Etudes sur l'état excité fluorescent d'impuretés dans les cristaux ioniques

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Etudes sur l’état excité fluorescent d’impuretés dans les

cristaux ioniques

Robert Romestain

To cite this version:

Robert Romestain.

Etudes sur l’état excité fluorescent d’impuretés dans les cristaux ioniques.

Physique [physics]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 1972. Français. �tel-00011817�

UNIVERSITE DE PARIS VI

ECOLE NORMALE SUPERIEURE

LABORATOIRE

DE

_PHYSIQUE

THESE DE DOCTORAT D’ETAT ES SCIENCES

PHYSIQUES

présentée

à l’Université de PARIS VI par

Robert ROMESTAIN

pour obtenir le

grade

de Docteur ès Sciences

Sujet

de la thèse :

"ETUDES SUR L’ETAT EXCITE FLUORESCENT D’IMPURETES DANS LES CRISTAUX

IONIQUES"

Soutenue le NOVEMBRE 1972 devant la Commission d’Examen :

MM. J.

BROSSEL,

Président A. KASTLER

B. CAGNAC

J.

MARGERIE

Examinateurs

UNIVERSITE DE PARIS VI

THESE DE DOCTORAT D’ETAT ES SCIENCES

PHYSIQUES

présentée

à l’Université de PARIS VI par

Robert ROMESTAIN

pour obtenir le

grade

de Docteur ès Sciences

Sujet

de la thèse :

"ETUDES SUR L’ETAT EXCITE FLUORESCENT D’IMPURETES DANS LES CRISTAUX

IONIQUES"

Soutenue le NOVEMBRE 1972 devant la Commission d’Examen :

MM. J.

BROSSEL,

Président A. KASTLER B. CAGNAC Examinateurs J. MARGERIE Y. MERLE d’AUBIGNE

La

_{première partie}

de

ce

travail

a

été

effectuée

au

Labora-toire

de

_{Spectroscopie}

Hertzienne de l’Ecole Normale

_Supérieure.

Je

remercie

Messieurs les

_Professeurs

A. KASTLER et J. BROSSEL

de m’avoir

_permis

de

profiter

de

conditions

matérielles

et

intellectuelles

_{exceptionnelles.}

B. CAGNAC a

assuré

la

direction

de

cette

_{thèse, je}

le

remercie

vivement

du

temps

qu’il

m’a

_consacré,

d’autant

_plus,

que

c’est

lui

qui

a eu

la tâche

ingrate d’effectuer

la

_critique,

_{constructive,}

de

mon

manuscrit.

J’ai eu

la

chance de

travailler

au

milieu d’une

_équipe

de chercheurs

_dynamiques,

je

ne

peux tous

les

citer,

mais

je

ne

_{peux pas}

ne

_{pas remercier ici}

J.P.

DESCOUBES

qui

m’a si

souvent

_{fait profiter}

de

son

_expérience.

Je

remercie l’ensemble

des

techniciens des

ateliers de

Méca-nique

et

_{d’Electronique,}

_j’ai

_bénéficié

de la collaboration

de tous,

je

citerai

_{plus particulièrement}

Monsieur

MALLET et

Monsieur

QUILBEUF

qui,

tout

au

long

de

cette

_thèse,

_{n’ont pas}

_ménagé

leurs

_efforts

_pour

m’aider.

Mes

remerciements

vont

_également

à Monsieur

MACHORINE et

à

son

_équipe,

au

Labo-ratoire d’Ultrasons de la Faculté des

_Sciences,

et

à Monsieur

FLORY

_qui

s’est

associé à

eux

_{pour la}

préparation

des

échantillons.

Madame

E. LEMIRRE et

Madame

M.

HEYVAERTS

animent

le

Secréta-riat. Je leur suis reconnaissant

non

seulement

de la

qualité

et

de

l’effi-cacité de leur travail

mais

aussi de leur

_gentillesse.

Les

_chapitres

III et IV

résultent du travail

effectué

à

Gre-noble dans le

Laboratoire de

_{Spectrométrie Physique,}

je

remercie

son

Directeur,

Monsieur

SOUTIF

de

_m’y

avoir

accueilli.

C’est

_grâce

à

Y. MERLE

d’AUBIGNE

que ce

déplacement

a

_{pu avoir}

lieu ; j’ai

trouvé

_auprès

de lui à la

_fois

conseils

et

idées

_qui

m’ont été

extrêmement

précieux ; qu’il

soit assuré de

ma

gratitude

et

de

mon

amitié.

J’ai

particulièrement apprécié

la

_qualité

_{autant que}

la

_rapidité

des

services

que

m’ont rendus les techniciens du

Laboratoire, je

mentionnerai

cependant

à

_part

R. LEGRAS : sa

gentillesse

et sa

_compétence

sont

_{irremplaçables.}

Les

_expériences

du

_chapitre

IV ont

_bénéficié

de la

collaboration

~ _{TABLE DES}

_{MATIERES ~}

CHAPITRE I :

METHODES

EXPERIMENTALES

2022 A 2022 PRINCIPE DES METHODES

1. - RAPPEL SUR LE SPECTRE

OPTIQUE

D’UNE IMPURETE 1 DANS UN SOLIDE.

2. - UTILISATION DE LA POLARISATION DE LA FLUORESCENCE.

a) -

_Comparaison

avec

les méthodes de dichroïsme.

3

b) -

Etude de la

_{décomposition}

du niveau

excité.

5

c) - Etude des

_{probabilités}

de

transition.

8

d) -

Etudes des

mécanismes commandant

les

varia-

9

tions de

_populations.

2022 _B 2022

_TECHNIQUES

_UTILISEES

1. - PREPARATION DES ECHANTILLONS. 11

2. - CRYOSTAT A HELIUM

LIQUIDE.

12

3. - APPLICATION D’UNE PERTURBATION. 13

4. - DETECTION

OPTIQUE.

17

CHAPITRE II : ETUDE DE

L’ION

Mn

++

DANS UN CHAMP CRISTALLIN

_TETRAEDRIQUE

23

2022 A 2022 RAPPELS SUR LE CHAMP CRISTALLIN ET L’ION

Mn

++

1. - LES NIVEAUX D’ENERGIE DANS UN CHAMP CRISTALLIN DE 24 SYMETRIE

CUBIQUE

OU

_{TETRAEDRIQUE.}

2022 B 2022 _{ETUDE DE L’ETAT FONDAMENTAL PAR DICHROISME CIRCU- 31}

LAIRE

1. -

TECHNIQUES

D’ETUDES.

2. - DETECTION

OPTIQUE

DE LA RESONANCE

MAGNETIQUE

DE 35 L’ETAT FONDAMENTAL.

