCE CYCLOTRON A HAUTE

FRÉQUENCE DANS LES MÉTAUX

P. Goy

To cite this version:

(2)

JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque Cl, supplément au n° 6, Tome 39, Juin 1978, page C2-222

RÉSONANCE CYCLOTRON A HAUTE FRÉQUENCE

DANS LES MÉTAUX

P. GOY

Groupe de Physique des Solides de l'Ecole Normale Supérieure (*) 24, rue Lhomond, 75231 Paris 05, France

Résumé. — On rappelle succinctement ce qu'est la résonance cyclotron Azbel'-Kaner dans la perspective nouvelle ouverte par les hautes fréquences micro-ondes. Les avantages apportés par des fréquences micro-ondes très élevées sont principalement : l'acuité de résonance améliorée, l'étude des ferromagnétiques rendue possible, les énergies des photons comparables aux énergies des phonons. Quelques mots sont dits de notre montage expérimental, capable de fonctionner entre 1,5 et 7 K dans le domaine inhabituel des ondes millimétriques et submillimétriques, entre 70 et 500 GHz. Les résultats obtenus sur les surfaces de Fermi du niobium et du nickel sont résumés. L'interaction électron-phonon dans le plomb, l'indium, le cadmium et le mercure est étudiée au voisinage du niveau de Fermi. Dans tous ces métaux les variations prédites de cette interaction sont observées par des accroissements paraboliques de la masse effective avec la température et la fré-quence.

Abstract. — AzbeF-Kaner cyclotron resonance is recalled in the new perspective of high

micro-wave frequencies. The main advantages are : increased sharpness, possibility to study ferromagnetic metals, photon energies not too far from phonon energies. A few words are said concerning our experimental arrangement which can work between 1.5 and 7 K in the unusual millimeter and

sub-millimeter domain from 70 to 500 GHz. The results obtained on the Fermi surfaces of niobium and nickel are summarized. The electron-phonon interaction in lead, indium, cadmium and mercury is studied around the Fermi level. In these metals the predicted variations are observed by parabolic increases of the effective mass with temperature and frequency.

1. Qu'est-ce que c'est ? — Soumise à un champ magnétique B, une charge e de masse m aura un mouvement dont la projection dans un plan perpen-diculaire à B sera circulaire, avec une pulsation eBjm. Si cette charge est un porteur libre dans un solide, il faut remplacer la masse m par la masse effective. Le mouvement n'est pas forcément circulaire (car cette masse effective peut varier de point en point), mais il reste périodique, de pulsation cyclotron,

coc = eB/m*

où m* est la masse effective cyclotron. La résonance cyclotron sera l'observation d'une interaction entre une onde électromagnétique co appliquée et la

fré-quence propre coc des porteurs dans le solide soumis

à un champ magnétique.

Pour qu'il y ait résonance, il faut que les porteurs fassent plusieurs tours. Leur libre parcours doit être le plus grand possible. Le métal à étudier sera sous la forme d'un monocristal très pur placé à basse température. Même dans ces conditions, le temps de relaxation électronique T n'est guère

meil-leur que 10"1 0 s. Le nombre de tours qu'effectue le

porteur pendant sa durée de vie est proportionnel

à coc r, facteur qui définit l'acuité de la résonance.

Comme coc T doit être grand devant 1, la résonance

cyclotron dans les métaux n'est visible qu'en

utili-sant des fréquences micro-ondes co > 1010 s.

Une telle onde hyperfréquence pénètre très peu dans le métal surtout s'il est froid et pur donc très conducteur. L'épaisseur de peau ô est de l'ordre de 0,1 u. L'onde n'est guère couplée avec les por-teurs de libre parcours moyen / ~ 0,1 mm

l> ô.

Nous sommes dans les conditions non locales, sauf si l'on place le champ magnétique perpendicu-lairement à la surface de l'échantillon. Le porteur pourra alors rester confiné dans l'épaisseur de peau et aura le temps d'interagir avec l'onde.

L'observa-tion de ce type de résonance à œ — coc est possible

(Fig. 1) mais très difficile. On lui préfère systématique-ment la résonance cyclotron Azbel'-Kaner (AKCR).

Dans la géométrie due à Azbel'-Kaner [1], la résonance cyclotron devient observable avec le champ magnétique B placé parallèlement à la surface plane de l'échantillon (Fig. 2). Le porteur pourra alors revenir dans ô et interagir de façon cumulative avec l'onde; comme dans le cyclotron accélérateur de particules, sa trajectoire est courbée par un champ magnétique, et il reçoit à chacun de ses passages (*) Laboratoire associé au Centre National de la Recherche

Scientifique.

