Diffraction cohérente des rayons X

Diffraction cohérente des rayons X

David Le Bolloc’h LPS Orsay

5^ème école de cristallographie

"Cristallographie et Grands Équipements”

Soleil, Octobre 2016

1. Optique:

a. Comment se propage un faisceau cohérent ? b. Comment se propage un faisceau partiellement

cohérent ?

2. Les applications: fluctuations/Holographie/

Tomographie/Reconstruction Faisceau

cohérent

Faisceau cohérent

Lumière cohérente: le laser

Inversion de population dans une cavité Conséquences:

1. Faisceau « parfaitement » monochromatique 2. Propagation du faisceau sans divergence

x q

0 2p/a

-2p/a l

a

1/L

q ~2p/l

Onde plane

z e^iqr/r

!

Résolution:

k_f k_i

Q

k_i

Q k_f

Diffraction par une fente… l La propagation de la lumière

La propagation d’une onde l

Hypothèse: le faisceau est cohérent

1. La source est placée suffisamment loin de l’objet 2. La longueur d’onde est suffisamment bien définie

Diffraction par une fente: deux regimes

fente circulaire

fente carrée

d (t) l

Champ proche/Fresnel

Champ lointain/Fraunhofer /espace réciproque

diffraction

1. Résolution 2. Oscillations…

Diffraction d’Young (deux trous)…

l

d

Champ proche Champ lointain 1mm

l

Joseph Fourier, 1768-1830

Comment passer du champ lointain au champ proche ? espace réel à l’espace réciproque ?

Transformée de Fourier f(x)

a/2

a/2

Champ proche/espace réel Champ lointain / espace réciproque

l

Comment passe t-on du champ lointain au champ proche ?

Transformée de Fourier

?

Source

Champ proche Champ lointain l

Comment passer du champ lointain au champ proche ?

En première approximation:

Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué ! l

paramètre: t ou d

Sin(1/x)

I~ (Sin x/x)² With x=qax/z a/2

-a/2

A(x)

s₀ z

x

I=AA^*

s l

Huygens principle

On retrouve Fourier

Quand la distance z est « grande » !

Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !

l

~ Fresnel

espace réel

Fraunhofer réseau réciproque

a

ld/a a

t/d

Champ proche Champ lointain

oscillations

Near field/far field

Intensity Profile

slit

b=l/2a

W=ld/a

a/2 a/2

a=20µm ; E=1 keV: d=8 cm

From the Fresnel to the Fraunhofer regime

Point sombre= a²/4l

Fraunhofer r egim e (far fiel d) Fres nel regi m e (ne ar field)

a

Fresnel Fraunhofer

~

d

~

Point « sombre »

?

(espace réel) (réseau réciproque) Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !

a

ld/a

l

Grand prix de l’académie des sciences (1819)

François Arago (Daguerre)

a

Fresnel Fraunhofer

~

d

~

2. Incertitude de Heisenberg

(réseau réciproque) (espace réel)

Passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué ! l

Distance pas très simple à calculer:

a² d_f ~ 2pl 1. Dx=a

ld/a=a -> d=a²/l

ld/a

le point où l’émittance est minimale Dx * b ~ l : limite de diffraction

1mm

Fresnel Fraunhofer

z (réseau réciproque)

(espace réel)

Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !

Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1mm: d_f= 23 cm

Rayons X (l ~ 1 Å) avec un trou de a=1mm: d_f= 23 *7000=1.6 km !!

Fraunhofer (réseau réciproque)

d_f~ 1.6 km ! d_f~ 23 cm

l ~ 0.7µm

l ~ 1A°

1mm

1 mm

Fresnel Fraunhofer

(réseau réciproque) (espace réel)

Diffraction d’une fente: passage du champ proche au champ lointain ? C’est compliqué !

