LES MESURES DE BRUIT DANS LES FERROÉLECTRIQUES

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Submitted on 1 Jan 1972

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LES MESURES DE BRUIT DANS LES FERROÉLECTRIQUES

L. Godefroy

To cite this version:

L. Godefroy. LES MESURES DE BRUIT DANS LES FERROÉLECTRIQUES. Journal de Physique

Colloques, 1972, 33 (C2), pp.C2-39-C2-43. �10.1051/jphyscol:1972209�. �jpa-00214945�

JOURNAL DE PHYSIQUE

Colloque C2, supplément au no 4, Tome 33, Avril 1972, page C2-39

LES MESURES DE BRUIT DANS LES FERROÉLECTRIQUES

L. GODEFROY

Laboratoire Diélectriques-Ferroélectriques, Faculté des Sciences (M. 1. P. C.), Dijon

Résumé.

- En raison de la forte non-linéarité présente au voisinage du point de Curie, les mesures classiques de permittivité faites avec

un

pont sont entachées d'erreur dans les matériaux ferro- électriques. Pour tourner cette difficulté, différents auteurs ont proposé de déduire la permittivité des mesures de fluctuations de polarisation. On expose l'aspect théorique de la question ainsi que les réalisations expérimentales

:

la méthode classique consiste

à

charger le cristal par des résistances variables, une méthode plus récente utilise

un

générateur auxiliaire de bruit. Cette dernière méthode semble pouvoir apporter une meilleure solution au problème.

1. Introduction.

-

Dans les cristaux ioniques, les mouvements des ions provoqués par l'agitation ther- mique induisent des fluctuations de polarisation qui se traduisent par l'apparition d'une différence de potentiel fluctuante U aux bornes des électrodes déposées sur le cristal. La thermodynamique démontre que le carré moyen de cette tension fluctuante est relié

à

la tempé- rature et

à

la capacité C du cristal par

D'une façon plus détaillée, il est possible de calculer le spectre des fluctuations de U

:

c'est ce que fait la formule de Nyquist

:

où S,(o) représente la composante de Fourier

à

la pul- sation o de la fonction d'autocorrélation de U et Z(o) est l'impédance du dipôle constitué par le cristal muni de ses électrodes (le symbole

%

représente la partie réelle du nombre complexe

2).

Si les électrodes sont mises en court-circuit, il appa- raît dans le fil de court-circuit un courant fluctuant

i

dont on connaît le spectre des fluctuations

:

où A(o) est l'admittance du dipôle, reliée

à

Z(o) par

:

L'idée qui préside aux mesures de bruit est la sui- vante

:

si l'on peut mesurer simultanément Su(w) et Si(w) on peut connaître R ( z ( ~ ) ) et %(A(o)) et puisque

Z

et A sont liés par la relation (4), on peut en déduire

à

la fois les parties réelles et imaginaires de l'impédance et de l'admittance. On a donc réalisé une mesure de la permittivité complexe du cristal.

Un tel procédé, qui fait appel

à

des mesures déli- cates de fluctuations de tension ou de courant, est complètement superflu pour des cristaux diélectriques

normaux pour lesquels les méthodes classiques de mesure au pont sont beaucoup plus simples. 11 n'en est pas de même pour les cristaux ferroélectriques au voisi- nage du point de Curie

:

en effet dans ce cas la non- linéarité du cristal devient très forte et l'on doit craindre que le champ alternatif de mesure présent dans les mesures au pont ne perturbe le cristal au point de rendre les résultats insatisfaisants. De plus, on s'attend

à

ce qu'au voisinage de la transition et par suite d'apparition d'un phénomène analogue

à

l'opa- lescence critique, les fluctuations deviennent fortes, rendant ainsi les mesures plus faciles.

Il apparaît donc que les mesures de bruit peuvent permettre une mesure des permittivités des ferro- électriques dans la région critique où l'emploi des méthodes traditionnelles risque de perturber le cristal.

Il faut toutefois remarquer que l'analyse précédente repose sur la formule de Nyquist, établie dans le cas de systèmes linéaires, et que nous voulons l'appliquer dans un cas de forte non-linéarité. Ce point pose un pro- blème important qui n'a été que très peu discuté.

