INSTITUT DE PHYSIQUE.NUCLEAIRE. Université Claude Bernard. 43,Bd.du 11 Novembre 1918-F69622 VILLEURBANNE Cedex

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INSTITUT DE PHYSIQUE .NUCLEAIRE

Université Claude Bernard

43,Bd.du 11 Novembre 1918-F69622 VILLEURBANNE Cedex

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LU

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RECHERCHE D'EFFETS DE SILLAGE SUR LA CHARGE DE FRAGMENTS ISSUS DE LA DISSOCIATION DANS UNE

FEUILLE MINCE D'IONS MOLECULAIRES RAPIDES

Said -OUASKIT

myoïi M s l ^ ^ v - ' Laboratoire associe a l'Institut National de

.Physique Nucléaire et de Physique des Particules

No. d'ordre 36 86 Année 1986

THÈSE

présentée

devant l'UNIVERSITE CLAUDE BERNARD LYON-1 pour l'obtention

du DIPLOME DE DOCTORAT par

Said OUASKIT

RECHERCHE D'EFFETS DE SILLAGE SUR LA CHARGE DE FRAGMENTS ISSUS DE LA DISSOCIATION DANS UNE

FEUILLE MINCE D'IONS MOLECULAIRES RAPIDES

Soutenue le 20 Juin 1986 devant la Commission d'Examen

JURY:

MM J.F. CHEMIN J. REMILLIEUX

A. de CHATEAU-THIERRY Mme N. CHEVARIER

MM A. CLOUVAS

M. TOULEMONOE

J.C. POIZAT

Président de l'Université

1er Vice Président "Fédération Santé"

CoDrdonnateur "Fédération Sciences"

Président du Comité de Coordination des Etudes Médicales

Secrétaire Général

M. le Professeur P. ZECH M. le Professeur L . M . PATRICOT M. le Professeur R. U Z A N M. le Professeur R. MORNEX M. F. M A R I A N !

Fédération Santé

*****************

U.F.R. de Médecine Grange-Blanche U.F.R. de Médecine A l e x i s - C a r r e l U.F.R. de Médecine Lyon-Nord U.F.R. de Médecine Lyon-Sud U.F.R. de Pharmacie U.F.R. d'Odontologie

Institut de Techniques de Réadaptation

Mme le Professeur H. P E L L E T , D i r e c t e u r provisoire M. le Professeur R. M O R N E X , Directeur prorogé Mme le Professeur A . PINET, Directeur prorogé M. le Professeur J . N O R M A N D , D i r e c t e u r prorogé M. le Professeur C.A. B I Z O L L O N , Directeur prorogé M. le Professeur G. L A B E , D i r e c t e u r prorogé M. le Professeur M. EYSSETTE, D i r e c t e u r provisoire

Départements Fédération Santé

**********************

Département de Biologie Humaine

Département d'Innovation et de Coordination Pédagogique

M. le Professeur P.A. B R Y O N , Directeur provisoire M. le Professeur G. L L O R C A , D i r e c t e u r provisoire

Fédération Sciences

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I n s t i t u t des Sciences de la M a t i è r e (I.S.M.) I n s t i t u t des Sciences de l'Ingénierie et du Développement Technologiques (I.S.I.D.T.) I n s t i t u t de C h i m i e et Biologie Moléculaire et Cellulaire (I.C.B.M.C.)

Institut d'Analyse des Systèmes Biologiques et Socio-Economiques (I.A.S.B.S.E.)

I n s t i t u t des Sciences de la Terre, de l'Océan, de l'Atmosphère, de l'Espace et de l'Environnement (I.S.T.A.O.E.E.)

U.F.R. des A c t i v i t é s Physiques et Sportives (UFRAPS)

I.U.T.

I.U.T.

M. le Professeur E. E L B A Z , Directeur provisoire M . le Professeur J . N . GENCE, D i r e c t e u r provisoire M . le Professeur M. PAVANS de C E C C A T T Y ,

D i r e c t e u r provisoire M. le Professeur J . M . L E G A Y , Directeur Provisoire

M . le Professeur S. E L M I , Directeur provisoire M. C. J A C Q U E M O U D , Professeur c e r t i f i é d'EPS,

D i r e c t e u r provisoire M. le Professeur J . G1ELLY, D i r e c t e u r

M . le Professeur P. M I C H E L , D i r e c t e u r prorogé

Départements Fédération Sciences

******************

Département de 1er Cycle Pluridisciplinaire

"Sciences"

Départements de Zème Cycle Sciences de la Vie et de la Terre Sciences pour l'Ingénieur

Sciences de l'Analyse et de la M a t i è r e

M. P. PONCET, M.C., D i r e c t e u r provisoire

M. le Professeur J.P. B L A N C H E T , D i r e c t e u r Provisoire M. le Professeur J . D I M N E T , D i r e c t e u r provisoire Mme M . M E Y E R , M.C., D i r e c t e u r provisoire

Ce travail a été effectué à l'Institut de Physique Nucléaire de Lyon.

Je tiens tout d'abord à exprimer ma profonde gratitude à Monsieur le Professeur J.C. POIZAT qui a accepté de diriger cette thèse et d'en présider le jury.

Monsieur le Professeur J. REMILLIEUX et Monsieur le Professeur M.J.

GAILLARD se sont intéressés à mon travail dès le début. J'ai beaucoup appris au cours de nombreuses discussions que nous avons eues ensemble. Leur aide et leurs encouragements m'ont été très précieux tout au long de cette étude et je les en remercie chaleureusement.

Je n'oublie pas non plus le concours que m'ont apporté A . CLOUVAS, B. MAZUY et A . BELKACEM tout au long de ce travail et qui m'a été extrême- ment précieux. Qu'ils reçoivent ici mes remerciements très amicaux.

Je suis particulièrement heureux de remercier pour leur dévouement et leur collaboration exceptionnellement amicale et fructueuse, R. KIRSCH et R.

GENRE, Ingénieurs du, groupe, qui m'ont permis de bénéficier de leur grande expé- rience.

Je remercie vivement L. V I D A L , Responsable du service "CIBLES" pour la réalisation des films de carbone ultra-minces que j ' a i utilisés.

Je tiens à associer à ces remerciements toutes les personnes, membres des services généraux, de l'Institut de Physique Nucléaire de Lyon, sans l'aide desquelles ce travail n'aurait pu être mené à bien et tout spécialement Z. HERNAUS pour la réalisation des dessins et Mme R. RICARD et M. COMBE qui ont assuré la présenta- tion et le tirage de ce mémoire.

Quand des ions moléculaires rapides ( v . > v ) sont envoyés sur une cible solide les électrons de liaison sont très vite arrachés et les constituants de la molécule traversent le milieu comme autant de particules chargées et correlées.

Les ions interagissent avec le milieu, se repoussent mutuellement, et aussi interagissent entre eux par l'intermédiaire du sillage électronique formé par chacun d'entre eux. Ce sillage a été l'objet de beaucoup d'études et le caractère oscillatoire du sillage a déjà été mis en évidence avec des ions mo- léculaires.

Nous avons f a i t une étude expérimentale dans laquelle nous avons tenté d'observer les oscillations de la densité électronique non pas en volume mais à la surface arrière de cibles minces de carbone bombardées par des ions moléculaires diatomiques HeH et NH d'énergies voisines de 100 keV/amu, en mesurant la variation du nombre d'atomes d'hydrogène émergeant à 0° en fonction de l ' é - paisseur de la cible.

Nous n'avons pas réussi à observer les oscillations que nous attendions.

Cependant nous avons montré que la probabilité de produire un atome d'hydrogène est augmentée quand la molécule incidente est alignée avec la direction du fais- ceau. Nos résultats suggèrent que le proton a une probabilité de capture supérieure à celle d'un proton isolé de même vitesse quand i! est aligné dans la trace de son partenaire He ou N.

ABSTRACT

When molecular ions are injected into a solid target with velocity v.. > v , the bonding electrons are removed and the atomic components pro­

pagate through the medium as clusters of correlated charged particles.

