Quelques expériences d'orientation nucléaire par pompage optique

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Quelques expériences d’orientation nucléaire par

pompage optique

Michèle Leduc

To cite this version:

Michèle Leduc. Quelques expériences d’orientation nucléaire par pompage optique. Physique Atom-ique [physics.atom-ph]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 1972. Français. �tel-00011815�

UNIVERSITÉ

DE

PARIS

LABORATOIRE

DE

_PHYSIQUE

DE

L’ÉCOLE

NORMALE

SUPÉRIEURE

THESE DE DOCTORAT D’ETAT ES SCIENCES

_PHYSIQUES

présentée

à l’Université de PARIS VI par

Michèle L E D U C

pour obtenir le

grade

de Docteur ès Sciences

Sujet

de la thèse :

"QUELQUES

EXPERIENCES

D’ORIENTATION

NUCLEAIRE PAR POMPAGE

_OPTIQUE"

Soutenue le AVRIL 1972 devant la Commission

d’Examen :

MM. A.

_KASTLER,

Président J. BROSSEL C. COHEN-TANNOUDJI Examinateurs P.

_JACQUINOT

Examinateurs J.C. PEBAY-PEYROULA

N°

_{d’enregistrement}

au C.N.R.S.

A.O. 6 9 4 9

THESE DE DOCTORAT D’ETAT ES SCIENCES

_PHYSIQUES

présentée

à l’UNIVERSITE DE PARIS VI

par

Michèle L E D U C

pour obtenir

le

_grade

de Docteur ès Sciences

Sujet

de la thèse :

_"QUELQUES

EXPERIENCES D’ORIENTATION NUCLEAIRE PAR POMPAGE

_OPTIQUE"

Soutenue le 17 AVRIL 1972 devant la Commission d’Examen :

MM. A. KASTLER Président J. BROSSEL C. COHEN-TANNOUDJI

P.

_JACQUINOT

Examinateurs

J.C.

PEBAY-PEYROULA

J.C. PEBAY-PEYROULA

Le travail décrit dans ce mémoire a été

_effectué

au Laboratoire de

Physique

de l’Ecole Normale

_Supérieure

au cours des années 1966-1971. Je remercie Messieurs les

_Professeurs

A. KASTLER et J. BROSSEL de m’avoir accueillie dans leur groupe de

recherches;

ils m’ont ainsi

offert

des

possibilités exceptionnelles

d’acquérir

des connaissances en

Physique Atomique, grâce

à la très stimulante

ambiance intellectuelle

_qu’ils

ont su

_développer

dans leur laboratoire.

Je suis heureuse

_d’exprimer

ici toute ma reconnaissance à Monsieur

J. BROSSEL _pour l’aide

_qu’il

m’a constamment

_{fournie, grâce}

aux très nombreuses

discussions _que nous avons _eues, si

_fructueuses

_pour

moi;

ce travail n’aurait _pu

être mené à bien sans ses

idées,

ses

_{encouragements}

et sa contribution aux

expé-riences,

en

dépit

de toutes les tâches

_qu’il

assume _pour

faire bénéficier

son

groupe de recherches d’excellentes conditions de travail.

Je remercie J.C. LEHMANN _{pour m’avoir}

_enseigné

les

_techniques

expéri-mentales du pompage

optique

du cadmium et pour m’avoir cédé un

_montage

complète-ment réalisé.

Comme il

_apparaît

clairement dans ce

qui

suit,

le travail

relatif

au

pompage

optique

dans les

décharges présenté

ici a été en

grande partie

réalisé en

équipe;

je

suis heureuse de

_pouvoir

remercier tous mes

camarades,

avec

_qui

c’est

un

plaisir

constant de

_poursuivre

ces recherches. En

particulier,

j’ai

la très

grande

chance de travailler en collaboration étroite avec mon ami F.

LALOË,qui

a bien voulu m’associer à ses recherches dans le domaine

déjà

_défriché

_par lui

du _{pompage de}

L’hélium;

il m’a constammtent

_apporté

_{des idées pour}

_guider

mon

travail,

avec la très

_{grande compétence,}

l’enthousiasme et l’extrême

_gentillesse

qui

sont les siennes. Il est

_également

_toujours

très intéressant et

_agréable

pour moi de discuter avec J.

_{DUPONT-ROC,à}

_qui

certaines

_{parties théoriques}

de cette thèse doivent

_beaucoup.

C. COHEN-TANNOUDJI a

accepté, malgré

son

emploi

du

_temps

si

chargé,

de s’intéresser très

_{régulièrement}

à ce

travail; je

lui suis tout

_{particulièrement}

reconnaissante d’avoir

effectué

une lecture

_critique

du manuscrit de cette thèse.

L’équipe d’ingénieurs

et de techniciens du groupe m’a constamment

_fait

bénéficier

de son

aide; je

tiens à les remercier tous

_ici,

et en

_particulier

Madame BERLAND et Monsieur

_LEGAUT,

_toujours

_disponibles

_pour résoudre les

_problèmes

d’électronique

les

_plus

_ingrats,

_{ainsi que} MM. GUILLAUME et

LAISNÉ qui

ont

_toujours

fait

preuve

d’efficacité

et

d’esprit

d’initiative.

Mademoiselle BRODSCHI a assuré la

_frappe

de cette

_thèse,

avec la

rapi-dité,

la

_compétence

et l’amabilité

_qui

la

_{caractérisent; je}

lui

_exprime

ici toute

ma

_gratitude.

Madame AUDOIN a bien voulu se

_charger

du

tirage

de ce mémoire dans

ENGLISH ABSTRACT

"SOME EXPERIMENTS OF NUCLEAR ORIENTATION BY OPTICAL PUMPING"

We describe in this thesis some

experiments

in which a nuclear

polarization

in the

_ground

state

_of

_diamagnetic

atoms which have a nuclear

spin

(odd

_isotopes)

is obtained

_{by optical pumping.}

This work is divided in two

_parts,

which can be considered

_mostly

as

independent.

In

_chaptersA,

we examine the case where the resonance line

_of

the

studied element can be

experimentally employed

_for

optically pumping

the

gas vapour and

for

detecting

its orientation (as

for

example

for

odd

isotopes :

199

Hg,

111

Cd,

etc.).

