Sur la mise en évidence de la biréfringence de couches minces de fluorure de calcium obtenues par évaporation thermique

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Sur la mise en évidence de la biréfringence de couches minces de fluorure de calcium obtenues par évaporation

thermique

P. Bousquet, Y. Delcourt

To cite this version:

P. Bousquet, Y. Delcourt. Sur la mise en évidence de la biréfringence de couches minces de fluo- rure de calcium obtenues par évaporation thermique. J. Phys. Radium, 1957, 18 (7), pp.447-452.

�10.1051/jphysrad:01957001807044700�. �jpa-00235685�

SUR LA MISE EN ÉVIDENCE

DE LA BIRÉFRINGENCE DE COUCHES MINCES DE FLUORURE DE CALCIUM OBTENUES PAR ÉVAPORATION _THERMIQUE

Par P. BOUSQUET ^{et Y.} DELCOURT,

Laboratoire de Physique ^Générale, Faculté des Sciences de Marseille.

18, 1957,

1. Généralités.

L’un de nous a d6jh ^{mis en}

evidence l’intérêt que pr6sente ^1’etude experi-

mentale precise ^des propri6t6s optiques ^{des couches}

minces transparentes d6pos6es par evaporation thermique [1]. ^On peut, ^{de cette} façon, obtenir des

renseignements ^{nombreux sur la structure de ces} couches, ^ce qui ^a permis ^{de montrer} qu’on ^n’avait

en general pas le droit de les considerer ^comme de

simples ^lames continues, homogènes, à ^faces planes

et parall6les, contrairement a ce que l’on fait le

plus ^souvent.

Parmi les propri6t6s optiques qui ^sont pr6cieuses

pour les etudes de structure, ^celles qui ^{sont rela-}

tives a la zone de reflexion totale présentent ^un

intérêt particulier. ^{De nombreux} ph6nom6nes qui,

en incidence normale, passent inaperçus, prennent

dans cette region ^une importance prépondérante.

C’est en particulier ^{le cas de la} diffusion de la lumi6re a l’int6rieur de certaines couches minces.

L’existence du brillant systeme ^de franges ^d’inter-

f6rences en lumi6re polaris6e que ^l’on peut ^obtenir

par reflexion totale ^sur des couches de fluorure de calcium [2] ^{a attire notre attention sur l’intérêt}

que pourraient presenter ^{des mesures de chan-} gements ^de phase ^{dans cette z6ne} d’incidences.

Faisons en effet r6fl6chir un faisceau lumineux

convergent ^{sur une} couche de fluorure de calcium,

d’au moins une ou deux longueurs ^d’onde d’épais-

seur, d6pos6e ^{sur la face} hypotenuse ^d’un prisme ^à

reflexion totale.

En plagant ^de part ^et d’autre du prisme ^deux polariseurs ^{dont les sections} principales ^{sont orien-}

t6es a 450 du plan d’incidence, ^on observe dans la lumi6re r6fl6chie un système ^de franges localis6es à l’infini [3]. ^{Ce sont des} franges d’interférences en

lumi6re polaris6e.

D6signons par pi et cpii les changements ^de phase

par reflexion relatifs ^{aux deux} vibrations _perpen- diculaire et parall6le ^au plan d’incidence. Dans la lumi6re 6mergente, ^ces deux vibrations présentent

entre elles une difference de phase cp

^cpl

^CPll.

L’intensité lumineuse dans le plan ^{ou se forment}

les franges ^est proportionnelle ^{a cos2} cp/2 ^{ou a}

sin? cp/2, ^suivant que les polariseurs ^sont parall6les

ou crois6s. La r6partition de l’intensit6 lumineuse dans le plan ^{ou se forment les} franges traduit done directement les variations de _cp en fonction de

l’angle d’incidence.

Or, l’expérience ^montre qu’au voisinage ^{de l’inci-}

dence limite verre-fluorure, ^{il y a} toujours quelques franges dispos6es ^de fagon apparemment ^anormale.

