Détermination spectroscopique du moment quadrupolaire du noyau de 241Pu

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Détermination spectroscopique du moment quadrupolaire du noyau de 241Pu

René-Jean Champeau

To cite this version:

René-Jean Champeau. Détermination spectroscopique du moment quadrupolaire du noyau de

241Pu. Journal de Physique, 1964, 25 (8-9), pp.825-830. �10.1051/jphys:01964002508-9082500�. �jpa-

00205876�

825.

DÉTERMINATION SPECTROSCOPIQUE

DU MOMENT QUADRUPOLAIRE DU NOYAU DE 241Pu Par RENÉ-JEAN CHAMPEAU,

Laboratoire Aimé-Cotton, C. N. R. S., Bellevue, Seine-et-Oise.

Résumé.

L’étude des structures hyperfines de trois raies du spectre d’étincelle de 241Pu,

émises par ^un tube à décharge ^sans électrodes et enregistrées ^{à l’aide du} spectromètre Fabry-Perot

a permis de calculer le facteur d’intervalle quadrupolaire B ^{du niveau} 5f6 ^7s 8F3/2 ^de Pu II. Le

moment quadrupolaire ^{du noyau a} été déduit de la valeur de B, ^en utilisant la fonction d’onde du niveau 8F3/2 ^{en couplage} intermédiaire. On trouve ainsi :

Q

+ (5,6 ^± 2) ^{10-24 cm2}

en accord avec les prévisions théoriques ^{de Mottelson et Nilsson.}

Abstract.

The quadrupole coupling ^{factor B of the} 5f6 ^7s 8F3/2 level of Pu II has been deri- ved from hyperfine structure measurements of three spark lines ^of 241Pu, ^emitted by ^an electrodeless discharge tube and recorded with a Fabry-Perot spectrometer. ^{The nuclear} quadrupole ^moment

has been deduced from the B value using ^{the wave} function of the 8F3/2 level in intermediate

coupling. One thus finds :

Q = + (5,6 ± 2) ^{10-24 cm2}

in good agreement with the theoretical predictions ^{of Mottelson} and Nilsson.

PHYSIQUE 25, 1964,

1. Introduction.

Le moment quadrupolaire

du noyau, qui provient ^{du fait} que la r6partition

de la charge 6lectrique ^nuel6aire n’a pas la sym6-

trie sphérique, peut ^etre évalué par ^{diverses m6-}

thqdes qui ^se groupent ^{en deux} catégories.

Les premi6res 6tudient les transitions entre les niveaux d’énergie du noyau ^et relevent, ^{par cons6-} quent, ^{de la} physique nuel6aire. La principale ^de

ces m6thodes est l’excitation coulombienne.

Les m6thodes de la seconde cat6gorie, qui ^sont

du ressort de la spectroscopie atomique ^{ou mole-} culaire, ^{dans le domaine} optique ^ou hertzien, ^s’atta- chent, ^au contraire, ^aux interactions entre le noyau ^et les 6lectrons. En premiere approximation,

le champ cree par le noyau est, ^en effet, ^{celui d’une} charge 6lectrique ponctuelle. ^{Mais le moment ma-} gn6tique V. ^{et le moment} quadrupolaire Q ^du noyau introduisent de faibles perturbations : ^{le moment} angulaire ^des 6lectrons j ^{est alors} couple ^au spin

nucléaire I pour former ^{le moment} angulaire ^total

de l’atome F ; chaque ^niveau de structure fine WJ est, par suite, decompose ^{en un} certain nombre de sous-niveaux hyperfins correspondant ^{chacun a}

une valeur du nombre quantique ^F (F peut prendre

les valeurs J + 1, ^J + I - 1, ..., J - II ) ^et

dont les energies ^{Wp sont} donn6es par la formule de Casimir :

oii A d6signe le facteur d’intervalle magnétique

proportionnel à u, ^B le facteur d’intervalle _qua-

drupolaire proportionnel A Q ^{et C la} quantite

La mesure des structures hyperfines ^{des raies} permet de calculer les facteurs A ^et B. Ensuite, ^si

les fonctions d’onde 6lectroniques ^{sont connues}

avec assez de precision, ^on peut ^{d6duire de A la}

valeur du moment magn6tique ^et de B celle du moment quadrupolaire. (II ^{faut noter} cependant

que si I = 0 ^ou 1 j2, ^il n’y ^a pas d’interaction qua-

drupolaire ^entre les electrons et le noyau : dans ce

cas, les m6thodes spectroscopiques ^ne peuvent donner aucun renseignement ^{sur le moment} qua- drupolaire.)