We have extended this method to other

_elements,

such as

radioactive

109

Cd

(I =

_5/2)

_and

67

Zn

_(I =

5/2).

In

_chapters

_B,

we consider the case

_of

the noble gases,

_for

which the

previous technique

of

orientation can

hardly

be

used,

as their resonance lïnes

lie in the

_far

ultraviolet

_region.

It is

_{known, after}

COLEGROVE and al’ s

works,

that it is

_possible

to create a nuclear orientation

of

the

3

He ground

states

by optically pumping

the

2

3

S

1

metastable states which are

produced

in a weak

discharge

maintained _{in the gaseous}

3

He.

_{Generally speaking,}

the use

of

_gaseous

discharges

have a double

_{advantage : they}

allow

_first

the creation

_of

a

_great

variety of atomic species

(excited,

metastable

_atoms,

_{ions, electrons, molecules,}

etc.),

secondly

their

_{study through}

the

_strong

_coupling

between the orientations

of

the so created atomic

_systems;

this last

_fact

results

_mainly

_from

the

conser-vation

_of

the orientation

_of

the nuclear

_spin

_during

the various collisions

occu-ring

in the

_discharge,

which are

_of

electrostatic character and last a time too short

_for

the

_hyperfine

_couplings

to be

_effective.

We

_first

_report

the

109

Cd

orientation and

_alignement

in the

₅

₁

_S

₀

_ground

state,

through optical

pumping

with the 3.261 Å line

_of

cadmium

_(§

_A.III);

we

describe the various

_techniques

we used to measure the nuclear relaxation time constants

_of

_longitudinal

and transversal observables. Results and discussion

_of

109

2/

this

_study

shows evidence

_for

the existence

_of

a

_perturbing

interaction between

the

_quadrupole

moment

_of

the

109

Cd

nucleus and random electric

_{field gradients}

created at the nucleus when the atom is adsorbed on the

_quartz

cell walls.

In §

A.V we

_give

the results

_of

_{high precision}

measurements

_of

the nuclear

_magnetic

moment 03BC

(

111

Cd,

5

1

S

0

)

of

111

Cd,

compared

to 03BC

(

109

Cd,

5

1

S

0

)

and to 03BC

₁₉₉

_Hg,

₍

0

);

S

1

6

this allows

_relating

the

cadmium

_isotope

nuclear moments to the

_proton

moment.

_{In §}

A.VI we

_report

on the nuclear

_polarization

_of

67

Zn,

through optical pumping

with the

_-4

₀

₁

_S

₁

_P

₃

₄

(03BB = _3.076

Å)

_line

_of

_zinc.

The second

_part

_of

this thesis

_first

includes a detailed

study

of

the

metastability exchange

collisiors in a

3

He

_vapour

discharge. In §

B.II we

give

a

full theory

of

the

_coupled

evolution

_of

the

_stationary

orientations in the three levels : F =

3/2

and F’ =

1/2

_hyperfine

sublevels

_of

2

3

S

1

metastable

state,

and

₁

₁

_S

₀

_ground

state

_of

3

He.

It is clear that the

_{angular proprieties}

_of

these collisions had not been treated

_{carefully enough}

in

_previous

_papers,

espe-cially regarding

the

_partial

survival

_of

the coherences in each

₂

₃

_S

₁

_hyperfine

sublevel

_{after collision,}

and the orientation

_transfer

between the F and F’ levels. We

_present

a detailed

experimental verification

_of

the

_theory

regarding

the

reso-nance line

_shapes

in the F and F’ levels

_of

_S

_);

₁

_{He, ’2}

₃

₃

₍

this leads to a new

pre-cise determination

_of

the

_{metastability exchange}

cross-section in

₃

_He,

rather

different

from

the

_previously

admitted value.

_{In §}

B.III the

_theory

_{and the} expe-rimental

_verification

are extended to the case

_{of 3}

He-

4

He

_mixtures,

_taking

into

accourt the "cross-collisions" between

_different

helium

_isotopes.

In §

B.IV,

we

_present

a _very accurate measurement

_of

the ratio

03BC

J

(

4

He,

3

S

1

)

2

/

_03BC

_I

₍

₃

_He,

0

).

S

1

1

The main interest

_of

_measuring

_He,

₄

₍

_J

_03BC

₂

₃

_S

₁

₎

is to _compare its

_experimental

value to its _{theoretical very}

_precise

estimate

(its

calcutation,

through

quantum

electrodynamies,

includes several relativistic corrections in addition to the radiative corrections). Our measurement relative

precision

is

_of

the order

_of

10

-7

;

it shows a clear

_disagreement

_(~

10

-6

)

_with

the theoretical value and with the result

_of

a

_previous

but less

_precise

_atomic

3/

Next a

_yet

_simpler

_system,

the

3

He

+

ion,

is studied.

_{In §}

B. V we

present

the

_magnetic

resonance observed in the F = 1

_hyperfine

level

_of

the

1

2

S

½

ground

state

_of

3

He

+

.

This resonance is

identified by

the measure

_of

its

hyperfine decoupling

in a

large magnetic field

and

by

the

hyperfine

constant value which can be deduced

_from

it. The

study

_of

this ion resonance line width

shows that it is limited

_{by charge exchange}

collisions at

_high

3

He

_pressures;

we derive

_from

this a value

_of

the

_charge

exchange

cross-section

for

thermal

3

He

+

ions,

in

_good

_agreement

with

_previous

measurements

_dealing

with more

energetic

ions.

In §

B.VI the method

_of

_{optical pumping in}

a

_discharge

is extended to

21

Ne

(I

=

_3/2).

_{The metastable}

(2p

5

3s)

3

P

2

_{neon level is}

_{optically polarized;}

_it

is shown that one

simultaneously

creates in this way a nuclear orientation in

the

₁

_S

₀

_ground

state

_of

21

Ne,

which can be detected on the

_{pumping light}

absorbed either

_by

the

₃

_P

₂

or the

0

P

3

metastable levels

_of

21

Ne;

then we show that this nuclear orientation can be also detected on the circular

_polarization

of

the

_optical

neon lines emitted

_by

the

_discharge.