L’interfrange, qui ^{varie de} fagon continue dans les autres parties ^du champ d’interférences pr6sente

dans cette region des variations brusques ^et irr6gu-

li6res. Ces anomalies semblent indiquer que la diff6-

rence de phase cp

yjL - ylf pr6sente ^{des varia-}

tions rapides ^et importantes lorsque l’angle ^d’inci-

dence s’approche ^de l’angle limite verre-fluorure.

Nous nous sommes done attaches a tracer expéri-

mentalement les courbes representant, ^{en fonction}

de I’angle d’incidence, ^les diff6rences de phase

cpl

CFIl pour ^une s6rie de lames de fluorure de calcium d’épaisseurs ^{vari6es. Pour réaliser ces}

mesures, ^{nous avons éclairé} la lame par ^un faisceau incident parall6le de lumi6re monochromatique polarls6e rectilignement ^{a 450 du} plan d’incidence et nous avons 6tudi6 les caractéristiques ^{de la}

lumi6re elliptique r6fl6chie, ⁴ I’aide d’un analyseur

de Chaumont [4].

Cet analyseur ^{était mont6 sur un} goniometre, ^ce qui ^{nous a} permis de faire les mesures pour

n’importe quel angle d’incidence. Ces mesures ont

port6 ^{sur une} serie de couches de fluorure de calcium dont les 6paisseurs ^{ont varie entre un} dixiemedelongueurd’onde ^{et dix} longueurs ^d’onde

environ. Pour chacune de ces couches, ^{nous avons}

donc trace la courbe representant, ^en fonction de

l’angle d’incidence, ^la difference _cp

_pi

_yll entre les changements ^de phase par reflexionrelatifs

aux deux directions principales ^de polarisation.

II. Utilisation des resultats expérimentaux.

Pour essayer d’interpréter les resultats ainsi

obtenus, ^{il faut} pouvoir comparer les courbes expe-

rimentales a celles _que l’on peut ^{tracer en calculant}

les valeurs de _p a partir ^des constantes optiques ^des

couches. Ceci suppose done ^{connues ces constantes}

optiques. ^{Pour les} determiner, nous avons mesure les facteurs de reflexion en incidence normale, ^en

fonction de la longueur d’onde, pour chacune de nos

lames.

Nous savons que les ^mesures spectrophoto- m6triques ^en incidence normale fournissent un

certain nombre de donn6es utiles a la determination de la structure des couches minces transparentes [1].

Nous avons montre de cette facon que les couches

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:01957001807044700

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de fluorure de calcium n’etaient jamais homog6nes.

Elles se présentent essentiellement sous forme d’unecouche double, constituee d’une couche prin- cipale ^d’indice 1,25 environ, surmont6e, ^cote air,

d’une couche de passage de quelques ^centaines d’Angströms d’épaisseur ^{et d’indice} beaucoup plus

faible. A elles seules, ^{les mesures} spectrophotomé- triques ^en incidence normale permettent ^{de d6ter-}

miner l’indice et l’épaisseur de la couche de passage

et de la couche principale, tout ^{au moins} lorsque ^l’é- paisseur ^{de celle-ci est} suffisante. Nous connaissons d’autre part les formules permettant ^de calculer, ^en

fonction de leurs constantes optiques, le facteur de reflexion et le changement ^de phase par reflexion de telles couches non homog6nes, pour ^tous les

angles d’incidence, y compris ^{ceux situ6s dans la}

FIG. 1.

lllpaisseur optique ^{3 000 A :} a) ^courbe experimentale ; b) ^courbe theorique.

FIG. 2.

Épaisseur optique 6 ^{575 Å :}

courbe expérimentale.

FIG. 3.

Épaisseur optique ^{9 600 A :} a) ^courhe expérimentale ; b) ^courbe théorique.

FIG. 4.

Épaisseur optique ^{14 500 A :}

a) ^courbe expérimentale ; b) ^courbe théorique.

FIG. 5.

Épaisseur optique ^{93 000} A :

courbe expérimentale.

FIG. 6.

Ppaisseur optique ^environ 6 (l. : a) ^courbe experimentale ; b) ^courbe th6orique.