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RÉSONANCE CYCLOTRON A HAUTE FRÉQUENCE DANS LES MÉTAUX C2-223 CADMIUM B 1 (1120) plane 79.2 GHz 1.5K O 10 20 MAGNETIC FIELD B (tG)

FIG. 1 . - Résonance diamagnétique observée sur l'orbite lenti- culaire du cadmium. C'est une orbite équatoriale sur la surface de Fermi et il n'y a donc pas de mouvement parallèle au champ magné- tique : le porteur peut rester confiné dans l'épaisseur de peau. Il y a

interaction résonnante pour o = o,.

AZBEL' KANER GEOMETRY (1956)

SURFACE IMPEDANCE VARIATIONS

FIG. 2. - La géométrie Azbel'-Kaner (en haut) et les variations d'impédance de surface prédites (en bas) dans le cas oh il n'y aurait

pas d'amortissement ( o s idni). D'après [l].

dans un petit espace une impulsion d'un champ électrique alternatif qu'il voit comme statique. La

condition de résonance est :

o = n o ,

car l'onde peut avoir changé 1, 2, n fois de sens pen-

dant que le porteur était à l'intérieur du métal et

qu'il ne la voyait pas.

Dans les conditions pratiques, o est fixe et 3 lente-

ment variable. La condition de résonance s'écrit B = B,/n. Pour n > 1, les positions de résonance

sont dites sous-harmoniques de rang n. La partie

réelle de l'impédance de surface est minimum à la

résonance (bas de la figure 2), car il y a écrantage

maximum pour des porteurs qui reviennent de nombreuses fois en surface. L'asymétrie de variation

autour de la résonance s'explique simplement : à

champ plus grand le porteur est en avance et l'impul-

sion reçue en surface ne peut qu'augmenter le déca- lage; tandis qu'à champ plus faible l'impulsion

remet en phase à chaque tour le porteur retardataire.

C'est ainsi qu'on conserve un bon couplage avec une balançoire en l'excitant trop vite, mais qu'on le

perd en réagissant à retardement.

L'existence de sous-harmoniques est un avantage pour observer la résonance cyclotron A-K avec de

hautes fréquences o : un champ B très élevé n'est

pas indispensable. Dans la figure 3, on n'observe

que les sous-harmoniques à partir de n = 2. En

haut : la partie réelle de l'impédance de surface

vérifie la forme A-K prévue. En particulier, elle est

minimum à la résonance. La décroissance d7ampli-

tude vers les bas champs et la raideur moins prononcée

qu'en figure 2 sont dues à la valeur finie de wz. Le

plus souvent, on utilise une modulation de champ.

Le signal dérivé donne des pics plus étroits et plus

symétriques (Fig. 3 en bas). En outre, l'amplification et la détection (synchrone) d'un signal alternatif sont beaucoup plus faciles que celles d'un signal continu. Bien entendu, la finesse des pics de résonance (dont la qualité de la mesure) pourra être accrue avec de plus grands o z .

COPPER surface impedanc: I

Etc 1 H//0001 in (110) plane 73GHz 15 K ~ ~ ~ 2 5

-

I

-

a I I I O 10 20 . J MAGNETIC FIELD H (kG)

FIG. 3. - Tracés expérimentaux de i'impédance de surface avec résonance cyclotron Azbe1'-Kaner pour w = no,.

Les expériences de résonance cyclotron dans les métaux sont habituellement réalisées avec des fré-

quences F

<

70 GHz, (1

>

4 mm). Depuis 1968,

j'ai étendu le domaine des fréquences utilisées à

l'intervalle millimétrique et submillimétrique 70-

500 GHz (4 mm

>

1

>

0,6 mm). Plus tard, des

(4)

C2-224 P. GOY

MAGNETIC FIELD k G

FIG. 4. Kcaoiiaiice cqclotioii daiih IL. potasiuiii ubsci-vée à 964 GHz (en bas) et relation de dispersion dans un milieu infini avec o z = co (en haut). D'après [2]. Le dépouillement de forme de raie est compliqué (entre autres) par l'existence d'ondes cyclotron qui modifient le flanc à haut champ de chaque sous-harmonique.

cable : le temps passé dans l'épaisseur de peau devient

de l'ordre de la période de l'hyperfréquence, ce qui déforme ou même annule la résonance (effets de retardement). En effet, la condition double de réso-

nance peut s'écrire :