This work opens the way to

several

_{spectroscopic}

measurements and to collision studies in neon. The exten-sion

_of

this method to _{the other noble gases} is

_anticipated.

TABLE DES MATIERES

"QUELQUES

EXPERIENCES

D’ORIENTATION NUCLEAIRE

PAR POMPAGE

_OPTIQUE"

INTRODUCTION

A)

Orientation nucléaire _{par pompage}

_optique

des

_{isotopes impairs}

du

cadmium et du

_zinc

A.I.INTRODUCTION _p. 5

1) Rappels

historiques

p. 5

2)

Présentation de notre travail _p. 6 A.II.CONDITIONS

_{D’OBTENTION}

D’UNE POLARISATION NUCLEAIRE _p. 9 PAR POMPAGE OPTIQUE

1) Rappels

sur le mécanisme de l’orientation nucléaire _p. 9

2) Montage

expérimental

p. 12

03B1)

Schéma

_général

_{p. 12}

03B2)

La cellule de résonance et son

_chauffage

_p. 12

03B3)

Les sources lumineuses _{p. 13}

03B4)

Les lames

_{biréfringentes}

_p. 14

A.III.OBTENTION D’UNE POLARISATION NUCLEAIRE DE

109

Cd

_p. 17

1)

Production de

_l’isotope

et

_remplissage

de la cellule _p. 17

2)

Etude de l’émission radioactive de la cellule _{p. 19}

3)

Détection de l’orientation et de

_{l’alignement}

nucléaires _p. 21

03B1)

Calcul des

_signaux

de détection

_optique

_p. 21

03B2)

Choix des

_lampes

de détection _{p. 24}

03B3)

Mise en évidence de l’orientation nucléaire _p. 26

03B4)

Mise en évidence de

_{l’alignement}

nucléaire _p. 28 A.IV.ETUDE DE LA RELAXATION NUCLEAIRE DE

111

Cd

et

109

Cd

_p. 31

1)

Relaxation de

111

Cd

_p. 31

03B1)

Résultats

_{expérimentaux}

_p. 31

03B2)

Discussion _{p. 32}

2)

Relaxation de

109

Cd

p.

35

03B1)

Résultats

_{expérimentaux}

_p. 35

03B2)

Mise en évidence de la relaxation

_{quadrupolaire}

de

109

Cd

_p. 35

03B3)

Relation entre les _temps de relaxation des différentes observables _p. 38

03B4)

Présentation des résultats en fonction de la

_température

_p. 41

3)

Tentative

_{d’interprétation}

_p. 42

03B1)

Relaxation

_{quadrupolaire électrique}

de

109

Cd

_{p. 42}

03B2) Relaxation

dipolaire magnétique

de

111

Cd

et

109

Cd

_p. 45 A.V.MESURE DU MOMENT

_MAGNETIQUE

NUCLEAIRE DE

109

Cd

_p. 47

1)

Mesure du _rapport des moments

_magnétiques

nucléaires de

111

Cd

et

109

Cd

_p. 47

03B1)

Résultats _p. 47

2)

Mesure du _rapport des moments

_magnétiques

nucléaires de

111

Cd

et

199

Hg

_p. 50

03B1)

But de la mesure _p. 50

03B2)

Remplissage

de la cellule _{p. 51}

03B3)

Mesures et résultats _{p. 52}

03B4)

Discussion _p. 55

A.VI.OBTENTION D’UNE POLARISATION NUCLEAIRE DE

67

Zn

_p. 59

1)

Etude des

_lampes

émettant la raie

3.076 Å

du zinc _{p. 59}

2)

Détection de

_{l’alignement}

et de l’orientation

nucléaires

p. 60

03B1)

Structure

_isotopique

de la raie 03BB =

3.076 Å

p. 60

03B2) Mise

en évidence de

l’alignement

nucléaire

_longitudinal

_{p. 61}

a)

Méthode de transitoires p. 61

b)

Enregistrement

d’une courbe de résonance _{p. 62}

c)

Evaluation du taux

_{d’alignement}

obtenu _{p. 62}

03B3)

Mise en évidence de l’orientation nucléaire _p. 64

3)

Etude de la relaxation nucléaire de

67

Zn

_p. 64

B)

Orientation nucléaire _{des gaz} rares dans une

décharge

B.I.INTRODUCTION _p. 67

1)

Rappel

de la méthode du _pompage

_optique

_{des gaz} rares dans une

_décharge

_p. 67

2)

Présentation de notre travail _{p. 71}

3) Description

générale

du _montage

_{expérimental}

utilisé _{p. 74}

B.II.ETUDE DE L’ECHANGE DE METASTABILITE DANS

3

He

p. 77

1)

Rappel

du schéma de la collision

_d’échange

de métastabilité _p. 77

2)

Equations

d’évolution des orientations

_atomiques

sous l’effet des _{p. 80}

collisions

_d’échange

de métastabilité

3)

Causes d’évolution des orientations autres _que

_l’échange

de métastabilité _p. 81

03B1)

le pompage

optique

p. 81

03B2) la

relaxation _{p. 82}

03B3) les

champs

magnétiques

p. 82

4)

Etude

_théorique

de la résonance

_magnétique

dans l’un des sous-niveaux F _p. 83 du métastable

2

3

S

1

de

3

He

03B1)

Approximation

p. 84

03B2) Méthode

de résolution _p. 85

a)

Résonance dans le niveau F

_{= 3/2}

_p. 85

b)

Résonance dans le niveau F’

= 1/2

_p. 88

03B3) Discussion

des résultats _{p. 89}

03B4) Calcul

du

_déplacement

de

_fréquence

des résonances _p. 91

a)

Résonance dans le niveau F

_{= 3/2}

_{p. 92}

b)

Résonance dans le niveau F’

= 1/2

p. 94

c)

Discussion _p. 95

5)

Vérification

_{expérimentale}

_p. 96

03B1)