3. - MESURE DU TEMPS DE RELAXATION. 41

2022 C 2022 ETUDE DE LA POLARISATION CIRCULAIRE

MAGNETIQUE

48 DE LA FLUORESCENCE DU NIVEAU

4

T

1

1. - RESULTATS EXPERIMENTAUX 49

2. - ETUDE

_THEORIQUE

DE L’ETAT

4

T

1

FLUORESCENT. DECOM- 52 POSITION DES NIVEAUX DANS

LE CAS

D’UNE SYMETRIE

CUBIQUE.

3. - DECOMPOSTION DU NIVEAU

4

T

1

.

INFLUENCE DES DEFORMA- 55 TIONS.

4. - PRINCIPE DU CALCUL DES PROBABILITES DE TRANSITION. 66

5. - CALCUL DES TAUX DE POLARISATION

EXPERIMENTAUX.

73 2022 D 2022 _{"CROSS RELAXATION" ENTRE L’ETAT FONDAMENTAL ET}

L’ETAT EXCITE.

1. - EFFET D’UNE ONDE

HYPERFREQUENCE.

87 2. - EFFET DES IMPULSIONS DE CHAMP

_MAGNETIQUE.

100

3. - CALCUL DU TEMPS DE CROSS RELAXATION

T

CR

.

112

2022 E 2022 _{DEVELOPPEMENTS ULTERIEURS 122}

a) - Polarisation

de la

_fluorescence

de

ZnS :

Mn

++

123

b) - Polarisation de

la

_fluorescence

de

ZnSe :

Mn

++

124

CHAPITRE III :

ETUDE DE

L’EFFET

JAHN TELLER

SUR L’ETAT EXCITE

DU CENTRE

F

+

DANS CaO.

2022 A 2022 INTRODUCTION

1. - RAPPELS SUR L’EFFET JAHN TELLER. 127

2. - LE PROBLEME DU CENTRE

F

DANS CaO. 137 2022 B 2022 ETUDE

THEORIQUE

DE L’EFFET JAHN TELLER DANS LE

CAS D’UN TRIPLET ORBITAL COUPLE EGALEMENT A DES

MODES DE VIBRATION E ET

T

2

:

SYMETRIE DES ETATS

VIBRONIQUES.

1. - FORME ET SYMETRIES DE L’HAMILTONIEN JAHN TELLER. 140

2. - CLASSIFICATION DES FONCTIONS PROPRES DE L’HAMIL- 143 TONIEN VIBRATIONNEL.

3. - INTRODUCTION DU COUPLAGE

H

el.vib

146

4. - CALCUL DES FACTEURS DE REDUCTION. 149

5. - CONCLUSION. 150

2022 C 2022 EFFET D’UNE CONTRAINTE UNIAXIALE SUR L’ETAT EX- 153

CITE DU CENTRE

F

DANS Ca0

1. - PREPARATION DE L’ECHANTILLON ET MONTAGE

_OPTIQUE.

154

2. - ANALYSE DU DICHROISME LINEAIRE SOUS CONTRAINTE. 156

3. - ANALYSE PAR LA METHODE DES MOMENTS DE LA POLA- 161 RISATION DE LA FLUORESCENCE.

4. - STRUCTURE

VIBRONIQUE.

177

CHAPITRE IV : ETUDE PAR DOUBLE RESONANCE DE

L’ETAT

EXCITE

3

T

1

DU CENTRE

F’

DANS

CaO.

1. - RAPPEL DES PROPRIETES DU CENTRE F’ DANS CaO. 183

2. - PREMIERS RESULTATS EXPERIMENTAUX. 186

3. - ETUDE

THEORIQUE

DU NIVEAU FLUORESCENT

3

T

1

.

191 4. - CONFIRMATION EXPERIMENTALE DU MODELE

THEORIQUE.

210

5. - CONCLUSION. 216

CONCLUSION 217

APPENDICES :

APPENDICE 1

2022 _{Calcul du}

_paramètre

_du

_couplage

_spin-orbite

_{à A.1}

l’intérieur du terme

4

T

1

de

Mn

++

dans la

_spinelle.

APPENDICE 2 2022

Calcul du facteur de Landé des sous-niveaux du terme A.3

4

T

1

résultant de la

_{diagonalisation}

de

H

SO

.

APPENDICE 3 2022

Caractère

_"isotrope"

de l’émission d’un doublet

0393

6

A.5

ou

0393

7

en

_{symétrie cubique.}

APPENDICE 4

2022 _{Calcul de la}

_polarisation

_{circulaire de l’émission d’un A.8}

niveau

4

T

1

dont la

_{dégénérescence}

orbitale est levée mais non la

_{dégénérescence}

de

_spin.

APPENDICE 5 2022

Calcul des coefficients de

_parentage

fractionnaire liés A.12

aux

_{représentations}

irréductibles

[n,0,0,0,0]

de

U

5

.

APPENDICE 6

2022 _{Calcul de l’interaction}

_spin-spin

_{dans la}

configuration

A.18

Chapitre

I

~

1

2022 _A 2022

PRINCIPE DES METHODES

1. - RAPPEL SUR LE SPECTRE

OPTIQUE

D’UNE IMPURETE DANS UN SOLIDE

Considérons un solide cristallin dans

_lequel

a été introduit

une

_petite

quantité d’impuretés

de nature

_chimique

différente ou

_qui

a été

soumis à un traitement destiné à créer un certain nombre de défauts. Les

ban-des de valence et de conduction de la matrice pure sont suffisamment

_éloignées

pour que l’on

puisse

dans la suite faire abstraction de ses

_propriétés

_optiques

intrinsèques

lors d’études dans le

_spectre

visible ou le

_proche

ultraviolet :

cette condition est assez bien

remplie

par la

plupart

des cristaux

_ioniques

que nous utiliserons et où

_{l’absorption}

fondamentale de la matrice ne

commen-ce _{que pour des}

_longueurs

d’ondes inférieures à 3000

Å.

Les électrons d’une

impureté

ou ceux

_piégés

par des défauts

pourront

être considérés comme

relati-vement bien isolés et l’on pourra définir des niveaux

_{d’énergie électroniques}

(dont

les

_séparations

se chiffrent en milliers de

cm

-1

)

comme on

peut

le faire pour un atome libre. Mais l’interaction avec le réseau

_peut

rarement se réduire à un

_potentiel

_{électrostatique}

fixe et la modulation de ce

_potentiel

_par les vibrations de

_{l’entourage}

a des

_{conséquences}

fondamentales sur le

_comportement

du centre étudié.

