Développement d’une jonction austéno-martensitique à gradient de composition chimique par fabrication additive

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gradient de composition chimique par fabrication

additive

Flore Villaret

To cite this version:

Flore Villaret. Développement d’une jonction austéno-martensitique à gradient de composition chim-ique par fabrication additive. Matériaux. Université de Lyon, 2020. Français. �NNT : 2020LYSEI104�. �tel-03177235�

N°d’ordre NNT : 2020LYSEI104

THESE de DOCTORAT DE L’UNIVERSITE DE LYON

opérée au sein de

L’Institut National des Sciences Appliquées de Lyon

École Doctorale

N° EDA 034

Matériaux de Lyon

Spécialité de doctorat

Soutenue publiquement le 23/11/2020, par :

Flore Villaret

Développement d’une jonction

austéno-martensitique à gradient de

composition chimique par fabrication

additive

Devant le jury composé de :

Aude SIMAR Professeur, Univ. Catholique de Louvain Rapporteur

Roland LOGÉ Professeur, EPF Lausanne Rapporteur

Anna FRACZKIEWICZ Directrice de recherche CNRS, EMSE Examinatrice Julien ZOLLINGER Maitre de conférence HDR, IJL Examinateur Damien FABRÈGUE Professeur, INSA de Lyon Directeur de thèse Xavier BOULNAT Maitre de conférence, INSA de Lyon Directeur de thèse Pascal AUBRY Ingénieur de recherche, CEA Saclay Encadrant CEA Yann DE CARLAN Ingénieur de recherche, CEA Saclay Encadrant CEA

Département FEDORA – INSA Lyon - Écoles Doctorales – Quinquennal 2016-2020

s

CHIMIE CHIMIE DE LYON

http://www.edchimie-lyon.fr Sec. : Renée EL MELHEM Bât. Blaise PASCAL, 3e étage secretariat@edchimie-lyon.fr INSA : R. GOURDON

M. Stéphane DANIELE

Institut de recherches sur la catalyse et l’environnement de Lyon IRCELYON-UMR 5256

Équipe CDFA

2 Avenue Albert EINSTEIN 69 626 Villeurbanne CEDEX directeur@edchimie-lyon.fr

E.E.A. ÉLECTRONIQUE, ÉLECTROTECHNIQUE, AUTOMATIQUE ;

http://edeea.ec-lyon.fr

Sec. : M.C. HAVGOUDOUKIAN ecole-doctorale.eea@ec-lyon.fr

M. Gérard SCORLETTI

École Centrale de Lyon

36 Avenue Guy DE COLLONGUE 69 134 Écully

Tél : 04.72.18.60.97 Fax 04.78.43.37.17 gerard.scorletti@ec-lyon.fr

E2M2 ÉVOLUTION, ÉCOSYSTÈME, MICROBIOLOGIE, MODÉLISATION

http://e2m2.universite-lyon.fr Sec. : Sylvie ROBERJOT Bât. Atrium, UCB Lyon 1 Tél : 04.72.44.83.62 INSA : H. CHARLES

secretariat.e2m2@univ-lyon1.fr

M. Philippe NORMAND

UMR 5557 Lab. d’Ecologie Microbienne Université Claude Bernard Lyon 1 Bâtiment Mendel 43, boulevard du 11 Novembre 1918 69 622 Villeurbanne CEDEX philippe.normand@univ-lyon1.fr EDISS INTERDISCIPLINAIRE SCIENCES-SANTÉ http://www.ediss-lyon.fr Sec. : Sylvie ROBERJOT Bât. Atrium, UCB Lyon 1 Tél : 04.72.44.83.62 INSA : M. LAGARDE secretariat.ediss@univ-lyon1.fr

Mme Sylvie RICARD-BLUM

Institut de Chimie et Biochimie Moléculaires et Supramoléculaires (ICBMS) - UMR 5246 CNRS - Université Lyon 1

Bâtiment Curien - 3ème étage Nord 43 Boulevard du 11 novembre 1918 69622 Villeurbanne Cedex Tel : +33(0)4 72 44 82 32

sylvie.ricard-blum@univ-lyon1.fr

INFOMATHS INFORMATIQUE ET MATHÉMATIQUES

http://edinfomaths.universite-lyon.fr Sec. : Renée EL MELHEM

Bât. Blaise PASCAL, 3e étage Tél : 04.72.43.80.46 infomaths@univ-lyon1.fr

M. Hamamache KHEDDOUCI

Bât. Nautibus

43, Boulevard du 11 novembre 1918 69 622 Villeurbanne Cedex France Tel : 04.72.44.83.69

hamamache.kheddouci@univ-lyon1.fr

Matériaux MATÉRIAUX DE LYON

http://ed34.universite-lyon.fr Sec. : Stéphanie CAUVIN Tél : 04.72.43.71.70 Bât. Direction ed.materiaux@insa-lyon.fr M. Jean-Yves BUFFIÈRE INSA de Lyon MATEIS - Bât. Saint-Exupéry 7 Avenue Jean CAPELLE 69 621 Villeurbanne CEDEX

Tél : 04.72.43.71.70 Fax : 04.72.43.85.28 jean-yves.buffiere@insa-lyon.fr

MEGA MÉCANIQUE, ÉNERGÉTIQUE, GÉNIE CIVIL, ACOUSTIQUE

http://edmega.universite-lyon.fr Sec. : Stéphanie CAUVIN Tél : 04.72.43.71.70 Bât. Direction mega@insa-lyon.fr M. Jocelyn BONJOUR INSA de Lyon Laboratoire CETHIL Bâtiment Sadi-Carnot 9, rue de la Physique 69 621 Villeurbanne CEDEX jocelyn.bonjour@insa-lyon.fr ScSo ScSo* http://ed483.univ-lyon2.fr Sec. : Véronique GUICHARD

M. Christian MONTES

Université Lyon 2 86 Rue Pasteur

Le pessimiste se plaint du vent contraire, l’optimiste espère qu’il va changer,

le réaliste ajuste les voiles.

William Arthur Ward

La science est comme un grand fleuve, plein de courants, de tourbillons et de hauts fonds trompeurs. Aucun caboteur ne connait tous les secrets du fleuve. Il navigue jusqu’au port et partage son savoir avec les autres caboteurs.

A propos des congrès,

Remerciements

Ce travail de thèse n’aurait pas pu aboutir sans l’aide d’un certain nombre de personne que je souhaite remercier ici.

Pour commencer, je souhaite remercier Aude Simar et Roland Logé pour avoir accepté d’être rapporteurs de cette thèse et d’avoir ainsi pris le temps de lire avec attention ce manuscrit malgré leurs emplois du temps chargés. Je remercie également les autres membres du jury : Anna Fraczkiewicz, Julien Zollinger et Yang Shen pour avoir examiné avec attention ce travail. J’ai apprécié les échanges que nous avons eu au cours de la soutenance, tant sur les suites potentielles à donner à ce travail que sur les aspects plus théoriques. L’aide que nous a apporté Julien Zollinger dans nos réflexions sur la solidification ultra rapide en fabrication additive nous a été très précieuse. Je remercie aussi en particulier Roland Logé, qui est certainement un des premiers à m’avoir initié à la recherche en métallurgie dans son laboratoire dans les montagnes en Suisse.

Je voudrais ensuite remercier mes directeurs de thèse, Xavier Boulnat et Damien Fabrègue. Tout au long de cette thèse vous avez su à la fois me faire confiance et me guider quand j’en avais besoin. Je garderai aussi un très bon souvenir de nos sorties en conférences, et je vous suis très reconnaissante pour m’avoir appris l’art de sauter sur une bouée licorne dans une piscine sans se mouiller.

Je suis consciente d’avoir bénéficié de très bonnes conditions pour réaliser ma thèse en étant au CEA, je remercie Philippe Chapelot et Laurence Portier pour m’avoir accueillie au DMN et au SRMA. De même, je remercie Jean Henry pour son accueil au LA2M. Je remercie aussi Caroline Bisor et Laëtitia Nicolas, responsables du projet MACNA ainsi que Laurence Rancœur, responsable du projet RBNEW, pour avoir soutenu ce projet de thèse d’un bout à l’autre.

En plus des moyens mis à ma disposition au CEA, j’ai eu la chance d’avoir eu accès à ceux de l’équipe METAL au laboratoire MATEIS de l’INSA de Lyon, à ce titre je voudrais vivement remercier Michel Perez et Eric Maire pour m’y avoir accueillie toujours dans de bonnes conditions.

Je voudrais aussi remercier mes deux encadrants de choc au CEA :

Pascal, je voudrais te remercier pour toute l’aide que tu m’as apportée autour des procédés de fabrication additive au cours de cette thèse. J’ai été impressionnée par la diversité de tes connaissances autour de la fabrication additive mais aussi dans d’autres domaines, comme dans celui de la pâtisserie. Je voudrais te remercier pour la patience que tu as eu à répondre à toutes mes questions.