La première inégalité 1 % R, veut dire que le

porteur fait plusieurs tours. C'est la condition de

résonance w, z % 1. La deuxième inégalité

R,

% 6

est la condition d'une géométrie de cyclotron : il

faut que le porteur interagisse sur une petite partie de son parcours avec le champ électrique de l'onde qu'il voit comme quasi-statique. Mais l'onde varie si vite que le porteur, pendant qu'il est dans 6, voit le champ électrique changer de sens, il sera autant freiné qu'accéléré et il n'y aura plus de résonance. On pourrait penser qu'il suffit d'augmenter le champ magnétique B pour raccourcir le rayon de l'orbite et donc le temps de passage dans l'épaisseur de peau. Mais, outre la difficulté expérimentale liée aux champs très intenses, il y a une limite théorique de ce côté-là : si le rayon devient trop petit, l'orbite du porteur est totalement incluse dans l'épaisseur

de peau. L'inégalité R, % 6 n'est plus respectée.

Dans les métaux il y a donc une limite du côté des courtes longueurs d'onde des hyperfréquences utilisables. Nous sommes pratiquement juste en- deçà de cette limite : en nous limitant à Â.

>

0,6 mm

nous avons obtenu des résultats significatifs après dépouillement simple, en nous contentant de champs

magnétiques jusqu'à 27 kG seulement.

Il semblerait que la fréquence idéale pour travailler

dans les métaux soit aux alentours de 300 GHz.

Dans la figure 5, on constate que pour deux orbites

du plomb, la forme de raie de résonance cyclotron s'écarte de celle prévue par Azbel' et Kaner (et obser- vée dans le cuivre, Fig. 3). C'est que le calcul fait par Azbel' et Kaner est basé sur une surface de Fermi sphérique. Pour le cas de l'orbite considérée dans le

cuivre c'est presque vrai : beaucoup d'électrons sont

résonnants. La profondeur de peau change à la réso-

nance. La mesure précise de la masse effective et du temps de relaxation demande de tenir compte de l'ensemble des sous-harmoniques observés. Par contre,

dans le cas des métaux à surface de Fermi compliquée,

comme le plomb, les électrons résonnants donnent

une contribution minime à l'impédance de surface

qui varie peu à la résonance (de l'ordre de 1

%).

FIG. 5. -Tracés expérimentaux de résonance cyclotron dans le plomb a 277 GHz. L'agrandissement du bas donne une idée de la bonne sensibilité de notre spectromètre, si l'on sait que la variation maximum d'impédance de surface est de l'ordre de 1 % (par exemple pour le sous-harmonique 53). 11 y a deux séries de sous-harmoniques, dues à 2 masses mf = 0,57 m, et m$

7

1,25 m,. Le signal très intense à bas champ est dû à la transition métal normal-métal supraconducteur. Les oscillations rapides dans l'encadré, qui prennent une très forte amplitude à haut champ, avec une structure de battement, sont des oscillations quantiques de la conductivité, et donnent les fréquences dHvA de l'orbite 5. Les deux pics qui accompagnent chaque sous-harmonique 5 sur le flanc des hauts champs sont dus à des ondes cyclotron. Ils n'affectent pas la forme

de raie de résonance.

(5)

RÉSONANCE CYCLOTRON A HAUTE FRÉQUENCE DANS LES MÉTAUX c 2 - 2 3

3) Les énergies de photons bio disponibles dans notre spectre vont jusqu'à 2 meV, et sont comparables avec certaines excitations dans le métal, comme les phonons par exemple. On a donc un moyen d'étudier l'interaction électron-phonon.

Il y a trois avantages décisifs dans l'usage de la

gamme millimétrique et submillimétrique : 115-

1) Un grand o z permet des mesures précises.

En outre, une haute fréquence o permet d'observer

_z

110-

la résonance même avec un mauvais z, dû par exemple

aux collisions avec les phonons à température finie,

=

ou à une pureté limitée de l'échantillon.

*

Z 1.05

W

2) A la haute fréquence o est associé un champ de

i

résonance B, élevé. Dans le cas de métaux ferro-

$

'.O0-

magnétiques, la résonance n'est pas observable à

faible champ. L'usage de grand o est donc nécessaire

2. Comment ça marche ? - Les sources hyper-

fréquences que nous utilisons sont les tubes Thomson-

C.S.F. carcinotrons (Fig. 6) qui sont aux tubes à

vide ce qu'est le Concorde aux avions civils (perfor- mances record, pas d'équivalent américain, quelques soviétiques hors commerce, prix, succès commercial,

etc.. .). En variant la tension d'alimentation, chaque

tube peut être accordé dans une certaine gamme de

fréquences (Fig. 7).