_Chaque

niveau

_{électronique}

doit être

remplacé

par un

ensem-ble de niveaux

_appelés

_vibroniques

qui

tiennent

_compte

à la fois de l’état

électronique

et de l’état vibrationnel de

_{l’entourage.}

Les vibrations ainsi

couplées ayant

un

_spectre

_d’énergie

très dense

_(qui

se situe entre zéro et

quel-ques centaines de

cm

-1

)

on n’arrive que rarement à

_distinguer

les différentes

composantes

et le niveau

électronique

apparaît

expérimentalement

comme une

bande dont la

_largeur

est d’autant

_{plus grande}

que le

couplage

avec les vi-brations du réseau est

_plus

_grand.

Parmi ces différents niveaux

_vibroniques

2

c’est le niveau le

_plus

bas : les transitions entre deux tels niveaux sont

ap-pelées

transition à zéro

_phonon

et donnent

_{généralement}

lieu à des raies

opti-ques assez fines.

Le

_système

étant dans son état fondamental

(à

la fois

électro-nique

et

_vibronique)

_{l’absorption}

d’un

photon

va l’amener dans un état

élec-tronique

excité si la transition est

_permise

du

point

de vue

_{électronique.}

Un

niveau

_vibronique

_plus

ou moins excité sera _{atteint selon que les}

_parties

vibrationnelles des états de

_départ

et d’arrivée auront un recouvrement suf-fisant : cette

_intégrale

de recouvrement

_représente

en fait la

probabilité

que les noyaux soient à la même

_position

dans chacun des deux niveaux au moment de la transition

_optique

(c’est

le

_principe

de Franck -

Condon).

Le

_spectre

d’ab-sorption optique

ne sera donc sensible

_qu’à

une

_partie

seulement des niveaux

vibroniques

(voir

_figure

1).

Les niveaux

vibroniques

excités ne _{sont pas stables} et _le

sys-tème va très

_rapidement

relaxer vers les niveaux les

_plus

bas par l’intermé-diaire de l’interaction avec les

_phonons

du réseau cristallin. On observe une

thermalisation à l’intérieur de l’ensemble des niveaux

vibroniques :

comme

ceux-ci ont couramment des différences

_d’énergie

de l’ordre de 100

cm

-1

on

voit

_qu’à

la

_température

de l’Hélium

_liquide

seul le niveau le

plus

bas est

peuplé ;

mais ceci n’est pas vrai à

température

ordinaire. Les processus de transition non radiative sont _{moins efficaces pour passer d’un niveau}

électro-nique

à un autre ; et ils entrent en

_compétition

avec _{le processus radiatif.}

Il

_existe

_{peu de}

_{règles générales}

_qui

_permettent

de

_{prévoir lequel}

sera le

plus

efficace ; mais, de

fait,

il est très rare

_qu’un

niveau soit fluorescent si un autre niveau

électronique

est situé en dessous de lui à moins d’environ 10.000

cm

-1

[

1

].

Il n’existe

_{généralement}

_qu’un

niveau au

_plus

_qui

fluoresce

effectivement.

_{L’absorption}

vers les différents niveaux

électroniques

excisés conduit alors seulement à la fluorescence du

premier

niveau excité : le

spesire

d’excitation (intensité de la fluorescence en fonction de la

_fréquence

d’une on

de lumineuse incidente

_d’énergie

constante)

reproduit

alors le

spectre

d’absorp-tion. L’émission sera _{constituée par l’ensemble des transitions connectant le}

niveau

_vibronique

fondamental de l’état

électronique

excité avec l’ensemble des niveaux

_vibroniques

relatifs à l’état

_{électronique}

fondamental,

de

_façon

sembla-ble au processus

d’absorption

(voir

_figure

1).

Cependant

la bande de fluorescence est située à

_plus

basse

_énergie

que la raie à zéro

phonon,

alors que la bande

d’absorption

est à

_plus

haute

_énergie,

la raie à zéro

_phonon

_apparaissant

sur

3

les deux

spectres.

Ceci

correspond

à ce que l’on

appelle

le

_déplacement

de Stokes.

Absorption

et fluorescence sont des processus très semblables : l’étude du

_premier

en lumière

polarisée,

commencée par

Margerie

[

3

]

s’est

révélée extrêmement fructueuse ; nous allons _essayer de décrire

quelles

sortes

de

_{renseignements}

l’étude du second

_permet

d’atteindre.

2. - UTILISATION DE LA POLARISATION DE LA FLUORESCENCE

a) -

_Comparaison

avec

les

méthodes de

dichroisme

utilisées

par

Margerie.

Soit un niveau excité de

départ qui possède

une certaine

dégé-nérescence

_qui

_peut

être levée en totalité ou en

_partie

_par

l’application

d’une

perturbation

extérieure. Nous

_appelons

n

j

la

population

du sous-niveau

j.

Chacun de ces niveaux émet une intensité lumineuse

03B1

03BB

j

(03BD)

de

polarisation

03BB

et de

_fréquence

03BD _{.pour atteindre le niveau fondamental. Le}

_système

va donc émettre une intensité lumineuse totale

I

03BB

(03BD)

de

_fréquence

03BD et de

polari-sation 03BB

Cette

équation

est tout à fait

_comparable

à

l’équation

(II.2)

de la thèse de

Margerie :

où

k

03BB

i

(03BD)

_représente

le coefficient

_{d’absorption}

de la lumière de

_polarisation

03BB et de

_fréquence

03BD à

partir

du sous-niveau i du niveau fondamental.

En

effet,

k et 03B1 sont tous deux

_{proportionnels}

aux carrés des mêmes éléments de matrice de

l’opérateur dipôle électrique

D

03BB

entre les sous-niveaux de

l’état initial et de l’état final. En faisant varier

n

i

de

façon

connue et en mesurant les

va-riations relatives de

k

03BB

(03BD),

_Margerie

en déduisait les valeurs de chacun des

k

03BB

i

(03BD) .

La connaissance des différents

k

03BB

i

(03BD)

_permet

d’atteindre certains para-mètres relatifs aux états excités : c’est ainsi par

_{exemple qu’ont}

pu être

4

dans les

_halogénures

alcalins

].