Dans la suite, nous donnons une revue succincte des travaux théoriques consacrés

à

la question, puis des travaux expérimentaux classiques publiés précédem- ment. Enfin, nous décrirons une méthode nouvelle qui résoud la plupart des problèmes posés et nous donne- rons les premiers résultats obtenus. Nous nous limite- rons volontairement au cas de l'équilibre thermique en ne parlant pas du bruit qui apparaît dans des conditions de température ou de champ variables.

II. Aspects théoriques du problème. - La pre- mière étude théorique des fluctuations de polarisation dans les ferroélectriques a été faite en 1958 par Bur- gess [B 581. Le modèle utilisé consiste en une assemblée de N dipôles identiques répartis sur des sites équiva- lents

;

chaque dipôle peut prendre les valeurs + ^{m ou}

-

rn et le couplage entre dipôle est assuré par un fac- teur de Lorentz B tel que le champ local soit donné par

:

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1972209

C2-40 L. GODEFROY

où P est la polarisation P

=

M/V ( M moment total,

V volume). Le traitement statistique de ce modèle est facile et le résultat est donné par la formule classique

:

qui permet de déterminer M quand E est connu. Il existe une température critique Tc définie par kT,

⁼

PNm2/V telle que pour un champ nul il existe un moment non nul pour

T

< Tc et un moment nul pour T > Tc.

Les fluctuations du moment peuvent être évaluées en utilisant un développement de Taylor de l'énergie libre

:

de Lorentz p. Ceci est certainement inadapté au voisi- nage de Tc où il faudrait tenir compte d'un couplage anisotrope entre les dipôles. Il peut se faire ainsi que des dipôles se couplent fortement et réagissent en bloc, il en résulte une variation du nombre N d'éléments fluctuants qui n'agit pas de la même façon dans la région

-

normale (9 N) et dans la région critique (M2

^N

~ ~ 1 ' ) . Ce point doit rester présent

à

l'esprit quand on discute les phénomènes qui se produisent quand on chauffe le cristal en passant par le point critique.

Une autre façon d'aborder théoriquement le pro- blème est de développer des considérations générales sans référence particulière

à

un modèle. Les points de départ sont alors les théorèmes de Nyquist et de Kramers-Kronig. Une synthèse des deux est présentée dans le travail de Petersson [P 70a, P 70b]

:

si P désigne l'inverse de la permittivité

:

Le calcul montre que les dérivées partielles de F sont le théorème de Nyquist exprime le spectre des fluctua- généralement différentes de zéro sauf précisément au tions de tension sous la forme

:

point critique où F" et F" s'annulent simultanément.

Il en résulte que pour des températures pas trop proches S,(o)

⁼

4 kT- P"(o>

-

L

de Tc le terme en (M - Mo)' du développement pré- o A (1 1)

cédent impose

à

M une distribution gaussienne d'où

où

est

l,épaisseur

et

A la

^de

l,échantillon.

l'on peut déduire les moments

D'autre part, la relation de Kramers-Kronig donne

:

M2

=

-

- Nm2

pour T > Tc

T - Tc 2 P"(u) du .

Pm - B O

^=;

Io ^{7 (12)}

Nm2 T (8)

(M - M , ) ~

=

pour T < T c . En intégrant (1 1) sur tout le domaine de fréquence et en 2(Tc

-

T) comparant le résultat

à

(12), on obtient

:

A la température critique elle-même le terme en

rn

L

( M - devient prépondérant, la distribution 3

⁼

5

_O

^S,(o)do

⁼

^{4 kT-(8,} _A

^-

^{Bo). (13)}

cesse d'être gaussienne et un calcul numérique donne

:

- Un calcul analogue donne, pour les fluctuations de

M'

=

1,17 N3" m2

à

T

=

T c . (9) charge,

-

On peut donner un ordre de grandeur du domaine A

Q '

=

4 k ~ - ( e , - 6,). (13 bis) de température entourant Tc pour lequel les for- L

mules (8) tombent. Il suffit de chercher

à

quelle tempé- Ceci signifie que les fluctuations totales de tension ou rature les valeurs de déduites de (8) sont égales

à

de charge sont directement proportionnelles

à

la diffé- celles données par (9). On trouve que ce

⁽⁽

domaine rence entre les permittivités

à

haute et

à

basse fréquence.

critique » est défini par Ce résultat remarquable doit cependant être consi- déré avec une certaine réserve car la démonstration I T - TcI 5- Tc (10) utilise la formule de Nyquist (11) dont la validité 1,17 JN