Yann, grâce à toi ces trois années de thèse m’ont permis de progresser autant sur le plan scientifique que sur le plan humain. Au cours de cette thèse j’ai beaucoup apprécié nos discussions scientifiques mais aussi astronomiques ou navales. Merci aussi de m’avoir fait parcourir tout le désert Joshua Tree en cherchant avec attention un chêne au milieu des cactus.

J’aimerais maintenant remercier toutes les personnes avec qui j’ai pu travailler au cours de la thèse. Tout d’abord à MATEIS, merci à Florian Mercier grâce à qui j’ai pu obtenir mes premiers échantillons de thèse sur le SPS, à Jérôme Adrien qui m’a fait découvrir les joies de la tomographie X et aussi à tous ceux, comme Michel, Patrice ou Christophe, avec qui j’ai pu avoir des discussions toujours très intéressantes.

grâce à leur expertise j’ai pu gagner beaucoup de temps et cette unique session de fabrication a été suffisante pour me permettre de conduire ma thèse.

Ensuite au CEA, je voudrais remercier au LC2M Jérôme Garnier, Elodie Pons et Pierre Wident pour l’aide précieuse qu’ils m’ont apporté pour la préparation et le dépouillement de mes essais mécaniques ; au LISL, je voudrai remercier Fernando Lomello pour son aide sur la machine de SLM ; au LTA, je remercie Danièle Ayrault et Jérôme Tosi d’avoir partagé leur précieuse expérience de soudeurs.

Au LA2M je souhaite remercier Elodie Rouesne et Amélie Gangloff qui m’ont toutes les deux formées au MEB et à l’EBSD et m’ont apporté une aide très précieuse pour l’observation de mes échantillons austéno-martensitiques compliqués ; Stéphane Urvoy pour son aide et ses conseils avec la microdureté ; Jean-Christophe Brachet qui a partagé avec moi son expertise sur les aciers 9Cr au cours de longues discussions ; Thomas Guilbert pour les traitements thermiques et les recherches archéologiques d’échantillons de 9Cr passés en dilatométrie il y a 15 ans ; Véronique Rabeau pour son aide sur la métallo ; Raphaëlle Guillou pour l’informatique ; et bien sûr Karine Belin pour son aide précieuse dans la navigation à travers le système administratif du CEA.

Cette thèse n’aurait été rien sans la bande des thésards que j’ai côtoyé ces trois années : Ceux de METAL : Alexandre, Marion, Quentin, Arnaud, Lucille, Laurabelle, Maxime, et tous les autres qui m’ont toujours fait bon accueil et avec lesquels j’ai eu le plaisir de partager quelques bonnes soirées toutes les fois où je suis venue à Lyon. J’en profite pour remercier Marion et Mathieu pour m’avoir accueilli dans leur « AirBNB in Villeurbanne » pendant les 3 premiers mois de ma thèse et lors d’une partie de mes séjours à Lyon.

Ceux du CEA : Adrien, Emilien et Amal qui nous ont montré la voie, Gautier et Anaïs avec qui j’ai partagé mes galères de fabrication additive, Gabriel et Quentin avec qui j’ai partagé les joies de la rédaction, et puis aussi les plus jeunes à qui je souhaite bon courage et bonne chance pour leur thèse… et pour s’occuper des plantes et des poissons : Lucas, Anna, Nargisse, Romain, Freddy et Martin. Même si elle n’était pas en thèse, j’aimerai aussi remercier Cécilia pour toutes les petites pauses d’après-midi.

J’en profite aussi pour remercier tous les autres membres du laboratoire, tant les skippers de la salle café, que ceux qui ont préféré rester au port, pour leur bonne humeur au café le matin, les discussions au détour du couloir ou à la pause de midi.

Un remerciement spécial à Adrien et Gabriel, j’ai eu la joie de partager ce bureau avec vous, maintenant transformé en jungle. Je vous remercie de m’avoir suivie dans mes projets les plus fou, comme celui d’envoyer une mini serre dans l’espace, et aussi d’avoir proposé des idées toujours plus originales, comme d’installer un aquarium avec une fontaine zen et des crevettes bleues au milieu du bureau. J’en profite d’ailleurs pour remercier spécialement Jérôme Canel d’avoir arrosé les plantes et tenté de sauver les crevettes pendant le confinement de Mars. Merci aussi à Isabelle, ta compétence en Matlab m’a été d’un grand secours pendant ma thèse, merci aussi de nous avoir rappelé à Gabriel, Quentin et moi « il est 18h il faut rentrer chez vous les jeunes !! Ou alors venez prendre un café…»

J’aimerai aussi remercier l’équipe du club d’aviron Boulogne 92, merci pour l’accueil que vous m’avez fait il y a trois ans, ça n’a pas été toujours facile de concilier les entrainements et la thèse mais de pouvoir venir se changer les idées sur la Seine m’a vraiment fait du bien. Je suis heureuse d’avoir fait partie de cette équipe, je regretterai certainement nos sorties en 4X ou en 8+ le dimanche matin sous la pluie par 8°C !

Pour finir je voudrais remercier ma famille : mes parents, mon frère et ma sœur, pour m’avoir soutenue pendant le confinement, pendant ce projet de thèse, et depuis toujours. Et aussi merci à mes grands-parents pour m’avoir transmis leur sens du travail bien fait et leur passion pour la recherche.

Sommaire

Sommaire

Introduction ... 1

Chapitre 1.

La liaison 316L/Fe-9Cr-1Mo par soudage : étude de

l’assemblage par faisceau d’électrons ... 9

1.1 Matériaux étudiés ... 10

1.1.1 Particularités de l’acier austénitique inoxydable 316L ... 10

1.1.2 Particularités de l’acier martensitique Fe-9Cr-1Mo ... 11

1.2 Caractérisations de soudures Faisceau d’Électrons hétérogènes 316L/Fe-9Cr-1Mo .. 15

1.2.1 Microstructure à l’état brut de soudage ... 16

1.2.2 Évolution au cours des traitements thermiques ... 24

1.2.3 Propriétés mécaniques en traction ... 28

1.3 Bilan sur le soudage hétérogène de plaques 316L/Fe-9Cr-1Mo par faisceau d’électrons ... 32

1.4 Bibliographie du chapitre 1 ... 33

Chapitre 2.

Étude de jonctions 316L/Fe-9Cr-1Mo élaborées par frittage

de poudres ... 35

2.1 Caractérisation des poudres utilisées ... 36

2.2 Caractérisations de mélanges et d’assemblages ... 40

2.2.1 Bimatériau « interface » (jonction directe) ... 41

2.2.2 Mélange des poudres 50/50 (acier duplex) ... 44

2.2.3 Matériau « assemblage de mélanges » (acier à gradient) ... 47

2.3 Essais mécaniques en traction ... 48

2.3.1 Comportement des matériaux obtenus par CIC ... 49

2.3.2 Comportement des matériaux obtenus par SPS ... 50

2.3.3 Analyse du comportement mécanique des matériaux mélangés ... 52

2.4 Bilan sur la caractérisation des matériaux frittés ... 60

2.5 Bibliographie du chapitre 2 ... 63

Chapitre 3.

Fabrication additive de matériaux à gradient de

composition ... 65

3.1 Procédés DED-LB et PBF-LB pour la fabrication de matériaux à gradient ... 66

3.1.2 Procédé de fusion laser sur lit de poudre PBF-LB (laser beam powder bed fusion) ... 70

3.2 Étude du 316L et du Fe-9Cr-1Mo seuls construits par fabrication additive ... 73

3.2.1 Fabrication et caractérisation du 316L ... 74

3.2.2 Fabrication et caractérisation du Fe-9Cr-1Mo ... 78

3.2.3 Bilan des caractérisations des matériaux seuls ... 95

3.3 Caractérisation de matériaux à gradient 316L  Fe-9Cr-1Mo ... 97

3.3.1 DED-LB ... 99

3.3.2 PBF-LB ... 121

3.4 Bilan sur les caractérisations microstructurales des matériaux obtenus par fabrication additive ... 127

3.5 Bibliographie du chapitre 3 ... 130

Chapitre 4.