Résultats

_{expérimentaux}

pour les résonances

magnétiques

du métastable _p. 96

2

3

S

1

de

3

He

à

_1,45

torr

03B2) Etude

des

_largeurs

des courbes de résonance du métastable

₁

₂

_S

₃

de

3

He

_p. 98

B.III.ETUDE DE L’ECHANGE DE METASTABILITE DANS LES MELANGES

_{p. 103}

3

He-4

He

1) Schéma

des collisions

_d’échange

de métastabilité dans un

_mélange

3

He-

4

He

_{p. 103}

2)

Equations

d’évolution des orientations

_atomiques

sous l’effet des colli-

_p.108

sions

_d’échange

de métastabilité dans un

_mélange

3

He-

4

He

3)

Causes d’évolution des orientations autres _que

_l’échange

_p.111

03B1)

le _pompage

_optique

_p.111

03B2)

la relaxation

_p.111

03B3)

les

_champs

_magnétiques

r

p.111

4)

Etude

_théorique

des résonances

_magnétiques

dans les états métastables

_p.111

de

3

He

et de

4

He

dans les

_mélanges

03B1)

Approximations

p.111

03B2) Forme

des courbes de résonance dans les 3 niveaux métastables

_p.112

a)

Résonance dans le niveau

F=3/2

de

(

3

He,

2

3

S

1

)

_p.112

b)

Résonance dans le niveau

F’=1/2

de

(

3

He,

₂

₃

_S

₁

₎

_p.114

c)

Résonance dans le niveau

₍

₄

_He,

₂

₃

_S

₁

₎

_p.114

03B3)

Discussion des résultats

_p.115

03B4) Déplacement

des

_fréquences

de résonance

_p.116

5)

Vérification

_{expérimentale}

_{p. 118}

03B1)

Méthode de détection des 3 résonances

_p.118

a) Couplages

des orientations

_atomiques

dans les

_mélanges

_p.118

3

He-4

He

b)

Cas

_particulier

de

4

He

_pur

_p.119

c)

Origine

des

_signaux

dans notre

_expérience

_p.120

03B2)

Résultats

_{expérimentaux}

_pour un

_mélange

contenant 50% de

3

He

et

_{p. 20}

50% de

4

He

03B3)

Largeurs

des résonances dans les différents niveaux métastables

₂

₃

_S

₁

_p.121

pour les

mélanges

3

He-

4

He

B.IV.MESURE DU RAPPORT ENTRE LES MOMENTS

_MAGNETIQUES

DU

_p.123

NIVEAU

₂

₃

_S

₁

DE 4He ET DU NIVEAU FONDAMENTAL DE 3He

1) Rappels

sur la valeur

_théorique

du moment

_magnétique

du niveau métastable

_p.123

2

3

S

1

de

4

He

2)

Description

de la mesure;

dispersion

des résultats

_p.126

03B1)

Dispositif

expérimental

p. 126

03B2) Mesure

du _rapport des moments

_{magnétiques; dispersion}

des résultats

_{p. 127}

expérimentaux

3)

Discussion des erreurs

_{systématiques}

_p.128

03B1)

Influence du faisceau lumineux _{de pompage}

_p.129

03B2)

Influence du niveau de la

_décharge

_p.130

03B3)

Influence de la

_pression

_{p. 130}

03B4)

Influence des

_{inhomogénéités}

du

_champ

_{magnétique statique}

_p.131

03B5) Influence

de l’intensité du

_champ

_{magnétique statique}

_{p. 132}

4)

Comparaison

avec les résultats antérieurs

_p.133

03B1)

Valeur de x

_{p. 134}

03B2)

Valeur _{de y}

_p.134

03B3)

Valeur de z

_p.134

03B4)

Combinaison des résultats

_précédents

_p.136

B.V. ETUDE DE LA RESONANCE DE L’ION

3

He

+

DANS L’ETAT

_p.141

FONDAMENTAL

1)

Mise en évidence de la résonance de

,

+

He

3

(

₁

₂

_S

_½

₎

_p.142

2)

Etude en

_champ

fort : identification de la

résonance

de

3

He

+

_p.144

03B1)

Principe

de la mesure

(

3

He

+

, 1

2S½)

p.144

03B2)

Détermination de la structure

_hyperfine

de

,

+

He

3

(

₁

₂

_S

_½

₎

_p.145

3)

Processus d’orientation et de relaxation de

3

He

+

_p.148

03B1)

Discussion des mécanismes de

_couplage

entre les orientations

_p.148

03B2) Etude

expérimentale

de la

_largeur

de la résonance de

3

He

+

_p.150

03B3) Tentative d’interprétation

des résultats

_{expérimentaux}

_p.151

a)

aux

pressions

fortes

_p.151

b)

aux

_pressions

faibles

_p.154

4)

Conclusion

_p.157

B. VI. POMPAGE _OPTIQUE DE

21

Ne

_p.159

1)

Etude de la désorientation de

)

1

S

3

He, 2

4

(

dans les

_mélanges

He-Ne

_p.161

2)

Orientation du métastable

3

P

2

de

21

Ne

_p.164

a)

Résultats

_{expérimentaux}

_p.164

03B2)

Discussion des

_largeurs

des résonances

_p.165

3)

Orientation nucléaire de

21

Ne

_p.166

03B1)

Couplage

avec les métastables

3

P

2

_p.166

03B2) Couplage

avec les métastables

3

P

0

_p.166

4)

Etude de la relaxation nucléaire de

21

Ne

_p.168

5)

Orientation

_{électronique}

de niveaux excités de

21

Ne

_p.170

6)

Conclusion

_p.172

CONCLUSION

_p.175

BIBLIOGRAPHIE

Appendice

a.I

Appendice

a.II

Appendice

a.III

Appendice

a.IV

INTRODUCTION

Le pompage

optique

[

1

]

constitue une méthode très efficace de

pola-risation des atomes libres. Il _permet de

_produire

des taux

_importants

d’orienta-tion

_{électronique}

et nucléaire _pour certains _groupes

_d’atomes,

en

_particulier

les

_alcalins,

_{les gaz} rares et les éléments de la deuxième colonne de la clas-sification

_périodique.