FIG. 1 a 6 : Courbes repr6sentant,

fonction de l’angle

d’incidence 81 ^{dans le} verre, la difference entre le chan-

gement ^de phase 4 la reflexion _{tp i} relatif a la vibration

perpendiculaire

plan d’incidence et le changement ^de phase ^{Til relatif a} la vibration parall6le.

zone de reflexion totale, ^et pour les deux directions de polarisation [1] Nous ^{sommes done en} possession

de tous les elements nous permettant ^{de tracer les}

courbes th6oriques correspondant ^a chacune de nos

lames. Nous allons faire la comparaison ^des

resultats exp6rimentaux ^{et de ceux} fournis par le calcul.

III. Results expérimentaux ; comparaison

avec les courbes theoriques.

^{Voici les courbes}

obtenues avec quelques ^couches de fluorure de calcium d’épaisseurs diverses, pour ^une radiation

monochromatique ^de longueur ^{d’onde À}

^{5 893 Å} (fig. 1 a 6) . L’epaisseurindiquee ^dans chaque cas n’est qu’approximative, puisqu’elle ^{a ete} calculee par la m6thode consistant a écrire _{que pour} les longueurs

d’onde correspondant ^{a un maximum ou a un}

minimum du facteur de reflexion en incidence normale l’épaisseur optique ^{est un} multiple ^entier

de À/4. ^{Nous savons} que ^cette m6thode, ^{ne tenant}

aucun compte des -d6fauts d’homogénéité ^des

couches et de la presence de couches de passage, ^ne

peut pas pr6tendre fournir des resultats corrects.

Ce sont donc des valeurs moyennes de 1’epaisseur optique que ^nous indiquons ainsi, englobant ^la

couche principale, ^et la couche de passage, ^et elles

ne sont ^Ih qu’h titre indicatif. 01 repr6sente l’angle d’incidence dans le verre sur la lame.

En examinant les courbes ci-dessus, ^{nous cons-}

tatons que, lorsque l’épaisseur optique ^ne d6passe

pas ^{une a} deux longueurs d’onde, ^il n’y ^a pas de difference appreciable ^{entre les courbes} experi-

mentales et les courbes th6oriques. ^Par contre,

pour les 6paisseurs sup6rieures ^{a deux} longueurs d’onde, le desaccord entre les resultats -expéri-

mentaux et les ^{resultats du calcul} apparait ^et

s’aggrave ^{au fur et a mesure} que 1’epaisseur ^croit.

450

Examinons par exemple les courbes corres-

pondant ^{a la lame} ayant ^une 6paisseur optique ^de

l’ordre de 14 500 A (fig. 4). ^{Sur la courbe} exp6rimen- tale, ^{on observe un minimum tres} accentuepourune

incidence d’environ 520, c’est-à-dire juste ^inf6rieure

a l’incidence limite verre-fluorure qui ^{est ici de}

l’ordre de 540. Rien de comparable ^{ne se retrouve}

sur la courbe th6orique ^sur laquelle les oscillations de _{cp ont} une amplitude sensiblement constante.

Pour les 6paisseurs superieures, le d6saccord entre les resultats de l’expérience ^{et ceux du calcul se}

confirme et devient de plus ^en plus important. ^Les

courbes th6oriques présentent toujours ^{la meme} allure, quelle que soit 1’epaisseur. ^{On a} toujours,

dans la zone d’incidences comprise ^entre l’angle

limite verre-air (environ 41°) ^et l’angle ^{limite verre-}

couche mince (environ 540), ^une s6rie d’oscillations

r6guli6res, d’amplitude ^limit6e (environ ^{40 a 50} degrés). ^Seule 1’augmentation ^{du nombre de ces}

oscillations traduit l’augmentation d’6paisseur ^de

la couche. Par contre, ^sur les courbes expérimen- tales, ^on observe des variations tr6s rapides ^{et de}

tres grande amplitude ^de cp ^en fonction de 81 lorsqu’on approche ^de l’incidence limite verre-

fluorure. Plus l’épaisseur ^est grande, plus 1’ampli- ,tude ^et le nombre de ces oscillations sont impor-

tants. D’autre part, ^{dans la} region qui ^nous occupe, c’est-a-dire entre les deux angles limites verre-air et

