Thesis
Reference
Sediment accumulation and historical deposition of trace metals and trace organic compounds in the Mackenzie Delta (Northwest
Territories, Canada)
GRAF PANNATIER, Elisabeth
Abstract
Cette étude examine la déposition passée et récente des contaminants dans le delta du Mackenzie (Territoires du Nord-Ouest, Canada) et tente de quantifier l'accumulation des sédiments dans le delta subaérien. Afin d'évaluer l'impact des exploitations de gaz et de pétrole dans le delta, qui seront tôt ou tard appelées à s'y développer, les teneurs naturelles de métaux traces et d'hydrocarbures ainsi que le niveau de contamination en pesticides et en PCBs ont été établis dans ce travail. Huit lacs connectés au système fluvial et huit levées ont été choisis dans le delta afin d'estimer la variabilité spatiale des taux de sédimentation et des concentrations en métaux lourds et en composés organiques.
GRAF PANNATIER, Elisabeth. Sediment accumulation and historical deposition of trace metals and trace organic compounds in the Mackenzie Delta (Northwest Territories, Canada) . Thèse de doctorat : Univ. Genève, 1997, no. Sc. 2952
DOI : 10.13097/archive-ouverte/unige:97977
Available at:
http://archive-ouverte.unige.ch/unige:97977
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Institut F.-A. Forel Professeur Jean-Pierre Vernet
Sediment accumulation and
historical deposition of trace rn etals and trace organic compounds
in the Mackenzie Delta
(Northwest Territories, Canada).
THÈSE
présentée à la Faculté des sciences de l'Université de Genève pour obtenir le grade de Docteur ès sciences,
mention sciences de la Terre
par
Elisabeth Graf Pannatier
de Veysonnaz, Vernamiège, Nax (Valais, Suisse)
Thèse No 2952
Genève
1997
La Faculté des sciences, sur le préavis de Messieurs J.-P. VERNET, professeur honoraire et directeur de thèse (Section des sciences de la Terre - Institut F.-A. FOREL), J. HUNZIKER, professeur (Université de Lausanne -Institut de minéralogie et pétrographie), D.J; GREGOR, docteur (M.D.A. Consulting Ltd, Environmental Services - Hamilton, Canada), H. BACHMANN, docteur (Institut de recherches en protection de l'environnement et en agriculture (IUL) - Liebefeld, Berne) et J.-L. LOIZEAU, docteur (Section des sciences de la Terre - Institut F.-A. FOREL), autorise l'impression de la présente thèse, sans exprimer d'opinion sur les propositions qui y sont énoncées.
Genève, le 12 novembre 1997
Thèse - 2952-
le Doyen,
Eric DOELKERE. Graf Pannatier: Sediment accumulation and historical deposition of trace metals and trace organic compounds in the Mackenzie Delta (Northwest Terri tories, Canada).
Terre & Environnement, vol. 10, xxii+ 222 pp. ( 1997)
ISBN 2-940153-09-4
Section des sciences de la Terre, Université de Genève, 13 rue des Maraîchers, CH-1211 Genève 4, Suisse Téléphone ++41-22-702.61.11 --Téléfax ++41-22-320.57.32
Institut F.-A. Fore! Téléphone ++41-22-950.92.10 --Téléfax ++41-22-755.13.82
Abstract ... iv
Résumé ... v
Remerciements ... xv
List of figures ... xvii
List of tables ... xx
List of appendices ... xxii
1 INTRODUCTION 1.1 The Mackenzie Delta: an arctic delta ... 1
1.2 The Mackenzie Delta: a pristine delta? ... 5
1.3 Objectives ... 7
1.4 Studies related to sediment and contaminant accumulation ... 7
1.5 Outline of the thesis ... 8
2 METHODS AND PROCEDURES 2.1 Site selection and location ... 12
2.2 Sediment sampling and sample preparation ... 13
2.2.1 Core collection ... 13
2.2.2 Core processing and subsampling ... 15
2.2.3 Sample preparation ... 16 2.3 Particle size analysis ... 16
2.4 Sedimentation rate determination ... 17
2.4.1 Radio-isotopie measurements ... 17
2.4.2 Counting of annuallayers ... 19
2.5 Particulate carbon analysis ... 20
2.6 Trace metal anal y sis ... 20
2.6.1 Digestion procedures ... 20
2.6.2 Analytical methods ... 24
2.6.3 Quality control ... 27
2.7 Trace organic compound analysis ... 30
2. 7.1 Extraction and clean-up ... 32
2.7 .2 Analytical methods and quantitation ... 33
2.7.3 Quality control ... 34
2.8 Conclusion ... 34
3 SEDIMENTATION IN THE MACKENZIE DELTA 3.1 Sedimentary environments and processes: an overview ... 37
-1-
3.1.1 Development of the modern delta ... 37
3.1.2 The Mackenzie River regime ... 43
3.1.3 Sedimentary environments in the subaerial delta ... 47
3.2 Overbank sedimentation ... 48
3.2.1 Introduction ... 48
3.2.2 Texture and composition of overbank sediments ... 49
3.2.3 Measurement of overbank sedimentation rates ... 50
3.2.4 Overbank sedimentation rates: issues ... 54
3.3 Sedimentation in connected lakes ... 56
3.3.1 Introduction ... 56
3.3.2 Texture and composition of lake sediments ... 57
3.3.3 Measuremenls of seùimenlation rates in connected lakes ... 59
3.3.4 Sedimentation rates in connected lakes: main issues ... 65
3.4 Estimation of erosion rates ... 70
3.5 Net sediment deposition in the subaerial delta ... 73
3.5.1 Previous studies on mean deposition rate in the subaerial delta ... 74
3.5.2 Estimation of the weight of fine sediments trapped in the subaerial delta ... 74
3.5.3 Sediment budget and net sediment deposition in the subaerial delta ... 78
3.6 Conclusion ... 80
4 RECENT HISTORICAL DEPOSITION OF TRACE METALS AND THEIR SPATIAL DISTRIBUTION WITHIN THE DELTA 4.1 Introduction ... 87
4.2 Spatial trends of trace metals within the delta ... 87
4.2.1 Trace metal concentrations in surface sediments in the middle delta ... 87
4.2.2 Trace metal concentrations in surface sediments in the outer delta ... 89
4.3 Depositional history of trace metals within the delta ... 90
4.3.1 Concentration profiles of trace metals in sediments ... 91
4.3.2 Fluxes of trace metals ... 97
4.4 Sources and transport of trace metals ... 101
4.4.1 Sources of trace metals ... 101
4.4.2 Transport of trace metals ... 110
4.5 Conclusions ... 115
5 RECENT HISTORICAL DEPOSITION OF TRACE ORGANIC COMPOUNDS WITHIN THE DELTA AND THEIR SPATIAL DISTRIBUTION 5.1 Introduction ... 119
5.2 Spatial distribution of trace organic compounds within the delta ... 119
5 .2.1 Spatial distribution of hydrocarbons in surface sediments ... 119
5.2.2 Spatial distribution of anthropogenic organic compounds in surface sediments ... 125
5.3 .1 Concentration profiles of hydrocarbons ... 129
5.3.2 Concentration profiles of anthropogenic organic compounds ... 136
5.3.3 Historical fluxes of trace organic compounds ... 140
5.3.4 Comparisons with other areas in Canada ... 143
5.4 Sources and transport of trace organic compounds ... 144