Caractérisation mécanique en traction des matériaux

DED-LB

... 135

4.1 Caractérisation des éprouvettes de traction DED-LB par tomographie X ... 136

4.1.1 Étude de la porosité ... 137

4.1.2 Mesures de rugosité ... 141

4.1.3 Mesure des sections pour les essais mécaniques ... 143

4.2 Essais mécaniques en traction sur les échantillons DED-LB ... 146

4.2.1 Essais mono-matériaux ... 147

4.2.2 Essais sur matériaux à gradient ... 151

4.2.3 Comparaison avec le comportement des soudures FE ... 153

4.3 Bilan sur la caractérisation mécanique en traction des matériaux DED-LB ... 154

4.4 Bibliographie du chapitre 4 ... 155

Conclusion générale ... 157

Synthèse des résultats : propriétés des jonctions 316L/Fe-9Cr-1Mo en fonction des procédés étudiés ... 157

Comparaison sommaire des procédés ... 157

Différents profils chimiques ... 158

Différentes microstructures ... 160

Caractérisation par microdureté des interfaces ... 162

Propriétés en traction ... 164

Nouveaux matériaux duplex ... 165

Perspectives ... 169

Perspectives directes sur les jonctions 316L/Fe-9Cr-1Mo ... 169

Sommaire

Annexes ... 179

A. Annexe A : généralités sur la métallurgie des aciers et du soudage ... 181

A.1 Généralités sur les aciers ... 181

A.2 Procédés de soudage ... 183

A.3 Rappels sur la métallurgie du soudage ... 184

B. Annexe B : Méthode de quantification de la ferrite et de la martensite par EBSD ... 190

C. Annexe C : Codes MatLab pour le traitement des données EBSD ... 198

C.1 Codes génériques ... 198

C.2 Code pour l’identification des anciens joints de grains austénitiques dans la martensite ... 201

C.3 Code pour la séparation de la ferrite et de la martensite ... 202

D. Annexe D : Présentation des procédés SPS et CIC ... 204

E. Annexe E : Caractérisations microstructurales de matériaux CIC et SPS ... 207

E.1 316L ... 207

E.2 Fe-9Cr-1Mo ... 209

E.3 Compléments de caractérisation du bimatériau « interface » (jonction directe)... 211

F. Annexe F : Caractérisations mécaniques en traction de matériaux CIC et SPS ... 217

F.1 Fractographies des matériaux CIC ... 218

F.2 Essais de traction sur bimatériaux « interface » CIC ... 219

F.3 Essais de traction sur le bimatériau « interface » SPS ... 221

G. Annexe G : Propriétés mécaniques théoriques du mélange 316L/Fe-9Cr-1Mo fritté en fonction de la fraction de mélange ... 223

H. Annexe H : figures de pôle des microstructures du chapitre 3 ... 225

I. Annexe I : Données thermodynamiques pour la modélisation de la croissance de l’austénite dans la ferrite delta au refroidissement dans l’acier Fe-9Cr-1Mo ... 229

J. Annexe J : Exemple de l’intérêt des matériaux à gradient pour l’amélioration de la durée de vie d’un joint soudé ... 230

K. Annexe K : Méthodes et codes pour le traitement des images de tomographie X du chapitre 4 ... 232

K.1 Analyse de la porosité... 232

K.2 Mesure de la rugosité ... 233

K.3 Mesure de la section ... 237

L. Articles ... 238

L.1 Article publié à l’occasion de la conférence ICAPP 2019 ... 238

L.2 Article soumis à Journal of Material Processing Technologies ... 251

Introduction

INTRODUCTION

C

’

De nombreux exemples de liaisons bimétalliques entre aciers ferritiques/martensitiques et aciers austénitiques peuvent être trouvés dans l’industrie [1]. Les aciers austénitiques inoxydables de type 316L sont utilisés dans les zones nécessitant une bonne résistance au fluage à haute température ou à la corrosion, alors que les aciers ferritiques/martensitiques, moins onéreux, sont utilisés dans les zones de plus basses températures. Dans le nucléaire, ce type de jonctions est typiquement rencontré entre les gros composants de la centrale (cuve, pressuriseur, générateurs de vapeur) en acier faiblement allié ferritique/bainitique et les tuyauteries du circuit primaire en acier inoxydable austénitique. La problématique de la réalisation d’assemblages bimétalliques d’aciers austénitiques et ferritiques/martensitiques touche de nombreuses applications.

Habituellement, ces liaisons sont effectuées par soudage avec un métal d’apport austénitique (aciers ou alliages base nickel de type inconel) et parfois, une ou plusieurs étapes de beurrage préalable avec des nuances intermédiaires. De nombreuses études sont menées autour du soudage de ces jonctions afin d’en simplifier l’assemblage et d’en améliorer les propriétés. Aujourd’hui, les techniques de fabrication additive ouvrent de nouvelles perspectives pour la fabrication et la jonction de matériaux. Ces procédés étant récents, leurs performances sont encore à évaluer. Au CEA, deux grandes plateformes sont dédiées à l’étude des procédés de fabrication additive : la plateforme SAMANTA à Saclay et la plateforme POUDR’INNOV à Grenoble.

Dans ce travail de thèse, nous nous proposons d’étudier la possibilité de construire un objet permettant d’assembler un acier austénitique avec un acier martensitique par fabrication additive et plus largement par métallurgie des poudres. Pour cela, nous avons choisi de nous positionner par rapport à un exemple type : la liaison pied/tube hexagonal (TH) dans les Réacteurs à Neutrons Rapides refroidis au Sodium (RNR-Na)(Figure i).

Ce concept de réacteurs, encore en développement, ouvre la possibilité d’optimiser l’utilisation de l’uranium et de réduire la quantité de déchets produits. Dans le cœur de ces réacteurs, les aiguilles de combustible sont regroupées dans un tube de géométrie hexagonale. Ce tube permet la canalisation du sodium et le refroidissement des crayons de l’assemblage, sa géométrie hexagonale assure la grande compacité du cœur.

Les caractéristiques géométriques du TH doivent être maintenues tout au long de son utilisation. Malgré les grandes dimensions envisagées pour les TH (autour de 4,5 m de longueur, un entreplat d’environ 20 cm et une épaisseur de 4,5 mm [2]), seules de très faibles déformations, induites par les effets de l’irradiation et de la température de service (entre 400°C et 580°C) sont admises. L’acier martensitique Fe-9Cr-1Mo (X10 CrMo 9-1, aussi appelé EM10), comme tous les aciers ferrito-martensitiques de structure cubique centrée, présente une excellente résistance au gonflement et au fluage sous irradiation. C’est pourquoi il est aujourd’hui considéré comme le matériau de référence pour la fabrication des TH dans les réacteurs RNR-Na français.

Le TH est soudé à une pièce constituant le pied d’assemblage, permettant de le positionner dans le cœur et de réguler le refroidissement de l’assemblage. Afin de garantir la compatibilité de cette pièce avec les aciers austénitiques constituant le reste des structures du réacteur, le pied est en acier austénitique 316 LN (X2 CrNiMo 18-12-02, L pour bas carbone et N pour azote contrôlé). Cet acier, plus facile à mettre en forme et à souder que le Fe-9Cr-1Mo, est mieux adapté pour la constitution des structures plus faiblement soumises à l’irradiation du réacteur et est directement fiché dans une structure en acier austénitique. La fabrication des assemblages combustibles dans ce concept de RNR passe par une étape de jonction d’un acier martensitique (le Fe-9Cr-1Mo) avec un acier austénitique (le 316LN).

Pour l’assemblage de ces deux pièces, une pièce de raccord (« manchette ») en acier 316L. Celle-ci est soudée par soudage à l’arc TIG (Tungsten Inert Gas) continue, avec un métal d’apport de type inconel 82 (alliage base nickel contenant 20% en masse de chrome) sur le tube hexagonal. Un préchauffage des pièces et un traitement thermique post-soudage sont nécessaires [3]. En effet, le traitement thermique de préchauffage permet de réduire le risque de fissuration à froid dans la martensite [4], tandis que le traitement thermique post-soudage permet d’améliorer la résilience des joints soudés par un effet de revenu de la martensite [5]. Une fois le traitement thermique de post-soudage effectué, la manchette en 316L peut être soudée au pied d’assemblage directement sur site. Cette méthode est typiquement celle utilisée lors de la fabrication des assemblages combustibles du réaceut à neutrons rapides Phénix.

Introduction

Figure ii : Schéma d'une soudure hétérogène acier austénitique/acier martensitique dans le cas de la jonction pied/TH.

La soudure est réalisée en 3 passes, du fait de l’épaisseur des pièces à souder. Le métal d’apport retenu, l’inconel 82, présente plusieurs avantages facilitant la liaison entre les deux matériaux : son coefficient de dilatation est intermédiaire entre celui des deux matériaux, il permet donc de réduire les contraintes de dilatation différentielles. Il constitue également une bonne barrière contre la diffusion, permettant ainsi de limiter les risques de fissuration à froid et les phénomènes de transfert de carbone depuis l’acier martensitique (contenant 0,1 % en masse de carbone dans le cas du Fe-9Cr-1Mo) vers la zone fondue ou l’acier austénitique (qui n’en contient que 0,01 % en masse dans le cas du 316L). Ce dernier point est en effet important puisque la diffusion du carbone hors de l’acier martensitique provoque la formation d’une zone moins résistante au fluage que le reste de l’assemblage, ce qui engendre un risque de rupture prématurée de la soudure [6].