6

,

5

,

4

[

La méthode a été

_{systématisée}

par

Henry Schnatterly

et Slichter

[

7

]

qui

ont montré comment l’utilisation des

moments

_permet

aussi d’atteindre les différents

_paramètres

de

_couplage

aux

vibrations du réseau. Une fois les

k

03BB

i

(03BD)

connus, la mesure de

k

03BB

(03BD)

_peut

permettre

d’étudier les variations des

n

i

: mise en évidence d’orientation par pompage

optique

des centres F dans KBr

[

8

],

mesure du

_temps

de relaxa-tion

_{spin -}

réseau dans les centres F

_[

₉

_]

ou de l’ion

Tm

++

dans

CaF

2

[

10

],

détection de la résonance

_{paramagnétique}

_acoustique

de

Tm

++

dans

_CaF

₂

[

11

],

De la même

_façon,

le but du

présent

travail est de montrer com-ment l’étude de la

_polarisation

de la fluorescence

_apporte

des

_{renseignements}

à la fois sur les

_{probabilités}

de transition et sur les

populations

du niveau excité fluorescent. Les différences

_qui

existent entre les deux

_types

d’étude

(fluorescence

ou

absorption)

ne sont _pas fondamentales : l’étude de la

tran-sition A ~ B en

_absorption

aura les mêmes

_{caractéristiques}

et conduira aux

mêmes calculs

_théoriques

_{que la transition} A’ ~ B’ en fluorescence si les

ni-veaux A et A’ d’une

_part

et B et B’ de l’autre ont les mêmes

propriétés,

c’est à dire surtout les mêmes

_symétries

et

_{dégénérescences.}

Par contre, les conditions

expérimentales

seront

_{généralement}

très différentes. Dans les mesures

de dichroïsme les

_populations

n

i

de l’état fondamental à

l’équilibre

thermique

sont connues au

_départ

car la structure du fondamental

_peut

être atteinte faci-lement par les

techniques classiques

de résonance

_{paramagnétique}

_{électronique.}

Au contraire en fluorescence les

_populations

n

j

des sous-niveaux de l’état émetteur sont des

_{paramètres qui}

restent souvent à déterminer.

Les coefficients

k

03BB

i

ou

03B1

03BB

j

sont fonction à la fois de l’état

initial

et de l’état

final ;

pour

pouvoir

en faire une

_analyse

facile,

il

im-porte

que l’un de ces deux états soit bien connu d’avance. En

_général,

c’est l’état fondamental

_qui

est le mieux connu, et ces mesures serviront donc dans les deux cas à déterminer les

propriétés

de l’état le moins connu c’est à dire l’état excité. Mais les mesures en

_absorption

mettent en

_jeu

l’ensemble des niveaux

_vibroniques

_{correspondant}

au même niveau

_{électronique}

et certains effets

dus aux déformations ou aux vibrations du cristal dans l’état excité ont ten-dance à se _{moyenner à} zéro

[

7

].

Au contraire en fluorescence la structure du

ni-veau émetteur est déterminée _{essentiellement par} ces

_{perturbations :}

celles-ci

peuvent

lever certaines

_{dégénérescences}

et les structures résultantes

_peuvent

être suffisamment

_grandes

_{pour que seuls certains sous-niveaux} soient

_peuplés

à basse

_{température.}

On

_conçoit

que les

_{caractéristiques}

de la fluorescence

5

puissent

être alors extrêmement sensibles aux

_{paramètres numériques}

et aux

sy-métries

_qui

décrivent ces sous-niveaux de l’état excité. Les études en

fluores-cence fourniront donc des

_{renseignements plus précis}

sur la structure de l’état

excité.

Dans la formule

(I.1),

les deux

_paramètres

03B1

03BB

j

et

n

j

sont

donc inconnus à

_{priori ;}

nous allons voir dans

_quels

cas et comment on

_peut

espérer

les déterminer

_{indépendamment.}

b) -

Etude de la

_{décomposition}

du niveau excité.

Les

_populations

n

j

des différents sous-niveaux sont connues si les

_énergies

E

j

le sont. En

effet,

si

_{l’équilibre thermique}

est

réalisé,

on obtient :

En fait pour que cette condition soit réalisée il faut que les processus de relaxation

qui

conduisent à

_{l’équilibre thermique}

avec le réseau aient le

_temps

de se

_produire

_pendant

la durée de vie 03C4 du niveau

fluorescent. C’est le cas

_lorsque

cette relaxation se

_produit

entre des

sous-niveaux orbitaux distincts car le

_couplage

orbite - réseau est

_{généralement}

important.

Par contre, pour des sous-niveaux de

spin,

le

couplage

spin -

réseau

peut

être

_beaucoup

_plus

faible, et les

populations

relatives

_peuvent

_dépendee

du processus d’excitation ou bien des

populations

réalisées dans un niveau

inter-médiaire où la relaxation a eu le

_temps

de se

_produire

[

12

,

13

,

14

].

03B1) -

_{Par double}

résonance

La méthode la

_plus

_précise

_{pour obtenir les valeurs}

E

j

a été

proposée

initialement par Geschwind et Brossel

_[

₁₅

_{] :}

c’est d’effectuer la

ré-sonance

_{paramagnétique}

dans l’état excité.

_{L’équation}

(I.1)

nous fournit un

moyen de la détecter. En effet il n’est pas nécessaire de connaître

précisément

les coefficients

03B1

03BB

j

,

il suffit que

j

03BB

03B1

et

03B1

03BB

j

,

soient différents pour que la résonance entre le

_{niveau j}

et le niveau

_j’

crée une variation de

6

l’intensité

J

03BB

,

(nous

verrons au § c

à quelles

conditions

03B1

03BB

j

et

03B1

03BB

j

,

sont différents).

Prenons comme

_exemple

le cas d’une transition en émission

1

P ~

1

S

en

_présence

d’un

_champ

_magnétique

_(figure

_{2). et}

supposons que les pro babilités de transition soient celles obtenues pour un atome libre ; c’est à dire :

et

où les

_{indices j}

_égaux

à +1 , 0 et -1 sont les valeurs de

L

z

des 3

sous-niveaux. A

_{l’équilibre}

_thermique

on obtient :

Nous verrons

_qu’il

est

_{expérimentalement}

_plus

facile de

détecter

la

polarisation

Une transition

_{hyperfréquence}

entre l’état m=0 et l’état m=1 se _{traduira par} une

_augmentation

de

n

+1

,

d’où

une diminution de P. La valeur exacte de P obtenue

_dépend

de l’intensité du

_champ

_{hyperfréquence}

et aussi des processus de relaxation avec les autres sous-niveaux, mais la

po-sition de la résonance ne

_dépend

_{que de la}

_fréquence

_qui

est connue. On en

déduit donc la valeur de g . Nous verrons au

_{chapitre IV un}

cas

_{expérimental}

qui

se

_rapproche

_beaucoup

de ce cas

_simple.

Cette méthode a

_permis

la détection

de la résonance de l’état excité de

Cr

+++

dans

_],

₁₆

_[

₃

_O

₂

_Al

_MgO

[

17

]

ou de

Eu

7

03B2) -

_{Par la saturation de la polarisation en fonction de la perturbation}

gui lève la dégénérescence.