1µm

(réseau réciproque)

Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1mm: d_f= 23 cm

Lumière rouge (l ~ 0.7µm) avec un trou de a=1µm: d_f= 23 cm/1000² df= 0.23 µm !!!

d_f~ 23 cm

d_f~ 0.2µm l ~ 0.7µm

l ~ 0.7µm

Rayons X (l ~ 1 Å) avec un trou de a=2µm: d_f= 2 cm Diffraction (cohérente) d’une fente par les rayons X

CCD caméra

(taille de pixel=22µm*22µm)

l

2m a=2µm

d_f=2 cm

Un trou de 2µm… sources de rayons X intenses

synchrotrons

t=0.1s

4 mm

film

Somme sur

1000 images de 0.1s

Pourquoi obtient-on une figure asymétrique ?

l

1. Cohérence du faisceau 2. Effet de coupure

2. l ~ 1 A° sensible à des µm

1 A°

1µm

l

100µm

Fresnel Fraunhofer

(réseau réciproque) (espace réel)

Et le point sombre ? Existe t-il vraiment ?

1µm

RX (l ~ 1 A°) avec un trou de a=1µm: d_f= 2 mm RX (l ~ 1 A°) avec un trou de a=100µm: d_f= 100m l ~ 1 A°

l ~ 1 A°

2m 2m

Ligne Cristal Soleil

Résumé:

a

Fresnel Fraunhofer

(réseau réciproque) (espace réel)

λ=1Å

a=20 µm a=100 µm

Fresnel !

La théorie ondulatoire !

From the Fresnel to the Fraunhofer regime

Point sombre

E=7keV

From the Fresnel to the Fraunhofer regime

Using the Gaussian Shell model

b > 90%

V. Jacques et al., PRB 2012

Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source qui ne l’est pas ?

Les sources synchrotron ne sont pas des lasers…

? x

x

Pas d’interférence possible entre deux objets n’appartenant pas à ce

volume

sa taille (et de sa forme): s sa longueur d’onde l

son volume de cohérence (x_t, x_L) caractérisation

d’un faisceau

Faisceau cohérent:

Définition de la cohérence

x_t~ s Faisceau « incohérent » Faiblement cohérent: x_t<< s x_t

x_L

a.

Michelson :

I=<E*E> with E(t)= E₁+ E₂ and E₁=E₀e^-wt

I = 2E₀(1+cos w t)

Degree of coherence g(t) = G(t)/ G(0)

Fonction d’Autocorrelation: G(t)= < E*(t) E(t+t)>=I₁ e^-wt

comment mesurer g(t) ?

Contrast C (t) =[I_max (t₁) - I_min (t₂)]/[I_max (t₁) + I_min(t₂)]= |g(t)|

with t₁< t₂

|g(t)| <= 1

t

t

t_c= µm for white lamps

= km for lasers

Longueur de cohérence longitudinal xl:

C(t)= |g(t)|

1/e

l l+Dl

Pour un faisceau totalement cohérent:

2x_l=Nl

screen Delay t=2d/c

Mobil mirror fixed mirror

Interference fringes

1. Michelson interferometer

2x_l = l(l/Dl) x_l=l²/(2Dl)

Définition:

x

d’un faisceau X après un onduleur

For the n-th harmonic of an undulator with N periods.

(N =40 at the ESRF, N=60 at Soleil)

x_L = l(l/Dl) =300 Å (with Dl/l=10^-2)

(for the first harmonic of a 35 period undulator at l=1A) The relative bandwidth (l/Dl)^-1 from the undulator:

Natural width Due to the divergence of the electron beam

Energie dispersion

x

...

1. maximum Q available (in coherent illumination) with a Si(111) monochromator (x_L=0.7 µm) at l=1A if m=6mm : q_max=3 A^-1

2. maximum Q without monochromator(for the third harmonic of a 35 period undulator atl=1A: (x_L=100A) )at l=1A if m=300 mm: q_max=0.01 A^-1

Comment augmenter x_L? Utiliser un monochromateur

Interférences possibles à partir d’un faisceau peu monochromatique… à petits angles.