Cependant, l’utilisation de l’inconel 82 comme métal d’apport présente l’inconvénient de déplacer la composition de la zone fondue vers des compositions chimiques sensibles à la fissuration à chaud lors du soudage (Figure iii) [7]. Le taux de dilution au niveau de la zone fondue doit alors être parfaitement maitrisé via une adaptation de la géométrie du joint, afin d’éviter ce type de fissuration.

Figure iii : Diagramme de Schaeffler d’après [8], la zone ZF1 correspond aux différentes compositions pouvant être rencontrées dans la Zone Fondue d'une soudure 316L/Fe-9Cr-1Mo sans métal d'apport, la zone ZF2 (issu de

[9]), montre le décalage en Nieq et Creq en fonction de la dilution, lors du

soudage avec métal d’apport Inconel 82.

Cet exemple montre que le soudage d’un acier martensitique avec un acier austénitique est donc une étape maîtrisée mais délicate.

Que ce soit par métallurgie des poudres « conventionnelle », ou par fabrication additive, plusieurs études antérieures ont montré qu’il est possible d’envisager la fabrication d’une pièce de raccord à gradient entre les deux aciers [10]–[12]. La composition chimique d’une telle pièce varierait graduellement de celle de l’acier austénitique vers celle de l’acier martensitique, permettant ainsi d’effectuer des soudures homogènes à chaque extrémité. Il est également envisageable d’utiliser les techniques de fabrication additive pour construire le

Introduction jonction soudée conventionnelle, ce qui permet d’envisager une meilleure résistance au vieillissement. Woo et al. [14] ont aussi montré que l’utilisation d’un gradient de composition permettait de réduire les contraintes résiduelles occasionnées par l’assemblage de ces deux matériaux.

L’objectif de cette thèse est donc de fabriquer et d’étudier des matériaux à gradient 316L/Fe-9Cr-1Mo obtenus par frittage et par fabrication additive. Ces travaux vont donc examiner la faisabilité de tels matériaux et dresser un premier panorama de leurs propriétés en fonction du procédé utilisé.

C

Le premier chapitre présente la problématique métallurgique liée à l’assemblage d’aciers

austénitiques et d’aciers martensitiques. La métallurgie spécifique aux aciers 316L et Fe-9Cr-1Mo est présentée. À la lumière de cette revue de la littérature, une jonction 316L/Fe-9Cr-Fe-9Cr-1Mo soudée par faisceau d’électrons est étudiée, pour servir de point de comparaison aux matériaux ensuite fabriqués par métallurgie des poudres. Ces caractérisations s’appuient sur une méthode de distinction de la ferrite et de la martensite par EBSD développée au cours de la thèse.

Le second chapitre se concentre sur la caractérisation de matériaux obtenus à partir de

poudres par frittage Spark Plasma Sintering (SPS) ou par Compaction Isostatique à Chaud (CIC). L’utilisation de poudres comme matériau de départ permet d’envisager la formation de mélanges maitrisés pour contrôler le changement des propriétés et de la chimie lors de l’assemblage de deux matériaux différents. Ces procédés ne passent pas par une étape de fusion, ce qui permet de s’affranchir de la complexité liée au mélange des deux matériaux en phase liquide. Ce chapitre montre qu’il est possible d’obtenir des changements de composition en quelques dizaines de micromètres par ces procédés. Les propriétés mécaniques en traction de ces matériaux se révèlent être comparables à celles des assemblages soudés par faisceau d’électrons.

Le troisième chapitre se base sur l’utilisation des méthodes de fabrication additive de

projection de poudre laser (DED-LB) et de fusion sur lit de poudre (PBF-LB) pour l’obtention de matériaux à gradient de composition. Avec ces techniques de fabrication, il est possible de contrôler localement la chimie et d’obtenir des gradients de chimie sur plusieurs millimètres. L’ensemble du matériau subit une étape de fusion suivie de plusieurs cycles thermiques locaux, ce qui occasionne des microstructures particulières. Dans un premier temps, le 316L et le Fe-9Cr-1Mo, après fabrication additive, sont caractérisés. L’analyse des microstructures du Fe-9Cr-1Mo montre que pour des vitesses de refroidissement suffisamment élevées comme en PBF-LB, il est possible d’obtenir une microstructure ferrito-martensitique. Des calculs thermodynamiques ont permis de montrer qu’une vitesse de refroidissement suffisamment rapide peut empêcher la formation d’austénite dans le Fe-9Cr-1Mo au refroidissement, ce qui conduit à une microstructure ferritique au lieu de la martensite habituellement obtenue dans cet alliage. Ensuite, ce chapitre propose une méthode de contrôle de la chimie dans le gradient en DED-LB, basée sur la composition de la poudre projetée et sur la prise en compte du taux de dilution que l’on peut imposer lors de la fabrication. Les gradients obtenus sont caractérisés par MEB-EBSD et microdureté et comparés entre eux. Un article soumis dans la revue « additive manufacturing » [15], reprend les comparaisons effectuées entre un de ces gradients et une jonction soudée par faisceau d’électrons.

Le quatrième chapitre présente les caractérisations en tomographie et mécaniques en

traction des matériaux à gradient obtenus au chapitre 3. Les caractérisations en tomographie X permettent d’observer l’effet des variations de poudre et de paramètres sur la rugosité et la porosité dans les échantillons. La section des éprouvettes pour les essais de traction peut aussi être mesurée précisément avec cette méthode, malgré la rugosité. Même s’ils présentent quelques défauts (pores, précipités), les matériaux à gradient obtenus par DED-LB ont des propriétés mécaniques en traction comparables aux matériaux soudés du chapitre 1.

Ce manuscrit s’achève sur une conclusion générale reprenant les principaux résultats pour une comparaison globale des propriétés des matériaux obtenus dans la thèse. Des perspectives concernant des études futures à conduire sur ces matériaux à gradient sont également proposées. Les annexes présentent les codes de dépouillement des données développés au cours de la thèse ainsi que des résultats complémentaires.

Introduction

B

[1] Z. Sun, « Feasibility of producing ferritic/austenitic dissimilar metal joints by high energy density laser beam process », Int. J. Press. Vessel. Pip., vol. 68, p. 153‑ 160, 1996. [2] E. Deloye et P. Tardif, « Les Tubes Hexagonaux de la Génération IV », in 20ème

congrès Français de Mécanique, 2011, p. 1‑ 5.

[3] G. Colombe, H. Vaugoyeau, et R. Schickel, « Note technique n° DPFER/SDEEC/ SETE

87.2002 : Soudage TH/PM 2ème recharge Super-phénix 1 », Cadarache, 1987. [4] C. Pandey, M. M. Mahapatra, P. Kumar, et N. Saini, « Some studies on P91 steel and

their weldments », J. Alloys Compd., vol. 743, p. 332‑ 364, 2018.

[5] M. Sireesha, S. K. Albert, et S. Sundaresan, « Microstructure and Mechanical Properties of Weld Fusion Zones in Modified 9Cr-1Mo Steel », J. Mater. Eng. Perform., vol. 10, no _{3, p. 320‑ 330, juin 2001.}

[6] L. Falat, M. Svoboda, A. Výrostková, I. Petryshynets, et M. Sopko, « Microstructure and creep characteristics of dissimilar T91/TP316H martensitic/austenitic welded joint with Ni-based weld metal », Mater. Charact., vol. 72, p. 15‑ 23, 2012.

[7] M. Sireesha, S. K. Albert, V. Shankar, et S. Sundaresan, « A comparative evaluation of welding consumables for dissimilar welds between 316LN austenitic stainless steel and Alloy 800 », J. Nucl. Mater., vol. 279, p. 65‑ 76, 2000.

[8] P. Lacombe, B. Baroux, et G. Beranger, Les aciers Inoxydables. Les Ulis, Les Editions de la physique, 1990.

[9] H. Vaugoyeau, R. Schickel, et G. Schickel, « Note Technique n° SETE 86.2005 : Essais préliminaires du soudage hétérogène Z10 CD9/Z2 CN18.9 en géométrie Phénix », 1986.

[10] H. P. Buchkremer, P. J. Ennis, et D. Stöver, « Manufacture and stress rupture properties of hipped austenitic-ferritic transition joints », J. Mater. Process. Technol., vol. 92‑ 93, p. 368‑ 370, 1999.

[11] J. D. Farren, J. N. DuPont, et F. F. Noecker, « Fabrication of a Carbon Steel-to-Stainless Steel Transition Joint Using Direct Laser Deposition — A Feasibility Study »,

Weld. J., vol. 86, no _{3, p. 55s-61s, 2007.}

[12] G. J. Brentrup et J. N. DuPont, « Fabrication and Characterization of Graded Transition Joints for welding dissimilar alloys », Weld. J., vol. 92, p. 72s-79s, mars 2013.