^'

requiert la linéarité du système et est de toute façon limitée

à

un domaine fini de fréquence. D'autre part la Bien que ceci ne soit qu'un ordre de grandeur, il faut

largeur de bande des appareils de mesure ne permet pas remarquer que la présence de N au dénominateur

indique que le domaine critique est très étroit. d'atteindre la véritable valeur de 9. Il n'en reste pas moins qu'une vérification expérimentale des rela- Malgré son extrême simplicité, ce modèle donne les tions (13) et (13 bis) serait d'un intérêt certain pour résultats essentiels

:

tendance des fluctuations

à

aug- déceler l'influence des non-linéarités sur la formule de menter au voisinage de Tc (éq. (8)) mais faillite de ces Nyquist.

équations dans le domaine critique. Il faut toutefois

remarquer que dans le modèle l'interaction

à

longue III. Les travaux expérimentaux classiques.

-

Les

distance n'est traitée que par l'introduction du facteur mesures classiques sont faites en amplifiant et en

LES MESURES DE BRUIT DANS LES FERROÉLECTRIQUES C2-41

enregistrant la différence de potentiel fluctuante qui

apparaît aux bornes d'un condensateur utilisant le matériau étudié comme diélectrique. Ceci permet la détermination de S,(o). Comme il a été rappelé dans l'introduction, la mesure simultanée de Si(@) permet- trait de remonter

à

Z(w). Malheureusement pour des raisons techniques d'adaptation des impédances, il est pratiquement impossible actuellement de mesurer Si(o).

Les différents auteurs se résolvent alors

à

employer la technique suivante

:

placer en parallèle sur l'échan- tillon des résistances de charges RA variables, de façon

à

recueillir suffisamment d'information pour remonter

à

la valeur R de la résistance et C de la capacitance de l'échantillon. On peut en effet établir la relation sui- vante pour le spectre de bruit d'un tel système

:

Les valeurs de R et C sont calculées en résolvant le système d'équations simultanées obtenues en donnant

à

RL différentes valeurs.

peut remarquer sur la figure que, par exemple

à

quelques dixièmes de degrés au-dessus du point de Curie, les valeurs qui sont

à

porter dans les premiers membres des équations (14) sont très voisines l'une de l'autre

;

on se trouve donc dans des conditions mathé- matiques difficiles pour obtenir une détermination précise des paramètres R et C. Brophy et Webb ont néanmoins procédé

à

la mesure de R et C et en ont déduit la valeur de

E

en fonction de la fréquence (cf. Fig. 2 et réf. [B 621).

V

^{104 A}

f = l O O O H z

Rq(m

I I T ( a ~ )

ld6- 4;p 49.5 50,O 50,5

FIG. 1. -Variation de la tension de bruit aux bornes de la ⁸

-

résistance de charge en fonction de la température d'un cristal de

_

T. G. S. au voisinage de la température de Curie pour diverses valeurs de la résistance de charge et à la fréquence 1 kHz (d'après

-

J. J. Brophy and S. L. Webb).

2 -

de RL faibles (IO4 0) la résistance de charge agit

O I I t

comme un véritable court-circuit pour l'échantillon

OJ qs i 2 5 IO 20

dont l'influence disparaît. Pour des valeurs de R,

FIG. 3. - Bruit d'un cristal de sel de Rochelle a diverses tempé-

forte (107 0) le bruit propre de la résistance de charge

ratures, exprimé par la résistance équivalente Re,. Résistance de charge RA = 10 kQ, X valeurs expérimentales, y> calculé à partir

domine celui de l'échantillon dont l'influence disparaît

_de

la valeur de la capacité à la fréqnence moitié, O à partir à

nouveau. Il n'y a donc qu'un faible domaine de valeur

_{des va~eurs de}

c

R déduites de mesures au pont (flapr&

de RL pour lequel l'échantillon se fasse sentir. Mais on

H. Bitte1 et al.).

Cette technique a été appliquée au sulfate de glyco- colle (T. G. S.) par Brophy et Webb [B 621. Ils ont

...

lQ2 1Q' lQ6 tQs 1 0 ' ~ f

mesuré (Fig. 1) la densité de tension de bruit en fonc-

tion de la température pour diverses valeurs de la résis-

^{FIG. 2. -} Comparaison des résultats obtenus par différents

tance de charge RL. Ces résultats typiques montrent la

auteurs pour la permittivité du T. G. S.

difficulté d'application de la méthode. Pour des valeurs

Des mesures analogues ont été faites sur T. G. S.

h

par Ishibashi

et

al. [I69] et par Fuhrmans [F 681 ;

elles ne confirment malheureusement pas celles de Brophy et Webb (Fig. 2). En particulier la baisse rapide de permittivité trouvée par ces derniers auteurs pour les fréquences supérieures

à

10' Hz n'est pas retrouvée par les autres. La figure 2 fait le point des résultats actuellement connus. Nous ne les discuterons pas car notre but ici est plus de décrire les méthodes de mesure que les résultats eux-mêmes.