- Their propagation is influenced by the interaction of the ions with the medium, by their mutuel "Coulomb" repulsion and by the effects of the electronic wake trailing each ion. This wake can be described as follows : when a fas charged particle is moving faster than the Fermi velocity in a solid target, the target electrons tend to screen the ion charge and an oscillatory charge density, which is stationnary in the projectile frame, trails the ion.

The reality of this oscillatory benhaviour has been already desmontrated in several experiments using molecular projectiles.

We have done an experimental study where we tried to observe those oscillations by measuring the neutral hydrogen component emerging at 0° when 100 keV/amu HeH and NH molecular ions are incident into thin carbon foils.

We have not observed any effect related expected to the oscillations of the electronic density at the back surface of the f o i l . But we have observed significant over production of neutral hydrogen when the cluster is aligned with the beam direction. This suggests that the probability of electronic capture i n ­ creases when the proton is aligned in the track of its heavy partner (N ou He).

INTRODUCTION

CHAPITRE I : ÉCHANGE DE CHARGE D'UN FAISCEAU D'iONS LÉGERS ÉMERGEANT D'UNE FEUILLE SOLIDE

1) Etats de charge à l ' é q u i l i b r e et hors équilibre 2) Approche théorique du phénomène d'échange de charge

a) Modèle de Bohr

1) Section efficace de perte d'un électron 2) Section efficace de capture

3) Dépendance de la fraction n e u t r e / - v i s à vis de Z² et de la densité électronique du matériau

4) Orientation actuelle des modèles t r a i t a n t de l'échange de charge

CHAPITRE I I : DISSOCIATION MOLÉCULAIRE 1) Explosion coulombienne dans le vide 2) Dissociation dans une cible gazeuse 3) Dissociation dans un solide

a) échange de charge b) perte d'énergie c) e f f e t d'écran d) diffusion multiple

e) distribution expérimentale en angle et en énergie de fragments émergeant d'une cible s o l i d e .

CHAPITRE I I I : PHÉNOMÈNE DU SILLAGE 1) Théorie diélectrique linéaire

A - Potentiel diélectrique scalaire B - Oscillations de la densité de charge C - Fonction diélectrique e (k, ou)

2.

a) Propriétés générales ->- b) Expressions de e (k,<"i)

- modelé diélectrique local - modèle hydrodynamique - approximation P.P.A.

2) Preuves expérimentales de l'existence du sillage A - Perte d'énergie e t s i l l a g e

B - U t i l i s a t i o n de faisceaux d ' i o n s moléculaires

a) Observation du s i l l a g e d'un proton par mesure de l a dissymétrie des d i s t r i b u t i o n s f (6, E) .

b) O s c i l l a t i o n s du rendement des électrons secondaires émis par bombardement d'une c i b l e solide par un faisceau d'ions moléculaires

3) Nécessité d'une théorie non linéaire

CHAPITRE IV : SYNTHÈSE ET OBJECTIF

1) Influence mutuelle des phénomènes : capture, sillage et dissociation a) capture - dissociation

b) sillage - capture

2) Choix des paramètres expérimentaux

a) Projectile c) Cible d) Conclusion

CHAPITRE V : SPECTROMETRY DES FRAGMENTS H⁺ ET H° LORS DE LA DISSOCIATION DES IONS MOLECULAIRES HeH⁺ ET NH⁺ DANS LES CIBLES DE CARBONE

1) Principe de la méthode 2) Dispositif expérimental :

a) Obtention d'un faisceau d ' i o n s moléculaires b) système de collimation - centrage du faisceau c) cibles

d) Analyses en charge et en quantité de mouvement des fragments H+ et H"

- Séparation des neutres et des chargés

+ ° - Spectrometrie a haute resolution des H et des H .

3) Système d'acquisition

a) Détection des particules analysées b) Normalisation des mesures

c) Commande du moteur pas à pas

4) Résultats expérimentaux

a) Spectres des H issus de la dissociation HeH+(05 < E < 1 MeV) dans une cible de carbone d'épaisseur 2 ug/cm2

b) Comparaison des spectres des atomes neutres et des protons c) pic central

CHAPITRE VI : MESURE DE LA FRACTION DIFFÉRENTIELLE R (e, t ) = -qp

EN FONCTION DU TEMPS DE PASSAGE POUR LES DIFFÉRENTS

H + H ANGLES D'ÉMERGENCE e

1) Objectif

2) Principe de la méthode

3) Dispositif expérimental et système d'aquisition

a) Sélection de l'angle d'émergence 8 b) Mesure du temps de passage

- Détermination des épaisseurs des cibles

- Mesure de l'épaisseur d'une cible étalon par perte d'énergie

\ « j . H " He" N"

c) Mesure des rapports > et

Htot H et o t . Ntot - séparation de fragments en masse

- séparation des fragments en charge d) Système d'acquisition

4) Précision des mesures

a) Incertitude sur la determination du temps de passage b) Incertitudes sur le rapport H°

Htot

It.

- Incertitude statistique

- Incertitude liée à la méthode expérimentale - Influence de la perte d'énergie

- Influence de l'inclinaison de la cible

- Influence du gaz résiduel dans la voie d'expérience c) Mesure de référence et calibration des résultats

4) Présentation des résultats

5) Discussion et interprétation :

a) Analyse des résultats obtenus dans le domaine des épaisseurs de cibles 2 < pX < 5 ug/cm2

b) Analyse des résultats obtenus dans le domaine 5 <(pX ) •€ 16 pg/cm:

CONCLUSION B I B L I O G R A P H I E

- oOo -

INTRODUCTION

L'accélération des ions moléculaires par des accélérateurs électro- statiques a été utilisée depuis longtemps par les physiciens afin d'obtenir, par dissociation de ces ions, des projectiles atomiques d'énergie inférieure à l'énergie de l'accélération.

Depuis quelques années,les faisceaux d'ions moléculaires ont été intensivement utilisés pour étudier l'interaction particule-matière. En effet, la dissociation moléculaire offre l'unique possibilité d'obtenir des particules chargées qui soient à très faible distance les unes des autres ( - 1 à 10 A) et qui sont donc spatialement et temporellement correlees les unes par rapport aux autres. L'observation de l'évolution de tels systèmes permet d'accéder à des informations qui seraient inaccessibles avec des faisceaux de projectiles atomi- ques. Ainsi lorsqu'un ion moléculaire ayant une énergie de l'ordre du

MeV/a.m.u. pénètre dans une cible solide il subit la perte de ses électrons de liaison dès les premières couches atomiques; les fragments positifs qui en résultent se repoussent mutuellement. On aurait pu penser qu'hormis cette répulsion, les fragments interagiraient avec la matière de la même façon que des projectiles atomiques de même vitesse.

Mais, de nombreuses expériences effectuées avec des faisceaux molé- culaires ont montré de forts effets de voisinage entre les fragments issus d'une dissociation qui modifient profondément la plupart des paramètres physi- ques observables.

Ces effets de voisinage sont de deux types :

- des effets à courte portée, s'étendant sur des distances de l'ordre de la distance interatomique initiale, quasiment isotropes et dûs à la superposi- tion des potentiels induits par les charges des fragments,

- des effets à longue portée, fortement anisotropes dûs à la polarisation du milieu dans le sillage de chacun des fragments.

6.

Le groupe des "Collisions atomiques dans les solides" de LYON a été le premier à mettre en évidence des effets d'anisotropie dans les distri- butions en angle et en énergie des protons issus de la dissociation d'ions moléculaires H2 -

Depuis, de nombreuses expériences ont utilisé différents ions moléculaires diatomiques dans le but d'étudier les effets de voisinage.C'est ainsi que des effets importants ont été observés par exemple sur le ralentis- sement des fragments,leurs distributions de charge et sur le taux d'émission d'électrons secondaires. Enfin l'étude des effets à longue portée a été rendu possible par l'observation de la répulsion entre les pa. ces de fragments résultant de la dissociation d'ions moléculaires.