[13] J. S. Zuback, T. A. Palmer, et T. DebRoy, « Additive manufacturing of functionally graded transition joints between ferritic and austenitic alloys », J. Alloys Compd., vol. 770, p. 995‑ 1003, 2019.

[14] W. Woo, D.-K. Kim, E. J. Kingston, V. Luzin, F. Salvemini, et M. R. Hill, « Effect of interlayers and scanning strategies on through-thickness residual stress distributions in additive manufactured ferritic-austenitic steel structure », Mater. Sci. Eng. A, vol. 744, p. 618‑ 629, 2019.

[15] F. Villaret et al., « Laser Beam Direct Energy Deposition of graded austenitic-to-martensitic steel junctions compared to dissimilar Electron Beam welding », Addit.

CHAPITRE 1. LA LIAISON 316L/Fe-9Cr-1Mo PAR

SOUDAGE : ETUDE DE L’ASSEMBLAGE PAR

FAISCEAU D’ELECTRONS

Ce chapitre présente la problématique métallurgique liée à l’assemblage d’aciers austénitiques avec des aciers martensitiques.

Les particularités des aciers austénitiques et martensitiques ainsi que différents éléments sur les évolutions microstructurales observées lors du soudage de ces nuances sont présentées avec notamment l’effet des traitements thermiques post soudage.

La soudure par Faisceau d’Electrons (FE) permet les liaisons aciers austénitiques / aciers martensitiques et nous avons choisi d’en caractériser une finement. Le soudage par FE est particulièrement intéressant dans le cadre d’une comparaison avec la fabrication additive. En effet, de nombreux phénomènes métallurgiques rencontrés lors du soudage de ces deux aciers sont communs avec la fabrication additive : la jonction est effectuée sans métal d’apport et les vitesses de refroidissement rencontrées en soudage FE sont du même ordre de grandeur que celles rencontrées en fabrication additive. La problématique autour de l’effet des traitements thermiques post-soudage ou post-fabrication est également commune. Les résultats obtenus dans ce chapitre pourront être comparés à ceux du chapitre 3 afin de vérifier l’existence de similitudes entre ces procédés.

Sommaire du Chapitre

1.1 Matériaux étudiés ... 10

1.1.1 Particularités de l’acier austénitique inoxydable 316L ... 10 1.1.2 Particularités de l’acier martensitique Fe-9Cr-1Mo ... 11

1.2 Caractérisations de soudures Faisceau d’Électrons hétérogènes 316L/Fe-9Cr-1Mo .. 15

1.2.1 Microstructure à l’état brut de soudage ... 16 1.2.2 Évolution au cours des traitements thermiques ... 24 1.2.3 Propriétés mécaniques en traction ... 28

1.3 Bilan sur le soudage hétérogène de plaques 316L/Fe-9Cr-1Mo par faisceau d’électrons ... 32

1.1 M

Dans l’ensemble de ce travail de thèse, les matériaux considérés sont deux aciers : un acier austénitique inoxydable, le 316L, et un acier martensitique, l’acier Fe-9Cr-1Mo. Des généralités sur la métallurgie des aciers sont présentées en annexe A.1. Cette partie a pour objectif de présenter uniquement les spécificités de la métallurgie du 316L et du Fe-9Cr-1Mo.

1.1.1 Particularités de l’acier austénitique inoxydable 316L

L’acier 316L, aussi appelé X2 CrNiMo 17-12-02, contient plus de 10 % en masse de chrome (voir Tableau 1.1), cette haute teneur en chrome permet la formation d’une couche d’oxyde stable (Cr2O3), étanche et adhérente sur l’acier, ce qui lui confère son caractère inoxydable.

D’autre part, son fort taux de Nickel favorise la stabilisation de l’austénite à température ambiante (Figure 1.1). Il est à noter que la version 316L est « low carbon », avec des teneurs inférieures à 0,03 %m afin de minimiser sa sensibilité à la corrosion intergranulaire induite par la présence de carbures de chrome aux joints de grains.

C Cr Mo Ni Mn Si N S P

316L recommandation du code RCC-MRx 2015 et de la norme NF EN 10088-2

0,030

max 16,5-18,5 2,0-2,5 10,0-13,0 max 2,0 max 1,0 0,10 max 0,015 max (norme NF : 0,030 max 0,045 max)

Tableau 1.1 : Limites de composition en pourcentage massique pour l'acier 316L d'après le code RCC-MRx [1] et la norme NF EN 10088-2 [2].

La structure austénitique de l’acier 316L est obtenue par hypertrempe depuis le domaine austénitique (Figure 1.1). L’austénite formée dans cet acier est très stable : les phases intermétalliques σ et χ mentionnées sur le diagramme de phases n’apparaissent que sous l’effet d’un vieillissement prolongé à plus de 500 °C [3]. Le diagramme de phases à l’équilibre calculé Figure 1.1 prévoit également la transformation de l’austénite en ferrite α aux températures inférieures à 600 °C. En réalité cette phase n’apparait pas, la cinétique de transformation γ  α étant trop lente à ces températures [4].

1.1 Matériaux étudiés Pour cette partie de l’étude portant sur le soudage hétérogène, l’acier 316L se présente sous forme de tôles obtenues par laminage. Ces tôles présentent une microstructure majoritairement austénitique avec quelques îlots de ferrite allongés dans le sens du laminage de la tôle (perpendiculaire à l’observation) (Figure 1.2 (a)). Ces ilots sont constitués de ferrite δ, ils sont formés lors de la solidification du lingot et maintenus jusqu’à température ambiante lors du refroidissement, ces ilots sont ensuite déformés au cours des étapes de laminage, ce qui leur donne leur forme allongée. Le traitement d’hypertrempe lors de la mise en forme induit classiquement une microstructure avec des grains équiaxes comportant quelques macles (Figure 1.2(b)).

Figure 1.2 : Carte EBSD de la microstructure de l'acier 316L avant soudage : (a) carte de phases, (b) figure de pôle inverse (IPF) projetée parallèlement au sens de laminage. Pas d’acquisition : 1 pixel = 0,5 µm.

1.1.2 Particularités de l’acier martensitique Fe-9Cr-1Mo

L’acier Fe-9Cr-1Mo, est un acier de type martensitique. Le carbone et le molybdène présents dans cet alliage permettent d’obtenir les propriétés mécaniques à haute température (typiquement Rp > 250 MPa à 550 °C, voir 1.2.3) requises pour son utilisation en réacteur nucléaire.

C Cr Mo Ni Mn Si N

Composition Chimique

(% massique) 0,1 8,33 1 0,27 0,54 0,29 0,013

Tableau 1.2 : Tableau de composition chimique massique de l'acier Fe-9Cr-1Mo (type EM10, tôles fabriquées par OCAS).

Pour cet acier, la structure martensitique peut être obtenue jusqu’à des vitesses de refroidissement relativement faibles (Figure 1.3) : pour des produits de faible épaisseur, une trempe à l’air (sortie directe depuis le four d’austénitisation, soit environ 1 °C/s) est suffisante.

Figure 1.3). La température minimale de formation de l’austénite (Ae3) de cet alliage se situe autour de 800 °C (Figure 1.4). Habituellement, les traitements d’austénitisation pour cet alliage se font à plus haute température (1000°C-1100°C) afin de dissoudre les précipités M23C6

éventuellement formés.

Figure 1.3 : Diagramme Transformations en Refroidissement Continu (TRC) de l'acier Fe-9Cr-1Mo [5].

Les gammes de mise en forme pour cet acier comportent habituellement plusieurs traitements de normalisation (austénitisation suivie d’un refroidissement rapide, typiquement 12°C/min) et de revenu. Ces différents traitements thermiques vont permettre de contrôler les propriétés mécaniques et la microstructure à travers le changement de phase austénite ↔ martensite, la restauration et la recristallisation, et le contrôle de la précipitation des carbures.

Le traitement de normalisation, usuellement effectué autour de 1100 °C, permet par la remise en solution des carbures métalliques de type M23C6 (M = majoritairement Cr, mais aussi Fe,

Ni, Mo, Mn) et le passage en phase austénitique (Figure 1.4), le contrôle de la microstructure (taille de grains, orientations…). Les traitements de revenus, effectués à plus basse température permettent d’adoucir le matériau (Figure 1.5) en provoquant la précipitation de carbures M23C6, abaissant ainsi la quantité de carbone en solution solide. Ces précipités se

forment préférentiellement au niveau des anciens joints de grains austénitiques (précipités larges) et aux joints inter-lattes (précipités fins). Des précipités intra-granulaires de type MX (M= V ou Nb) peuvent également être observés dans les nuances contenant des éléments fortement carburigènes tels que le vanadium (V) ou le niobium (Nb) (cas des nuances P91 (X10 CrMoVNb 9-1)). Pour des températures de revenu comprises entre 450 °C et 550 °C, le Fe-9Cr-1Mo peut présenter un durcissement secondaire (augmentation de la dureté au cours du traitement thermique) lié à l’apparition de précipités de type M2C [5].