Le sel de Rochelle a été étudié par la même méthode

par Bitte1 et al. [B 651. La figure 3 reproduit les résultats

C2-42

L. GODEFROY

exprimés par Re, en fonction de la fréquence (Re, est

définie par Re,

=

SU(o)/4 kT). Aux basses fréquences, la résistance de charge (RL

=

10 ka) prédomine tandis qu'aux plus hautes fréquences un bruit en l /

f

est observé. Dans la gamme de fréquences étudiées (15 Hz à 15 kHz) le bruit peut être décrit par la formule de Nyquist, même

à

la température de Curie. L'effet de la non-linéarité est étudié

:

la valeur moyenne du champ fluctuant est de l'ordre de 2 pV/cm tandis qu'il fau- drait un champ de 3 V/cm pour réduire la permittivité de 1 %. Quelques difficultés expérimentales sont souli- gnées

:

en particulier le fait que le cristal met très longtemps pour atteindre l'équilibre thermique et que les inhomogénéités thermiques perturbent les mesures.

Les résultats précédents ont été obtenus sur des cristaux en équilibre thermique sans champ appliqué.

Ils ont été complétés par Micheron et al. [M 661 et par Jannin [J 711 qui ont repris les mesures sur le T. G. S.

en appliquant un champ électrique. Les résultats sont schématisés sur la figure 4 qui montre les fluctuations totales de polarisation en fonction de la température pour différents champs appliqués. L'accord est bon entre les mesures faites au pont (lignes continues) et celles faites par le bruit (points). Les lois de Devonshire

FIG.

4.

-

Fluctuation totale

de

polarisation du

T. G. S .

en fonc- tion de la température

et

pour divers

champs continus

appliqués

(d'après

M.

Jannin).

pour le déplacement du maximum sont bien vérifiées.

Dans une première étape Jannin prenait comme para- mètres indépendants R, C et 2

; à

l'aide de 3 mesures avec 3 valeurs différentes de RL, il pouvait les calculer

et vérifier la relation de Nyquist, l'accord a toujours été meilleur que les incertitudes expérimentales. Dans une deuxième étape, il admettait la relation de Nyquist et se contentait de déterminer R et C. L'accord entre ces mesures et celles faites au pont était meilleur que 2 %

pour C e t 10 % pour R

à

condition que le champ alter- natif appliqué par le pont soit inférieur

à

0,s V/cm.

IV. Une nouvelle méthode de mesure.

-

Dans le paragraphe précédent, il a été mis en évidence que la difficulté des évaluations d'impédance par les mesures de bruit provenait du fait que dans l'impossibilité de mesurer directement Si(o) on usait de l'artifice des résistances de charges pour avoir suffisamment de données. Malheureusement ces résistances de charges cachent la plupart du temps le phénomène de façon prohibitive. Pour pallier

à

cet inconvénient Miche- ron [M 711 a proposé la méthode suivante (Fig. 5)

:

FIG. 5.

-Schéma de montage de la méthode proposée par Micheron.

un générateur auxiliaire et ajustable de bruit est monté en parallèle sur l'échantillon

;

dans le cas général la moyenne quadratique de la tension mesurée aux bornes de l'ensemble est donnée par

:

Dans le cas où l'impédance z de la source auxiliaire est grande devant celle

Z

de l'échantillon, cette formule se réduit

à :

-

Iz12s.

v2

= e2

+

^-

(1 5 bis)

1

²

l2

La mesure se déroule en 3 temps. Dans un premier temps, l'interrupteur 1, est fermé tandis que I2 est ouvert. est alors égal

à

2 et la relation de Nyquist permet de déterminer la partie réelle R de l'impédance Z du cristal. Dans un deuxième temps les deux inter- rupteurs sont fermés et l'on ajuste le générateur auxi- liaire de f a ~ o n que la valeur de 9 soit le double de la valeur mesurée dans le premier temps.