Partant de ce même principe, le but de notre travail était de rechercher à mettre en évidence les oscillations de la densité électronique prévues par la théorie dans la trace des fragments moléculaires en étudiant l'influence de ces oscillations sur l'état de charge d'un fragment léger lorsqu'il est dans le sillage d'un partenaire lourd.

Les trois premiers chapitres donnent une revue des phénomènes d'échange de charge,de dissociation moléculaire et de sillage en exposant les résultats expérimentaux qui sont en rapport direct avec notre expérience ainsi que les grandes lignes des théories décrivant ces trois phénomènes.

Ces trois phénomènes interviennent simultanément dans notre étude expérimentale. Le chapitre IV est consacré au choix des paramètres expéri- mentaux qui en résulte.

Nous avons étudié les spectres en énergie des fragments H et H°

qui émergent d'une feuille mince le long de l'axe du faisceau et mesuré la fraction de change différentielle émergente en fonction du temps de passage des projectiles dans la cible et de l'angle d'émergence des fragments issus de la dissociation d'ions HeH+ dans des films de carbone. La méthode expéri- mentale utilisée,les résultats de mesures et leur discussion constituent les chapitres V et VI.

- 0O0 -

CHAPITRE I : ÉCHANGE DE CHARGE D'UN FAISCEAU D'iONS LÉGERS ÉMERGENT D'UNE FEUILLE SOLIDE :

Lorsque des ions sont en mouvement dans un milieu materiel, ils subissent des collisions successives au cours desquelles ils peuvent capturer ou perdre un ou plusieurs électrons. Les ions émergents ont en général une distribution d'états de charge qui peut dépendre ou non de l'état de charge initial.

Jusqu'à 1970, à l'exception des études expérimentales (1-3) entre- prises séparément par Phillips, Hall et Allison, la plupart des résultats expérimentaux relatifs à l'échange de charge avaient été obtenus avec des cibles gazeuses. Dans ce cas, les sections efficaces des processus élémentai- res d'échange de charge sont relativement simples à déterminer, et correspon- dent à la probabilité de capture et de perte d'un électron au cours d'une collision binaire projectile-atome cible. L'intervalle de temps entre deux collisions successives est généralement assez long pour que le projectile puisse se trouver dans son état atomique fondamental avant chaque collision.

Plusieurs méthodes sont utilisées pour déterminer ces sections efficaces. Une fois ces paramètres connus, il est possible de prévoir à tout instant du passage dans la cible, la distribution des états de charge des ions du faisceau. Par contre, si le milieu est un solide, seule la distribu- tion de charge du faisceau après émergence est généralement accessible â l'expérience et rien n'indique a priori qu'elle coïncide avec celle qui existe à l'intérieur de la cible.

En effet, la perturbation induite par le solide sur la structure électronique du projectile reste mal définie, par ailleurs le temps séparant deux collisions est probablement assez court pour que l'état excité crée au cours de la première collision, puisse se désexciter avant que la deuxième collision ait lisu, et de ce fait les sections efficaces deviennent complexes â déterminer. D'autre part, le faisceau est analysé après avoir franchi la surface du solide dont l'effet sur les processus d'échange de charge n'est pas clairement élucidé.

1) Etats de charge à l'équilibre et hors équilibre

L a d i s t r i b u t i o n d e l'état d e charge d ' u n f a i s c e a u d'ions émergeant 'un s o l i d e , p r é s e n t e e n fonction d u temps d e p a s s a g e d e s ions d a n s la c i b l e

t deux régimes :

u n r é g i m e initial a p p e l é transitoire o u h o r s - é q u i l i b r e c o r r e s p o n d a n t à u n temps c o u r t t ^ 10 s, q u i d a n s le c a s d ' u n p r o j e c t i l e à u n é l e c t r o n , tel q u e H ° o u H e p r é s e n t e u n e d é c r o i s s a n c e e x p o n e n t i e l l e e * d e la fraction d e c h a r g e i n c i d e n t e e n f o n c t i o n d u temps d e p a s s a g e , x étant le temps c a r a c t é r i s t i q u e d e c e t t e d é c r o i s s a n c e q u i e s t d i r e c t e m e n t lié à la s e c t i o n efficace d e p e r t e p a r la r e l a t i o n a* = ( R T V J ) ( 4 , 5 ) , où N e s t le n o m b r e d'atomes p a r c m3 et V j la v i t e s s e d u p r o j e c t i l e . D a n s c e régime l'ion peut être transmis e n a y a n t c o n s e r v é : s o n (ses)électron ( s ) . u n régime d'équilibre c o r r e s p o n d a n t à d e s temps d e passage plus longs t » 10 S, c a r a c t é r i s é p a r le fait q u e toute m o d i f i c a t i o n d e l'état de c h a r g e initial d e s p r o j e c t i l e s incidents o u toute a u g m e n t a t i o n d e l'épais- seur d e la c i b l e n e m o d i f i e p l u s la d i s t r i b u t i o n d e s états d e charge d e s ions t r a n s m i s . Il y a lieu ici d e m e n t i o n n e r q u e si l'épaisseur d e la c i b l e a u g m e n t e , l e s ions v o i e n t leur é n e r g i e d i m i n u e r (par perte d ' é n e r g i e ) et p a r c o n s é q u e n t leurs états d e charge é v o l u e r .

Ceci e s t d û à la v a l e u r é l e v é e d e s sections efficaces d e p e r t e , qui fait que l'état d e c h a r g e o b s e r v é e s t d é t e r m i n é p a r les c o l l i s i o n s se p r o d u i s a n t au v o i s i n a g e d e la surface d e sottie d e la c i b l e . A i n s i l'état d e charge est c a r a c t é r i s t i q u e d e l'énergie d e s p a r t i c u l e s é m e r g e n t e s .

D a n s l e c a s o ù la p e r t e d ' é n e r g i e e s t s u f f i s a m m e n t faible pour q u ' o n p u i s s e la n é g l i g e r , l'état d e charge n e dépend q u e d e la v i t e s s e V j et d u n u m é r o a t o m i q u e Z j d u p r o j e c t i l e a i n s i q u e d u n u m é r o a t o m i q u e Z2 d e la c i b l e .

2

D a n s le c a s d ' u n f a i s c e a u d ' h y d r o g è n e d e v i t e s s e V j 5- V o (Vo - — étant

"fi"

la v i t e s s e d e B o h r ) les d e u x f r a c t i o n s d e charge p r é p o n d é r a n t e s sont

o

la fraction neutre : $° = — o — • — + (1) n + n

et la fraction chargée : + n+ ,_.

* = - 5 T

+

où n " e s t l e n o m b r e d e p a r t i c u l e s n e u t r e s (H°) é m e r g e n t e s et n le n o m b r e d e p a r t i c u l e s c h a r g é e s (H ) é m e r g e n t e s .

La figure ci-dessous montre la variation de la fraction neutre dans le faisceau émergent en fonction du temps de passage dans la cible.

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Fig. I : Variation de la fraction de charge H° et H , eh régime hors équilibre (décroissance rapide) et en régime d'équilibre (plateau) pour des ions incidents H et H° de 0,8 Mev/u sur des cibles de carbone.

D'après N. Cue et al. (Réf.(5) ) .

10.

2) Approche théorique du phénomène d'échange de charge :

BOHR (6) a fait une étude théorique des processus élémentaires de capture et de perte d'électrons, applicable lorsque des ions légers pénè- trent dans un milieu de faible densité.

A partir des arguments développés par BOHR, BELL (7), BOHR et LINDHARD (8) ont publié des théories qui sont la plupart du temps fondées sur des hypothèses raisonnables, mais qui sont relativement arbitraires ce qui limite leur domaine d'application. Néanmoins, elles permettent de comprendre quelques caractères essentiels du phénomène d'échange de charge. Ainsi propo- sons-nous de dégager les aspects fondamentaux de la théorie de BOHR.

a) Modèle de BOHR :

Ce modèle traite le phénomène d'échange de charge en termes de collisions binaires amenant à la perte ou à la capture d'un électron, auxquel- les il fait correspondre la section efficace de perte ai et la section efficace de captureac •

1/ Section efficace de perte d'un électron :

BOHR assimile la perte d'un électron par un ion en mouvement dans un milieu à un simple processus d'ionisation.