La différence de trajet optique entre deux faisceaux diffractés :

Loi de Bragg..

Faisceau Rose

<x_L

µ^-1sin q

q Sample surface

Reticular planes

(1) (2)

q

D

x_{L =}l(l/Dl)

Expérience de Young

Conditions of coherence: x^t > a:

dq * S < l/2 Transverse coherence length:

x

=R l /2S

2x_t S

R dq

dq

lz_l/d

l

Comment mesurer la longueur de cohérence transverse x_T?

d<x

d>x

x

?

Partial transverse coherence (Young experiment)

From Born and Wolf

High b beamline: divergence (rms) 12.1*7.3 mrad² ; Source size 395*9.9 mm² Low b beamlines : divergence (rms) 88.5*7.2 mrad²;

Source size 57*10.3 mm²

(à 50m de la source; E=12keV)

x_t = 3*125 mm² x_t = 22*125 mm²

Longueur de cohérence transverse à la sortie d’un onduleur

to increase the flux and the Longitudinal coherence length: optical elements which destroy the x_t

r’

r’

z z

0

z

r

r

Helmholtz equation

?

=0

Propagation d’un faisceau partiellement cohérent

Fonction d’autocorrelation

Le modèle de Shell

(découple espace/temps) 2 hypothèses:

On suppose le faisceau de forme Gaussienne

T

Taille du faisceau s (z):

Cohérence transverse x (z):

1. Si la source est incohérente:

Nous pouvons donc obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source qui est incohérente ! Du soleil 2. Degré de cohérence Le degré de cohérence reste constant

au cours de la propagation ….

x 0

Propagation d’un faisceau partiellement cohérent

Le pré-facteur l…

Effet du degré de cohérence du faisceau sur la diffraction D’une fente

Jacques et al. Prb 2012

Pas de convolution….

x(10m) ~ 5µm s(10m)~ 205µm

b=x/s=2%

b 0

Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente

E=7keV

x(10m) ~ 5µm

b 0

s(10m)~ 10µm b=5/10=50% !

Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente

b 0

J. Synchrotron Rad. (2002). 9, 258–265.

2*2µm l=8keV Comment obtenir un faisceau cohérent à partir d’une source incohérente

Cohérence x? les applications

3. Reconstruction/tomographie

Analyse temporelle des tavelures

Nature 23 sept 2010

1. La dynamique des fluctuations de la matière

2. Les défauts de phase de la matière

Transition ordre/désordre

Diffusion diffuse par diffraction classique

T > T_c ^{I1 I2 I3} _I4 1. Etude de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente

2p/x

T > T_c

T ~ T_c

T <T_c

AuAgZn₂ (B2-DO₃à T_c=330°C+5 °C)

Surstructure (½ ½ ½) I (q) = |∑ A_i |²

Transition ordre/désordre

Diffusion diffuse par diffraction classique

Fluctuations

autour des valeurs moyennes

T > T_c ^{A1 A2 A3} _A4 1. Etude de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente

Sr

O

1. Etudes de la dynamique des fluctuations par diffraction cohérente Transition displacive de SrTiO₃

T_c~105K

T<T_c T<T_c

T~T_c

2p/x

How to measure the autocorrelation function ? Sigert theorem (for a totally coherent light):

g²(t)=1+|g¹(t)|²

with g²(t)=<I(q,t)I(q,t+t)>/<I(q)>² g¹(t)=<E(q,t)E(q,t+t)>/<E(q)>²

For partially coherent beam:

g²(t)=1+b|g¹(t)|²

with g²(t)=<I(q,t)I(q,t+ t)>/<I(q)>² g¹(t)=<E(q,t)E(q,t+ t)>/<I(q)>

I j n N

N j I j N N

to I

I  +

 =

= lim 1 )

( ) 0 (

dt to t T tI I T T

to I

I(0) ( ) = lim10 ( ) ( + ) T tI dt

T T

I>=  

< lim 1 0 ( )