Dans le cas

_simple

_exposé

ci-dessus nous avons vu _{que la}

pola-risation P était fonction du

_champ

_magnétique

en suivant une loi

où

inter-vient le

_paramètre

_g recherché. P atteindra

_plus

ou moins

_rapidement

sur

asymptote

suivant la valeur de _{g .} On en déduit donc une détermination de ce

paramètre

même si P _{n’est pas} connu de

_façon

absolue.

Cette détermination sera valable dans le cas d’un doublet de

Kramers ± 1/2 car alors :

On a donc

_{toujours :}

Si la

_{dégénérescence}

est

_{plus grande}

que 2, la variation de P

avec H fait intervenir autant les

03B1

03BB

j

que les

n

et la détermination de g

n’est

_possible

_{que si les}

03B1

03BB

j

sont connus.

03B3) -

Par l’intermédiaire de la raie à zéro phonon

Il se

_peut

_que la raie à zéro

phonon

reliant le niveau émetteur

et le niveau fondamental soit assez fine _{pour que l’on}

_puisse

résoudre les dif-férentes

_composantes

lorsqu’on

applique

une

_{perturbation.}

On

_peut

alors mesurer

directement les

_énergies

des différents sous-niveaux, en

_absorption,

ou bien vérifier les valeurs des

populations

n

j

en mesurant le

rapport

des intensités

8

c) -

Etude

des

_{probabilités}

de transition

03B1

03BB

j

Nous supposerons dans ce

_paragraphe

que l’état fondamental est un

_singulet

orbital mais

_peut

avoir une

_{dégénérescence}

de

_spin.

Pour étudier les coefficients

03B1

03BB

j

il faut

_pouvoir

créer des différences de

_population

entre les sous-niveaux de l’état

excité,

en

_appliquant

une

_{perturbation qui}

lève

leur

_{dégénérescence.}

Divers cas sont

_{envisagés :}

03B1) -

_{Le niveau électronigue émetteur a une dégénérescence orbitale.}

Dans ce cas le

_couplage

avec le réseau est très

important,

il s’effectue de deux

_{façons :}

d’une part

par le

_couplage

avec les vibrations

qui

ont pour effet de réduire le moment orbital et donc l’effet Zeeman orbital

(dans

certains cas d’un facteur

100)

dans le niveau

vibronique

émetteur

(cf.

chapitre

III).

d’autre part

par les contraintes internes

qui

lèvent

complète-ment la

_{dégénérescence}

et annulent le moment _{orbital par effet}

Van Vleck : les structures obtenues sont

_{généralement}

supé-rieures à

plusieurs

cm

-1

et

atteignent

sans doute

_plusieurs

dizaines de

cm

-1

dans

certains cas.

Pour faire varier les

_populations

de ces sous-niveaux il faut être

_capable

d’appliquer

une

_{perturbation qui}

ait un effet

_supérieur

à celui des

contrain-tes internes. Le

_champ

_magnétique

est inefficace mais

_{l’application}

d’une contrainte uniaxiale

supérieure

aux contraintes internes

_remplit

ce rôle.

Nous verrons au

_chapitre

_{III que la} détermination des

_{probabilités}

de tran-sition dans ce cas

_permet

d’étudier certaines

_{conséquences}

de l’effet Jahn Teller.

03B2) -

_{Le niveau émetteur a une dégénérescence de spin}

En ce cas il est

_toujours

très facile de créer une différence

de

_populations

_{entre les sous-niveaux par}

_{l’application}

_d’un

_champ

_magnétique

à basse

_{température.}

Mais les

probabilités

de transition

_optique

_{correspondent}

à des éléments de matrice d’un

_{opérateur agissant}

sur les variables

électroni-ques orbitales

seulement. Elles ne

_dépendront

de l’état de

_spin

m

9

par l’intermédiaire du

couplage

spin-orbite.

Comme nous l’avons

_rappelé

au

paragraphe

précédent,

l’interaction

_spin-orbite

dans un solide est

_toujours

plus

ou moins

_{bloquée ;}

et les états _{propres sont mieux}

_{représentés}

par un

produit

direct de la

_partie

orbitale

_|m

_l

_>

et de la

_partie

de

_spin

_|m

_S

_{> .}

Si la transition est interdite de

_spin

(0394S ~

0) elle ne

_peut

s’effectuer que dans la mesure où l’interaction

_spin-orbite

réalise un mélan-ge avec des niveaux excités pour

lesquels

0394S = _{0 : la}

probabilité

de

tran-sition est faible mais

_dépend

_{obligatoirement}

de

m

S

·

Si au contraire la

transition est

_permise

(0394S =

0) ,

_le

_{couplage spin-orbite}

agit

comme une

petite perturbation

et va modifier faiblement des

_{probabilités}

de transition

déjà

importantes

et

_{indépendantes}

de

m

S

.

Le

_premier

cas

(0394S ~ 0)

est très intéressant car les

polari-sations sont très

importantes

et on

_peut

montrer

_{qu’elles dépendent}

très étroitement de la

_symétrie

du niveau

émetteur,

qu’on

pourra ainsi

étudier ;

il

_correspond

aux cas du

_chapitre

II et du

_chapitre

IV.

d) -

Etude des mécanismes commandant les variations des

_populations.

Une fois les coefficients

03B1

03BB

j

connus, la relation

(I.1)

se

présente

comme une combinaison

linéaire

des

populations.

Si les

03B1

03BB

j

ne sont pas tous

_égaux

la mesure de

I

03BB

_permettra

donc de suivre l’évolution relative des

_{populations :}

c’est un _{excellent moyen d’étude des processus de relaxation}

spin -

réseau par

exemple.

La méthode est très

_{simple :}

il suffit de

_perturber

l’équilibre

thermique

des

_populations

et d’observer le retour à

_{l’équilibre.}

Diverses

_{possibilités}

sont offertes.

03B1) -

_{Impulsions d’hyperfréquence}

On sature une transition résonnante entre deux niveaux

_puis

l’on coupe

rapidement

la

_{puissance hyperfréquence.}

_{Ceci suppose} évidemment que

l’on soit

capable d’envoyer

une

_puissance

suffisante ce

_qui

_{n’est pas}

tou-jours

possible

dans un niveau excité où la durée de vie

_peut

être courte. Cette méthode a été utilisée pour l’étude de

Cr

+++

dans

Al

2

O

10

03B2) -

_{Impulsions de lumière}

L’ensemble du processus d’excitation

qui

peuple

le niveau émetteur n’aboutit pas nécessairement à

peupler

les différents sous-niveaux suivant la

répartition

de Boltzmann. L’évolution de

I

03BB

après

une

impulsion

lumineuse courte

_pourrait

dans ce cas mettre en évidence un

_temps

de relaxa-tion

_{spin-réseau,}

s’il est nettement

plus

court que la durée de vie.