En effet, si on observe les collisions dans un système de référence lié au projectile, ce dernier est soumis au bombardement des atomes du milieu.

Dans le cas d'ions légers traversant une cible composée d'atomes légers, les dimensions des orbites des électrons de l'atome cible sont compa- rables à celles de l'orbitale de l'électron qui va être perdu par l'ion, de sorte que les effets ior.isants des électrons et du noyau des atomes cibles sont pratiquement indépendants les uns des autres.

Cette approximation, dite de la "collision libre", qui consiste à négliger les forces de liaison entre les électrons et le noyau de l'atome cible n'est valable que si b <<•*", avec :

b : diamètre de collision,

X : longueur d'onde de àe Broglie de l'électron à arracher.

Cette condition peut s'exprimer en disant que la vitesse du projec- tile doit être grande par rapport à la vitesse de B0HR Vo. A partir d'un trai- tement statistique tenant compte de la distribution des énergies transférées lors des collisions binaires à faible paramètre d'impact et d'excitations collectives résonnantes à grand paramètre d'impact conduisant à l'ionisation de l'ion en mouvement, BOHR obtient l'expression suivante de la section efficace de perte :

-2 2 un 2

(3) ,,= 4 I ,2 Z (Z tZ ) ( f )

1 *o j ² 2 Vi

où a0 est le rayon de l'orbite de BOHR, Z\ le numéro atomique de l'ion inci- dent, Vi sa vitesse et Zi numéro atomique de l'atome cible.

Le terme en Z se réfère à l'effet ionisant du noyau cible, alors 2

que le terme enZ se réfère à l'effet ionisant des électrons de la cible.

2

Lorsque les atomes du milieu ont un numéro atomique plus élevé, les dimensions des orbites des électrons du coeur sont inférieures à celles des électrons de l'ion léger et les pouvoirs ionisants des noyaux et des électrons cibles ne peuvent plus être dissociés. L'effet ionisant global peut être représenté par celui d'une charge nucléaire écrantée. La section efficace de perte o, est alors beaucoup plus faible que celle donnée précédemment par l'équation (1).

Pour des valeurs intermédiaires, 6 < Z2< . 18, correspondant à des ions de vitesses V i > V , en tenant compte de cet effet d'écran BOHR montre que :

C« -1 = 1 a / z l /

^

<vf>

Cette formulation est en assez bon accord avec les résultats expérimentaux tant que Vj > Vo

12.

2/ ïfectixin .£f£i£ac_e_de capture :

A la différence de la perte qui est essentiellement un problème I deux corps, la capture d'un électron est un phénomène beaucoup plus complexe car les transferts d'énergie et de quantité de mouvement concernent au moins trois corps. La section efficace de capture par un noyau ï\ d'un électron lié à un noyau Z2 a été déterminée dans le cadre de l'approximation de BORN par BRINKMAK et KRAMERS (9) lorsque la vitesse du projectile est grande par rapport aux vitesses orbitales des électrons du projectile et de l'atome cible.

Si la vitesse des particules est de l'ordre de grandeur des vitesses orbitales des électrons des atomes cibles,la description basée sur l'approximation de BORN n'est plus valable pour déterminer 0c

Afin de trouver une solution à ce problème, BOHR postule que la capture d'un électron par des ions légers dans des substances plus lourdes Z2 > Z , se fait principalement avec les électrons du milieu dont la vitesse orbitale est comparable à celle de l'ion (c'est le critère de BOHR).

A partir d'arguments statistiques, BOHR montre que : 2 5 1/3 Vo 6 (5) o c = a.f.n. = 4 ïï â Z Z ( ^ )

o i 2 V}

où cr est la probabilité pour qu'au cours d'une collision l'ion incident transfert une énergie m V2 à un électron de vitesse orbitale u.

^ 1 2

3 TJQ 3

Z ( — ) probabilité pour qu'un événement de capture résulte d'une telle collision

n étant le nombre des électrons du milieu susceptibles d'être capturés.

Dans le cadre du modèle statistique de l'atome de Thomas-Fermi 1/3 u

n = Z2 <-£-) Remarque :

Dans le cas où la capture concerne les électrons de valence ou de conduction d'une cible solide,la vitesse orbitale u est remplacée par la vitesse de Fermi,Vf, de ces électrons tandis que le nombre n d'électrons susceptibles d'être capturés doit être remplacé par le nombre des électrons de valence n .

% est proportionnel à po, densité électronique du solide.

3 - Dépendance de la fraction neutre 4° vis â vis de Z

et de la densité électronique du matériau

Dans le cas simple d'un faisceau d'ions ou d'atomes d'hydrogène pénétrant une cible gazeuse peu dense, les sections efficaces des processus élémentaires de capture et de perte peuvent être déterminées explicitement en fonction des paramètres de la cible (Z2) et du projectile (Zj, Vj).

Les équations d'évolution des états de charge au cours du passage du projectile dans le gaz permettent d'obtenir directement les fractions d'état de charge : à l'équilibre

0 « c

la fraction neutre est 4 = —— , — o^c + a^±

0 o".l et la fraction chargée e s t 4 =

a i + a^c

La nature du gaz hormis les effets de la pression se manifeste seulement par la variation de 4° avec Z2.

Dans le cas des solides, il est beaucoup plus difficile d'établir une relation simple entre les fractions de charge et le numéro atomique des atomes cibles.

Ce problème a été étudié par HALL (1) avec des protons de 20 à 400 keV traversant des cibles de Be, Al, Ag et Au.

Les trois premiers matériaux donnent la même fraction *t alors que la cible d'or donne une valeur légèrement plus élevée. HALL souligne qu'il n'y a pas de théories qui puisse expliquer cette quasi-indépendance de 4 vis à vis du matériau. PHILLIPS (3), supposant qu'une contamination de surface pour- rait modifier les mesures, a repris les mesures de HALL dans la même gamme d'énergie. Ses résultats ne sont pas très concluants à cause de l'importance des vapeurs résiduelles d'hydrocarbures : bien que la cible fût produite "in situ" elle se contaminait par craquage de ces vapeurs d'hydrocarbures.

CHATEAU-THIERRY et al. (10, II) ont mesuré avec des protons, la fraction neutre 4*obtenue à travers des cibles minces de matériaux dont le numéro atomique s'échelonne de 6 à 79 dans un large domaine d'énergie

14.

0,15 < E ^ 25 MeV, complétant ainsi les mesures antérieures limitées à 400 KeV,

Ils constatèrent que :

_5 _6 - quel que soit le matériau utilisé, $ décroît en V] , ou Vi , avec la

vitesse du projectile.

à une vitesse donnée $ dépend peu du matériau jusqu'à 1 MeV, énergie au- delà de laquelle, •'augmente avec le numéro atomique de la cible, et ceci d'autant plus que la vitesse est élevée.

(102S 0.3 I 1 16 i 0 E ( M e V )

Nous présentons (Fig. 1) une revue des résultats (12) pour un large domaine d'énergie 25 KeV < E < 40 MeV et pour des solides couvrant un domaine très large de numéros ato- miques Z2.

Flg. 2 : Variation de $°=

H°

avec la vitesse Vj dans H°+H+

différents matériaux.

D'après A. Ch. THIERRY (Ref (12) )

Récemment, KREUSSLER et SIZMANN (13) ont mesuré <f>° avec des fais- ceaux de H et D de 50 à 230 KeV/u.m.a, et des cibles couvrant un large domaine de numéros atomiques Z% et de densité électronique po . Afin de mettre en évidence une éventuelle dépendance de <t>° en fonction de ces deux paramètres (Z2 et po), ils ont utilisé tout d'abord des cibles "ordinaires" non

contaminées, qui conduisirent à des valeurs identiques de $' quel que soit le matériau utilisé (C, Al, Cs et Au).