1

t=nDt

Structure of synchrotron radiation

temps mort = 150 µs

Aucune corrélation visible

Dt₁= 40 ns Dt₂= 80 ns Dt₃= 160 ns

Dt₁ Dt₃

Dt₂

Filling:

40 ns

Example: LURE , perimeter = 100m

III. Samples driven by diffusion: Fick’s law

t

g²(t)

Coherent diffraction

g²(t)=1+bexp(-2Dq²t)

Q dependence

Equilibrium is established through thermally activated concentration fluctuations:

dc/dt=-D ²c with D the diffusion coefficient.

Small deviations in concentration dc return to equilibrium by g¹(q,t)= dc(t,q)/ dc(q,0)= Exp(-Dq²t)

then:

g²(t)=<I(q,t)I(q,t+t)>/<I(q)>²=1+bexp(-2Dq²t)

Where b is the degree of coherence Decay rate G=Dq²

1+b



For a diffusion process:

Why using XPCS to probe kinetics ?

Visible Brillouin Scattering

XPCS

Inelastic Neutrons Scattering

II. Reconstruction / problème de la phase

???

Résoudre le problème de la phase grâce à la cohérence du faisceau?

Comment remonter le temps ?

. Possible en cristallographie (faisceau non cohérent) à partir d’un cristal . Object non cristallin ?

A continuous real function

Fourier Transformed:

We get a complex function (continuous)

Imaginons… un détecteur idéal dans un monde de cohérent

Si une expérience de diffraction nous donnait la partie réelle et Imaginaire de F(q)…

Une transformée de Fourier s’inverse exactement:

F.T.^-1 F.T.^-1

T.F.

+

Jusqu’où faut il mesurer la T.F. ?

~ ~

I(q)

Jusqu’ou faut–il mesurer ?

F.T.^-1

q

-q

q

F.T.^-1

Le choix du q_max détermine la résolution de la reconstruction q_max dx

Le détecteur est trop prêt

-q

Idéal, mais…

L’échantillonnage ?

Dq=2p/N

Dq=2*2p/N

Nous travaillons dans un espace discret…

Le détecteur est trop loin !

Cas d’un cristal

T.F.

T.F.

L

Nyquist Shannon

Toujours échantillonner avec Dq<1/2 (2p/L)

Cliché de diffraction

I=AA^*

F.T. ^-1

?

Diffraction cohérente avec une référence

Holography

=

I=AA^*

I(q)=|A

exp[if

(q)] + A1 exp[if

(q)] |

I=I

+I

+(I

I

)

cos(f1-f2)

Eisebitt Nature(2004)

Reconstruction

CDI

F.T. -

F.T.

Coherent X-ray diffraction Surrounding the specular (111) Brag reflection

Data filtered by multiplication by a circumar gaussian function

Coherent diffraction of gold nanocrystal Reconstruction

I.K. Robinson and al. Prl 2001 Shape factor

(Electronic density > 0 I=0 outside the support)

…

GaAs

Nanopillars

Diffraction cohérente

II. Ptychographie 3D: reconstruction d’image (recoupement des zones sondées)

Robuste/objects + large

Nanoscopium beamline at Soleil…

IV. Tomographie en contraste de phase

Faisceau suffisamment cohérent en champ proche (haute énergie)

ID19ESRF

Deux insectes fossiles dans une ambre

0

N²(f_A-f_B)² N²(f_A+f_B)²

p/a 2p/a 3p/a 4p/a q

2a

f

f

2

)

( 





= f_nExp iqr_n

I =|A₁|²

Diffraction d’une chaine ordonnée (infinie)

Interférence à deux ondes : études des défauts de phase

0

N²(f_A-f_B)² N²(f_A+f_B)²

p/a 2p/a 3p/a 4p/a q

2a

f

f

2

)

( 





= f_nExp iqr_n

I =|A₁|²

F.T.

a

de taille finie…

Finite linear chain with 1 phase shift :

p

F.T.