5.4.1 Natural and anthropogenic organic compounds ... 144
5.4.2 Anthropogenic organic compounds ... 150
5.5 Conclusions ... 157
6 SUMMARY AND CONCLUSIONS 6.1 Sediment accumulation rates ... 161
6.2 Spatio-temporal distribution of trace metals ... 162
6.3 Spatio-temporal distribution of trace organic compounds ... 164
6.4 Synthesis ... 166
6.5 Recommendations ... 167
REFERENCES ... 169
APPENDICES ... 185
Appendix 1: Methods and procedures ... 185
Appendix 2: Sedimentation in the Mackenzie Delta ... 194
Appendix 3: Recent historical deposition of trace metals ... 200
Appendix 4: Recent historical deposition of trace organic compounds ... 210
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ABSTRACT
This study examines historical and current deposition of contaminants in the subaerial delta of the Mackenzie River (Northwest Territories, Canada). Although the Mackenzie Delta is remote from industrial centers and seems ta be located in a pristine environment, there are many concems about the potential effects of ail and gas development and deposition of anthropogenic contaminants which have no arctic sources. The conclusions drawn from this study point out that the sources of trace metals and hydrocarbons found in the delta since the 1950s have been natural and that concentrations of sorne anthropogenic organochlorine compounds have increased sin ce the 1950s but still re main very law.
Lake sediments and channel levee deposits were cored as they consist of fine grained sediments upon which hydrophobie contaminants tend ta be adsorbed. Eight lakes connected ta the channel system and eight distributary channel levees were selected over the delta ta determine the spatial variability of contaminant concentrations.
In arder ta estimate the mean annual accumulation of contaminants within these depositional environments, sedimentation rates were deduced from 137Cs profiles and texturai criteria. Net sedimentation rates on channel levees range from 1.28 ta 2.33 cm/y in the middle part of the delta while they vary between 0.52 and 1.25 cm/y in the lower delta plain. Higher erosion rates in the lower plain seem ta explain the difference of net sedimentation between bath regions. Net sedimentation rates in connected lakes vary between 0.36 and 1.16 g/cm2*y in the middle part of the delta while they range from 0.15 ta 0.64 g/cm2*y in the lower plain. A large fraction of the annual sediment input into the lakes appears ta be eroded and reentrained in the channel network of the lower plain.
The analysis of trace metals in surface sediments indicates that their concentrations are homogeneous within the delta. Trace metal fluxes in connected Iakes have not changed significantly since the 1950s.
The Mackenzie River is the major source of the trace metals found in the delta. The source of metals is natural and the input of anthropogenic trace metals via the Mackenzie River can be considered negligible.
The main source of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) measured in lake and overbank sediments is the Mackenzie River. A large fraction of the lower molecular weight PAHs originates from petrogenic sources such as oil seeps and/or rock bitumens present in the lower Mackenzie watershed. The contribution of anthropogenic/combustion PAHs can be considered as minor. The profiles of PAH fluxes do not indicate any trend over time. The proportions of the different molecular-mass constituents have been constant since the 1950s, suggesting that the PAH source, or the relative contribution of different sources, has been the same for the last 40 years. lt should be noted that the naturally high leve! of lower molecular weight PAHs in the delta may obscure the effects of ail and gas activities in the area.
The concentrations of semi-volatile organochlorine compounds (OCs) such as polychlorobiphenyls, chlorobenzenes and organochlorine pesticides are very low in lake sediments, indicating that the Mackenzie Delta is remote from industrial and agricultural sources of OCs. The accumulation of OCs in lake sediments is probably explained by the direct deposition of semi-volatile compounds coming from industrialized areas via long-range atmospheric transport and by riverine inputs. Although concentrations of OCs are law in the Mackenzie Delta, polychlorobiphenyl, pentachlorobenzene, hexachlorobenzene and hexachlorocyclohexane concentrations have regularly increased since 1955. This regular increase supports the predictions of the global fractionation madel. Cyclodiene and DDT concentrations are close to the detection limit and no trend over time can be observed. Endrin, dieldrin, a-chlordane and a- endosulfan were occasionally detected in lake sediments.
Cette étude a été menée dans le cadre de deux programmes de recherche canadiens, le "NOGAP"
("Northem Oil and Gas Action Program") et le programme "Action sur les Contaminants", un volet de la Stratégie pour l'Environnement Arctique. Ce travail examine la déposition passée et actuelle des contaminants dans le delta du Mackenzie (Territoires du Nord-Ouest, Canada) et tente de quantifier l'accumulation de sédiments dans le delta subaérien. Bien que le delta du Mackenzie est éloigné des centres industriels et semble être préservé de toute pollution, de nombreuses recherches ont été entreprises afin d'évaluer l'impact de futurs développements industriels liés à l'exploitation du gaz et du pétrole. Des recherches sont également menées dans le delta et dans l'Arctique suite à la découverte de contaminants anthropiques provenant de sources situées en dehors de l'Arctique.
La dégradation potentielle de l'environnement due à des activités industrielles dans le delta représente un soucis majeur pour la population indigène. Elle est d'autant plus sensible à la contamination de son environnement que son régime alimentaire est constitué principalement de produits de chasse (poissons, phoques, caribous etc ... ). Certains contaminants comme les polychlorobiphényles (PCBs), les pesticides et le mercure méthylique sont bioaccumulés dans la chaîne alimentaire et représentent par conséquent un danger potentiel pour la faune et l'espèce humaine.
Afin d'évaluer l'impact de futurs exploitations pétrolières, il est important de connaître les concentrations actuelles et passées des métaux lourds et des micro-polluants organiques dans les sédiments afin d'établir les teneurs naturelles et le niveau de contamination actuel avant tout développement industriel.