La même expérience effectuée avec des cibles évaporées "in situ"

montre que <f>° dépend effectivement de la nature du matériau. Mais il n'est pas facile d'attribuer cette dépendance à un effet en Z2 ou à un effet en Po.

D'autre part, des expériences de canalisation effectuées par le Groupe des Collisions Atomiques de LYON (14), ou par d'autres groupes (15, 16), ont montré une réduction des fractions <t>° donc des sections efficaces de capture quand le faisceau est orienté suivant une direction de canalisation.

Deux interprétations différentes ont alors été présentées; KAMINSKI (15) attribue la réduction de cfi" à la diminution de la densité électronique moyenne rencontrée par les protons canalisés. Alors que le groupe de LYON (14) observant que la réduction était d'autant plus forte que la vitesse des protons était plus élevée, proposa une explication fondée sur le "critère de BOHR" : les protons canalisés restant à grande distance des électrons de coeur ont une faible probabilité de capturer ces électrons. Cet effet est très impor- tant lorsque la vitesse des projectiles est proche des vitesses orbitales des électrons de coeur.

On a donc pu mettre en évidence expérimentalement la dépendance de 4>° vis à vis du milieu, il n'est cependant pas facile d'établir une loi généra- le de variation de $" avec Z2 dans le domaine de vitesse Vo < V] < 6 Vo.

Four la plupart des matériaux, ce domaine correspond à des vitesses intermédiaires entre la vitesse de Fermi des électrons de valence Vf = Vo et la vitesse des électrons du coeur V coeur « Z2 Vo. Donc, d'après le critère de BOHR la capture des électrons du coeur est en compétition avec la capture des électrons de valence.

16.

Ainsi, la section efficace de capture doit tenir compte aussi bien du numéro atomique Z2 que de la densité électronique po de la cible, qui doit jouer un rôle déterminant dans la capture, en particulier lorsque la vitesse du projectile Vi = V_.

4) Orientations actuelles des modèles traitant de l'échange de charge

Le paragraphe précèdent nous a permis de faire le point sur les différents facteurs influant sur la fraction neutre $°. Il s'avère donc que les processus élémentaires d'échange de charge sont plus compliqués à inter- préter dans les solides que dans les gaz.

Actuellement,les modèles qui existent dans la littérature traitant de l'échange de charge (8, 18, 19), peuvent être rassemblés en deux groupes de théories fondées sur deux hypothèses opposées.

Dans le premier groupe on postule qu'un état atomique lié H" peut exister dans le solide . Par conséquent l'échange de charge est interprété en terme de capture et de perte dans un état lié bien défini de l'atome H°.

A l'équilibre de charge la fractionnes, atomes neutre peut être déterminée directement en fonction des sections efficaces de capture et de perte :

ffc + O !

Les mesures de sections efficaces de capture et de perte effectuées par TOBUREN et al. (17), entre 100 keV et 2,5 MeV dans des gaz tels que CO, CO2, CH4, C2 H Ê .... etc, ont permis de déterminer, par application de la règle d'additivité, les sections efficaces correspondantes pour le carbone s'il était en phase gazeuse. CROSS (18) calcula $° à partir de ces valeurs et le compara aux résultats expérimentaux obtenus dans la même gamme d'énergie avec une cible de carbone solide. La figure 3 montre les résultats de cette comparaison.

Fig. 3 : Comparaison entre les valeurs de <j>° obtenues avec des cibles de Carbone en phase solide et en phase gazeuse. D'après M.C. CROSS

(Réf. (18) ) .

Remarquons que ces modèles considèrent tout simplement le solide comme un gaz atomique très dense.

Le deuxième groupe de théorie, et en particulier le modèle de BRANDT et SIZMANN (12, 19) est fondé sur l'hypothèse qu'aucun état atomique lié H° ne peut exister dans le solide.

BRANDT justifie son hypothèse par deux arguments liés à la nature de l'interaction entre une charge en mouvement et un solide : l'effet écran et la fréquence de collisions.

18.

- Llgffet_d^écran :

Les électrons de valence ou de conduction d'un solide sont attirés par la présence dans le milieu de la charge Zj d'un projectile; ils répondent â la perturbation produite par cette charge en formant autour d'elle un nuage de charges négatives. Le potentiel V (r) = Z\ e créé Pa r la charge Zj doit donc être remplacé par un potentiel écrantë qui décroît plus rapidement avec la distance r que le potentiel coulombien, ce potentiel est de type :

£l-2- e ~ÏÏ (7).

r

avec D = — 1 - , u p étant la fréquence du plasma du solide.

V

La résolution de l'équation de SCHRODINGER avec un tel potentiel ne conduit à aucun état lié de l'atome d'hydrogène pour des vitesses ï[ i 2 Vo (19).

~ ?EëS!le.2£2_âe.5_£2ilis.i22â •

Dans le solide, le temps qui sépare deux collisions successives du proton en mouvement avec les atomes cibles est t <\> N l'3V\ , H étant la densité atomique du solide. Ce temps est généralement court devant la période de révolution classique de l'électron dans l'atome H°, ce critère interdirait la formation d'un état lié stable dans le solide.

BRANDT et SIZMANN considèrent le modèle du "Jellium". Dans ce modèle les charges positives sont portées par les coeurs des atomes et sont réparties avec une densité constante po qui «s'annule brusquement à la surface du solide.

Quant à la densité électronique, elle décroît continûment depuis la valeur Po =Po à l'intérieur du solide jusqu'à pô = 0 dans le vide.

Le processus de capture ne peut ainsi se produire qu'en surface dès que la densité électronique devient suffisamment faible pour que ni l'effet d'écran ni la haute fréquence de collisions ne puissent s'opposer à l'existence d'un atome H".

BRANDT interprète le processus de capture et de pert-, en ces termes : à l'intérieur du solide, à la suite d'une collision avec le proton en mouvement, un électron de la cible se trouve corrélé en vitesse et en direction avec un proton. Il subit des effets de diffusion multiple et de ralentissement qui sont

susceptibles de faire perdre cette corrélation. Trois cas sont envisageables.

i) si le couple(H , e) arrive en surface avant que la corrélation d'espace et de vitesse ne soit détruite, la formation d'un état Hc peut avoir lieu.

ii) si l'électron a perdu la corrélation spatiale tout en gardant la corréla- tion en vitesse, il donne lieu à l'émission d'électrons dits "convoyés".

iii) S'il y a perte totale de corrélation entre le proton et 1' électron celui-ci participe à l'émission secondaire.

A partir d'une description théorique, dont le détail n'est malheu- reusement pas publié, BRANDT a calculé les sections efficaces de gain et de perte de cette corrélation dans le volume ainsi que les sections efficaces de capture et de perte de l'électron corrélé en surface de sortie du solide; ceci

o

conduit à une expression de 4> dans laquelle la densité po intervient explicitement.

Les prédictions de ce modèle et les résultats expérimentaux récem- ment publiés (12, 13) sont en assez bon accord.

En conclusion, dans la théorie de BRANDT, aussi bien que dans la théorie de BOHR, la capture se fait sélectivement avec des électrons cibles ayant une vitesse orbitale proche de la vitesse du projectile, la perte a été envisagée comme un simple processus d'ionisation (ou de perte de corrélation) auquel participent tous les électrons de l'atome cible.

Par conséquent, l'effet en %i^ne commence à se manifester qu'à partir des vitesses de projectile Vj > Z2 Vo. Four des vitesses

Vo 4 Vi < Z2 Vo la dépendance en Z2 est difficile à traiter. Il semble que dans ce domaine la section efficace de capture soit plutôt sensible à la densité des électrons de valence, qui ne varie que faiblement d'un matériau à l'autre. Ceci expliquerait dans ce domaine de vitesse, la dépendance rela- tivement faible des fractions de charge avec le numéro atomique des atomes cibles.

21.