8 4 3 2 .8 4.3 .2 .O5

10 1 0.1

WAVELENGTH mm

pour placer les résonances dans la bonne zone de 3000 3500 LOO0 4500 5000 5500 6000

champ. APPLlED VOLTAGE (Volts )

I I I I

,

COlO B n'254-04

.

direct measurement .tOot~Cy

+ Fringer counting

.P"'~

>=+/

-

\.(

- -

-

i'

'

+'+\

-

\+-&\ A I I I I I y+-

FIG. 6 . - Sources cohérentes dans le domaine millimétrique et submillimétrique. Les carcinotrons permettent de combler le vide entre les klystrons (domaine des hyperfréquences) et les lasers à

raie moléculaire (domaine des infra-rouges lointains). On n'a pas figuré ici les nouveaux lasers moléculaires pompés qui donnent des raies dans le même domaine que les carcinotrons, mais avec des

puissances et des stabilités très inférieures.

-31s 3 5 : I o

-

300 2 C3

-

295 Y. 290

*

O Z 285 5 a -280 Y. -275

Malheureusement la puissance micro-onde fournie est une fonction très accidentée de la tension d'alimentation (Fig. 8). Ceci rend indispensable l'utilisa-

tion de hautes tensions d'alimentation (,< 12

kV)

stabilisées à

+

0,l V. Avec un tube ainsi alimenté,

FIG. 7. - La fréquence émise par un carcinotron dépend de la vitesse de passage du faisceau électronique dans la ligne à retard, donc de la tension d'alimentation. Grâce à un ondemètre Pérot- Fabry spécial nous mesurons la longueur d'onde Â. dans l'air avec une précision AA/A = T Après détermination de l'indice de l'air [5] à 303 GHz : n - 1 = (2,72 T 0,06) nous obtenons la fréquence (courbe du haut) qui montre les insuffisances de l'étalon-

nage fourni par le constructeur (courbe en tirets).

% E 100 COlO B n'25604 5

$

50 W 25 a O 125

I

1

Y

100- <- Y - 4 3500 4000 4500 5000 5500 6000

APPLlED VOLTAGE (Volts)

FIG. 8. - Puissance fournie par un carcinotron en fonction de la tension d'alimentation. La courbe a) établie par le constructeur dans un calorimètre à eau donne les bonnes valeurs de puissance maximum. Cependant le temps de réponse du calorimètre est trop important, ce qui masque au cours du balayage la brutalité des variations de puissance. Nous avons obtenu en b) la vraie réponse en puissance, très accidentée mais parfaitement reproductible, grâce à

un bolomètre au carbone à 4,2 K.

la stabilité à court terme sur fréquence peut être de l'ordre de 1 MHz, comme on a pu le voir lors d'une

observation de résonance atomique [5]. La stabilité

de puissance quand on est accordé précisément sur un pic de la caractéristique de la figure 8 est de l'ordre

de ce qui est très largement meilleur que la

stabilité des lasers submillimétriques, ainsi que nous l'ont montré des expériences comparatives réalisées dans les couches d'inversion dans le silicium [6]. Après sa sortie du carcinotron, l'onde est propagée

par un guide d'onde 4 mm, surdimensionné pour les

longueurs d'onde Â c 3 mm. L'échantillon mono-

cristallin fixé entre les poles d'un électron-aimant,

(6)

C2-226 P. GOY

Sa surface plane, et un miroir sphérique fixé en face de lui, forment une cavité Pérot-Fabry.

Parce que le spectre d'émission du carcinotron est très piqué (voir Fig. 8), il n'y a pas le dispositif pour stabiliser en fréquence la source sur la cavité, qui est la règle dans les spectromètres usuels.

Notre bande de longueurs d'onde située entre

l'optique et les hyperfréquences, nous a incité à choisir

une cavité Pérot-Fabry. Il est très courant dans l'infrarouge lointain d'utiliser la géométrie semi-

confocale. Avec une distance focale de 50 mm égale

à la distance entre miroirs d'ouverture 19 mm, le

miroir plan étant un échantillon de plomb très pur, nous avons obtenu un coefficient de surtension

Q = 200 000 à 300 GHz. Mais en l'absence d'asservis-

sement de la fréquence, le coefficient Q ne doit pas être trop élevé (Q = o / A o

<

3 000). C'est pourquoi, dans nos expériences de résonance cyclotron, les miroirs sont beaucoup plus rapprochés que dans la géométrie semi-confocale.