0

N²(f_A-f_B)² N²(f_A+f_B)²

p/a 2p/a 3p/a 4p/a q

I (p/a)=|A₁ + A₂|² =0 I (p/a)=0

Finite linear chain with 1 phase shift (in the middle):

p

A₁ A₂

F.T.

interférence destructive

p/a 2p/a 3p/a 4p/a

2a

2

)

 (

= fnExp iqrn

I

=|A₁|²

|f(q)|²

a

A coherent beam is very sensitive to any phase shift in hard condensed matter

3p/a 4p/a

I (p/a)=|A₁ + A₂|² =0

I (p/a)=0

Interférence destructive

A₁ A₂

F.T.

Chaîne 1D de taille finie

Chaîne 1D

contenant un défaut de p

p/a ^2p/a

q

A₁=A₂ e^ip en q=p/a

I (p/a)=0

Même largeur

Remains true wathever The origin of the modulation

(magnetic,

Charge, chemical ordering)

p

0

(f_A-f_B)² (f_A+f_B)²

p/a 2p/a 3p/a 4p/a q

FILM

N2 N1

Finite linear chain with 1 phase shift :

k_y

k_x

y p/2

0 f(x,y):

Modulation définie

par une vecteur d’onde unidirectionnel

2p/a

a

-2p/a

p/2 k_y

k_x

y

x y

f(x,y):

Modulation définie

par une vecteur d’onde unidirectionnel contenant une dislocation

r (r) = r_o*cos(q.r + f(x,y)) 0

Prismatic loops Partail dislocation with a stacking fault

100µm Tache (220)

b = ( a + b + c ) / 3 b suivant < 110 >

a. Boucle de dislocations dans le silicium

Boucle de Frank

(110)

(-111)

(-1 1-2)

Surface 35.2°

(-111)

(220) Bragg peak at ID19 (ESRF)

I. Dislocation loops in silicon : r ~ 50/150µm

d_ps=4 cm

5*5µm

200*200µm

d_ps=60 m !

200*200µm

100µm 100µm

Q_Bragg(220)

silicium

I. Dislocation loops in silicon : r ~ 50/150µm

d_ps=4 cm

5*5µm

200*200µm

d_ps=60 m

200*200µm

100µm 100µm

Q_Bragg(220)

CCD (110)

(220) Bragg peak spliting

Thèse de V. Jacques

b=1/2[110] dislocation developing along a [-112] direction into two partials –b1=1/6[121] and b2=1/6[21-1].

Blue bronze K_0.3MoO₃

Dislocation d’une Onde de densité de charge ODC (CDW)

2k_F

Distortion périodique du réseau atomique +

Modulation de la densité d’électrons

2k_F 2k_F

r=na + Dcos[q_2kF r]

r(r)

D<< a F.T.

a

l_F=1/2K_F A une dimension:

TbTe

T_c=337 K Des ODC (CDW)

dans des réseau bidimensionnels

l

a

a*

300K

~ 2/7 a*

TbTe

Mixte dislocation

(between a screw and an edge) Blue bronze K_0.3MoO₃

q_c

b*

r=r_o + Dcos[q_2kF r + f (r)]

Dislocation d’une ODC à une dimension:

D=0.01 Å Coherent X-ray diffraction: observation of a single CDW dislocation

r=r_o + Dcos[q_2kF r]

r(r)

What about dynamics ?

Is=0.8mA

2 Smooth curves:

Time average (v~0.1µm/s) Contraction of

the CDW:

Phase slippage

Des sources X de plus en plus cohérentes

LCLS (Stanford) E-XFEL (Hambourg)

2017 Spring 8 (Japon)

Synchrotrons de nouvelle génération:

Longueur de coherence transverse

x

=R l /2S

ESRF II

Programme ESRF 2017:

réduire d’un facteur 10 (H et V) la taille de la source