C’est

_pourquoi

la découverte de la non-conservation de la

_parité

dans la

_{désintégration}

03B2

[

2

]

a

suscité un

_grand

intérêt _pour

l’orien-tation de _noyaux radioactifs _{par pompage}

_{optique :}

à de nombreuses

_reprises,

il fut

_envisagé

de détecter des

_{anisotropies spatiales}

de _rayonnement résultant de la

_{désintégration}

_{de noyaux}

_optiquement

_polarisés.

On sait que ce _{moyen de}

détecter la résonance

_magnétique

est très sensible.

_Depuis

sa

_découverte,

il a

été

_appliqué

dans de très nombreux cas, en

conjugaison

avec des méthodes fort

variées de

_polarisation

des _noyaux. Par

_exemple,

on _{peut citer} l’observation de

_{l’anisotropie}

du _rayonnement

03B2

émis _{par des}

_{jets atomiques}

de

19

Ne

[

3

]

et

35

A

[

4

]

polarisés

par déflection

magnétique;

de la même

façon,

on a _pu détec-ter la résonance

_magnétique

des noyaux de

116

In

]

5

[

et

110

Ag

[

6

]

orientés _par capture de neutrons

_polarisés.

L’application

de cette méthode de détection de la résonance

ma-gnétique

à des _noyaux

_polarisés

_{par pompage}

_optique

_présentait

donc un double intérêt : d’une _part la mesure de

l’anisotropie

de _{rayonnement devait fournir}

des résultats de

_{spectroscopie}

nucléaire

_{complémentaires}

sur _{les noyaux} étudiés

(spin

et moment

_magnétique

des différents niveaux

_nucléaires,

nature et

multi-polarité

des _rayonnements

_{émis, etc.);}

_{d’autre part,} on

_pouvait

s’attendre à augmenter considérablement la sensibilité de la détection de la résonance

ma-gnétique

dans les

_expériences

_{de pompage}

_optique,

ce

qui permettrait

de les étendre au cas où le nombre d’atomes étudiés est _{trop faible pour que} la détec-tion

_optique

elle-même soit

_possible.

Cette méthode de détection par les

anisotropies

radioactives n’est

cependant

applicable

que si les atomes _{de la vapeur} rebondissent

_{élastiquement}

sur les

_parois

de la cellule de résonance : en

_effet,

s’ils _y restent fixés

en

proportion importante,

ils sont à

_l’origine

d’un _rayonnement

_isotrope

_masquant l’effet cherché.

2

L’intérêt _pour ces

_questions

au Laboratoire remonte au début du pompage

optique

des

alcalins,

qui

avait été

entrepris

en

partie

en vue de

l’orientation nucléaire de

_l’isotope

radioactif

21

Na.

C’est à cette occasion que

l’on a étudié la

disparition

des atomes d’alcalins dans les

_parois

des

_cellules,

qu’elles

soient en verres "nus"

d’origines

diverses ou bien recouvertes d’enduits

siliconés ou

paraffinés

[

7

].

Signalons

_que

malgré

cet inconvénient

majeur,

une

faible

_anisotropie

du _rayonnement

03B2

a _pu être observée _par SCHEARER et OTTEN

pour

21

Na

pompé optiquement

[

8

][

9

].

L’expérience

a été ensuite

reprise

avec d’autres

éléments,

notamment

le

K

37

orienté _par

_échange

de

_spin

]. Il

[

10

faut

_signaler

à cet

_égard

l’ensemble

des

_expériences

réalisées par OTTEN et

_coll.,

où

_plusieurs

variantes

extrême-ment

_élégantes

ont été mises au

point,

de

_façon

à diminuer fortement la

contribu-tion du fond continu

_{isotrope :}

par

exemple

l’utilisation d’un gaz tampon ralen-tissant la diffusion vers les

_parois

de

_l’isotope

_radioactif,

lui-même de durée de vie

plus

courte _que ce _temps de diffusion et

_fabriqué

_par réaction nucléaire

au sein de la cellule

elle-même,

etc.

Cependant,

on avait au Laboratoire

l’expérience

_{du pompage}

_optique

du mercure

[

11

],

qui

ne

_présente

_pas, contrairement aux

alcalins,

l’inconvénient

de se fixer sur le verre. En

_effet,

il avait été constaté

_qu’on

peut

garder

in-définiment de _{la vapeur sèche} de mercure dans une cellule de silice

_fondue,

sans

qu’aucune

désorption

soit décelable

_lorsqu’on

la chauffe à haute

_{température.}

Ainsi les _temps de relaxation de _{l’orientation nucléaire peuvent être} très

_longs

et les taux d’orientation considérables.

C’est

_pourquoi,

_lorsque

nous avons

_entrepris

le travail décrit dans

ce

mémoire,

notre but initial était d’utiliser l’orientation nucléaire obtenue par pompage

optique

direct des

isotopes

impairs

radioactifs de

Hg,

Cd ou _{Zn, pour} mettre en évidence les

anisotropies

éventuelles des _{rayonnements 03B3} émis. En

particulier,

nous

envisagions

d’étudier le _{rayonnement 03B3 consécutif} à la

désin-tégration

par capture

électronique

de _{noyaux de}

65

Zn

_{optiquement polarisés.}

Nous

avons _{pour cela} commencé _par nous familiariser avec les

_techniques

_{de pompage}

optique

des

_isotopes

stables

111

Cd

et

113

Cd.

Nous avons ensuite étendu la méthode à

_l’isotope

radioactif

109

Cd.

Comme nous cherchions à obtenir les

_{plus grands}

3

taux

_possibles

de

_polarisation

nucléaire de

109

Cd,

nous avons été conduits à une étude de la relaxation de cet

_isotope

sur les

parois

de silice : le

compor-tement de cette relaxation

_présente

de très

_grandes

_analogies

avec celui de

201

Hg

[

11

][

12

];

en

_particulier,

dans les deux cas, on observe un effet

_analogue

de la

_température

et un

_allongement

irréversible des _temps de

relaxation,

consé-cutifs à

_plusieurs

_cycles

de

_chauffage

de la cellule de silice en

_présence

de

vapeur

métallique

[

13

].