1.1 Matériaux étudiés

Figure 1.4 : Diagramme de phases à l’équilibre de l'acier Fe-9Cr-1Mo calculé avec Thermocalc (TCFE5).

Figure 1.5 : Courbe de revenu de l'acier Fe-9Cr-1Mo (1 h de revenu) [5].

De la même manière que pour le 316L, l’acier Fe-9Cr-1Mo utilisé pour l’étude du soudage est obtenu par un laminage suivi de traitements de normalisation et de revenu. La microstructure ainsi obtenue est entièrement martensitique et équiaxe (Figure 1.6).

Figure 1.6 : Cartes EBSD de la microstructure du Fe-9Cr-1Mo avant soudage : (a) carte de phases et (b) cartographie IPF projetée parallèlement à la direction de laminage. Pas d’acquisition : 1 pixel = 0,1 µm.

1.2 Caractérisations de soudures FE hétérogènes 316L/Fe-9Cr-1Mo

1.2 C

F

’É

316L/F

-9C

-1M

L’étude de ces assemblages soudés par faisceau d’électrons est particulièrement intéressante dans le cadre d’une comparaison avec la fabrication additive, de nombreux phénomènes métallurgiques sont communs aux deux procédés et les vitesses de refroidissement rencontrées en soudage FE sont du même ordre de grandeur que celles rencontrées en fabrication additive. Enfin, la problématique autour de l’effet des traitements thermiques post-soudage ou post-fabrication est similaire.

Afin de situer technique de soudage FE parmi les procédés de soudage, une description de ces différents procédés est proposée en annexe A.2. Plusieurs rappels permettant de se familiariser avec les phénomènes métallurgiques occasionnés par les variations de température au cours du soudage sont présentés en annexe A.3. Une méthode de séparation de la ferrite et de la martensite sur les cartes EBSD a été développée en utilisant le contraste de bande. Cette méthode est utilisée tout au long du manuscrit pour traiter les données EBSD des matériaux étudiés, elle est expliquée en détail en Annexe B.

Dans le cadre de l’accord CEA, AREVA, JAEA, MHI et MFBR et de la tâche Fuel R&D M1 Development of dissimilar welds on ferritic wrapper tube by EB welding, JAEA a fait réaliser des soudures hétérogènes 316L/Fe-9Cr-1Mo par Faisceau d’Électrons (FE). Le but de cette étude est d’évaluer les potentialités de cette technique pour l’assemblage de ces deux matériaux. Une partie de ces résultats sont l’objet d’une publication proposée dans la revue « Additive Manufacturing » [6], cet article est disponible en Annexe L.2.

Les paramètres utilisés pour le soudage sont résumés dans le Tableau 1.3. Les soudures ont été réalisées à partir de plaques d’épaisseur 5 mm sans métal d’apport.

Distance focale (mm) Vitesse de soudage (v) (mm/min) Tension d’accélération (U) (kV) Point focal (mm) Courant du faisceau (I)(mA) Diamètre du faisceau d’électrons sur l’échantillon (D) (mm) Densité d’énergie surfacique U.I/(D.v) (J/mm²) 250 2 000 60 50 130 2,2 106

1.2.1 Microstructure à l’état brut de soudage

La soudure FE étudiée présente une morphologie allongée avec plusieurs zones visibles (Figure 1.7 et Figure 1.8 (a)): la zone fondue (ZF) et des zones affectées thermiquement (ZAT) de chaque côté de la soudure.

Figure 1.7 : Métallographie optique de la soudure FE 316L/Fe-9Cr-1Mo

À la limite entre la zone fondue et la ZAT 316L, une alternance entre des bandes de structure martensitique et des bandes austénitiques peut être observée (Figure 1.8 (b)). Au niveau de la composition chimique, le profil EDX (Figure 1.8 (c)) montre que les zones austénitiques ont une composition équivalente à celle du 316L alors que les zones martensitiques sont plus pauvres en Ni et Cr avec une composition proche de celle du reste de la zone fondue. Ce phénomène d’incursion ou de mauvais mélange à la limite de la zone fondue n’est pas toujours observé dans les soudures FE hétérogènes [7], [8]. La grande vitesse utilisée en soudage FE peut être à l’origine de phénomènes d’instabilités dus à la convection dans le bain liquide au moment du soudage, provoquant après un refroidissement rapide le maintien de ces zones de mauvais mélange. La limite ZF/ZAT du côté Fe-9Cr-1Mo présente peu de bandes alternant austénite et martensite (Figure 1.8 (d)). En effet, au niveau de la composition chimique, le profil EDX (Figure 1.8 (e)) montre des zones de ségrégations mais celles-ci ne sont pas suffisantes pour provoquer la formation d’austénite. La zone fondue présente de fortes hétérogénéités avec une microstructure majoritairement martensitique et quelques zones austénitiques. Les changements de composition depuis le 316L vers la zone fondue puis vers le Fe-9Cr-1Mo sont relativement rapides, s’étalant sur moins de 50 µm.

1.2 Caractérisations de soudures FE hétérogènes 316L/Fe-9Cr-1Mo

Figure 1.8 : Soudure FE à l’état brut de soudage, (a) vue large au MEB (électrons rétrodiffusés), (b) carte de phases EBSD du côté 316L avec en (c) le profil EDX correspondant à la ligne pointillés blanche, les bandes martensitiques sont indiquées par des flèches. (d) carte de phases EBSD du côté Fe-9Cr-1Mo avec en (e) le profil EDX correspondant à la ligne blanche pointillée. Pas d’acquisition EBSD : 1 pixel = 1,13 µm.

Du coté 316L, la ZAT est de largeur réduite (Figure 1.8 (a)), en effet la conductivité thermique de cet alliage est plus faible que celle du Fe-9Cr-1Mo (autour de 9,6 W.m-1_.K-1 _{à 25 °C pour le}

316L [9] contre 24 W.m-1_.K-1 _{à 25 °C pour le Fe-9Cr-1Mo [10]). La microstructure étant déjà}

austénitique, le matériau ne subit pas de changements de phase majeurs au moment du soudage. L’élévation de température provoque le grossissement des grains austénitiques (Figure 1.9 (c)). Dans la zone où la température est comprise entre 1 430 °C (fusion) et 1 250 °C (fin de transformation δ γ, Figure 1.1), la formation d’ilots de ferrite δ dans le sens du gradient thermique est favorisée (Figure 1.9 (b)). L’utilisation de la méthode présentée dans l’Annexe B pour mettre en évidence les zones ferritiques est ici rendu difficile par la faible quantité et la petite taille des grains ferritiques par rapport à la zone martensitique.

Figure 1.9 : Détail de la ZAT 316L : (a) image MEB (électrons-rétrodiffusés)

identifiant la zone d’acquisition de la carte EBSD (rectangle orange), (b) carte de phases et (c) carte IPF. Pas d’acquisition EBSD : 1 pixel = 0,1 µm.

1.2 Caractérisations de soudures FE hétérogènes 316L/Fe-9Cr-1Mo Au niveau de la zone fondue, le mélange entre les deux aciers conduit à une composition intermédiaire (Tableau 1.4) correspondant à un mélange autour de 50 % 316L et 50 % de Fe-9Cr-1Mo. La zone fondue se situe dans la partie triphasée austénite/martensite/ferrite du diagramme de Schaeffler.

Fe

%mass. %mass. Cr %mass. Ni Fe-9Cr-1Mo 89 % 8,2 % 0,5 %

ZF 77,4 % 13,2 % 6,1 %

316L 70 % 16,6 % 9,3 %

Tableau 1.4 : compositions déterminées par MEB-EDS dans les matériaux de base et la zone fondue des soudures FE.

La cartographie EBSD effectuée dans la zone fondue (Figure 1.10) révèle effectivement la présence d’austénite et d’une phase BCC (en rouge). Au vue de la morphologie sous forme de lattes de la phase BCC, cette phase est identifiée comme étant de la martensite. Les observations conduites ici au MEB/EBSD ne semblent pas révéler la présence de ferrite dans la zone fondue, mais ces observations doivent être prise avec précaution dans la mesure où de fortes hétérogénéités sont provoquées par le procédé de soudage.

Figure 1.10 : Détail de la zone fondue : (a) image MEB (électrons-rétrodiffusés) identifiant la zone d’acquisition de la carte EBSD (rectangle orange), (b) carte de phases et (c) carte IPF. Pas d’acquisition : 1 pixel = 0,1 µm.