Une partie importante de ce travail concerne l'estimation de l'accumulation des sédiments dans le delta. Les buts principaux sont:
• déterminer la variabilité spatiale des taux de sédimentation sur les levées longeant les chenaux distributaires et dans les lacs connectés au système fluvial,
• estimer les taux moyens d'érosion sur les levées et dans les lacs connectés au système fluvial,
• estimer la masse de sédiments déposés chaque année sur les levées et dans les lacs connectés et comparer celle-ci avec la masse totale de sédiments déposés dans le delta subaérien.
La seconde partie de ce travail a pour objectif d'étudier la composition géochimique des sédiments déposés dans le delta. Les buts principaux sont:
• déterminer la distribution spatiale des métaux traces et des composés organiques (hydrocarbures, polychlorobiphényles, chlorobenzènes et pesticides organochlorés) dans les sédiments de surface sur les levées et dans les lacs connectés au système fluvial,
• établir le bruit de fond et le niveau de contamination des métaux lourds et des composés organiques en étudiant leur déposition depuis les années 50, et calculer leurs flux au cours du temps,
• déterminer les sources potentielles des métaux traces et des composés organiques et leurs transport dans l'environnement.
Afin d'atteindre ces objectifs, des carottes de sédiments ont été prélevées sur des levées longeant des chenaux distributaires et dans des lacs connectés au système fluvial. Les sédiments d'inondation et lacustres ont été choisis, car ils sont composés de fines particules (argiles et silts) et constituent par conséquent un piège préférentiel pour les métaux traces et les composés organiques. Ceux-ci ont été analysés dans plusieurs carottes afin de déterminer la variabilité des concentrations au cours du temps.
Huit lacs connectés au système fluvial et huit levées ont été choisis dans le delta afin d'estimer la
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variabilité spatiale des taux de sédimentation et des concentrations en métaux lourds et en composés organiques. Les sites sélectionnés sont situés dans le delta moyen et dans le delta externe, car ces deux régions sont caractérisées par des régimes sédimentaires différents. Le delta externe est situé dans la partie nord du delta dans la zone d'influence marine et fluviale et se trouve au nord de la limite des arbres. La partie en amont du delta est uniquement sous l'influence du fleuve Mackenzie et comprend deux régions, le delta moyen et le delta interne situé à l'extrême sud du delta. Les lacs 1, 3, 5, 9 et 10 et les levées 1 à 5 sont situés dans le delta externe. Les lacs et les levées 6, 7 et 8 sont situés dans le delta moyen.
Les résultats principaux de ce travail sont résumés ci-dessous. En guise de conclusion, une brève synthèse est présentée à la fin de ce résumé.
Les méthodes utilisées
Deux programmes d'échantillonnage, l'un en juillet 1993 et l'autre en mars 1994, ont été réalisés dans le delta du Mackenzie afin de prélever des carottes de sédiments dans les levées et dans les lacs. Les carottes ont ensuite été décrites et échantillonnées pour les analyses géochimiques.
Les taux de sédimentation ont été déterminés en mesurant l'activité du mes dans les carottes. Les résultats obtenus sont des taux de sédimentation moyens calculés depuis 1954, année correspondant au premier apport de 137Cs, ou depuis 1963, année correspondant au pic de mes. Sur certaines levées, le comptage de niveaux organiques contenant des feuilles mortes déposées durant l'automne permet également d'estimer le taux de sédimentation. Dans un des lacs échantillonnés, des varves ont pu être observées, permettant la détermination du taux de sédimentation.
La plupart des métaux traces (Cd, Cu, Co, Cr, Mn, Ni, Pb, V et Zn) ont été analysés par spectromètre de masse à excitation plasma (ICP-SM). L'arsenic a été mesuré par absorption atomique utilisant la technique des hydrures et le Hg avec la technique des vapeurs froides. Deux types d'attaques ont été réalisés sur les échantillons. La première procédure est une extraction partielle avec de 1' acide nitrique 2M et la deuxième est une décomposition totale du sédiment en utilisant des acides forts tels que l'acide perchlorique et l'acide fluorhydrique. La performance des procédures instrumentales et de préparation des échantillons a été contrôlée avec soin, car les concentrations des métaux traces dans les sédiments et leur variabilité au cours du temps sont faibles. Des contrôles de qualité ont été réalisés régulièrement par l'appareil de mesure. L'analyse de matériel de référence et de différentes attaques du même échantillon a permis également d'évaluer la qualité des résultats.
Les hydrocarbures polyaromatiques et les n-alkanes ont été analysés par chromatographie gazeuse couplée à un spectromètre de masse, alors que les polychlorobiphényles et les pesticides organochlorés ont été dosés par chromatographie gazeuse couplée à un détecteur à capteur d'électrons. Le contrôle de qualité des résultats est basé sur de nombreuses expériences d'ajouts dosés et sur l'analyse de matériel de référence certifié.
Caractéristiques du delta du Mackenzie
A plusieurs égards, le delta moderne du fleuve Mackenzie est comparable à d'autres deltas situés dans différentes régions climatiques à travers le monde. Sa large plaine, le réseau complexe de chenaux distributaires et la faible pente de la plate-forme sous-marine sont souvent observés dans d'autres grands deltas (WRIGHT et COLEMAN, 1974; LEWIS, 1988). Cependant, le climat et l'hydrologie sont les moteurs principaux de la construction du delta du Mackenzie et d'autres deltas situés dans des zones climatiques froides (LA WFORD et COHEN, 1991).
Comme beaucoup d'autres fleuves dans l'Arctique, le fleuve Mackenzie coule vers le Nord. Par
glaces dans le delta. Le niveau d'eau dans le delta monte rapidement début juin et une grande partie du delta est alors inondée. A cette période, l'eau et les sédiments sont transportés sur et sous la couche de glace couvrant les chenaux. Le développement et l'ouverture soudaine de barrages de glace dans le delta contrôlent la progression de la fonte des glaces et les niveaux d'eau qui déterminent l'étendue, la hauteur et la durée de l'inondation sur la surface du delta (LEWIS, 1988). Les barrages de glace n'influencent pas seulement le développement des levées mais aussi la progradation du front deltaïque, car le large volume d'eau confiné entre l'embouchure des chenaux et la banquise provoque l'inondation de la partie nord du delta subaérien. Les sédiments peuvent également être transportés sur la banquise et se déposer au large une fois que la glace a fondu (REIMNITZ et BRUDER, 1972).