CHAPITRE II : DISSOCIATION MOLÉCULAIRE

La dissociation moléculaire résultant d'une collision a été depuis longtemps étudiée en utilisant comme cible les molécules à dissocier

- le plus souvent un gaz moléculaire - et comme projectile des ions atomiques d'énergie de l'ordre de quelques KeV •

C'est seulement depuis quelques années que des ions moléculaires accélérés à des énergies de l'ordre du MeV ont été utilisés d'une manière extensive dans le domaine des collisions atomiques dans les solides pour deux objectifs différents :

- la compréhension des mécanismes d'interactions collectives d'ions chargés en mouvement dans un solide,

- la détermination des paramètres intrinsèques d'une molécule tels que sa (21)

structure stereochimique ou la distribution des distances interatomi- ques... etc.

Les expériences typiques de ce genre d'études consistent à utiliser des faisceaux d'ions moléculaires d'énergie de l'ordre du MeV/amu incidents sur des cibles solides minces. L'interaction des ions moléculaires avec la cible solide donne lieu à plusieurs phénomènes physiques observables â l'exté- rieur de la cible : émission de photons, d'électrons, et surtout de fragments atomiques résultant de la dissociation de ces ions moléculaires. L'étude des distributions en angle et en énergie de ces fragments (21-25) a m o nt r é que les aspects principaux de la dissociation d'un ion moléculaire dans le solide peuvent s'expliquer par une simple explosion coulombienne entre les fragments issus d'un même ion moléculaire.

1 - Explosion coulombienne dans le vide :

Considérons un ion moléculaire diatomique léger rapide (Vj> V o ) , pénétrant une cible assez mince pour que l'interaction avec la cible se réduise â l'épluchage instantané de tous les électrons du projeccile.

On obtient ainsi un système de deux fragments libres dont la charge et la masse sont respectivement (Z,, M_) et ( ZR, M ) ayant une dis- tance internucléaire initiale ro *• r (t = o) et une énergie potentielle

A B Les deux fragments se repoussent mutuellement et l'explosion se développe,convertissant cette énergie potentielle en énergie cinétique.

La fig. 4 décrit cette situation dans le cas de l'explosion coulombienne entre les fragments He et H de l'ion moléculaire HeH .

("^K^

MOO+ûEJk«V

2-MeV ;' #

HeH* 'y..

/ /

Fig. 4 : Explosion d'un ion HeH de 2 MeV dans une feuille ultra-mince

Afin de décrire l'évolution de la distance internucléaire en fonction du temps, on est amené à faire quelques hypothèses concernant les conditions initiales de l'explosion. Ainsi dans une première approximation, on va négliger les mouvements propres de vibration et de rotation de la molécule; cette hypothèse peut être justifiée par le fait que les énergies cinétiques correspondant à ces mouvements sont beaucoup plus faibles que l'énergie coulombienne. Si en plus on suppose que tous les projectiles molé- culaires sont dans leur état électronique, vibrationnel et rotationnel fondamental, on peut considérer l'ion moléculaire comme un système où les deux atomes sont initialement au repos (f (o) = o) à une distance interatomi- que r (o) » ro, correspondant à la valeur moyenne des distances

23.

interatomiques du niveau fondamental.

Avec ces conditions initiales, on peut décrire â chaque instant t la variation de la distance interatomique r (t) séparant les deux fragments, â partir de l'équation du mouvement relatif dans le système du centre de masse

(CM.) : 2

(8) y r = - A - 5 A B r

M. M_ est la masse réduite des deux fragments et Z , Z leurs

Oû y = _ â _ 2 ^u ^ A' *B

M^{A +}MB C h a r g e s'

La solution de cette équation est donnée sous la forme universelle suivante :

t _ ^c , r

avec tQ = (ur 3/ 2 z & Z f i fi2)>/2

La variation de la distance interatomique r (t) en fonction du temps déduite a partir de la relation (9) est représentée dans la figure 9.

Pour des temps suffisamment grands, les deux partenaires peuvent être considérés comme infiniment éloignés l'un de l'autre et la vitesse relative des fragments tend vers la valeur limite

2 Z. Z„ e²\

A B

Si on détecte ces fragments dans le système du laboratoire (S.L.) on constate que suivant l'orientation initiale de l'ion moléculaire incident par rapport â la direction du faisceau, l'explosion'coulombienne se traduit par un déplacement en angle et en énergie des fragments détectés. Le diagramme vectoriel de la fig. 5 permet d'établir la correspondance entre la vitesse finale d'un fragment dans le système du centre de masse et le déplacement en angle et en énergie observé dans le système du laboratoire (S.L.)

Fig. 5 : Diagramme vectoriel des vitesses illustrant le passage du système du centre de masse au système du Laboratoire pour le fragment d'une explosion coulombienne.

soit u la vitesse finale acquise par le fragment de Masse M. dans le C M . on a :

(11) u = ( r^ ) f (-)

MA

La vitesse finale de ce fragment dans le (S.L.) est obtenu par simple addition des vitesses (le centre de masse a la vitesse V du faisceau incident). On obtient donc :

(12) V finale V + u

Comme le montre la fig. 3, le déplacement angulaire 8 et le déplacement en énergie AE subit par le fragment A sont directement liés à la vitesse u et à l'orientation initiale de l'axe de la molécule par rapport à la direction du faisceau donnée par l'angle <£;on obtient donc :

(13) u sin $

V V

(14) A E = 1/2 M. ( V + u ) - 1/2 MA V2

A A M, V u cos 0 = M , V u„

A A H

25.

Considérons maintenant les deux cas extrêmes relatifs à l'orientation initiale de l'axe de la molécule.

1er cas : l'axe de la molécule est parallèle à la direction du faisceau

( if>. = o o u n )

Les fragments résultants des molécules ainsi orientées ne subissent aucun déplacement angulaire ( 6 = 0 ) .

La répulsion a lieu longitudinalement le long de la direction du faisceau ce qui se traduit par le déplacement énergétique maximum ± A E max subi par les fragments (le signe est (+) ou (-) suivant que le fragment précède ou suit son partenaire) :

E max = ^{M, V u =}

A ^{( £} A V ^{1 2 (15)}

EA = ^{1 / 2 M& V2} e t e, = -2—

" ^MA

( ZA ZB e 2) ro

2ême cas : l'axe de la molécule est perpendiculaire à la direction du faisceau ( * = ïï/2 ou 3 ïï/2 )

Les deux fragments se repoussent transversalement par rapport à la direction du faisceau et par conséquent ne subissent pas de déplacement en énergie ( AE = 0 ) .

Dans ce cas la répulsion coulombienne se traduit par une deflexion du fragment par rapport à sa direction initiale de l'angle 8 max donné par

ti F A v2

6 max = - = ( — ) (16)

V EA

Les orientations intermédiaires entre ces deux cas extrêmes corres- pondent à des fragments qui ont subi en même temps un déplacement angulaire 8 et un déplacement en énergie AE. Ces déplacements sont tels que 6 < 6 max et AE < AE max.

Exemple : Déplacements en angle et en énergie de fragments He et H résultants de la dissociation d'ions He H de 500 kev

AE ( KeV )

max ^ei p a^{X (r ar ad )}

H+ 3,4 17

HT

On constate que les deux fragments subissent le même déplacement en énergie, mais le cône d'explosion des ions He a un angle d'ouverture quatre fois plus petit que celui des protons.

Les deux paramètres AE et 6 servent à caractériser la max max

distribution en angle et en énergie des fragments résultant de l'explosion.

La fig. 6 montre une telle distribution calculée pour des protons résultant de l'explosion d'ions He H de 2 MeV en supposant une explosion

++ + coulombienne libre entre He et H .

f*1 V ^ y

390.0 395.0 400.0 E (K.V)

405.0 410.0 -10.0 -5.0 0 5.0 ANGLE (mr.d)

10.0

Fig.6 : a) Calcul de la distribution en angle et en énergie f (6,E) des protons issus de l'explosion coulombienne pure d'ions He H de 2 MeV

b ) distribution en énergie correspondant à 6 = o c) distribution angulaire correspondant à AE = o D'après D.S. GEMMELL (Réf (21) ) .