Les conditions de solidification très rapides imposées par le soudage par Faisceau d’Électrons, modifient la séquence de solidification L  δ attendue à l’équilibre. En effet, dans ces conditions, la diffusion des éléments métalliques dans le solide n’est pas assez rapide pour garantir l’homogénéité. Pour la plupart des éléments d’alliage utilisés dans l’acier, cela implique que le solide formé en fin de solidification sera enrichi par rapport au solide formé au début. Les équations de Gulliver-Scheil permettent de rendre compte de cet enrichissement et de prévoir des éventuelles modifications de la séquence de solidification. Dans le cas de l’alliage formé dans la zone fondue, ces équations prévoient une fin de solidification directement en austénite (Figure 1.11). D’autre part, une précédente étude conduite au CEA [11] a montré que les températures Ms et Mf étaient fortement modifiées par le mélange de composition dans la zone fondue : pour une composition 12 %Cr, 8 %Ni et 0,1 %C, Ms = 150 °C et Mf = -60 °C (contre 380 °C et 250 °C dans le Fe-9Cr-1Mo), ce qui implique que dans la zone fondue à température ambiante, l’austénite n’est pas entièrement transformée en martensite, ce qui explique la présence d’îlots d’austénite résiduelle dans la zone fondue (Figure 1.10(b)).

Figure 1.11 : Séquence de solidification en condition de refroidissement rapide, calculée avec Thermocalc (TCFE5) d'après les équations de Gulliver-Scheil.

Du côté du Fe-9Cr-1Mo, l’augmentation de température provoque la transformation de la martensite en austénite au moment du chauffage, induisant des changements de microstructure par la suite.

Au plus proche de la zone fondue, la température est suffisante pour provoquer la dissolution des précipités et le grossissement des grains austénitiques, on retrouve une zone présentant d’anciens grains austénitiques de grande taille (Coarse Grain Heat Affected Zone, CGHAZ)(Tableau 1.5, Figure 1.12). Le carbone reste en solution solide dans la structure de martensite fraiche lors du refroidissement, c’est pourquoi cette zone présente la dureté la plus élevée (Figure 1.13 (a)).

En s’éloignant de la zone fondue, la température est suffisante pour austénitiser le Fe-9Cr-1Mo mais pas pour dissoudre complètement les précipités. Les grains d’austénite restent de petite taille et lors du refroidissement on retrouve une microstructure martensitique beaucoup

1.2 Caractérisations de soudures FE hétérogènes 316L/Fe-9Cr-1Mo augmentation de la dureté mais dans une moindre mesure du fait du maintien d’une partie des précipités.

Métal de base

Fe-9Cr-1Mo CGHAZ FGHAZ

Diamètre moyen

(µm) 10,8 14,8 6,3

Tableau 1.5 : Diamètres moyens en aire des grains (interfaces de désorientation >10°) dans les différentes zones de la ZAT Fe-9Cr-1Mo.

La largeur restreinte de la ZAT obtenue après soudage FE par rapport au soudage TIG, rend la zone intercritique (ICHAZ, à la limite entre la ZAT et le métal de base), déjà de faible largeur en soudage TIG, difficilement repérable dans les soudures FE.

Figure 1.12 : Détail de la ZAT Fe-9Cr-1Mo : (a) carte de phases et (b) carte IPF. Pas d’acquisition 1 pixel = 0.1 µm.

Les modifications locales de la microstructure et de la composition chimique peuvent induire des variations locales de propriétés mécaniques. De manière habituelle, des variations assez rapides de dureté sont rencontrées dans les soudures hétérogènes austénite/martensite [12]– [16]. Pour évaluer l’amplitude de ces variations dans le cas des soudures FE, des mesures de micro-dureté Vickers sont conduites sur l’ensemble de la zone soudée, avant et après les traitements thermiques (Figure 1.13). Ici, la charge utilisée est de 100 g (HV0.1), afin de couvrir l’ensemble de la soudure, la distance entre les indentations est fixée à 200 µm suivant l’axe X et 500 µm suivant l’axe Y.

Les variations de dureté observées au niveau de la soudure avant traitement thermique sont caractéristiques des différences de microstructure rencontrées dans les ZAT et la zone fondue (Figure 1.13 (a) et (b)). Le côté Fe-9Cr-1Mo présente une dureté autour de 230 HV, correspondant à la dureté attendue pour ce matériau après traitement de revenu. Dans la ZAT Fe-9Cr-1Mo, les transformations microstructurales induites par l’augmentation de la température s’accompagnent d’une hausse de dureté. La dureté est maximale dans la CGHAZ, avec une valeur supérieure à 400 HV, ce qui correspond à la dureté du Fe-9Cr-1Mo à l’état brut de trempe.

La zone fondue présente elle aussi une dureté supérieure à 300 HV, du fait de sa microstructure partiellement martensitique. La présence de zones restant à l’état austénitique et ayant une dureté plus faible induit les écarts et les variations de dureté observées dans la zone fondue.

Du coté 316L, la ZAT présente la même dureté que le reste du matériau, autour de 170 HV, ce qui correspond aux duretés habituellement mesurées dans ce matériau austénitique. Le critère visé au CEA pour le maximum de dureté sur l’ensemble de la soudure est proche de 300 HV. La ZAT Fe-9Cr-1Mo et la zone fondue ont donc une dureté trop élevée vis à vis de ce critère, un traitement thermique post-soudage est nécessaire afin d’abaisser la dureté de ces deux zones.

1.2 Caractérisations de soudures FE hétérogènes 316L/Fe-9Cr-1Mo

Figure 1.13 : (a) Évolution de la dureté Vickers dans les soudures FE en fonction du traitement thermique : (b) à l’état brut de soudage, après (c) 710 °C

pendant 1 h ou (d) 630 °C pendant 8 h. Pas de la cartographie : X : 1 pt/200 µm, Y : 1 pt/500 µm, les valeurs sont interpolées linéairement entre les points de mesure.

1.2.2 Évolution au cours des traitements thermiques

Le premier traitement thermique étudié est un traitement effectué à 710 °C pendant 1 h, ce traitement est représentatif des traitements thermiques habituellement utilisés pour le revenu des soudures d’aciers martensitiques. La dureté mesurée dans la soudure peut être liée à sa résilience [17] (Figure 1.14). Ce lien entre dureté et résilience permet de fixer un critère sur la dureté maximum permettant d’espérer une résilience correcte. Dans ce type de soudures, le critère visé est une dureté inférieure à 300 HV dans l’ensemble de la soudure.

Figure 1.14: Microdureté et résilience de soudures Fe-9Cr-1Mo en fonction de la température de traitement thermique (1 h de traitement) [17].

L’abaissement de dureté provoqué par le traitement thermique de 710 °C/1 h au niveau de la zone fondue est insuffisant (Figure 1.13 (a) et (c)). Un second traitement thermique, à plus basse température mais plus long (630 °C pendant 8 h), est donc étudié ici (Figure 1.13 (a) et (d)). La suite de cette étude vise à comparer l’effet de ces deux traitements thermiques et à apporter des éléments de compréhension des phénomènes en jeux à l’échelle microstructurale.

Quel que soit le traitement thermique appliqué, les matériaux de base ne subissent pas d’évolution, que ce soit du côté de la dureté ou de la microstructure. En effet, les matériaux de base ont déjà subi plusieurs traitements thermiques avant l’étape de soudage, les microstructures sont donc relativement stables (voir 1.1).

La température et la durée de ces traitements thermiques post-soudage ne sont pas suffisamment élevées pour permettre une homogénéisation des compositions chimiques en éléments métalliques entre les ZAT et la ZF [18]. Ces traitements thermiques vont provoquer des changements dans la microstructure de ces zones permettant d’abaisser la dureté. Du côté de la ZAT 316L, les traitements thermiques n’ont qu’un effet limité du fait de la stabilité de la structure austénitique. La comparaison des microstructures avant et après traitement thermique dans cette zone est présentée Figure 1.15. Le seul changement notable est la

1.2 Caractérisations de soudures FE hétérogènes 316L/Fe-9Cr-1Mo 0,64 % après le traitement 710 °C – 1 h et de 0,78 % après le traitement 630 °C – 8 h. En dessous de 1250 °C, la ferrite delta n’est plus stable, l’augmentation de température lors du traitement thermique permet la diffusion des éléments chimiques et sa dissolution au profit de l’austénite.

Figure 1.15 : Cartographies des phases obtenues par EBSD montrant l’effet des traitements thermiques sur la ZAT 316L. (a) Brut de soudage, (b) après traitement thermique à 710 °C pendant 1 h, (c) après traitement thermique à 630 °C pendant 8 h. Pas d’acquisition : 1 pixel = 0,1 µm.