Le miroir sphérique est poli sur une surface optique de rayon de courbure convenable. Aux petites longueurs d'onde, le trou de couplage est vraiment difficile à réaliser : son diamètre = 0,3 Â, peut être aussi

faible que quelques dixièmes, et son épaisseur quelques centièmes de millimètres.

La détection se fait par un bolomètre constitué par une résistance Allen-Bradley (nominalement 100 0

118 W) réduite par abrasion à une épaisseur de 0,2 mm

(- 500 Cl à l'ambiante) et collée (colle GE 7031)

sur la face supérieure de l'échantillon. Du côté arrière de l'échantillon, un autre bolomètre identique, parti- culièrement bien écranté du rayonnement de l'hyper- fréquence, mesure la température de l'échantillon qui peut être échauffé soit par des résistances chauf- fantes collées sur son support, soit en réduisant l'atté- nuation de l'onde dans le cas de carcinotrons puis- sants (un échauffement de 10 K a été atteint avec les

5 W disponibles à 80 GHz). Dans le cas des expériences

en fonction de la température, la cavité est évidem- ment placée dans un boîtier contenant seulement

un gaz d'échange (vers torr). Dans les expé-

riences en fonction de la fréquence par contre, pour avoir la possibilité de changer le miroir sans démonter l'échantillon, la cavité entière est immergée dans

l'hélium superfluide. Surprise : la détection thermique

marche toujours, quoique avec un rendement réduit,

grâce à la résistance de Kapitza entre l'échantillon

et le bain. Il faut toutefois remarquer que la position

du bolomètre sur la face de l'échantillon soumise à la

micro-onde lui permet de fonctionner aussi en détec-

teur de champ radiofréquence à l'intérieur de la

cavité; ceci est un apport appréciable pour assurer une sensibilité suffisante.

3: A quoi ça sert ? - La résonance cyclotron dans les métaux (AKCR) permet d'identifier et de suivre les mêmes orbites sur la surface de Fermi (SF) que celles qui donnent lieu aux oscillations quantiques

observables par exemple dans l'effet de Haas-van Alphen (dHvA). La technique AKCR permet donc de tester les modèles de bande et de déterminer la topologie et la forme de la SF. C'est presque exclusive- ment dans cette perspective fermiologique que la technique AKCR a été employée jusqu'ici. Pour notre part nous avons ainsi étudié le niobium et le cadmium.

Toutefois la technique AKCR n'est pas une méthode de mesure directe de la SF, alors que la technique dHvA en donne la surface des sections, et la réso- nance dimensionnelle de Gantmakher (RFSE) en

donne les diamètres. Face à ces techniques de pesée

des tranches (dHvA) ou de mesure au pied à coulisse

(RFSE), la technique AKCR fournit la masse effec-

tive cyclotron qui est la dérivée, par rapport à l'éner-

gie, de l'aire de la section de la SF, prise au niveau

de Fermi :

Or l'interaction électron-phonon distord la structure de bande dans une petite région de largeur

inférieure à l'énergie de Debye autour de l'énergie

de Fermi. Donc la technique AKCR explore la région distordue et est une technique privilégiée d'étude de l'interaction électron-phonon. Par contre les techniques dHvA et RFSE sont inadéquates pour cette étude, puisque la surface de Fermi n'est pas affectée par l'interaction électron-phonon. Par la technique AKCR nous avons notamment étudié l'interaction électron-phonon dans le plomb, l'indium, le cadmium et le mercure.

3.1 LE NIOBIUM [7]. - Les expériences prélimi-

naires menées en Allemagne (RDA) portaient à

croire que l'observation de résonance cyclotron dans

le niobium requéraient des conditions tout à fait

particulières : stockage de l'échantillon en perma-

nence à basse température, maintien dans l'hélium

liquide plus de 24 h avant expérience, très faible vitesse de balayage de champ magnétique [8]. Nous avons essayé 6 échantillons dans ces conditions,

échantillons de haute pureté préparés à Dresde.

Un seul a donné des signaux AKCR (Fig. 9), mais dans le cas de ce bon échantillon, le comportement du niobium n'a rien de particulier, et l'observation de la résonance se fait dans les mêmes conditions que pour n'importe quel métal. Nous avons identifié les orbites sur six ellipsoïdes de la surface de Fermi dans la 3e zone de Brillouin.