27.

Du fait que les molécules incidentes sont orientées d'une façon isotrope,la répartition des fragments dans l'espace (6, E) est donnée par un anneau régulier et uniforme. Dans ce cas, une coupe sur l'axe des énergies ( 8 = o) est suffisante pour déterminer la structure de la distribution glo- bale f (6, E ) . Le diamètre de l'anneau sur cette axe est donné par

AE = 2 AE max correspondant à la séparation en énergie entre les fragments ayant subi un déplacement + AE max (pic avant) et les fragments ayant subi un déplacement - AE max ( pic arrière ) .

Quant â l'épaisseur de l'anneau elle est directement liée 3 la largeur de la distribution initiale D (ro) des distances interatomiques inté- grée sur tous les niveaux vibrationnels peuplés.

Dans ce qui suit nous allons voir l'influence du milieu (gaz ou solide) sur la dissociation.

2) Dissociation dans une cible gazeuse

L'étude de la dissociation d'un ion moléculaire rapide (V > Vo) dans une cible gazeuse permet d'élucider les différents processus de disso- ciation. Il s'agit principalement de la perte des électrons de liaison et de l'excitation électronique ou vibrationnelle de la molécule résultant d'une collision binaire avec les atomes cibles.

Of. 97\

Plusieurs expériences ont été réalisées ' dans ce but.

Elles sont fondées sur la mesure de la distribution en arigle et en énergie des fragments émergents.

La fig. 7 montre une telle distribution dans le cas des fragments

+ + H résultant de la dissociation d'ions He H de 3 Me V dans une cible

d'Hélium.

2000

1600

1200 o o

800

400

591.5 595.5 600.0 604.5 PROTON ENERGY (keV)

-3 0 3 PROTON ANGLE (mrod)

Fig. 7 : Mesure des distributions : a) en angle et en énergie f ( 9,E) b) en énergie à l'angle 0 = o

c) en angle pour AE = 0 de protons issus de la dissociation d'ions He H de 3 Me V dans une cible gazeuse.

D'après E.P. KANTER et al. (Réf. (26) ) .

On constate qu'en accord avec les prédictions, la distribution f (6, E) est caractérisée par un anneau régulier dont le diamètre correspond à une dissociation du type :

He H+ -' H e+ + H+ + 1 e~

On pourrait observer aussi un deuxième anneau de diamètre plus grand, mais d'amplitude beaucoup plus faible (non visible à cette échelle) : il corres- pond aux fragments H résultant de la voie de dissociation suivante :

+ ++ + He H -s- He + H + 2 e

29.

Une autre caractéristique essentielle de la distribution des fragments émergeant d'une cible gazeuse est la présence d'un pic central intense correspondant aux fragments n'ayant subi aucun déplacement ni en angle ni en énergie.

La présence de ce pic a suscité des interprétations controversées (23, 27)«une étude détaillée effectuée à LYON (28) a permis d'expliquer ce pic central par deux processus :

- la formation de molécules dans des états vibrationnels et rotationnels du continuum de l'état électronique fondamental;

- par transition Franck- condon à grande distance interatomique de l'état fondamental 4.e l'ion moléculaire incident vers un état moléculaire électro- nique dissociatif.

Les états moléculaires ainsi formés se dissocient en libérant une énergie de répulsion très faible comparée à l'énergie de répulsion coulom- bienne, donnant lieu à au moins un fragment neutre parmi les deux partenaires émergents :

(He H+) * -* H e+ + H°

-> He° + H+

Ce type de collisions "douces" dans lesquelles les fragments émergents peuvent garder leurs électrons ne sont possibles que dans des cibles gazeuses où les collisions à grand paramètre d'impact sont possibles.

Quant aux collisions à faible paramètre d'impact, elles deviennent de plus en plus probables aufur et à mesure que la densité du milieu augmente. Ainsi dans le cas d'une cible solide nous allons voir que ces collisions "violentes"

conduisent à la perte des électrons originaux du projectile dès les premières couches atomiques de la cible. En plus, la dynamique des fragments résultant de la dissociation d'ions moléculaires dans le solide est perturbée par des phénomènes simultanés, tels que le ralentissement,la diffusion multiple et les effets d'excitation collective du solide qui n'existent pas dans le cas de la dissociation dans une cible gazeuse.

3) Dissociation moléculaire dans un solide

Considérons maintenant le cas où le temps de passage dans la cible est suffisamment long pour que l'explosion libère une large fraction de son énergie dans la cible; l'interprétation simple d'une pure explosion coulom- bienne n'est plus satisfaisante. En effet, durant leur répulsion les fragments peuvent subir différents types de collisions avec les noyaux et les électrons du milieu. Au cours de ces collisions de nombreux phénomènes physiques entrent en jeu, notamment :

- l'échange de charge, - la perte d'énergie,

- l'effet d'écran dû aux électrons du milieu, - la diffusion multiple.

Nous allons voir plus en détail comment chacun de ces phénomènes peut affecter la dissociation des ions moléculaires dans une cible solide.

a) jSchang£ de_charge_ :

Au cours de leur passage dans la cible, les fragments sont suscep- tibles de capturer et de perdre de': électrons. Le temps caractéristique de ces événements de capture et de perte est de l'ordre de 10 S beaucoup plus -17 court que la durée de l'explosion (10 S ) . Il faut donc associer à chaque fragment uns charge GffGetîvs Z ^££

qui est la valeur moyenne résultant de l'équilibre entre les événements de capture et de perte à l'intérieur du solide.

La valeur de Z « pour un fragment atomique donné peut être déterminée par comparaison du pouvoir d'arrêt S de la cible pour ce frag- ment, avec le pouvoir d'arrêt Sp de la même cible pour des protons de même vitesse. On peut donc écrire en première approximation :

Zeff = C-|p) 07>

Nous avons utilisé les valeurs S et Sp données dans les tables de pouvoirs d'arrêt de ZIEGLER (2 9) .

31.

Ainsi dans le cas d'ions He H de 500 KeV dans du carbone,

l'explosion se fait entre deux fragments de charges effectives Z et Z ,,, le potentiel responsable de cette explosion étant proportionnel au produit (Z f f x Z , ) = 1,72 et non pas au produit (Z, x Z ) = 2 correspondant aux fragments nus He et H . Ceci a pour effet de réduire l'énergie de l'explosion dans la cible et par conséquent le diamètre de la distribution en angl

fragments émergents.

distribution en angle et en énergie (2A E max a V Z~ ^{f f} x Z 7? ) des

b) Perte_ d_'ênergie

Si on suppose que le pouvoir d'arrêt est le même pour tous les frag^

ments de même nature (fragments Z par exemple) quelle que soit l'orientation initiale de l'ion moléculaire, la perte d'énergie intégrée le long du parcours de ces fragments dans la cible, se traduit par une simple translation de l'ensemble de la distribution en angle et en éngergie f (6,E) de ces frag- ments vers les basses énergies.

D'autre part, le ralentissement -r-dV traduisant la variation de la vitesse d'un ion de masse M de charge Z et de vitesse V donnée dans un certain

Z2

milieu, varie en première approximation comme (JT-) • Ainsi, le ralentissement ne sera pas le même pour les fragments (Z., M.) et Z , M_) résultants de la dissociation d'un ion moléculaire. Cet effet de ralentissement contribue donc à la séparation spatiale r (t) des deux fragments.

Remarque : les fragments He et H issus de la dissociation de l'ion He H dans Z H «Z He

une cible solide sont tels que („ „) = {M n ) = ' ils subissent donc dans ce cas particulier le même ralentissement, leur séparation interatomique r (t) ne sera donc pas affectée par le ralentissement.