Au niveau de la zone fondue, la dureté n’est pas homogène avant traitement thermique : elle décroit progressivement de 350 HV en bordure du côté Fe-9Cr-1Mo à environ 200 HV à la frontière avec la ZAT 316L (Figure 1.13 (a)) avec de fortes variations de duretés induites par la microstructure biphasée martensite/austénite. Les deux traitements thermiques vont avoir pour effet d’homogénéiser la dureté dans la ZF et de globalement l’abaisser : de 320 HV en moyenne après soudage, la dureté passe à 310 HV après 710 °C – 1 h (Figure 1.13 (b)) et 290 HV après 630 °C – 8 h (Figure 1.13 (c)). L’abaissement de dureté plus marqué à température plus faible au niveau de la zone fondue peut être expliqué à l’aide de calculs thermodynamiques d’équilibre (Figure 1.17). En effet, la zone fondue étant un mélange des deux matériaux (Tableau 1.4), sa composition conduit à un matériau ayant une température d’austénitisation plus faible que celle du Fe-9Cr-1Mo (autour de 700 °C contre 850 °C pour le Fe-9Cr-1Mo). Ainsi, lors d’un traitement thermique à 710 °C, la zone fondue est majoritairement austénitisée, conduisant lors du refroidissement à la formation de martensite fraiche de dureté élevée. À 630°C au contraire, le diagramme d’équilibre prévoit environ 40 % d’austénite, ce qui implique qu’une majeure partie de la martensite n’est pas transformée et subit un revenu qui abaisse sa dureté.

Figure 1.16 : Cartographies de phases obtenues par EBSD montrant l’effet des traitements thermiques sur la Zone Fondue. (a) État brut de soudage, (b) après traitement thermique à 710 °C pendant 1 h, (c) après traitement thermique à 630 °C pendant 8 h. Pas d’acquisition : 1 pixel = 0.1 µm.

Composition massique associée (%)

Fe C Cr Ni Mo Mn Si

Bal. 0,061 13,4 6,4 1,7 0,35 0,45

Figure 1.17 : Diagramme de phases à l’équilibre, calculé avec Thermocalc (TCFE5) pour une composition correspondant à 50 % de 316L et 50 % de Fe-9Cr-1Mo (composition moyenne de la ZF).

1.2 Caractérisations de soudures FE hétérogènes 316L/Fe-9Cr-1Mo Ces variations de dureté sont accompagnées de modifications de la microstructure, en particulier le traitement 630 °C/8 h semble augmenter la fraction d’austénite stable à température ambiante (Figure 1.16(c)) alors que le traitement 710 °C/1 h semble au contraire diminuer la proportion d’austénite dans la zone fondue. Malgré le caractère très local de l’EBSD, pas forcément adapté à l’étude de cette zone qui présente souvent de larges hétérogénéités de microstructure et de composition chimique, l’augmentation de la proportion d’austénite en zone fondue après traitement thermique a déjà été rapportée dans la littérature [14], [15]. La présence des deux phases en équilibre à 630 °C peut provoquer un partitionnement chimique entre la phase austénitique et la phase martensitique pendant le traitement thermique, stabilisant l’austénite jusqu’à température ambiante. À 710 °C, seule l’austénite est présente, ce partitionnement ne peut pas avoir lieu et l’austénite se retransforme en martensite en dessous de Ms.

Du côté de la ZAT Fe-9Cr-1Mo, les traitements thermiques induisent une baisse de la dureté signe d’une évolution de la microstructure. La microstructure obtenue après soudage et après traitement thermique dans la FGHAZ est présentée Figure 1.18. À cette échelle, il n’est pas possible de mettre en évidence les modifications microstructurales conduisant à l’abaissement de la dureté observé Figure 1.13. Des observations à une échelle plus fine pourraient mettre en évidence, par exemple, une modification de l’état de précipitation ou du réseau de dislocation dans la martensite. En effet, dans cette zone les précipités de carbures de chrome (M23C6) sont partiellement dissous lors du soudage ce qui provoque une augmentation de la

dureté par effet de solution solide, le traitement thermique entraine un grossissement des précipités non-dissous et un appauvrissement de la solution solide ce qui abaisse à nouveau la dureté.

Figure 1.18 : Cartographie IPF de la ZAT Fe-9Cr-1Mo avant traitement thermique (a) et après un traitement à 710 °C pendant 1 h (b) ou 630 °C pendant 8 h.

Le traitement thermique retenu pour les essais mécaniques en traction, et pour la suite de la thèse est le traitement à 630 °C pendant 8 h. En effet, ce traitement thermique permet de réduire suffisamment la valeur de la dureté dans la zone fondue vis-à-vis des valeurs habituellement imposées en soudage TIG, laissant prévoir des propriétés en résilience et en traction satisfaisantes (hors cadre de la thèse).

1.2.3 Propriétés mécaniques en traction

Dans le cadre de la collaboration citée précédemment, JAEA a conduit des essais mécaniques en traction sur les soudures FE étudiées dans les parties précédentes (parties 0 et 1.2.2). Ces essais mécaniques sont présentés et commentés ici, car ils sont caractéristiques des joints soudés 316L/Fe-9Cr-1Mo et serviront de point de comparaison pour évaluer les performances des matériaux obtenus par métallurgie des poudres et fabrication additive.

Les essais mécaniques sont effectués sur des éprouvettes de traction plates usinées à partir des soudures recuites à 630 °C pendant 8 h. La géométrie de ces éprouvettes est donnée Figure 1.19. Le sens de traction est perpendiculaire à l’axe de la soudure. Les essais sont conduits à température ambiante, 400 °C et 550 °C à une vitesse de déformation de 5x10-4 _s -1_.

Figure 1.19: Géométries des éprouvettes de traction utilisées : (a) pour les soudures, (b) pour les matériaux de base.

Il est possible de déduire plusieurs valeurs des courbes de traction ainsi obtenues (Figure 1.20) :

- Le module d’Young (E) qui caractérise le comportement élastique du matériau

- La limite d’élasticité à 0,2 % de déformation résiduelle (Rp0,2) qui caractérise la fin du

domaine de déformation élastique et le début du domaine de déformation plastique, - La contrainte maximale (Rm) qui détermine la résistance à la traction conventionnelle

et le début d’apparition de la striction,

- L’allongement plastique à la contrainte maximale (Ag),

- L’allongement total sous charge maximale (Agt) qui inclut la déformation élastique par rapport à Ag

- L’allongement total (At) qui correspond à l’allongement mesuré au moment de la rupture finale

- L’allongement à rupture (A) qui correspond à l’allongement mesuré à la rupture sans tenir compte de la déformation élastique (déformation mesurée sur l’éprouvette rompue)

Pour le dépouillement des essais de traction présentés dans le manuscrit, ce sont en particulier les valeurs de Rp0,2, Rm et A qui sont comparées. Les valeurs du module d’Young ne sont pas

comparées ici car les courbes enregistrées ne sont pas corrigées avec l’élasticité de la chaine de traction, qui peut varier en fonction de la température de l’essai et de la machine de traction utilisée. Par conséquent c’est aussi la valeur de l’allongement à rupture A qui est comparée plutôt que la valeur At, afin de prendre en compte la variabilité sur le module d’Young occasionnée par l’utilisation d’une chaine de traction différente.

1.2 Caractérisations de soudures FE hétérogènes 316L/Fe-9Cr-1Mo

Figure 1.20: Exemple de dépouillement d'une courbe de traction conventionnelle.

Les propriétés mécaniques obtenues pour les matériaux de base avant soudage peuvent être comparées à celles attendues dans le recueil des Règles de Conception et de Construction pour les Matériels mécaniques des structures à hautes températures et des Réacteurs expérimentaux et à fusion (RCC-MRx 2015)[1]. Pour le 316L, comme pour le Fe-9Cr-1Mo, les propriétés mécaniques obtenues sont supérieures à celles attendues dans la norme (Tableau 1.6 et Figure 1.21). À 550 °C, une perturbation due à l’effet Portevin-Le Chatelier (PLC) est observable sur les courbes du 316L pendant la déformation plastique, ce type de comportement est usuel dans ces aciers austénitiques [19].

Rp0,2 (MPa) Rm (MPa) A % 20 °C 400 °C 550 °C 20 °C 400 °C 550 °C 20 °C 400 °C 550 °C 316L RCC-MRx 190 97 66 480 380 350 40 29.5 29.8 316L 303 176 153 614 447 412 91,8 52,7 58,7 Fe-9Cr-1Mo RCC-MRx 400 338 254 580 471 340 20 - - Fe-9Cr-1Mo 562 453 397 698 558 419 25,9 18,5 24,8

Tableau 1.6 : Propriétés mécaniques obtenues comparées à celles attendues dans le RCC-MRx 2015 [1]