Dans un precedent ^article [1], ^{nous avons deduit}

le moment magn6tique nucl6aire du plutonium ²⁴¹

de la mesure des structures hyperfines ^{des raies}

4 206,4 ^A (f6 S2 7Fo

²³ 7661) ^du spectre ^{d’arc et} 4 536,1 ^A (f6S8F1/2

²² 038,81/2) ^du spectre d’etincelle.

Ces raies avaient ete choisies pour leur grande

structure hyperfine ^et parce que l’une ^et l’autre aboutissent à des niveaux inférieurs qui ^{ne sont} pas affect6s par le ^moment quadrupolaire du noyau

puisque ^{leurs valeurs de J sont} respectivement ⁰

et 1 j2 : ^{dans ces} conditions, ^l’erreur expérimentale

sur la determination du ^facteur d’intervalle magn6- tique ^{A est r6duite au minimum.}

Pour calculer le moment quadrupolaire du noyau il faut, ^au contraire, disposer du facteur d’inter- valle quadrupolaire B ^{(Tan moins un des} niveaux

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profonds ^du spectre ^{d’arc uu du} spectre d’etincelle :

ces niveaux sont, ^en effete les seuls sur lesquels

1’6tude th6orique ^{[2] a} fourni des renseignements

assez precis pour qu’on puisse ^mener les calculs à leur terme.

Les raies a 6tudier doivent donc r6unir les trois

propri6t6s suivantes : aboutir a un niveau proche

du niveau fondamental dont l a valeur de J soit

superieure ^ou 6gale ^a 1 ; ^{avoir une} intensité suffit- sante pour que le rapport signal ^sur bruit de 1’enre-

gistrement ^soit eleve ; presenter ^{une structure} hyperfine ^assez large pour que le point6 des compo- santes se fasse sans difficultés.

Ces crit6res sont assez restrictifs pour que trois raies seulement, qui appartiennent ^{toutes au} spectre d’étincelle et aboutissent au niveau

5fs ⁷⁸ 8 F3/2, conviennent :

II. Dispositif expdrimental.

a) ^{SOURCE DE}

LUMIERE.

Nous avons utilise un tube a d6charge

sans electrodes excite _par un champ ^{de haute fr6-}

quence (2 ⁴⁵⁰ MHz). ^{Ce tube a ete realise a} Argonne

National Laboratory [3], ^{et mis 4 notre} dispo- sition ; il contenait environ 100 yg d’halogenure ^de plutonium 241.

b) DISPOSITIF D’ANALYSE DU SPECTRE.

Les

enregistrements ^{ont ete obtenus 4 1’aide du} spectro-

m6tre Fabry-Perot photoélectrique qui ^{a ete decrit}

a plusieurs reprises [4], [5].

III. D6termination du facteur d’intervalle qua-

drupolaire ^{du niveau} 8 F 3/2 ^{de la} configuration 5/6 7s.

a) ^CHOIX DE LA RAIE LA PLUS FAVORABLE.

-

Gerstenkorn a montre que, dans le ^cas du pluto-

nium 239, les niveaux superieurs ^d’oit proviennent

les trois raies mentionn6es plus ^{haut ont des struc-}

tures hyperfines ^{tres faibles} [6]. L’isotope ^{239 du} plutonium ayant ^un spin ^{nucl6aire I} 6gal ^a 1/2,

il n’y ^a pas d’interaction quadrupolaire. ^{II en}

r6sulte que les facteurs d’intervalle magn6tique A239 ^{de ces niveaux sont tres} petits ; par suite,

ceux des niveaux correspondants ^de l’isotope ²⁴¹

sont aussi tres faibles, du fait de la relation :

On ne peut ^en d6duire pour autant, ^{dans le cas} general, que la ^structure hyperfine ^{de ces niveaux}

est n6gligeable, ^{une structure} notable, d’origine quadrupolaire ^ne pouvant ^{etre exclue a} priori.

Toutefois, pour le niveau 24 366 ^cm-1 (niveau ^de depart de la raie 4 472,7 A), la valeur de J 6tant

6gale ^a 1/2, ^{la structure} hyperfine ^est uniquement d’origine magn6tique ^{et on} peut affirmer que 1’ecart des deux sous-niveaux hyperfins ^{est inférieur}

a 10 mK. C’est donc la raie 4 472,7 ^A qui ^nous

servira de base, ^{les deux autres} raies n’étant utili- s6es qu’a titre de verification.

b) ^{STRUCTURE HYPERFINE DE LA RAIE 4 472} Å.