La différence la plus frappante entre les deltas (sub)arctiques comme le delta du Mackenzie et les deltas situés dans d'autres régions climatiques est la dominance des lacs. Les lacs ne sont pas transformés en marais comme dans le delta du Mississippi par exemple, à cause de la faible productivité biologique
(LEWIS, 1988). Le delta du Mackenzie contient environ 24'000 lacs qui couvrent 25 % de la surface du delta (FER GU SON et MARSH, 1991 ).
La stabilité des chenaux est une autre caractéristique importante du delta du Mackenzie. La nature cohésive des sédiments formant les rives des chenaux et en particulier la présence de pergélisol stabilisent les rives des chenaux. Les effets des grandes inondations, qui peuvent causer une érosion massive dans les deltas situés dans des régions tempérées, sont limités dans les zones (sub)arctiques
(LEWIS, 1988).
Taux de sédimentation dans le delta du Mackenzie
Taux de sédimentation sur les levées longeant les chenaux distributaires
Les taux de sédimentation dans la delta moyen varient de 1.3 à 2.3 cm/an sur les levées 6 et 8 et le taux sur la levée 7 est plus grand que 1.9 cm/an. La déposition de sédiments sur les levées a probablement été continue pendant les périodes d'inondation. Sur la levée 8 par exemple, le taux de sédimentation déduit du comptage des niveaux de feuilles mortes est similaire à celui déduit du profil de 137Cs. De plus, les taux de sédimentation entre 1954 et 1993 dans les levées 6 et 8 sont similaires à ceux entre 1963 et 1993.
La relation observée entre Je taux de sédimentation et le stock de 137Cs dans les levées 6 et 8 indique qu'en plus de l'apport atmosphérique de 137Cs, les levées reçoivent du mes provenant de l'érosion des sols dans le bassin versant depuis 1954.
Dans le delta externe, le faible stock de mes, l'absence de pic de 137Cs dans certaines carottes indiquent que les levées ont été érodées. Comme des événements érosifs ont affecté 1' enregistrement sédimentaire, il n'est pas possible de déterminer l'apport moyen de sédiments chaque année sur les levées. Cependant, un taux de sédimentation net peut être calculé et correspond au taux de déposition moyen depuis 1954 moins le taux d'érosion moyen. Les taux nets de sédimentation varient entre 0.52 et
1.3 cm/an dans le delta externe.
Sur la base de ces résultats, les taux de sédimentation nets sont plus grands dans le delta moyen que dans le delta externe. Des taux d'érosion importants dans le delta externe expliquent probablement cette différence. Les taux d'érosion peuvent être estimés en utilisant la relation linéaire entre les taux de sédimentation et les stocks de 137Cs dans les carottes contenant un enregistrement sédimentaire supposé complet. Entre 20 et 60% de l'apport moyen de sédiments sur les levées est probablement érodé chaque année dans le delta externe.
L'homogénéité des dépôts d'inondation jusqu'au niveau du permafrost indique que les processus d'accrétion verticale le long des chenaux distributaires sont probablement dominants par rapport aux
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processus d'accrétion latérale. Cette caractéristique est souvent observée sur les plaines d'inondations à faible pente et contenant des chenaux anastomosés (SMITH et PUTNAM, 1980). La migration latérale des chenaux est limitée à cause de la stabilité des levées due à la cohésion des sédiments (silts et argiles), à la végétation et à la présence de permafrost.
Taux de sédimentation dans les lacs connectés au système fluvial
Les lacs échantillonnés sont reliés au système de chenaux distributaires. Après la fonte des glaces au printemps, le niveau d'eau dans les lacs fluctue avec le niveau dans les chenaux. Les lacs choisis dans cette étude sont proches des chenaux distributaires principaux et restent turbides pendant l'été en raison de l'apport régulier de sédiments apportés par les chenaux.
Les taux de sédimentation dans les lacs échantillonnés dans Je delta moyen varient entre 0.36 et 1.16 g/cm2*an. Dans le lac 7, le taux déduit du comptage de varves est similaire à celui déduit du profil de
137Cs, indiquant que l'apport de sédiments dans le lac est régulier après la fonte des glaces. Les varves sont composées de lamines millimétriques et silteuses de couleur brun foncé alternant avec des niveaux bruns clairs centimétriques et silto-argileux. Les lamines foncées sont vraisemblablement déposées au printemps pendant la période d'inondation et viennent ensuite les niveaux clairs à particules fines déposées pendant l'été et l'hiver. L'observation de varves dans les lacs du delta est peu fréquente, car les processus de mélange semblent perturber les sédiments de surface dans la plupart des lacs. La forte corrélation entre les taux de sédimentation et les stocks de mes dans les lacs 6, 7, et 8 indiquent qu'en plus de l'apport atmosphérique de 137Cs, les lacs reçoivent du 137Cs provenant de l'érosion des sols dans le bassin versant depuis 1954.
Dans le delta externe, les faibles stocks de mes et l'absence de pic de 137Cs dans le lac 10 montrent qu'une partie des sédiments déposés chaque année dans les lacs a été remise en suspension et emportée dans le système fluvial. Les taux d'érosion peuvent être estimés en utilisant la relation linéaire entre les taux de sédimentation et les stocks de mes mesurés dans les lacs supposés non-érodés. En moyenne, 50% de l'apport annuel de sédiments dans les lacs semblent être érodés et entraînés dans les chenaux. La méthode du mes ne permet pas de déterminer le taux de sédimentation, car les profils de mes sont incomplets, mais il est possible d'estimer un taux de sédimentation net représentant le taux de sédimentation moins le taux d'érosion. Les taux nets dans les lacs du delta externe varient entre 0.15 et 0.64 g/cm2*an.
L'apport annuel de sédiments dans les lacs du delta externe est similaire, voire supérieur à l'apport dans les lacs situés dans le delta moyen. Cependant, comme le courant dans les lacs du delta externe changent souvent de direction à cause de la faible hauteur de leur seuil, l'échange de sédiments entre les lacs et les chenaux distributaires est particulièrement important. C'est un facteur dont il faut tenir compte dans l'élaboration du budget de sédiment dans le delta du Mackenzie.
Comme les lacs sont peu profonds (de 2 à 4 mètres), l'action des vagues et des courants sont probablement les processus les plus importants provoquant le mélange de sédiments dans les lacs.
Cependant, le fetch effectif des lacs étant petit, l'action des vagues sur les fonds lacustres est probablement limitée comparé à l'action des courants causés par le flux de sédiments durant les périodes d'inondation. L'impact des courants turbiditiques sur le fond des lacs est vraisemblablement mineur comme la pente des lacs échantillonnés est très faible.