En _outre, des mesures d’activité radioactive nous ont

in-diqué

que

109

Cd

ne contamine _{pas la surface des cellules.}

_Cependant,

nous savions a

priori

_{que le rayonnement 03B3 émis par}

109

Cd

_après

_capture

électronique

resterait

dans tous les cas

_isotrope,

car le niveau nucléaire intermédiaire à

_partir

_duquel

il est émis est métastable et de durée de _{vie trop}

_longue.

En vue d’études

ulté-rieures sur

65

Zn,

nous avons alors

_entrepris

d’orienter nucléairement le

zinc,

en

commençant par

l’isotope

stable

67

Zn.

Cette étude s’est révélée très difficile et

ses résultats assez décevants :

_malgré

nos

multiples essais,

les _temps de

relaxa-tion de

67

Zn

sont restés très courts et les taux de

_polarisation

nucléaire

obte-nus n’ont _pas

_dépassé

1%. L’extension de la méthode au

65

Zn

n’a _pas été

poursui-vie

_jusqu’au

_bout,

bien _que l’ordre de

_grandeur

des

_anisotropies

radioactives attendues soit

mesurable;

en

_effet,

la cible de cuivre _que nous avions fait

irradier dans un

_cyclotron

à

deutérons,

en vue de la

_production

de

_l’isotope

65

Zn,

a été gravement contaminée

auprès

du

_cyclotron

lors de cette

_{opération :}

une cellule de

65

Zn

_propre au _pompage

optique

n’a donc pas pu être

remplie.

Cette

expérience

sera sans doute

_reprise

à une date ultérieure.

A ce _stade, il nous est _{apparu que} d’autres

_isotopes

_impairs

ra-dioactifs étaient

_susceptibles

d’être orientés

_{optiquement :}

ceux des gaz rares.

En

_effet,

l’orientation nucléaire de

3

He

avait

_déjà

été obtenue _{par pompage}

op-tique

dans des

_décharges

faibles

_[

₁₄

_].

La méthode semblait offrir des

possibi-lités d’extension aux autres _gaz rares. En

_particulier

nous avions la

perspec-tive

_{d’étudier,}

en accord avec notre but

_initial,

des

_anisotropies

de _rayonnement pour les

isotopes impairs

radioactifs du Xe. Nous nous sommes donc orientés vers

les

_problèmes

_{du pompage}

_optique

des gaz rares dans les

_décharges

_et, dans une

première étape,

vers le cas de l’hélium. Il s’est alors révélé _que ce domaine de recherches était d’une très

_grande

richesse et offrait des

_sujets

d’études

théoriques

et

_{expérimentales}

très variés et intéressants. Dans le but de mieux comprendre les mécanismes du pompage et de la détection

_optiques

dans ces

expé-4

riences,

nous avons été conduits à une étude détaillée des collisions

d’échange

de métastabilité dans

3

He.

On sait en effet que ces collisions entre deux atomes

de

He,

3

l’un dans

l’état

fondamental

₀

_,

₁

_S

₁

l’autre dans l’état métastable

_triplet

2

3

S

1

,

sont à

_l’origine

de la

_polarisation

des _noyaux de

3

He

à

_partir

de l’orien-tation des atomes métastables

_pompés

_optiquement.

Nous avons ensuite

généralisé

l’étude de

_l’échange

de métastabilité aux

_mélanges

3

He - 4

He.

A cette

_occasion,

nous avons effectué une mesure très

_précise

du facteur de Landé de

(

4

He,

2

3

S

1

),

qui

présente

l’intérêt de

_pouvoir

être

_comparée

à sa valeur

théorique,

elle-même connue avec une très

_grande

_précision.

Nous avons

_également

étudié le processus

d’échange

de

_charge

dans les

_décharges

dans l’hélium. Puis nous avons

appliqué

les méthodes d’orientation nucléaire ainsi mises au

point

au cas de

21

Ne.

Nous

envisageons

leur extension aux autres _gaz rares. Il existe de nombreux

prolonge-ments à ces

_{expériences, qui}

_présentent

un intérêt au moins aussi

_grand

_{que le} thème de recherches que nous nous étions initialement fixé.

Le mémoire de thèse _que nous

présentons

_comporte donc deux

parties

relativement

_{indépendantes,}

mais dont les _remarques

_{précédentes}

_indiquent

la

con-tinuité. Dans la

_{première partie,}

nous décrivons l’obtention d’une

_polarisation

nucléaire de

109

Cd

et

67

Zn

et son

application

à des études de

_relaxation,

ainsi

qu’à

des mesures

_précises

de moments

_magnétiques

nucléaires. La seconde

_partie

concerne _{le pompage}

optique

_{des gaz} rares dans les

_décharges.

Dans les introduc-tions de chacune de ces

parties,

nous

_présentons

le détail de leur articulation.

A) ORIENTATION NUCLEAIRE PAR POMPAGE OPTIQUE

5

A.I INTRODUCTION

1)

Rappels

historiques

Comme nous l’avons

_{déjà signalé}

_plus

_haut,

nos

premières

études ont

_porté

sur l’obtention _{par pompage}

_optique

d’une orientation nucléaire

d’iso-topes

impairs

d’atomes

_{diamagnétiques.}

Dès

_1950,

KASTLER avait

_suggéré

que la

mé-thode du pompage

optique

pouvait

permettre d’orienter dans leur état fondamental les atomes

_{diamagnétiques}

_possédant

un

spin

nucléaire

[

1

].

Un

premier

essai

infruc-tueux, dû au _manque d’intensité des sources

lumineuses,

avait été tenté dans ce sens en 1952 _par BROSSEL et BITTER

[

15

],

à la suite de la réussite de leur

expé-rience de double résonance dans l’état

₆

₃

_P

₁

du mercure

[

16

].

L’orientation

nuclé-aire des deux

_{isotopes impairs}

199

Hg

et

201

Hg

dans leur état fondamental

6

1

S

0

,

_par pompage

optique

à l’aide de la raie

0

S

1

1

-6

P

3

6

(03BB

= _2.537

Å),

_{fut observée}

pour la

première

fois _par CAGNAC

[

11

].