verre-couche, ^{les courbes} experimentales pr6- sentent, ^en plus des oscillations _quenous venons de

d6crire, ^une d6croissance d’ensemble qui ^est

d’autant plus accentu6e que l’épaisseur ^est plus grande ^et qui ^{ne se retrouve} pas ^sur les courbes

th6oriques. ^Par contre, ^il convient de _remarquer

qu’au ^{delh du 2e} angle ^limite (verre-couche), ^toute

anomalie disparait ^et que les courbes th6oriques ^et experimentales ^sont parfaitement identiques ^{et ne} présentent plus ^aucune oscillation.

IV. Interpretation.

Les resultats precedents

semblent prouver que ^nos connaissances sur la structure des couches minces de fluorure de calcium sont encore insuffisantes. L’existence de gradients

d’indice et de couches de passage que ^nous avait r6v6l6e 1’etude spectrophotometrique ^{et dont nous}

avons tenu compte pour ^{tracer nos} courbes th6o-

riques n’explique nullement les resultats experi-

mentaux precedents. ^{Le calcul nous a d’ailleurs}

montre que l’influence des couches de passage ^était tres faible dans la zone de reflexion totale qui ^nous

occupe ici, contrairement a ce qui ^{se passe pour}

d’autres incidences et en particulier ^au voisinage ^de l’angle ^{de Brewster.}

II semble _que seule I’hypoth6se ^d’une anisotropie

de ces couches puisse ^{fournir une} explication

correcte des resultats precedents. ^Les angles ^d’inci-

dence _pour lesquels ^se produisent ^les grandes ^oscil-

lations de _cp correspondent ^a des rayons lumineux presque ^{rasants a} l’int6rieur de la lame. Nous allons

montrer que, ^sous de telles incidences, 1’existence d’une faible anisotropie peut avoir des cons6- quences ^tres importantes.

Consid6rons une couche mince, d’6paisseur d2, plac6e ^entre deux milieux isotropes ^{1 et} 3,

d’indices _n, et n3 (fig. 7). La lumi6re incidente se

FIG. 7.

dirige ^{du milieu 1 vers} le milieu 3. Nous choisissons

un systeme d’axes de coordonn6es rectangu- laires _oxyz de la fagon suivante : le plan xoy coincide avec la surface de separation ^{de la couche}

mince avec le milieu 1 ; ;l’axe ^{ox est} l’intersection de ce plan ^{avec le} plan d’incidence ; enfin, l’axe ^oz

est dirige ^{dans le sens de la} lumiere incidente.

L’un de nous a montre [5] que, dans ces condi-

tions, le coefficient complexe ^de reflexion de la couche mince pouvait ^{s’écrire sous la forme} g6n6rale suivante, ^valable quelle que soit la nature de la couche :

Dans cette formule _r1 et r2 d6signent ^{les coef-}

ficients de Fresnel sur les deux interfaces (1-2)

et (2-3) ;

^{est la} pulsation de la vibration lumi- neuse ; enfin on a pose y2

(r/v)2, rapport ^dans lequel ^r repr6sente Ie cosinus directeur sur l’axe oz

de la normale aux plans ^{d’onde a} l’int6rieur de la couche et v la vitesse de propagation ^{de ces} plans

d’onde. Dans le ^cas d’une couche mince isotrope,

dans laquelle ^se propagent ^des ondes ordinaires

(non évanescentes), ^sous l’incidence 02, ^{on a} par

exemple : y2

n2/c ^cos 02, ^{c 6tant la} vitesse de la lumiere dans le vide.

Mais la formule (1) ^est valable dans tous les _cas, et en particulier lorsque ^{la couche mince est aniso-} trope. ^{Dans ce} cas, si nae2, nl2 ^et nz2 ^{sont ses} indices relatifs à des vibrations dirig6es ^suivant ox, oy et oz, y2 prend ^{les deux valeurs} suivantes, pour les vibrations lumineuses incidentes respectivement perpendiculaires ^et parallèles ^au plan d’incidence

81 d6signant l’angle d’incidence dans le milieu (1).