Déposition nette de sédiments dans le delta subaérien
La déposition nette de sédiments dans le delta subaérien est environ 50 Mt chaque année et 77 Mt de sédiments est déposé dans la Mer de Beaufort. La quantité annuelle de sédiments piégés en permanence dans le delta subaérien représente 40 % de l'apport annuel de sédiments dans le delta (127 Mt). Dans le
lacs (10 Mm), sur les levées (7 Mm) et dans les bassins lacustres (8 Mm principalement sur les rives des lacs) sont similaires (CARSON, 1994a). Au contraire, dans le delta externe, la plus grande partie des sédiments sont piégés dans les bassins lacustres (15 Mm3 sur les rives lacustres et les surfaces terrestres entre les chenaux, basés sur les mesures de PEARCE (1994)). Ces environnements de déposition sont composés de sédiments à particules fines et constituent par conséquent un piège préférentiel pour les métaux et les composés organiques. Cependant, il faut noter que les sédiments en suspension dans le système fluvial sont dilués avec du matériel plus ancien provenant de l'érosion des bancs des chenaux. La déposition totale de sédiments frais dans le delta subaérien est estimé à 35 Mt ou 27% de l'apport annuel de sédiment à l'entrée du delta.
Distribution spatio-temporelle des métaux traces
Les métaux traces ont été analysés dans plusieurs carottes prélevées dans les lacs et sur les levées pour établir la distribution des métaux traces depuis les quarante dernières années. L'analyse des mousses sphagnum fournit quelques données sur les apports atmosphériques de métaux dans le delta.
Distribution spatiale des métaux trace dans le delta
Les concentrations des métaux traces sont homogènes dans les sédiments de surface. La gamme de teneurs dans les sédiments de surface déposés dans le delta moyen est similaire à celle mesurée dans les sédiments déposés dans le delta externe. Les concentrations sont plus hautes (entre 21 et 44 %) dans les sédiments lacustres que dans les sédiments d'inondation, car les dépôts lacustres contiennent davantage de particules fines (argiles et silts fins) auxquelles sont associés les métaux traces.
Les concentrations d'As, de Co et de Pb dans les extractions partielles (avec HN03 2M) de sédiments lacustres varient entre 10 et 15 j.lg/g et le Cr et le Cu entre 27 et 34j.lg/g. Les concentrations médianes de Ni et de V sont 39 et 48 j.lg/g respectivement. La teneur médiane de Hg est 65 ng/g et 0.63 J.lg/g pour le Cd. Les métaux traces les plus abondants sont le Zn et le Mn; leurs concentrations médianes sont 131 et 555 J.lg/g respectivement.
Histoire de la déposition des métaux traces dans le delta
L'analyse des carottes prélevées dans les lacs 6 et 7 et dans la levée 8 permet de déterminer la déposition des métaux traces depuis 1954, car ces sites contiennent vraisemblablement un enregistrement sédimentaire complet. Les profils de teneurs n'indiquent aucune croissance ou décroissance des concentrations jusqu'au bas des carottes. Les concentrations varient entre les échantillons mais en moyenne elles restent constantes avec la profondeur. Les plus grandes variations de concentrations sont observées dans les profils de Cr et V. La gamme des teneurs dans les profils est similaire à celle dans les sédiments de surface. Les variations de concentrations sont plus élevées dans les sédiments d'inondation que dans les sédiments lacustres à cause du plus grand spectre de taille des particules.
L'analyse de quelques varves dans le lac 7 permet de déterminer la variabilité de la déposition des métaux traces entre les saisons (printemps et été) depuis 1954. Les concentrations d'As, Pb, Co, Cu, Ni, Zn, Mn, Cr et V sont plus élevées dans les niveaux clairs (dépôts d'été) que dans les niveaux foncés (dépôts de crues printanières), car les dépôts d'été contiennent une plus grande proportion d'argiles et de silts fins. Les teneurs en Cd et Hg varient indépendamment du type de niveau. En moyenne, les concentrations ne varient pas avec la profondeur.
Les flux de métaux depuis 1954 ont été déterminés dans les lacs 6 et 7 et dans la levée 8 où l'enregistrement sédimentaire est supposé complet. Les flux de Pb, Hg, Cu et Zn ont augmenté depuis le début des années 70 pour une période de 5 ans environ. Les flux de Cr et V sont les flux les plus
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variables et fluctuent indépendamment dans les trois sites. Dans le lac 7, les flux de métaux traces, excepté ceux de Cd et de Hg, sont plus faibles dans les niveaux foncés (dépôts de crues printanières) que dans les niveaux clairs (dépôts d'été). La variabilité des flux avec le temps est plus petite que la variabilité entre les trois sites, car les taux de sédimentation sont différents dans chaque site et les teneurs sont uniformes dans le temps et dans 1 'espace.
Sources et transport des métaux traces
L'homogénéité des teneurs en métaux lourds dans les sédiments déposés dans le delta depuis 1954 indique que les métaux sont principalement apportés par le fleuve du Mackenzie. L'uniformité des profils de teneurs et les basses concentrations de métaux traces, similaires aux valeurs de bruit de fond données par le Ministère Canadien de l'Environnement (CCME, 1991), montrent que la source des métaux traces est naturelle et que l'apport des métaux d'origine anthropique via le fleuve Mackenzie est négligeable. L'analyse des métaux traces dans des mousses sphagnum a montré que la déposition atmosphérique des métaux dans le delta du Mackenzie esl limitée comparé à l'apport des métaux transportés par le fleuve. Les métaux traces emportés dans le fleuve proviennent principalement de l'érosion des roches dans le bassin versant, qui contient surtout des roches sédimentaires clastiques et carbonatées. Les sources principales de sédiments dans le fleuve Mackenzie sont l'érosion de ses propres berges, la rivière Liard et ses affluents et les rivières situées à l'ouest du bassin versant, au nord du bassin de la Liard. La composition chimique du matériel érodé de la rivière Liard est comparable à celle des sédiments provenant de la partie sud du bassin versant, comme les teneurs en métaux traces dans les sédiments échantillonnés dans le Grand Lac des Esclaves sont similaires à celles trouvées dans les lacs du delta du Mackenzie.