Enfin, les effets de straggling, dispersion statistique de la perte d'énergie, sont inférieurs ou de l'ordre d'une dizaine d'eV/ ug/cm2

pour des vitesses Vi >Vo: ils n'affectent donc que faiblement la distribution en angle et en énergie des fragments.

c) Etf_èt_ £'£cr_a£ :

Comme on l'a vu (§ II, 3/ a ) , l'énergie de l'explosion est rédui- te par l'écrantage de la charge nucléaire des fragments. Mais, en plus de cet écrantage statique dû au phénomène d'échange de charge; il faut considé- rer qu'une charge se déplaçant dans un solide avec une vitesse supérieure à la vitesse de Fermi des électrons du milieu forme autour d'elle un nuage de charges négatives qui participent aussi à son écrantage.

Ainsi le potentiel d'interaction entre les fragments de charges effectives Z. et Z f_, séparés d'une distance r, est écranté par les électrons du milieu. L'équation du mouvement relatif des deux fragments pour un projectile de vitesse V2 > V. devient :

( Z Z ) eff _ (18) u f = - ^È ~ ^{e x}P < T T >

rz

Vi étant la distance écran "dynamique" pour un solide de fréquence où D = , ,

de plasma <o„.

up ^r p

On constate que l'effet écran est d'autant plus important, et donc l'explosion d'autant plus lente, que la vitesse Vi est faible.

Nous avons résolu l'équation (18) dans le cas de l'explosion d'ions moléculaires He H de 500 KeV (Vj = 2 Vo) traversant une cible de carbone (tin) • = 25 e V ) . Nous avons ainsi obtenu la variation de la sépara- tion internucléaire r (t) en fonction du temps de passage dans la cible.

J o rfict

r

„ >

<^{l 9 ) t} ' « ^dt =1 ⁽ 2 Z^a Z^R e ^ , e - ro/D e - r/D "'

rTO A B ( -- - r

Nous avons intégré numériquement cette expression, le résultat est donné sur la fig. 9.

d) L_a_di^:ffus_ion_mul£i£l^ :

Lorsque les ions d'un faisceau bien collimaté traversent un milieu matériel, ils subissent des diffusions successives avec les électrons et les noyaux du milieu qui défléchissent leurs trajectoires par rapport à la direction

incidente. !•* superposition statistique et cumulative d'un grand nombre de ces

33.

petites diffusions aléatoires conduit à une distribution angulaire des particu- les émergentes qui est centrée sur la direction incidente et dont la largeur est caractéristique de la diffusion multiple ' . Cette distribution est assez bien caractérisée par sa largeur â mi-hauteur a \I2 qui est inverse- ment proportionnelle à la racine carrée de l'épaisseur de la cible traversée.

Dans le cas de la dissociation d'un ion moléculaire dans une cible solide, la diffusion multiple contribue aussi à la séparation des fragments.

Mais, contrairement à la répulsion coulombienne qui se développe d'une façon continue dans le temps et donne lieu à des trajectoires bien définies (les fragments restant spatialement et temporellement correlés) la diffusion multiple est un phénomène collisionnel discontinu et aléatoire, qui perturbe la corréla- tion entre les deux fragments de la dissociation et va jusqu'à la détruire pour des cibles épaisses. Ceci se traduit par un élargissement de la distribution des distances interatomiques séparant les fragments à la surface de sortie de la cible.

KEMMLER ^ ' a calculé ces distributions dans le cas des fragments He et H résultant de la dissociation d'ions He H des 500 keV dans des cibles de carbone d'épaisseur allant de 2 à 2 0 u g / c m2 . La fig. 8 montre les résul- tats de ces calculs qui tiennent compte des effets d'écran pendant l'explo- sion et de la diffusion multiple subie par chacun des deux fragments.

Fig. 8 : Calcul des distributions D (rx ) des distances interatomiques à la surface de sortie de cibles de carbone d'épaisseur 4; 8; 12; et 16 ug/cin2 pour des ions incidents de 500 KeV.

Les distributions sont caractérisées par une distance interatomi- que r et une largeur 3 mi-hauteur r .i ,

L'étude de la variation de ces deux paramètres en fonction de l'épaisseur de la cible nous a permis de déterminer la variation de r en fonction du temps de passage à travers la cible (courbe C) : fig. 9) et de vérifier que le rapport x 1/2 varie linéairement avec l'épaisseur, ce

alj² . . .

qui montre que r ... est proportionnel â la racine carrée de l'épaisseur de la cible.

35.

A titre de comparaison, nous avons rassemblé dans la fig. 9 les courbes de variation de la distancerx = r (t) des fragments He et H issus de la dissociation d'ions He H de 500 KeV dans des cibles de carbone. Le calcul a été effectué dans les trois cas suivants :

a) explosion coulombienne pure, b) explosion avec un potentiel écran,

c) explosion ivec un potentiel écran tenant compte de la diffusion multiple.

6 11 16 21 26 Distance interatomique/r^x/r⁰>

Fig. 9 : Calcul de la variation de la distance interatomique — * avec ro

o ro 0,79 A, en fonction du temps de passage des projectiles He H de

500 KeV dans des cibles de carbone. Les modelés a) ( ) b) ( ) et c) (...) sont décrits dans le texte.

On doit remarquer d'une part que la superposition des courbes a) et c) est un simple effet de hasard; d'autre part la comparaison des trois courbes montre que l'écrantage dû au milieu a pour effet de diminuer l'éner- gie de l'explosion et par conséquent la distance interatomique r (t).

la diffusion multiple agit dans le sens opposé en augmentant cette distance, mais sa nature statistique conduit à une dispersion des valeurs de r (t) autour de la valeur moyenne r (t). Cette dispersion augmente avec l'épaisseur des cibles, conduisant à une perte de corrélation entre les fragments d'autant plus grande que l'épaisseur des cibles est élevée.

e) £Ï£t£ibju^ioji_e3{p£rimenta^_e__eii angle et_eii énergie dj=_fragments_

émergeant d'une cible solide

Après avoir passé en revue les différents phénomènes physiques susceptibles d'affecter la dynamique des fragments de la dissociation dans un milieu solide, on est en mesure d'analyser les distributions expérimentales en angle et en énergie des fragments. La fig. 10 montre une telle distribution (21)

HeH*

9000

7200-

5400

3600

1800

—/ V-

7 Y

-I3.0mrad- _3.0

mrod

J\.

582.0 591.0 600.0

ENERGIE

609.0 (keV)

-5.5 0 ANGLE

5.5 11.0 (mrad)

Fig. 10 : a) Mesure de la distribution en angle et en énergie de protons issus de la dissociation d'ions He H de 3 MeV dans une cible de carbone d'épaisseur 3 Mg/cm2 , b) distribution en énergie correspondant à 6 = 0 et

c) dit^ ;ibution angulaire correspondant à AE = o.

D'après D.S. GEMMELL (réf. 21).

37.

Contrairement à ce qu'un pourrait attendre en ne tenant compte que des phénomènes évoqués plus haut, on constate que la distribution f (e, E) des fragments émergents n'est pas un anneau régulier : elle pré- sente une anisotropie autour de l'angle 8 = 0 correspondant à un surpeuple- ment dans cette direction. Cet effet est beaucoup plus marqué pour les frag- ments H de basse énergie (c.â.d.) pour ceux qui ont été repoussés dans le sens opposé de la direction incidente et qui sont les protons "suiveurs"

d'une molécule presque alignée parallèlement au faisceau.

Notons que de tels effets d'anisotropie ont été mis en évidence pour la première fois à LYON en 1975 (22) au cours de l'étude de la disso- ciation d'ions moléculaires H2 de 2 MeV dans une cible de carbone.

Depuis,cette observation a suscité un intérêt considérable et ( 2*i—28^

a été l'objet de nombreux travaux avec différents ions moléculaires (H2 , He H , OH ...) dans une large gamme d'énergie incidente

(0.1 à 10 MeV / amu ) .

On sait maintenant que cette anisotropie est due aux forces de sillage qui tendent à entraîner certains fragments dans la trace de leurs partenaires. Nous donnerons une description détaillée de ce phénomène de sillage dans le paragraphe suivant.