Le succès de cette

_expérience,

ainsi _que l’élabora-tion de la théorie

_quantique

du

_cycle

_{de pompage}

_optique

_{par BARRAT} et

COHEN-TANNOUDJI

[

17

],

ouvrit un

_champ

de recherches extrêmement

_fructueux,

tant sur

le

_plan

_théorique

_que sur le

_plan

expérimental

(

][

]

20

[

19

][

18

etc.

).

L’orientation nucléaire du mercure rendit

_{également possible}

l’étu-de l’étu-des processus de relaxation

nucléaire,

lors des collisions des atomes de la

va-peur contre les

_parois

de la cellule de résonance. C’est ainsi que dans le cas du

201

Hg,

qui

possède

un

spin

nucléaire I =

3/2,

_on

put

mettre en évidence un pro-cessus de relaxation lié à l’interaction du moment

_{quadripolaire}

du _noyau avec les

gradients

de

_champ

_électrique

_apparaissant

lors de la collision de l’atome avec

les

_parois

[

11

][

12

][

13

].

Citons aussi les nombreuses mesures

_{qui fournirent,}

avec une

_grande

_précision,

la valeur des moments

_magnétiques

nucléaires des différents

isotopes

impairs,

stables ou

radioactifs,

du mercure :

199

Hg, 201

Hg

[

11

],

197

Hg

[

21

],

203

Hg

[

22

]

etc...

Signalons

enfin _que l’on observa aussi un

alignement

nucléaire

dans le niveau fondamental du

₂₀₁

_Hg,

en utilisant _pour le pompage la raie de

réso-nance

6

1

P

1

-6

1

S

0

_(03BB

= 1.850

Å)

_non

polarisée

[

23

].

En

_1965,

LEHMANN montra

_qu’on

_pouvait

étendre ces méthodes au cas

des

_isotopes

_impairs

du cadmium

_[

₂₄

_].

En utilisant l’une ou l’autre des deux raies

de résonance

5

1

P

0

-5

1

S

0

(03BB

= _2.288

Å)

_et

5

3

P

1

-5

1

S

0

(03BB

= _3.261

6

réussit à obtenir des taux d’orientation nucléaire

_importants

dans des vapeurs de

111

Cd

et de

113

Cd

(tous

deux de

_spin

nucléaire I

= 1 2).

Par contre, à la même

épo-que, toutes ses tentatives portant sur

67

Zn

(I

=

5/2)

_se révélèrent infructueuses :

il utilisait la raie de résonance

0

S

1

-4

1

P

1

4

(03BB

= _2.138

Å)

_du zinc

pour le pompage, de

_préférence

à la raie d’intercombinaison

-4

0

S

1

1

P

3

4

(03BB

= 3.076

Å);

_en effet la

probabilité d’absorption

de cette dernière _{par les} atomes de zinc est

_plus

_faible,

compte tenu de la très

_longue

durée de vie du niveau

_[

_],

₂₅

₄

₁

_P

₃

_comparée

à celle du niveau

4

1

P

1

[

26

].

_L’origine

de cet _{échec pour} orienter

67

Zn

_{par la} raie 2.138 Å

ne fut

_{comprise qu’après l’analyse}

théorique

faite _{par LEHMANN du} processus d’orien-tation nucléaire par pompage

optique

[

27

].

C’est à cette occasion que fut

dégagé

le rôle essentiel

joué

par l’interaction

hyperfine

aI.J

dans l’état

atomique

excité

pour l’obtention d’une orientation nucléaire < I > dans l’état fondamental

diama-gnétique

de l’atome.

2)

Présentation de notre travail

La

_{première partie}

de notre

_travail,

_qui

fait

_l’objet

des

_chapitres

_A, s’inscrit dans le

_prolongement

des travaux _que nous venons de

_rappeler.

Elle con-cerne l’orientation nucléaire de

l’isotope

radioactif

109

Cd

(I

=

5/2), puis

de

l’isotope

stable

67

Zn

(I

=

5/2).

Dans le

_chapitre

A.II, nous

_rappelons

brièvement

l’interprétation

physique

des résultats

_théoriques

relatifs à l’obtention d’une orientation nuclé-aire _{par pompage}

_optique.

Nous en tirons

les conséquences

_pour le cas des

_isotopes

impairs

du cadmium et du zinc. Nous donnons ensuite une

description rapide

du

dis-positif expérimental

utilisé et des améliorations

_techniques

_apportées

aux

monta-ges antérieurs.

Dans le

_chapitre

A.III, nous _rapportons comment nous avons

produit

le

109

Cd

_radioactif,

_par réaction nucléaire sur une cible

d’argent,

puis

rempli

avec cet

_isotope

une cellule de résonance _propre au _pompage

optique

(le

_{noyau de}

109

Cd

a une

_période

de

_{désintégration}

suffisamment

_longue,

_égale

à

453

jours).

Nous

décrivons ensuite la mise en évidence d’une orientation et d’un

_alignement

nuclé-aires détectés

_optiquement

pour l’état fondamental de

109

Cd.

7

Nous

_présentons

dans A.IV nos résultats

expérimentaux

sur la

rela-xation des différentes observables nucléaires de

₁₀₉

_Cd,

sous l’effet des colli-sions contre les

_parois

de silice fondue de la cellule de résonance

[

28

].

Les mesures des _temps de relaxation sont effectuées en fonction de

la

_température

et _comportent une

comparaison

directe entre les cas de

109

Cd

et de

111

Cd,

les

deux isotopes

étant orientés simultanément dans la même cellule. Cette

étude révèle _pour

109

Cd

l’existence d’un processus de relaxation absent pour

111

Cd

et dont l’influence diminue avec la

température :

_par

analogie

avec le cas de

201

Hg

(I

=

3/2),

_nous l’avons attribué _aux interactions désorientatrices _{entre le}

moment

_{quadripolaire}

nucléaire de

109

Cd

_(I

=

5/2)

et les

_gradients

de

_champ

élec-trique

aléatoires au niveau des

parois

de la cellule. A la fin de _A.IV, nous montrons l’intérêt que

présente

l’interprétation

à l’échelle

microscopique

des

processus de relaxation nucléaire de

109

Cd.