Les concentrations d'As, Co, Cu, Mn, Ni, Pb et Zn varient avec la fraction de particules plus petites que 16 f.tm et sont inversement proportionnelles aux teneurs des carbonates. Les concentrations de Cd, Hg, Cr et V ont un coefficient de corrélation plus faible avec les fractions de particules fines, mais sont encore associés avec elles. Les concentrations de métaux traces ne varient pas avec les teneurs de carbone organique. La forte corrélation entre les concentrations de métaux et les fractions de particules fines est illustrée par les teneurs plus élevées dans les dépôts d'été argilo-silteux du lac 7.
Distribution spatio-temporelle des composés organiques
Les hydrocarbures, les PCBs, les chlorobenzènes et les pesticides organochlorés ont été analysés dans les sédiments d'inondation et lacustres afin de déterminer leur distribution spatio-temporelle dans le delta du Mackenzie depuis 1954.
Les concentrations médianes des contaminants organiques mesurés à la surface des sédiments dans le delta moyen sont similaires à celles trouvées dans le delta externe. La variabilité des teneurs est plus grande au sein de la même région (delta moyen ou externe) qu'entre les deux régions, indiquant que la variabilité des concentrations ne reflète aucune tendance géographique dans le delta.
Déposition d'hydrocarbures
Les concentrations des hydrocarbures polyaromatiques (HP As) varient entre 487 et 1203 ng/g dans les sédiments lacustres et entre 86 et 605 ng/g dans les sédiments d'inondation. Les HP As dominants sont le phénanthrène, le naphtalène et Je pérylène, suivis par le chrysène, Je benzo[g,h,i]pérylène, le
benzo[e]pyrène et le benzo[b,j,k]fluoranthene. Les composés de masse moléculaire 252, suivis par les isomères de masse 178, sont les HP As dominants. Les profils de flux de HP As n'indiquent aucune tendance au cours du temps, suggérant que leur source, ou les contributions relatives de chaque source, n'ont pas changé depuis les années 50.
Mackenzie. Les HP As sont associés aux argiles et aux silts fins qui sont transportés dans le fleuve et ensuite déposés dans le delta ou sur la plate-forme. La composition des HP As dans les sédiments est similaire à celle observée dans les sédiments marins échantillonnés dans le delta sous-marin (YUNKER et al., 1993, 1995). Les concentrations de HP As dans le delta sont plus élevées que celles attendues dans une région retirée et éloignée des centres industriels, mais l'examen des HP As et de leurs composés alkylés montre que les HP As d'origine anthropique ne sont pas responsables de ces hautes
concentrations. La distribution des HP As alkylés indique qu'une grande proportion des HP As de faible poids moléculaire provient de source pétrogénique comme des suintements de pétrole et/ou des roches bitumineuses présentes dans la partie nord du bassin versant. Les basses concentrations de HP As linéaires ou de HP As contenant un cycle à cinq atomes de carbone suggèrent que la contribution de HP As anthropiques et/ou de combustion est négligeable dans les sédiments. Les HP As à haut poids moléculaire sont probablement des reliquats de combustion conservés dans les tourbes (YUNKER et al., 1993).
Les concentrations de n-alkanes (de n-Cl3 à n-C30) varient entre 6.5 et 24.8 j.tg/g dans les sédiments lacustres et de 3.6 à 46.6 j.tg/g dans les sédiments d'inondation. La distribution des alkanes de n-Cl3 à n- C36 dans les sédiments lacustres est dominée par des composés à haut poids moléculaire (de n-C21 à n- C36) avec des teneurs maximales de n-C27 suivis par n-C25 et n-C29. Elle est caractérisée par une forte prédominance d'alkanes avec un nombre de carbones impair (n-C27 et n-C29). Ce type de distribution suggère que les apports biogéniques tels que les débris de plantes terrestres dominent la fraction d'alkanes à haut poids moléculaire, car ces hydrocarbures sont dérivés de paraffine provenant des cuticules couvrant les feuilles de certaines plantes continentales. La présence d' alkanes à faible poids moléculaire (28% des alkanes sont composés de n-C13 à n-C20) sans prédominance de chaînes de carbones à nombre pair ou impair, est probablement indicatif de la présence d'hydrocarbures fossiles dans les sédiments lacustres. Le flux d'alkanes est très variable au cours du temps, suggérant que la quantité d'alkanes à haut poids moléculaire dépend de la quantité de tourbe ou de débris de plantes érodés dans le bassin versant pendant le printemps et l'été. La distribution des alkanes dans les sédiments d'inondation est très différente de celle observée dans les sédiments lacustres. Elle est dominée par des alkanes à faible poids moléculaire avec des teneurs maximales de n-C20 ou n-C21 sans prédominance pour des alkanes à nombre de carbones pair ou impair. Les hautes concentrations d'alkanes à faible poids moléculaire observées entre 36 et 44 cm de profondeur ne reflètent pas un événement particulier dans le passé mais sont probablement expliquées par une accumulation de biomasse bactérienne à cette
profondeur.
Déposition de PCBs
Les concentrations de PCBs varient entre 0.91 et 10.8 ng/g dans les carottes prélevées dans les lacs tandis qu'elles varient de dessous la limite de détection à 3.9 ng/g dans les sédiments d'inondation. La distribution des congénères est dominée par les tétrachlorobiphényles, suivis par les tri- et les pentachlorobiphényles. Les congénères légers (mono- et dichlorobiphényles) et lourds (hepta-, oeta-, nona- et décachlorobiphényles) n'ont pas été détectés ou sinon à de très basses concentrations, proche de la limite de détection.
Les faibles concentrations de PCBs et la prédominance de PCBs peu chlorés (mono- à pentachlorobiphényles) dans les sédiments lacustres indiquent que le transport atmosphérique de longue distance à partir des régions industrialisées est probablement le processus principal expliquant la présence de ces PCBs dans les sédiments. Les faibles proportions de mono- et dichlorobiphényles suggèrent que la plupart d'entre eux ont été volatilisés durant le printemps et l'été. L'adsorption préférentielle des penta-, tétra- et trichlorobiphényles aux argiles est illustrée par la corrélation positive
-Xl-
entre les teneurs et les fractions de particules plus petites que 4 11m contenues dans les sédiments lacustres. Les basses concentrations de PCBs très chlorés montrent que le delta du Mackenzie est éloigné de sources locales de PCBs.