Les résgtats de mesure obtenus dans la direction de l'axe [211] dans le plan (111) de la surface de

l'échantillon sont :

(7)

RÉSONANCE CYCLOTRON A HAUTE FRÉQUENCE DANS LES MÉTAUX C2-227

'

1

A94.4 GHz A A -. L' 1 1 1 I 1 O 10 20 MAGNETIC FIELD ( k G )

FIG. 9. - Tracés de résonance cyclotron dans le niobium. Trois masses sont identifiables (courbe du haut) à haute fréquence. A plus basse fréquence (courbe du bas) les pics sont plus larges et la masse m* = 2,03 m, ne se manifeste que pour un seul sous-harmonique (le 5), ce qui est insuffisant pour la déterminer sans ambiguïté. On voit que l'usage de hautes fréquences s'impose pour des échan- tillons difficiles à purifier, ce qui est le cas du niobium. La disconti- nuité vers 6,9 kG est attribuable à Hc, (supraconducteur de 2e espèce) et les structures à bas champ à la transition vers l'état

supraconducteur [7].

bandes (a.p.w.). Le fort écart n'est pas pour surprendre

dans le cas du niobium, métal à forte interaction

électron-phonon.

3 . 2 LE NICKEL [9]. - Dans un métal ferromagné-

tique, même à champ extérieur appliqué nul H = 0,

l'induction magnétique B vue par les porteurs n'est

pas nulle à cause de l'aimantation interne. En outre,

si l'on veut que tous les porteurs voient la même induction B, il faut appliquer un champ magnétique

extérieur H assez grand pour placer l'échantillon

dans un état de monodomaine.

Dans le nickel, avec une aimantation interne vers 6 kG et un champ de saturation vers 5 kG, les réso- nances ne seront visibles qu'au-dessus de l'induction

B = 11 kG. Ceci rend nécessaire l'utilisation de

fréquences o élevées, surtout pour observer les masses effectives légères.

La deuxième raison qui rend l'usage de hautes fréquences o nécessaire est la pureté limitée de l'échantillon. Le rapport de résistivité du nickel utilisé, de l'ordre de 2 000, est spécialement bon pour du nickel, mais cependant faible par rapport aux valeurs obtenues couramment dans nombre de métaux purs. Par exemple, le rapport de résistivité du plomb que nous avons utilisé est de l'ordre de

p (300 K)/p (1,5 K) FS 60 000. En conséquence, le

temps de relaxation limité par les impuretés z sera

faible dans le nickel, et l'acuité de résonance wz

ne sera bonne que si on a utilisé une haute fréquence o. Nous avons pu observer (par résonance cyclotron) et identifier les orbites déjà connues par dHvA sur la surface de Fermi du nickel. En outre, nous avons

observé d'importantes orbites (du type belly) qui

avaient échappé à l'investigation dHvA, mais qui

ont été observées depuis [10].

Dans un métal ferromagnétique, les bandes d'éner- gie ne sont pas dégénérées quant au spin. Les por-

teurs S î et SJ peuvent être vus séparément (Fig. 10).

Un des résultats les plus intéressants dans notre expérience de résonance cyclotron dans le nickel est de donner la première évidence expérimentale

du dédoublement en deux nappes de la surface de

Fermi due aux électrons de la bande S (Fig. 11).

S belly

FIG. 10. - La surface de Fermi double due aux électrons de la bande s-p dans le nickel. La nappe extérieure (SI) a la topologie de la SF du cuivre. La nappe intérieure ( S i ) est fermée. Pour

H // [O011 on a tracé en pointillé deux orbites bel& très voisines.

MAGNETIC INDUCTION B ( k G ) 20 30 NICKEL F z 2 7 7 G H i a)

-

T=1.5'K Z (100) plint .- ₌ O 10 20 MAGNETIC FIELD H ( k Q )

FIG. 11. - La présence de deux masses bel& St et S i très voisines

donne lieu à un battement nettement visible. En a) les amplitudes étant légèrement différentes, on n'observe pas un battement nul. En b) pour une orientation cristallographique différente, les ampli-

tudes égales donnent un battement complet [9].

4. L'interaction électron-phonon. - 4.1 Arr

NIVEAU DE FEMI. - Quand on compare la masse m*

obtenue par AKCR avec la masse m, prévue par le

calcul de bande on trouve toujours m* >

m,,

avec

(8)

C2-228 P. GOY

et Hg par exemple, et

+

100

%

pour Nb comme

observé précédemment).

C'est que dans le calcul de mb on a bien tenu compte

du réseau mais pas de ses états vibratoires, autrement dit de l'interaction électron-phonon.