-

Le niveau 5 f 6 ^7s 8 F 3/2 ^est decompose ^en quatre

sous-niveaux hyperfins correspondant ^{aux quatre}

FIG. 1a.

Pu II : X

4472,75 Å _(lF3/2

²⁴ 366,01/2) ^Aa

^{975 mK. Source : tube sans} electrodes.

827

valeurs _que peut prendre ^{le nombre} quantique ^{F :} 1,2,3,4.

Flr,. 1b. - 241 Pu I I: À = 4 472,7 A (8 F 3/2

²⁴ 366, 01/2) Le schema de niveaux de la figure ^{1 b montre}

que la raie 4 472,7 ^A (fig. la) permet ^d’obtenir

directement la structure de ce niveau : les dis- tances entre les composantes a, b, c, d, ^sont 6gales

aux 6carts des niveaux hyperfins correspondants.

11 est manifeste _que la composante ^c (fig. 1a) ^est perturbee par ^une raie parasite qui provient ^d’un

autre isotope ^du plutonium present ^en faible pro-

portion ^{dans le} tube utilise. Nous avons done seule- ment utilise les trois composantes ^a, b, ^{et d dont}

les distances relatives suffisent pour calculer les facteurs d’intervalle A et B de la formule de Casimir. Si _sa, 7b et ad repr6sentent ^{les nombres}

d’onde respectifs ^des composantes a, b, et d, ^on

obtient en effet :

d’où :

Avec les valeurs du tableau 1, ^on obtient ainsi :

compte ^{tenu d’une erreur} d’environ 1 % ^{sur ]a}

mesure des intervalles (Ja

ad et _6a

7b.

TABLEAU I

Notons enfin que, si la structure hyperfine ^du

niveau 24 366 cm2 est de l’ordre de 10 mK, ^les

distances des composantes ^a, b, c, d de la raie 4 472,7 A ^ne fournissent pas exactement les 6carts

FIG. 2.

Pu II : X = 4 468,57 Å _(8F3/2

²⁴ 386,93/2) A ^{T = 975} mK. Source : tube sans electrodes.

828

hyperfins ^{du niveau 8 F 3/2 ; nous avons v6rifi6} que l’erreur introduite de ce fait sur la determination de B est inf6rieure a 0,5 ^mK.

c) ^{ANALYSE DES DEUX} AUTRES ENREGISTRE- MENTS.

Les deux raies 4 468 A (fig. ^{2) et}

4 504 A présentent egalement quatre composantes

dont les positions ^{relatives sont} donn6es dans le tableau 1.

Mais nous avons vu que les niveaux superieurs

des transitions correspondantes peuvent ^{avoir de} petites structures hyperfines ^d’origine quadru- polaire ; ^{dans le cas de la raie 4} 468 A, ^{on s’attend}

meme d’après ^{les mesures} de Gerstenkorn [6] ^{a une}

structure hyperfine magn6tique de 15 a 20 mK.

Comme il n’est pas possible de determiner ces

structures, il faut les supposer nulles pour cal- culer B.

Le meme calcul que celui du paragraphe ^3b

donne alors :

Avec la raie 4 468 Å :

Avec la raie 4 504 A :

Bien que ^ces resultats soient en bon accord avec

le precedent, ^{on ne} peut pas leur accorder ^autant de valeur, ^{a cause de} l’hypothèse ^sur laquelle ^ils reposent.

d) ^{VALEUR DE} B(8F3/2).

^La discussion précé-

dente ayant ^montre que les trois raies 6tudi6es n’ont pas la meme qualité pour l’évaluation du facteur d’intervalle quadrupolaire, ^nous adopte-

rons finalement la valeur suivante :

IV. Calcul du moment quadrupolaire.

^La

relation entre le moment quadrupolaire Q du noyau et le facteur d’intervalle B est donn6e par la for- mule suivante [7], [8] :

Le calcul se limite done a l’évaluation de l’élé-

ment de matrice r6duit :

Dans cette expression, [8FI/2] ^{est la fonction}

d’onde vraie du niveau de la configuration 5f6 7s designe par la notation du couplage ^{de Russell-}

Saunders 8F3/2 ; les crochets indiquent que ^{ce cou-}

plage n’est pas valable ici ; (C(2))j ^est l’op6rateur

tensoriel _{de rang} 2, ^{relatif au} jème ^{electron de la} configuration 5f6, ^{dont les} composantes ^s’ex- priment ^en fonction des harmoniques sph6riques

par la relation suivante [9] :

rj repr6sente la distance qui s6pare ^le jème ^electron

du noyau.