Le

_{renseignement}

le

plus

intéressant serait d’ailleurs

l’amplitude

du

phé-nomène observé car elle est reliée aux

_règles

de sélection

_qui

_gouvernent

les processus non radiatifs, processus

qui

sont encore très mal connus.

03B3) -

Impulsions de champ magnétique

Si

_{l’équilibre thermique}

a été _{atteint pour} une valeur de

_champ

magnétique

_H

o

et _{que l’on}

_augmente

celui-ci d’une

quantité

0394H en un

_temps

bien

_plus

court que le

temps

de relaxation, on observe l’évolution des

popu-lations vers

_{l’équilibre correspondant}

au

_champ

H

o

+ _{0394H . Cette méthode} a

l’avantage

sur la

_première

d’être utilisable pour

n’importe

quelles

valeurs

du

_champ

_magnétique

et non seulement _pour celles

_{correspondant}

à une

réso-nance. Par contre, l’effet étudié sera

_compliqué

_{généralement}

_par la

_présence

d’un effet

_{"diamagnétique"}

dû à la variation des coefficients

03B1

03BB

j

avec le

11

2022 _{B 2022}

TECHNIQUES

UTILISEES

1. - PREPARATION DES ECHANTILLONS

Les échantillons _que nous avons utilisés

provenaient

de blocs monocristallins d’assez

_grandes

dimensions,

à

_{partir desquels}

il était

possi-ble d’extraire des

_{parallépipèdes rectangles}

(dont

les dimensions étaient de

plusieurs

millimètres)

orientés suivant des directions cristallines

simples.

Les matrices cristallines utilisées étant de

_symétrie

_cubique

donc

optique-ment

_isotropes,

l’orientation devait

_{généralement}

être obtenue en utilisant

des

_spectres

de _{diffraction de rayons} X de

_type

Laüe

[

20

,

21

].

_Cependant

cer-tains

_possédaient

des faces de

_clivage

_permettant

une orientation

_plus

_rapide

et

_plus

sûre

(en

effet les macles

_{n’apparaissent}

_{généralement}

pas sur un dia-gramme de

Laüe,

alors _que eUes se traduisent _par une discontinuité de la

sur-face de

_{clivage.) :}

ainsi CaO se clive très facilement suivant les faces 100, Zn S et ZnSe suivant des faces 110.

Quand

le

_clivage

n’était pas

possible,

on

utilisait pour couper le cristal soit une scie à diamant (cristaux durs comme

les

_spinelles)

ou une scie à fil (cristaux

_{plus fragiles}

tels _que Zn S , ZnSe , CaO). Les deux

_opérations

(orientation et

_sciage)

étaient effectuées sur le même

_{support ;}

une tête

_{goniométrique}

munie de deux axes _{de rotations}

perpen-diculaires,

ce

_qui

est _{suffisant pour obtenir} une orientation

_quelconque

de

la surface _{de coupe}

_(figure

3).

Pour l’état des surfaces on se contentait

généralement

d’un "douci"

_(planéité

de l’ordre de

_quelques

centièmes de milli-mètres).

12

2. - CRYOSTAT A HELIUM

_LIQUIDE

On a utilisé des

_cryostats

dans

_lequel

l’échantillon est

im-mergé

dans l’Hélium

_liquide.

les

_expériences

sur l’ion

_Manganèse

ont été faites dans un

cryostat

mixte

(verre

+

_métal)

_(figure

₄₎ dont on trouvera une

_description

détaillée dans la thèse de

_Margerie

[

3

].

les

expériences

sur CeO utilisaient un

_{cryostat métallique,}

à fenêtres en silice fondue

_(figure

5).

(Voir

description

dans la thèse de

_Gareyte

_[

₂₂

_]).

En

_pompant

sur l’Hélium on arrive à descendre la

température

à une valeur de l’ordre de

1,6°

K à

2°

K suivant les conditions

expérimenta-les : débit de la pompe

utilisée,

puissance

lumineuse absorbée par

l’échantil-lon,

pertes

par conduction

thermique

le

_long

du

_support

de l’échantillon et

surtout des fils d’amenée du courant

_lorsqu’une

bobine doit être aussi

plon-gée

dans l’Hélium. En mesurant la

_pression

_{de vapeur} de l’Hélium au _moyen

d’un maromètre à mercure ou à huile on arrive à déterminer la

_température

avec une

_{précision supérieure}

à 1%.

Pour obtenir des

_{températures}

intermédiaires on diminue l’ef-ficacité de la pompe en

_réinjectant

de l’Hélium _gazeux à

_pression

atmosphé-rique :

la vanne _{1 pouce}

_qui

sert de

_by-pass

est alors

_{partiellement}

ouverte, ainsi

_qu’une

vanne à

_aiguille

mise en

_parallèle

et

_permettant

un

_réglage

fin

(voir

_figure

6).

La commande de la vanne à

_aiguille

par un moteur

_permet

de réaliser une

_régulation

de

_pression

et donc de

_température

très

simple

et

efficace : le niveau d’huile du manomètre est contrôlé au _moyen de l’ensem-ble d’une

_petite

_lampe

à filament et d’une

_{photorésiatance}

mises de

_part

et

d’autre du tube en verre : la montée de l’huile dans le tube focalise la lu-mière sur la

_{photorésistance}

dont la valeur décroît considérablement. La

valeur de la résistance est

_compasée

à une valeur fixe et le

_signal

d’erreur commande la rotation du moteur dans un sens ou dans l’autre. On a obtenu ainsi

Porte - échontillon

[

échelle ;

_]

1 _

Echantillon

2 _

Porte

- échontillon

3 _ Tube

acier

inoxydet

mince

4 _

Blindage

en

cuivre

5 _Vers pompo

secondaire

6 _ Tube

en

maillechort

2022 .