Lorsqu’on approche par valeurs croissantes de

1’angle limite relatif a l’interface (1-2), les quan- tit6S Y2j- et yjj tendent vers zero. Une diff6rence relative tres petite ^entre n,,2 ^et nz2 entraine alors

une différence relative beaucoup plus grande

entre yu et Ysfh et, par suite, entre y_L et cpli. Ceci

permet ^de pr6voir que 1’hypoth6se ^{d’une aniso-} tropie ^des couches etudiees est peut-6tre susceptible

de fournir 1’explication ^correcte des resultats experi-

mentaux obtenus.

Pour v6rifier cette hypoth6se nous avons

donc repris le calcul de la difference de phase

p

cpl

ylf pour ^un certain nombre de couches

en supposant qu’elles ^6taient anisotropes. ^Nous

savons que si ^une couche mince est anisotrope,

il y ^a de fortes chances _pour qu’elle ^se pr6sente

comme un cristal uniaxe ayant ^1’axe optique per-

pendiculaire ^{a son} plan ^{[6]. C’est} Ih, ^d’autre part, I’hypoth6se ^la plus simple ; c’est celle que ^nous

avons adoptee. ^{Nous avons donc} suppose que la lame avait un indice ordinaire _{no 2} pour les vibra- tions parall6les ^{a ses faces et un indice extra-}

ordinaire principal ne2 pour les vibrations parall6les

a Oz. Dans ces conditions on a :

La comparaison des courbes experimentales ^et

des courbes th6oriques ^faite précédemment ^montre

que les valeurs de _cpl

_y,f calcul6es en supposant la couche isotrope ^sont toujours trop ^{fortes. En}

observant d’autre part que cpl et cp" sont des fonc- tions croissantes de 0,, ^{on en conclut facilement}

que, pcur essayer de se rapprocher ^{des resultats} experimentaux, ^il faut supposer no > ne.

Le calcul nous a montre, ^comme pr6vu, que

1’anisotropie ^ainsi introduite _a, sur la valeur de y, - cp" ^une influence d’autant plus grande

que la couche ^est plus 6paisse ^et que l’incidence est

plus ^{voisine de} l’incidence limite verre-couche. En

effet, ^{les courbes} representatives ^de cpl et de _rpjj en

fonction de l’angle d’incidence 81 présentent, pour certaines valeurs de 81, ^des points d’inflexion _pour

lesquels ^la pente de la courbe est tres grande. ^Au voisinage ^{de ces} valeurs de 81, cpi et CPI1 varient done tres rapidement. ^{Si la} couche mince est

isotrope, ^les points d’inflexion ont lieu pour ^les memes valeurs 81 pour les deux directions de polari- sation, ^{et il s’ensuit} que la différence _{P L}

_rpjj ne

pr6sente pas de variation importante. ^{Par contre,}

si la couche mince est anisotrope, ^les points

d’inflexion correspondent, ^{sur les courbes} repre-

sentatives de _{cpl et} de _cp" a des angles d’incidence dinerents et il en r6sulte des variations tres impor-

tantes de la difference _rpi

_y,,. Ceci est d’autant

plus marqu6 que la couche est plus 6paisse ^et que l’on est plus pres ^de l’incidence limite verre-fluorure

parce que la pente ^{des courbes} representatives

de _{rpi et de yi,} aux points d’inflexion croit avec

l’épaisseur de la couche et avec l’angle ^d’inci-

dence 61. Pour les couches trop ^{minces il} n’y ^{a meme}

pas de point d’inflexion sur les courbes. Dans ce

dernier cas, l’influence de l’anisotropie ^{sur la valeur}

de _rpi

_{y[l est} alors peu sensible.

Pour illustrer l’influence de l’anisotropie ^{sur la}

forme des courbes _y.L

_CPII

f(01), ^{nous avons}

FIG. 8.