La somme est 6tendue aux six electrons 5 f . ^Dans

la suite, pour la simplicité ^de 1’ecriture, ^nous pose-

rons :

Le calcul de 1’element de matrice r6duit exige

donc la connaissance de la fonction d’onde 1[8 F S/2]).

En premier lieu, ^le couplage ^entre 1’ensemble des electrons 5 f ^et 1’61ectron 7s est voisin du cou-

plage Jj(10). ^Le développement ^{de 1’6tat} [8F3/21

sur les 6tats de ce couplage, utilise par Bauche,

Blaise et Fred dans leur 6tude des multiplets ^fon-

damentaux du spectre d’6tincelle du plutonium [2]

a ete mis a notre disposition [11]. ^{En notant} I[IF,]) ^et 1[7F2]) ^{deux 6tats de coeur} 5f6, pour

rappeler que le couplage ^{entre les} six electrons 5 f

n’est pas purement L-S, ^le developpement ^{s’6crlt :}

On est alors conduit au calcul de quatre ^elements

de matrice r6duits de la forme :

ou J1 ^{et Ji peuvent prendre chacun} les valeurs 1 et 2.

Le d6veloppement ^{des deux 6tats du cceur} 5f6

sur la base des 6tats du couplage ^{de Russell-} Saunders, obtenu par Ofelt, Wybourne ^et Conway,

a ete utilis6 par Bauche ^et Judd dans leur 6tude de la structure hyperfine ^{de Pu} I [12]. ^{Nous I’avons}

limit6 aux trois termes prépondérants :

1(100) (10) 7F), 1(210) (21) 5D) ^et 1(111) (20) 5D) ;

la precision ainsi obtenue est amplement ^suffisante

eu 6gard ^{aux erreurs} expérimentales mais il faut ensuite utiliser un coefficient de normalisation : la

somme des carr6s des coefficients de ces trois termes est, ^en effet, 16g6rement inf6rieure a 1.

Dans l’écriture des 6tats ^Jes symboles ^{du typq}

(W1 w2 W3) et (ul U2) ^{sont les} representations ^irr6-

ductibles W et U des groupes R7 ^et G2 respecti-

vement et jouent le role de nombres quantiques supplémentaires [13].

II faut alors 6valuer des elements de matrice de la forme

egaux a

Le calcul des elements de matrice

en utilisant les coefficients de parent6 ^fraction- nelle, ^ne pr6sente ^aucune difficult6 mais il est assez

long. Heureusement, certains elements de matrice r6duits du tenseur unitaire de _rang 2 relat1fs a la

configuration f6 ^{ont ete calcu]6s par Judd et sont}

donn6s par Rajnak [14]. ^{Et on obtient en fin de} compte :

(puisque (5/11C(2)II5/)

B/18/15).

r-3 > d6signe ]a valeur moyenne de 1 /r3

pour les electrons 5 f . ^Cette grandeur ^{a ete évaluée}

par Bauche et Judd [12] ^a partir des donn6es de structure fine du spectre ^{de Pu I :}

ou ao repr6sente le rayon de la premiere ^{orbite de}

Bohr de I’hydrog6ne. ^{La valeur} numérique ^de

1’616ment de matrice r6duit est donc :

En reportant ^cette valeur dans 1’expression ^du

moment quadrupolaire ^{on obtient :}

(En supposant que le couplage ^{entre l’ensemble}

des electrons 5 f ^et 1’electron 7s est purement Jj ^et

que le couplage ^des six electrons 5 f ^est pure- ment LS, ^{on aurait obtenu la} valeur)

V. Pr6cision de la mesure.

Les deux princi- pales ^{sources d’erreur sur} l’évaluation de Q ^{sont :} l’impr6cision exp6rimentale ^de la determination de B, de l’ordre de 10 % comme nous I’avons vu

plus haut ; l’incertitude sur r 3 > qui peut- Atre évaluée A 20 %.