Même à température nulle, la présence de l'inter-

action électron-phonon modifie le spectre d'énergie. Les valeurs propres de 1'Hamiltonien ne correspondent

plus à des électrons, mais à des états électrons-pho-

nons. Nous avons une quasi-particule. On dit que l'électron est habillé d'un cortège de phonons vir-

tuels (virtuels à T = O où aucun phonon n'est

excité). En tenant compte de l'interaction, la nouvelle énergie

EK

est l'énergie de la particule seule 8, plus

la self énergie complexe :

En négligeant la dépendance en K, la partie réelle

de la self énergie donne le coefficient de renormalisation :

La partie imaginaire donne la durée de vie de la

quasi-particule :

z = hl2 T(0)

.

Pour w = O la self énergie vaut zéro et l'énergie

de Fermi n'est pas déplacée. Aux basses énergies

la partie réelle de la selfénergie

-

M(o) croît linéai-

rement depuis l'origine, avec la pente donnée par la

formule bien connue :

La partie imaginaire T(o) est négligeable, corres-

pondant à une longue durée de vie de la quasi-particule

au niveau de Fermi. En figure 12 sont représentés

I l I I7- - - -

-

... MERCURY - --- CADMIUM - ENERGY LI ( m e V I

les spectres de phonons effectifs ct2 F(o) des métaux

étudiés, dont les valeurs de A(0, O) sont respective- ment 1,6-Hg ; 1,5-Pb ; 0,9-In ; 0,4-Cd.

Au-dessus du niveau de Fermi (plus spécialement

dans Pb, In, Cd, Hg). - La selfénergie est une fonc-

tion de la distance o au niveau de Fermi, et de la température. Donc le coefficient d'interaction A(T, o ) peut varier avec la température T et la fréquence micro-onde o qui excite la quasi-particule au-dessus du niveau de Fermi. Plutôt qu'à l'interaction électron-

phonon au niveau de Fermi à T = O, nous nous

sommes principalement intéressés aux variations avec

T (Figs. 13 et 14) et o (Fig. 15) de cette interaction.

O

10 20

MAGNETIC FIELD H OiG)

FIG. 13. - Tracés expérimentaux de résonance cyclotron à diîïé- rentes températures. Les traits verticaux sont les positions des sous-harmoniques 3, 4, 5, à basse température. Quand la tempéra- ture croît, les raies se déplacent vers les hauts champs, car la masse effective augmente. D'autre part, elles s'élargissent, car le temps de

relaxation z diminue [Il].

(9)

FIG. 15. - A température fixe la masse m* augmente linéairement

avec wZ. Cet effet plus faible que l'effet en température est très difficile à mettre en évidence : il faut mesurer précisément à la fois le champ magnétique et la fréquence. Les résultats du plomb sont tirés de [Il] en tenant compte ici d'une correction sur l'étalonnage de fréquence qui y avait été négligée. Les résultats du cadmium

seront bientôt publiés [15].

La quantité expérimentalement mesurable est la variation relative de masse. Elle est reliée à la varia-

tion relative de A par la formule :

Pour avoir une variation significative de m* il faut choisir des métaux de grand A(0,O) afin de

minimiser le facteur A/(l

+

A).

D'autre part, pour que les excitations par nos

micro-ondes dont les énergies sont limitées à 2 meV

soient comparables aux énergies de phonons, il faut choisir des métaux dont les densités de phonons soient grandes dans la zone de quelques meV. Les meilleurs candidats sont le mercure et le plomb (forte interaction électron-photon et faible énergie de Debye). Nous avons aussi étudié les métaux très

voisins des deux premiers : le cadmium et l'indium.

La figure 12 en donne les spectres de phonons effectifs

à la même échelle.

En fonction de o , quand w augmente jusqu'à

l'énergie du premier pic de phonons Et (à

22 K = 1,9 meV = 460 GHz

pour Hg, figure 12 par exemple) la partie réelle de la self-énergie varie plus vite que la loi linéaire. Il y aura augmentation de A(o) qui atteindra son

maximum pour A(E,) où la densité d'état a2 F(o)

est maximum. La partie imaginaire de la self-énergie

n'est plus négligeable et on s'attend à une décrois-

sance de la durée de vie. Pour les hautes énergies

w % Et la partie imaginaire est très grande : la durée

de vie est trop courte pour qu'on puisse encore parler de quasi-particule. L'électron n'est plus habillé mais

nu, et A(o $ E,) = O. C'est ainsi que la masse de

bande m, est observée dans les expériences optiques. Pour une température T finie la quasi-particule est excitée de k T au-dessus du niveau de Fermi. En outre, la distribution électronique est élargie au niveau de Fermi, augmentant ainsi le nombre d'états

disponibles pour les transitions. Voilà pourquoi à

température T les effets prévus sont plus rapides que

pour la fréquence équivalente hw = kT (Figs. 14

et 15). Le maximum de A sera atteint vers Et/4 et le retour à zéro de A(T

>

Et/4) sera causé par l'effon- drement du temps de relaxation dû aux collisions

avec les phonons réels.