Au stade actuel de cette

_étude,

une

telle

_{interprétation}

soulève encore

d’importantes

difficultés;

elle serait

beau-coup

simplifiée

si l’on

disposait

d’une mesure

indépendante

des _temps de

corréla-tion des interactions désorientatrices.

Dans le

_chapitre

_A.V,

nous rendons _compte de la mesure très

_précise

que nous avons effectuée _pour le moment

_magnétique

_{nucléaire 03BC}

Cd,

(

109

5

1

S

0

)

de

l’état fondamental

5

1

S

0

de

109

Cd

[

29

].

Celui-ci est

_rapporté

_{à 03BC}

(

111

Cd,

5

1

S

0

),

l’expérience

consistant à déterminer le _rapport des

_fréquences

de résonance des

isotopes

111

Cd

et

109

Cd

dans le même

champ

magnétique.

Nous

_présentons

ensuite

une mesure du _rapport des moments

_magnétiques

nucléaires de

111

Cd

et

199

Hg

[

30

].

Cette dernière

_expérience

nous a en

_{particulier permis}

de relier les valeurs des

moments nucléaires des

_{isotopes impairs}

du cadmium à celle du moment

_magnétique

du _proton.

Le

_chapitre

A.VI décrit l’obtention d’une

_polarisation

nucléaire de

67

Zn,

par pompage

optique

à l’aide de la raie d’intercombinaison

(03BB

= _3.076

Å).

La très

_longue

durée de vie du niveau

1

P

3

4

(3.10

-5

s)

_[

₂₅

_],

ainsi _{que la valeur} élevée du

_spin

nucléaire de

67

Zn

_(I

=

5/2)

_{nous ont}

imposé

une étude

_préalable

de l’émission des sources lumineuses à zinc sur cette raie. Nous _rapportons la mise en évidence de

signaux

d’alignement

dans l’état fondamental de

67

Zn,

corres-pondant

à un faible taux de

_polarisation

des _noyaux

_(de

l’ordre de

_1%).

Ces ré-sultats sont voisins et même meilleurs que ceux obtenus simultanément _par SPENCE

8

et McDERMOTT

[

31

].

Ils sont

_cependant

assez décevants

(eu

_égard

à l’investissement

engagé);

nous

expliquons

ce fait _par des mesures de temps de relaxation nucléaire : contrairement à ce

qui

se _{passe pour le} mercure et le

_cadmium,

ceux-ci sont restés très courts _pour

67

Zn

à toutes les

_{températures}

accessibles dans cette

_expérience.

A la lumière des résultats obtenus sur

67

Zn,

nous abordons enfin

brièvement le cas de

_l’isotope

radioactif

65

Zn

(I

=

5/2),

pour

lequel

on _peut

at-tendre des taux d’orientation nucléaire très

_comparables.

Bien _que nous

n’ayons

pas encore _pu réaliser cette

_expérience,

faute d’une cellule à

65

Zn

_propre

au _pompage, il nous a _paru intéressant de

_présenter

dans

_{l’appendice}

a.I l’évalua-tion des

_anisotropies

_03B3

_prévues

dans ce cas : le calcul de leur ordre de

_grandeur

9

A.II CONDITIONS D’OBTENTION D’UNE POLARISATION

NUCLEAIRE PAR POMPAGE OPTIQUE

Dans ce

chapitre,

nous

_rappelons

d’abord

qualitativement

quelques

uns des résultats

_théoriques

établis _{par LEHMANN} à l’occasion de l’obtention d’une orientation nucléaire de

111

Cd

et

113

Cd

].

27

][

24

[

Ce travail a mis en évidence le

rôle

_{prépondérant joué}

par l’interaction

hyperfine

dans l’élaboration de l’orien-tation nucléaire des atomes

_{diamagnétiques}

dans leur état fondamental. Ces

_rappels

permettent de

_comprendre

et de

_prévoir

les résultats

_{expérimentaux}

relatifs aux

isotopes impairs

du cadmium et du zinc. Puis nous décrivons le schéma

général

du

montage

expérimental

que nous avons utilisé _pour le pompage

_optique

aussi bien de

109

Cd

_{par la} raie

3.261 Å

_que de

67

Zn

_par la raie 3.076

Å.

Ce

_dispositif

étant

ana-logue

à celui

_employé

_par LEHMANN

[

24

],

nous nous bornons à fournir

quelques

pré-cisions sur les différentes

_parties

_auxquelles

nous avons

_apporté

des améliorations.

1)

Rappels

sur le mécanisme de l’orientation nucléaire

Au cours du

_cycle

_{de pompage}

optique

subi _par un _atome, son

spin

nu-cléaire

I

_{n’interagit}

_pas directement avec le faisceau lumineux de pompage. En

effet,

lors de

_{l’absorption}

ou de l’émission de

_photons

_dipolaires

_électriques

po-larisés _par

_l’atome,

seules les variables orbitales

_{électroniques}

de l’atome sont

directement modifiées. On s’est donc demandé comment, dans ces

_conditions,

le pom-page

optique

permet d’obtenir des orientations nucléaires

_importantes,

comme le révèle

_{l’expérience}

dans le cas des

isotopes

impairs

des atomes

_{diamagnétiques.}

LEHMANN a montré _que l’orientation < I > est alors obtenue de

_{façon indirecte,}

_par l’intermédiaire du

_couplage

_hyperfin

entre I et le moment

_{cinétique électronique}

J

de l’atome.

_Reprenons

son

_analyse.

Soient 0394 la

_largeur

_spectrale

de la raie

_excitatrice,

a la constante

de structure

_hyperfine

de l’état excité de l’atome et T sa durée de vie. Supposons

que 0394

» a, c’est-à-dire que l’excitation

optique

s’effectue "en raie

large"

par

rapport à l’ensemble de la structure

_hyperfine

de l’état excité

_atomique.

Selon la méthode décrite _par BARRAT et COHEN-TANNOUDJI

[

17

],

_décomposons

le

_cycle

de pompage

optique

subi par l’atome en trois

_étapes

successives et

_{indépendantes :}