De plus ^{il faudrait tenir} compte ^{du moment} quadrupolaire induit dans le coeur atomique par le moment quadrupolaire du noyau (effet ^Stern- heimer). Malheureusement, dans 1’6tat actuel de

nos connaissances, ^{le calcul de la} correction de

Sternheimer, pour des électrons 5f, n’est pas ^assez str [15] pour qu’on puisse ^{en tenir} compte ; ^bien

que ^cette correction soit probablement importante,

il n’est meme pas possible ^de prévoir ^son signe. ^Par consequent, ^nous conserverons la valeur non corri-

gene :

VI. Confrontation aux prévisions th£oriques.

Avec la valeur de Q, ^{il est} possible de calculer le moment quadrupolaire intrins6que Qo par la for- mule :

On trouve ainsi :

Cette valeur est conforme a 1’evolution des moments quadrupolaires traduite par la courbe de Townes obtenue en portant Qo/RÕ (ou Ro = 1,2 ^{X to-13 A 2/3} d6signe le rayon nucléaire)

en fonction du nombre impair de nuel6ons [15].

D’autre part, ^{le moment} quadrupolaire ^intrin- s6que ^{est reli6 a} l’excentricité de l’ellipsoide ^nu-

el6aire _par la formule :

Pour le plutonium 241, ^{Mottelson et Nilsson} [16]

ont évalué 8 a 0,27 ; ^{il en} r6sulte pour Qo’la ^valeur 11,3 ^{x 10-24 CM2.}

Les valeurs th6oriques ^et expérimentales ^sont compar6es ^{dans le tableau 2 ou on a} egalement rappe]6 ^{celles du moment} magn6tique ^nucléaire.

TABLEAU II

830

Comme les modèles nuel6aires ^ne fournissent que des previsions approximatives ^et que, d’autre part,

la correction de Sternheimer _{n’a pas} ete appliqu6e,

on peut conclure que la ^mesure expérimentale ^est

en bon accord avec les evaluations th6oriques.

Ce travail a ete fait sous la direction de M. S. Gerstenkorn à qui je suis heureux d’exprimer

ici toute ma gratitude. ^{3 e suis} egalement ^tres

reconnaissant 4 MM. F. S. Tomkins et M. Fred qui

ont prepare, ^a Argonne ^National Laboratory, ^le

tube a d6charge ^{contenant du} plutonium ^{241 et}

l’ont mis a notre disposition.

Manuscrit _regu le 26 mars 1964.

BIBLIOGRAPHIE

[1] ^CHAMPEAU (R. J.), ^FRED (M.), GERSTENKORN (S.) ^et

TOMKINS (F. S.), C. R. Acad. Sc., 1963, 257, 1238.

[2] ^BAUCHE (J.), ^BLAISE (J.) ^{et FRED} (M.), C. R. Acad.

Sc., 1963, 256, 5091.

[3] ^TOMKINS (F. S.) ^{et FRED} (M.), ^J. Opt. ^Soc. Amer., 1957, 47, 1087.

[4] JACQUINOT (P.) et DUFOUR (Ch.), ^{J. Recherches}

C. N. R. S., 1948, 6, ^91.

[4] ^CHABBAL (R.), ^J. Recherches C. N. R. S., 1953, 5, 138.

[6] GERSTENKORN (S.), Thèse, ^Ann. Physique, 1962, 7,

367.

[7] ^TREES (R. E.), Phys. Rev., 1953, 92, 38.

[8] ^JUDD (B. R.), Operator Techniques ^{in Atomic} Spec- troscopy, McGraw-Hill, ^1963.

[9] ^EDMONDS (A. R.), Angular ^{Momentum in Quantum}

Mechanics, ^Princeton University Press, Princeton,

1957.

[10] ^{JUDD (B.} R.), Phys. Rev., 1962, 125, ^613.

[11] ^BAUCHE (J.), Communication personnelle.

[12] ^BAUCHE (J.) ^{et JUDD} (B. R.), ^Proc. Phys. Soc., 1964, 83, 145.

[13] ^RACAH (G.), Phys. Rev., 1949, 76, 1932.

[14] ^RAJNAK (K.), Rapport du Lawrence Radiation Labo-

ratory, ^{UCRL 10460.}

[15] ^TOWNES (C. H.), Determination of Nuclear Quadru- pole Moments. Handbuch der Physik, vol. XXXVIII 1, p. 450, Springer-Verlag, ^1958.

[16] ^MOTTELSON (B. R.) ^{et NILSSON} (S. G.), Mat. Fys. ^Skr.

Dan. Vid. Selsk., 1959, 1, ^{n° 8.}