Du fait de la limitation de la durée de vie, les seuls

variations observables de A(T, a) seront les accrois-

sements près de l'origine A(0,O). Les hautes fré-. quences o sont indispensables pour obtenir des excitations au-dessus du niveau de Fermi pas trop infé- rieures aux énergies Et. Elles sont utiles aussi dans les expériences en fonction de la température pour éviter une dégradation trop rapide de l'acuité de résonance OZ.

En développant le calcul [Il] de A(T, o ) au voisinage de l'origine nous obtenons une formule générale

qui ne dépend que de la fonction a2 F(o) (avec

K = A = l ) :

Si à haute fréquence la contribution des impuretés

au temps de relaxation est prépondérante (échantil-

lon de mauvaise pureté) on a b = 2 n. Si l'échantil-

lon est très pur [12] on a b = 7,5.

Les observations expérimentales donnent des variations paraboliques de m*(T, O) avec T et o assez

conformes à ce qui est prévu (Fig. 16).

FIG. 16. - Variations relatives de masse regr~upées en fonction de T2 et de oz. Les références sont : Hg(T) [16]/Cd [15]/Pb [Il] 1

(10)

C2-230 P. GOY

Si on s'intéresse aux variations relatives de A(T, w) en fonction des grandeurs normalisées T/E, et o/Et, on doit alors observer une variation AA/A presque identique dans tous les métaux, ne dépendant plus

que de la forme du spectre a2 F(o) (Fig. 17).

10 S // Y w O < 6 I I I aoi 002 0.1 0 2 a3 O* as

FIG. 17. - Au lieu des variations de la masse m*(T, 0.1)on a porté

ici les variations relatives du coefficient de renormalisation A(T, CO).

En abscisse figurent la température réduite au carré (TIE,)' et la fréquence réduite au carré (w/EJ2, où Et est i'énergie du plus bas pic en densité de phonons. Les deux coordonnées sont donc normalisées et il est naturel que les observations soient beaucoup plus groupées dans un tel diagramme. La dispersion des pentes traduit les dSé- rences des formes de spectre de phonons. Elle traduit aussi des différences du couplage des électrons avec les phonons suivant les orbites sur la SF. En pointillé dans le diagramme de gauche est représenté le comportement moyen. Ce comportement moyen donne lieu à deux droites pointillées dans le diagramme de droite suivant que l'échantillon est très pur (b = 7,5 cas du plomb) ou pas

(b = 2 n cas du cadmium).

En faisant une moyenne sur les nombreuses observations expérimentales en fonction de la température;

on peut alors définir un métal standard (pointillé

de la figure 17 gauche) dont la variation AA(T)/A

atteint 10

%

pour T = 0,126 E,. Pour une même

variation AA(w)/A = 10

%,

il faudra une fréquence

w = 0,79 Et dans le cas d'un métal impur (b = 2 n)

ou w = 0,945 Et si le métal est très pur (b = 73). Bien entendu des études du temps de relaxation électronique t ( T , w) ont été menées [Il], [15], [17], en même temps que celles de m*(T, w). Dans les cas simples la fréquence de relaxation z V 1 ( T ) varie comme le nombre de phonons T3 (toute collision fait perdre le porteur pour la résonance). Elle varie aussi comme w3. Mais il peut arriver que des processus de passage photon-assistés sur des nappes différentes de la SF donnent des lois de z-'(T) plus rapides que T~ [15], [17].

5. Conclusion. - Nous avons présenté dans les

métaux des résultats que seule la technique de réso-

nance cyclotron à hautes fréquences permettait d'obte-

nir. Si la résonance cyclotron est utile dans l'explora- tion de la surface de Fermi, c'est dans l'étude de l'interaction électron-phonon qu'elle devient irremplaçable. Les hautes fréquences que nous avons utilisées ont demandé un effort expérimental particulier. Mais elles ont permis de démontrer certaines des possibilités fondamentales de la résonance cyclotron, jusqu'alors inexplorées.

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