Joint

_torique

(Les

parois

métalliques

d’épaisseur

1 mm

son

représentées

par

un

_se

trail

_{épais )}

FIGURE 4

CRYOSTAT

[Echelle

’1/3]

13

3. - APPLICATION D’UNE PERTURBATION

a) -

Champ

magnétique

03B1) -

Electroaimant

Nous avons utilisé un électroaimant Varian 12 pouces V. 4012-3B et son alimentation

_régulée

V. 2100 B

_permettant

d’obtenir un

_{champ supérieur}

à 9000 gauss. Le

dispositif

de

_balayage

_incorporé

dans l’alimentation

_permet

de faire varier linéairement le courant. Lors des

_{enregistrements}

de courbes en

fonction du

_champ

_magnétique,

celui-ci était contrôlé par une sonde à effet

Hall,Bell 240,dont

le

_signal

était

_envoyé

sur l’échelle X de

_{l’enregistreur}

XY . Pour des déterminations

_précises

de la valeur absolue du

champ

magnétique

cette sonde à effet Hall a une

_précision

nettement insuffisante

_(quelques

%)

et nous utilisions une résonance à

_proton

ou à deutons.

03B2) - Bobine supraconductrice

On a pu obtenir des valeurs de H

supérieures

à 20 kG à l’aide

d’une

_petite

bobine

_{supraconductrice}

de Nb Ti de dimensions telles

qu’elle

pouvait

s’introduire dans le

_cryostat

(voir

_figure

7).

_{L’homogénéité}

est évidemment bien inférieure à celle de l’électroaimant mais les écarts rela-tifs de

_champ

restent inférieurs à 2% si l’on ne s’écarte pas de

_plus

de 1 mm de l’axe ; on limite la

_partie

du cristal étudiée par un

_diaphragme

de

2 mm de diamètre situé dans l’axe de la bobine, le

_plus

_{près possible}

de l’échantillon (voir

_figure

7).

Le courant est fourni par une alimentation Hewlett Packard 10 V 100 A

_régulée

en courant, munie d’un

_disjoncteur

sensible à la tension : si la bobine transite de l’état

_{supraconducteur}

à l’état normal, sa

résis-tance croit très

_rapidement,

il faut

_pouvoir

arrêter le courant en un

_temps

très court. Vues les faibles dimensions de la bobine,

l’énergie électrique

emma-gasinée

est relativement faible

(quelques

joules)

et nous avons _pu faire transiter la bobine

_plusieurs

fois sans aucun

_dommage.

Le courant est _{amené à la bobine par}

_quatre

bandes de cuivre étamé

_{d’épaisseur}

1/2 mm dont la

_largeur

varie de 2 cm à 1 cm entre le haut et le bas du

_cryostat,

la

_partie

inférieure étant doublée par un _fil

14

et la

_température

limite obtenue en

_pompant

ne

_peut

descendre en dessous de

2°

K ; mais on minimise ainsi les

_pertes

par effet Joule ce

_qui

_permet

de

conserver une

_température

stable

quel

que soit le courant utilisé.

Les dimensions internes de la bobine sont telles

_qu’il

n’est pas

possible

d’introduire une sonde autre que l’échantillon lui même pour

mesurer le

_champ

_magnétique

H

B

créé par la bobine. C’est donc le

signal

de

polarisation

lumineuse

_P(H

_o

₎

obtenu pour un

_champ

connu

H

o fourni par

l’électroaimant

( H

o

= ₉

k gauss par

exemple) qui

nous sert de calibration. L’électroaimant

arrêté,

on cherche le courant I dans la bobine pour

lequel

la

_polarisation

P(I)

=

P(H

o

) .

On contrôle la linéarité de la relation

H

B

=

f(I)

_en

enregistrant

successivement les deux courbes

P(I)

en absence

et en

_présence

du

_champ

_magnétique

H

o

fourni par l’électroaimant et en véri-fiant

_qu’elles

se déduisent l’une de l’autre par translation de l’échelle des abscisses (voir

_chapitre

II-C-3).

On a constaté

_qu’il

fallait faire subir à la bobine

_{plusieurs cycles}

_{d’aimantation pour faire}

disparaître

des

phéno-mènes

_{d’hystéresis}

très

_gênants.

03B3) -

Impulsions de champ magnétique

Il n’est _pas

_possible

de modifier

_rapidement

le courant

_qui

circule dans une bobine

supraconductrice

sans la faire transiter à l’état normal. Pour

_produire

des

_impulsions

de

_champ

_magnétique

on

_remplace

donc la bobine

supraconductrice

par une bobine de cuivre de dimensions semblables à la

pré-cédente. On a _{pu obtenir} des crénaux de

_champ

_magnétique

dont

_{l’amplitude}

est

H =

300 gauss et le

_temps

_{de coupure 50 03BCs.} La bobine

_{généralement}

utilisée était constituée de deux

_bobinages

de 500 tours de fil de cuivre de 2/10 mm, sur un diamètre intérieur de 10 mm. Cela

_correspond

à une self-inductance de

10 mH, et une résistance à la

température

de l’Hélium

_liquide

de

0,3 03A9 ;

un courant de 2 A

_{passant pendant}

le 1/10 du

_temps,

la

_puissance

consommée dans

le

_cryostat

était donc de 0,1 W. On a aussi utilisé une bobine de 2 x 50

tours dont la self est de 0,1 mH.

Cette bobine est alimentée par le

_dispositif

représenté

sur

la

_figure

8. Le

_principe

consiste à faire se

_décharger

un condensateur C = ₁₀₀

03BCF

chargé

sous la tension V = ₅₀₀ V dans _un circuit

_comprenant

es-sentiellement une résistance R = _{200 03A9 et la bobine de} self inductance L = _{10 mH . A l’instant}

t

1

une

_impulsion

_débloque

le

_thyristor

T

1

qui

Fig.

3 - Schéma du

_dispositif

_{électronique}

_{destiné à}

produire

des

_impulsions

rapides

de

_champ

_magnétique.

15

ferme le circuit : le courant monte à la

valeur V R

= _{2,5 A}

en un

_temps

L R

= 50 _{03BCs ,}

_puis

redescend avec une constante

_beaucoup

_plus

_longue

RC = _{20 ms.}

A l’instant

_t

₂

(t

2

RC ) une autre

_impulsion

_débloque

le

_thyristor

_T

₂

_qui

courtcircuite la résistance R et la bobine ; le courant I tombe à zéro

avec une constante de

temps L R

= ₅₀

03BCs (cf.

figure

8).

Le condensateur se

_décharge

alors à travers un circuit dont les

_{caractéristiques}

sont déterminées par une self d’inductance 1 = _{3 mH et} de résistance r = _{2 03A9} suffisamment faible

pour que le

_système

oscille. La

première

oscillation

_ségative

_bloque

les

_thyristors

et le condensateur est

rechargé

par un

_pont

de diode alimenté par une tension 380 V alternative,

en série avec une résistance de 15 03A9 . (Le rôle de cette résistance est

essen-tiellement de limiter le courant délivré par le

pont

de diode et

_permettre

au condensateur de se

_décharger

_{complètement}

afin de

_bloquer

les

_thyristors).