Les profils des flux de PCBs au cours du temps indiquent que les flux ont augmenté depuis 1985 jusqu'en 1993, alors que la tendance générale de la déposition atmosphérique de PCBs aux Etats Unis est à la baisse depuis 1971. La volatilisation continue de PCBs peu chlorés des sols contaminés dans les régions chaudes et tempérées (JONES et al., 1992; ALCOK et al., 1993), suivi par le transport atmosphérique de ces PCBs dans des régions plus froides, pourraient expliquer l'apport régulier de PCBs dans l'environnement arctique (GREGOR, 1995). De plus, l'utilisation de PCBs dans de nombreux pays eurasiens après 1970 (BARRIE et al., 1992) maintient probablement un flux continu de PCBs dans l'Arctique.
Déposition de chlorobenzènes et de pesticides organochlorés
Les concentrations des composés organochlorés (COs) sont très basses dans les sédiments lacustres. La somme des chlorobenzènes est plus élevée (de 14 à 50 ng/g) dans les sédiments de surface que dans les sédiments sous la surface (2.8 ng/g en moyenne), à cause de la grande quantité de dichlorobenzènes qui n'ont probablement pas encore été volatilisés au moment de 1' échantillonnage. La somme des chlorobenzènes moins volatils, comme les penta- et hexachlorobenzènes, varient entre 0.02 et 0.55 ng/g dans les sédiments lacustres.
La somme des hexachlorocyclohexanes varie de dessous la limite de détection à 1.44 ng/g. Parmi les a-,
P-
et y-HCHs, a-HCH est le composé dominant dans les sédiments lacustres. Les concentrations des composés de la famille des DDT (DDT +DDE+DDD) dans les sédiments échantillonnés dans les lacs 6 et 7 (excepté les échantillons de surface) sont très basses, de dessous la limite de détection à 0.52 ng/g. Le p-p' -DDT est souvent dominant, alors que les métabolites o,p-DDE et p,p' -ODE ont été détectés occasionnellement. La prédominance de p,p' -DDT dans trois des quatre carottes prélevées dans des lacs suggèrent que le DDT n'a pas été altéré et que sa source est probablement fraîche. Le methoxychlore n'a été détecté dans aucun des échantillons. L'endrine, le dieldrine, le a-chlordane et le a-endosulfan ont été occasionnellement détectés dans les sédiments lacustres.L'accumulation de COs dans les sédiments lacustres est probablement expliquée par la déposition de composés semi-volatils provenant de régions industrialisées et qui ont été transportés dans l'atmosphère sur de longues distances. L'augmentation régulière de chlorobenzènes et d'hexachlorocyclohexanes dans les sédiments lacustres déposés dans le delta reflète probablement l'utilisation continue de ces composés dans le monde. De plus, l'analyse des composés organochlorés semi-volatils dans des sédiments prélevés dans plusieurs lacs de 49°N à 82°N de latitude (MUIR et al., 1996) a montré que les COs les plus volatils sont accumulés de préférence dans les régions polaires et que 1' évolution des teneurs au cours du temps est décalée et prolongée par rapport à celle dans les régions tempérées. Il n'est pas possible d'observer une tendance significative des concentrations de cyclodiènes et de DDT au cours du temps dans le delta, car les concentrations de ces composés sont très basses.
Les concentrations relativement élevées de PCBs, de chlorobenzènes, d'hexachlorocyclohexanes et de DDT dans les sédiments de surface dans les lacs peuvent être expliquées par la déposition de matériel de basse densité (matière organique) durant l'hiver. Ce matériel serait mis en suspension après la fonte des glaces et ne serait jamais déposé en permanence dans la colonne sédimentaire.
Synthèse
Les teneurs de métaux traces, d'hydrocarbures, de PCBs et de pesticides organochlorés sont basses comparées à celles mesurées dans les lacs de moyenne latitude dans le continent nord américain. Les
de fond données par Je CCME (1991) pour l'évaluation de sites contaminés (table). Les concentrations des composés organochlorés dans le delta du Mackenzie sont comparables à celles observées dans les lacs localisés dans l'arctique canadien (MUffi et al., 1995, 1996) et similaires, voire inférieures aux teneurs attendues dans une région éloignée des centres industriels au Canada (CCME, 1991).
Table: Concentrations médianes des métaux toxiques (attaques totales), de HPAs, de n-alkanes, de PCBs, d'hexachlorobenzènes et de pesticides organochlorés dans les sédiments lacustres et comparaison avec les valeurs attendues dans les régions non-polluées et éloignées des centres industriels au Canada
(CCME, 1991).
a) métaux traces
Pb [/lglg]
Cd [/lglg]
Hg [ng/g]
As [!lglg]
b) Composés organiques
L HP As (parents) [ng/g]
Naphtalène [ng/g]
Benzo[a]pyrène [ng/g]
L alkanes nC 13-C36 [/lglg]
1:PCBs [ng/g]
1:DDT [ng/g]
Hexachlorobenzène [ng/g]
LHCH [ng/g]
1 Extraction partielle (avec HN03 2M).
Mackenzie Delta
800 88 14 12.8
2.8 0.14 0.15 0.28
CCME (1991) 25 0.5 100 5
100 100
100
100
L'étude de la distribution des métaux traces et des composés organiques dans les sédiments permet de tirer les conclusions suivantes:
• Les métaux traces proviennent de 1' érosion des roches présentes dans le bassin versant du fleuve Mackenzie.
• Les concentrations de HP As à faible poids moléculaire sont plus élevées que celles attendues dans une région éloignée de centres industriels mais représentent cependant le bruit de fond naturel.
Une large proportion de ces HPAs proviennent de sources pétrogéniques telles que des suintements de pétrole et/ou de roches bitumineuses présentes dans la partie nord du bassin versant. Il est important de noter que les hautes concentrations de HPAs alkylés à faible poids moléculaire dans le delta peuvent masquer les effets des activités pétrolières dans la région. Une future et potentielle contamination du delta par des déversements accidentels de pétrole provoquerait un changement de composition dans l'assemblage d'hydrocarbures. Elle pourrait être identifiée en examinant la distribution des HPAs et de leurs composés alkylés. Elle serait alors différente de la distribution actuelle qui n'a pas varié depuis 1955.
• Bien que les teneurs de composés organochlorés semi-volatils soient basses dans le delta du Mackenzie, les concentrations de PCBs, de chlorobenzènes (pentachlorobenzènes et
-xiii-
hexachlorobenzènes) ont régulièrement augmenté depuis 1955 et particulièrement depuis 1985.
Cette croissance régulière soutient l'hypothèse de "distillation globale" ou de "condensation froide". Le modèle de fractionnement global prédit que les composés organochlorés les plus volatils sont accumulés de préférence dans les régions polaires et que l'évolution des teneurs de ces contaminants au cours du temps est décalée et prolongée par rapport à celle dans les régions tempérées (W ANlA et MACKA Y, 1993; MUIR et al., 1996).