Influence de 1’anisotropie d’une couche mince

sur

la valeur de la diff6rence _{cpl- yll}

voisinage ^de 1’angle ^limite verre-couche :

a)

couche isotrope :

n ⁼

1,240 ;

couche anisotrope :

b) ^couche anisotrope :

no = 1,240, ne

1,2375 ;

c) --- couche anisotrope :

no

1,240, ne

1,235.

repr6sent6 ^{sur la} figure 8 les variations de _cpl

_yi, calcul6es _pour une couche d’6paisseur d2 = 4 À,

en supposant : a) ^{la couche} isotrope (n =1,240) ; b) ^{la couche} anisotrope ^{avec no}

1,240 ^et

ne

1,2375 ; c) ^{la couche} anisotrope ^{avec no} == 1,240

et ne

1,235.

Cet exemple ^montre que l’introduction d’une difference d’indices de quelques milli6mes suffit pour provoquer des variations ^tres importantes

de _y. On voit qu’une difference relative d’indices de 2/1 ⁰⁰⁰ (courbe b) produit ^une oscillation de 9

de 140°, ^et que pour ^une difference relative de 4/1 ⁰⁰⁰ (courbe c), l’amplitude ^{de cette oscil-}

lation atteint 2000.

Nous avons done Ih 1’explication ^des importantes

variations de _cpl

_y,, en fonction de 01 ^observ6es experimentalement. ^Nous comprenons egalement pourquoi ^ces oscillations de p ^{ne se} produisent ^que

si 1’epaisseur ^{de la} couche 6tudi6e est suffisante.

Le calcul nous a montre que l’introduction d’une différence d’indices de 2/1 ^{000 en} valeur relative

permet ^de retrouver exactement les resultats exp6-

452

rimentaux. On voit, par exemple, ^{sur la} figure 9,

3 courbes relatives A la couche mince d’épaisseur

14 500 Å. Ce sont : a) ^{la courbe} expérimentale ;

FIG. 9.

Courbes repr6sentant,

^{fonction de} l’angle d’incidence, ^la différence de phase cpj-- cpll,

voisinage

de l’angle ^limite verre-fluorure, pour

couche de fluorure de calcium de 14 500 A d’epaisseur :

a) ^courbe expérimentale ;

b) ^courbe théorique ^trac6e

supposant ^{la couche}

isotrope ;

c) ^courbe théorique ^trae6e

supposant ^{la couche} anisotrope

(no

ne) /no

^{2 .10w.}

b) ^{la courbe} théorique ^{trae6e en} supposant ^{la couche} isotrope ; c) ^{la courbe} théorique ^{tracée en} supposant

la couche anisotrope ^avec (no

ne) Ino

^{2. 10-3.}

L’accord des courbes (a) ^et (c) prouve que

I’hypoth6se ^de I’anisotropie ^{de la couche corres-} pondante, ^{avec une} différence relative d’indices de 2/1 000 explique completement les resultats

experimentaux. ^La conclusion est analogue pour les autres‘ couches que nous avons 6tudi6es.

V. Conclusion.

Les resultats precedents

semblent donc nous permettre d’affirmer _{que les} couches de fluorure de calcium que ^{nous avons} 6tudi6es pr6sentent ^une légère birefringence. ^Les

resultats expérimentaux que nous avons obtenus

s’interpretent ^{tres bien en} assimilant ces couches à des cristaux uniaxes n6gatifs, dont 1’axe optique ^est perpendiculaire ^aux interfaces, ^{avec une diffé-}

rence no - ne entre l’indice ordinaire et l’indice extraordinaire principal ^{de l’ordre de} 2,5.10-3.

Cette birefringence ^est faible ; ^{c’est ce} qui explique que, le plus souvent, elle n’ait pas d’effets

mesurables, ^et qu’elle ^soit masqu6e par d’autres

phenomenes, ^en particulier par 1’existence des couches de passage [1].

Elle prend ^{ici une influence} pr6pond6rante par suite de la tres grande inclinaison des _rayons lumi-

neux dans la couche mince.

Nous avons une fois de plus ^la preuve ^du grand

intérêt qui ^{s’attache aux mesures} effectu6es dans la zone de reflexion totale, ^mesures susceptibles ^de

mettre en evidence des phenomenes qui passent

totalement inapergus ^{dans les} conditions d’obser- vation ordinaires.

Manuscrit _regu le 13 avril 1957.

BIBLIOGRAPHIE

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