On a alors ?

⁼

2 d'où

:

Dans un troisième temps et sans modifier le générateur

LES MESURES DE BRUIT DANS LES FERROÉLECTRIQUES C2-43

auxiliaire, on ouvre Il en laissant

I2

fermé, on mesure alors V"

=

2. Connaissant 2 par la première mesure,

-

u2

par la dernière et /

z

l 2 par construction, on déduit

1 Z 1' de (16). Connaissant

à

la fois la partie réelle et le module de

2,

on peut calculer les parties réelle et imaginaire de l'impédance.

Bien qu'en toute rigueur l'échantillon ne soit pas en équilibre thermique pendant le deuxième temps de la mesure puisqu'il est connecté

à

un générateur de bruit, il faut noter que par le principe même de la mesure la perturbation apportée reste faible puisqu'il se borne

à

doubler la valeur quadratique moyenne de la tension

:

cette perturbation est considérablement plus faible que celle qui est provoquée par le champ alternatif de mesure dans un pont.

Ceci a été vérifié sur des monocristaux de titanate de baryum. La figure 6 représente les variations en fonc- tion de la température de l'inverse de la partie réelle de la permittivité déduite des mesures au pont d'une part et déduite des mesures par la méthode décrite d'autre

FIG. 6. - Résultats obtenus sur un monocristal de titanate de Baryum (d'après Micheron).

part. On constate que les deux méthodes donnent des résultats très voisins dans le domaine paraélectrique.

Dans le domaine ferroélectrique au contraire, il y a divergence

:

la transition trouvée par les mesures de bruit apparaît comme beaucoup plus aiguë que celle trouvée par les mesures au pont. Cette atténuation de la transition est due

à

la présence du champ élec- trique de mesure qui dans l'exemple cité était pourtant réduit

à

1 V/cm. Notons que les mesures sont faites

à

la même fréquence

:

1 kHz pour le pont, une bande

étroite centrée sur 1 kHz pour l'autre méthode.

Remarquons aussi que les températures de transition déterminées

à

partir de l'une ou de l'autre de ces courbes diffèrent de près de 2

OC.

Sur la figure 6 sont aussi représentés la conduc- tance G du cristal telle qu'elle se déduit des mesures au pont

à

1 kHz et le carré

pz

de la composante de spectre de polarisation dans la même bande de fréquence que ci-dessus. Si la conductance accuse une légère ano- malie

à

la transition,

p2

présente une anomalie beau- coup plus marquée

à

cette température. De plus, quelques degrés plus bas,

pz

présente un accident qui disparaît complètement pour G. Aucune interprétation de ces phénomènes n'est donnée, mais leur investiga- tion méthodique est en cours.

V. Conclusion. - Il est permis d'avoir quelques doutes sur la validité des mesures classiques de per- mittivité des ferroélectriques car dans les domaines de très forte non-linéarité la présence du champ alter- natif de mesure perturbe suffisamment le cristal pour que les résultats obtenus ne soient pas ceux que l'on obtiendrait pour un cristal en équilibre thermique.

C'est pourquoi divers auteurs se sont efforcés de déter- miner l'impédance du cristal ferroélectrique en mesu- rant les fluctuations de tension qui apparaissent aux bornes des électrodes disposées sur le cristal.

Les mesures sont délicates comme toutes les mesures de bruit mais une difficulté supplémentaire surgit, parce que dans l'état actuel des choses, il est pratique- ment impossible de déterminer les fluctuations du courant de court-circuit et que l'on doit se contenter de déterminer les fluctuations de tension. Un seul résultat de mesure étant insuffisant pour déterminer les deux composantes de l'impédance, il faut recourir

à

des expédients.

La méthode classique consiste

à

charger la source de bruit que constitue le condensateur par des résistances diverses de façon

à

pouvoir déterminer ses paramètres et en particulier son impédance. Nous avons vu que cette méthode est utilisable mais qu'elle a I'inconvé- nient d'être d'exploitation malaisée et assez indirecte.

Une méthode différente proposée récemment utilise

un générateur de bruit auxiliaire et donne des résultats

de façon plus simple que la méthode classique. Bien

qu'elle n'ait pas encore été exploitée méthodiquement

les premiers résultats obtenus laissent bien augurer de

l'avenir de cette méthode.