Un

condensateur de 40 nF en

_parallèle

avec le

_thyristor

_T

₂

empêche

la tension à

ses bornes de varier

_trop

_rapidement

au moment du

_débloquage

de

T

1

(ce

qui

aurait pour effet de

débloquer

_T

₂

lui aussi

trop

tôt).

Les

_thyristors

(RTC

600 R 6927) sont déclenchés par des

im-pulsions

d’une dizaine de volt fournies par un

_générateur

_{d’impulsion}

Teck-tronix et mises en forme par un circuit à transistors.

Les

_performances

obtenues sont essentiellement limitées par

des considérations de

_puissance.

Avec une récurrence de 20 Hz et les valeurs

numériques

citées ci-dessus on consomme une

_puissance

de 500 W

qui

doit être

dissipée

dans la self de 3 mH et dans la résistance de 15 03A9 : ces deux

_pièces

étaient

_plongées

dans l’eau dont

l’évaporation

évacuait

_{l’énergie.}

On diminue le

_temps

_{de coupure d’un facteur 10} sans diminuer la valeur du

_champ

magné-tique

H en utilisant une bobine

_comportant

10 fois moins de tours : on a

alors L = _{0.1 mH ; mais pour}

produire

le même

champ

magnétique

il faut

prendre

R = _{20 03A9 : la durée}

t

2

-

t

1

de

_{l’impulsion}

doit, elle aussi, être réduite d’un facteur 10 et

_peut

devenir insuffisante dans certains cas.

Pour obtenir des

_impulsions

_plus

_longues,

nous avons utilisé

un

_simple

relais de

_puissance

_moyenne

(performances

2 A 220 V).

_Lorsqu’on

prend

la

_précaution

de l’alimenter en courant continu et non en alternatif on arrive à obtenir une coupure en environ 1 ms. L’alimentation était elle

même déclenchée par un relais sensible déclenché par un

_générateur

TBF

16

b) -

_{Hyperfréquence}

Les

_techniques

_que nous utilisons sont celles, souvent

simplifiées,

de la résonance

_{paramagnétique}

électronique.

On en trouve une

étude détaillée dans

_l’ouvrage

de Poole

[

23

].

Nous avons utilisé les bandes X (8 à 11 GHz) et K(18 à 26 GHz). La bande K est a

_priori

_préférable

car elle

_permet

d’étudier les

résonan-ces _g = _{2 dans des}

champs

magnétiques

plus

élevés de l’ordre de 8 kG où les

signaux

optiques

sont

_plus

_importants.

_Cependant

il est souvent

_plus

dif-ficile de trouver des

_composants

_adaptés

à cette

_fréquence.

On trouvera sur la

_figure

10 le schéma de

_principe

du banc

d’hyperfréquence.

Son extrême

_simplicité

résulte du fait _que la détection n’est utilisée _que pour les

_réglages

et non _{pour de} véritables mesures.

Les

_{générateurs}

utilisés étaient des

_klystrons

reflex : Varian X.15 délivrant 400 mW sur toute la bande X

Raytheon

RK 6254 délivrant 50 mW de 17 à 25 GHz

Certaines

expériences

nécessitaient de faire varier

rapide-ment

_{l’amplitude}

_{hyperfréquence}

_{soit pour} mesurer des

_temps

de relaxation soit pour faire une détection de

_phase

de l’effet de cette

_{hyperfréquence :}

cette modulation

_{d’amplitude}

est obtenue de deux manières :

par

utilisation d’une "diode switch" (SRL : X 430)

_qui,

intercalée dans le

_guide

d’onde

_permet

_{de couper à 40} db en

0.1 03BCs (en bande X).

par

modulation de la tension réflecteur (en bande K) : la

tension réflecteur étant

_{généralement}

définie par

rapport

à la haute tension du

_klystron,

il convient

_d’ajouter

la tension de modulation par l’intermédiaire d’un condensateur.

On est limité en

_fréquence

entre 20 c/s et 500 kc/s. Pour les très basses

_fréquences

on mettait en série une

_pile

de 60 V par l’intermédiaire d’un relais à mercure.

Les cavités utilisées en bande X étaient

_{généralement}

du

_type

TE

102

rectangulaire, percées

de deux trous de 5 mm de diamètre sur la

_petite

ou sur la

_grande

_{face pour}

_permettre

l’excitation et la détection de la

fluorescence. Dans certaines

_{expériences (chapitre}

IV) la rotation de l’échan-tillon autour d’un axe horizontal était commandée par un

_système

de vis sans

Fig. 9 -

Production

d’impulsion

de

champ

magnétique

de _{durée moyenne}

17

fin. En bande K nous avons

employé

des cavités

_cylindriques

à cause de leur dimension, souvent sur le mode

TE

011

.

En

fait,

la taille de l’échan-tillon est telle

qu’elle

modifie fortement la

configuration

du

_champ

élec-tromagnétique,

et surtout diminue notablement le

Q

de la cavité

(en

pratique,

on obtenait des

Q

inférieurs à

1000).

c) -

Contrainte

uniaxiale

(voir

_figure

11)

Une contrainte de

compression

est

_appliquée

en insérant

l’échantillon entre deux blocs

_métalliques

fixés à deux tubes en acier

ino-xydable concentriques.

Pour diminuer les

risques

de

_flambage

c’est le tube de

_plus

_{gros diamètre}

_qui

est fixé au bloc

_supérieur

et

_qui

donc

_supporte

l’effort de

_compression,

il est par ailleurs solidaire du

chapeau

du

_cryostat.

L’étanchéité au niveau du tube intérieur est assurée par un

_joint

_torique

relié par un "tombac" au tube extérieur. La traction est

appliquée

au tube intérieur par un levier.

Au moment où il est

_{comprimé longitudinalement,}

l’échantil-lon doit se dilater latéralement. Pour que ce

_déplacement

s’effectue sans frottement on intercale entre les blocs

métalliques

et l’échantillon deux feuilles d’Indium d’environ 1/4 mm

_{d’épaisseur.}

Ce

_système

nous a

_{permis d’appliquer}

des forces de 150

kg

alors que les forces de frottement n’excèdent _{pas 300 g. Ceci}

_correspond

pour les échantillons utilisés à des contraintes

supérieures

à 10

kg/mm

2

.

4. - DETECTION

OPTIQUE

Nous décrivons ici essentiellement le

_montage

qui

nous a

servi à étudier la fluorescence de l’ion Mn++. Les modifications

impor-tantes

_apportées

à ce

_montage

lors des autres

expériences

seront

signalées

au moment de leur étude.