Le delta subaérien du fleuve Mackenzie constitue un piège important pour les métaux traces et les composés organiques hydrophobes apportés par le fleuve. Chaque année, environ 50 Mt de sédiments sont piégés dans le delta subaérien et 77 Mt sont déposés dans la mer de Beaufort. La plus grande partie des sédiments piégés dans le delta sont déposés dans les bassins lacustres (comprenant les rives des lacs et les surfaces terrestres entre les chenaux), dans les lacs et sur les levées de chenaux. Ces environnements de déposition constituent un piège préférentiel pour les métaux et les composés organiques, car les sédiments à granulométrie fine y sont accumulés. Basés sur une estimation grossière, les apports moyens annuels d'As, de Hg, de Pb, de HP As et de PCBs dans le delta subaérien sont les suivants: 550 tonnes d'As, 3.2 tonnes de Hg, 700 tonnes de Pb, 40 tonnes de HP As et 140 kg de PCBs.
La déposition actuelle dans la mer de Beaufort est estimée à 850 tonnes d'As, 5 tonnes de Hg, 1080 tonnes de Pb, 60 tonnes de HP As et 220 kg de PCBs.
Un jour en 1993, j'entendis une bonne nouvelle! Un doctorant était recherché pour étudier la contamination dans l'Arctique Canadien. Quel projet aurait été plus attrayant que celui-ci? C'était en même temps la découverte de nouveaux horizons et 1 'étude de problèmes actuels tel que la pollution globale. A cet égard, j'aimerais exprimer ma gratitude à D. Gregor qui m'ouvrit les portes du Canada. Il m'enseigna les joies du terrain dans l'Arctique, supervisa mon travail de thèse et passa de longues heures à corriger mon manuscrit. Je lui suis très reconnaissante de son soutien constant et de la confiance qu'il m'a témoignée durant ces dernières années.
Je suis reconnaissante à J.-P. Vernet qui a soutenu la collaboration entre l'Institut F.-A Fore! et l'Institut National de Recherches sur les Eaux (NWRI) à Burlington. Je le remercie pour son soutien comme directeur de thèse et pour la liberté qu'il m'a toujours accordée au cours de mon travail.
Je remercie chaleureusement J.-L. Loizeau pour m'avoir introduite à la limnologie. Son aide et ses conseils m'ont permis de mieux aborder et résoudre les problèmes rencontrés au cours de mon étude.
Je désire exprimer ma gratitude à H.-J. Bachmann de la Station Fédérale Suisse de Recherche à Liebefeld. Il m'a reçue dans son laboratoire où j'ai pu obtenir des analyses de métaux traces de bonne qualité. Je le remercie d'avoir accepté d'être membre du jury. Je suis également reconnaissante à M.
Krocka pour l'analyse de mes échantillons et pour sa serviabilité.
Je remercie J. Hunziker de l'Institut de Minéralogie de l'Université de Lausanne qui a accepté d'être membre du jury. II m'a aidé à trouver des solutions à des problèmes spécifiques et je le remercie de ces initiatives.
Ce travail n'aurait pas été possible sans le soutien financier d'un certain nombre d'organisations gouvernementales canadiennes. Je désire remercier la Direction des Eaux Intérieures à Yellowknife, en particulier J. Jasper et D. Halliwell. Le département des Affaires Indiennes et du Nord Canadien a financé l'analyse des composés organiques dans le cadre du programme« Action sur les contaminants ».
Je remercie également l'Institut Fore! dirigé par J.-P Vernet et ensuite par W. Wildi pour leur soutien financier. La publication de cette thèse a été possible grâce au soutien financier de l'Institut Fore! et de la Direction des Eaux Intérieures.
Durant ces dernières années, j'ai passé de nombreuses heures dans différents laboratoires et j'aimerais remercier un certain nombre de personnes qui ont généreusement placé leurs instruments à ma disposition ou qui m'ont aidé lors des procédures analytiques. Je remercie J.-P Dubois et ses collègues pour m'avoir reçu chaleureusement dans leur laboratoire. Je suis également reconnaissante à M. Pelletier du département de Chimie à l'Université de Genève qui m'a introduite à l'analyse de l'arsenic. Je remercie W. Shotyk et D. Weiss du département des Sciences de la Terre à l'Université de Berne pour leurs conseils relatifs à l'étude des tourbes. Je suis très reconnaissante de l'aide et des conseils de nombreux collègues du département des Sciences de la Terre à l'Université de Lausanne: J.-C Lavanchy, H.R Pfeifer, M.-H. Derron, D. Rey, C. Schlegel, P. Thélin, L. Dufresne, M. Philippi, P. Baumgartner, G.
Ellis et P. Dalla Piazza. Je remercie chaleureusement P. Arpagaus de l'Institut Fore! pour son aide au laboratoire et M. Chevalley pour les analyses granulométriques et ses nombreux services.
L'étude des composés organiques n'aurait pas été possible sans le travail de G. Garbai et de S. Backus de l'Institut National de Recherches sur les Eaux à Burlington. Je leur suis très reconnaissante pour l'énorme travail qu'ils ont accompli pour l'analyse de mes échantillons.
J'aimerais remercier S. Kinney, C. Pearce, S. Vardy et G. Scheben pour leur aide précieuse et leurs conseils sur le terrain et pour avoir courageusement enduré des moustiques dévastateurs ou des
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températures glaciales! Je suis très reconnaissante à toute 1' équipe du «Polar Continental Shelf Project» à Tuktoyaktuk de leur soutien logistique. Je désire remercier P. Squires d'Environnement Canada qui m'a fourni des informations très utiles sur le Delta du Mackenzie.
Le souvenir de cette thèse sera toujours intimement lié aux bons moments que j'ai passés avec mes collègues de l'Institut Forel. Je les remercie chaleureusement pour leur soutien et pour leur amitié! Je suis particulièrement reconnaissante à A. Hofmann, M. Monnerat, D. Span et B. Thomas pour leurs conseils pertinents.
Finalement, je désire exprimer ma gratitude à Y van qui a été mon plus grand fan durant ces dernières années. Grâce à ces encouragements, son soutien et ses brillantes suggestions, je pus rester saine d'esprit jusqu'à la fin de cette thèse! Je lui suis également reconnaissante de son abnégation lorsqu'il m'aida sur le terrain à moins 30°C!
l.1: Location of the Mackenzie River delta, of the river drainage basin and of major ri vers f\owing into the Arctic Ocean (numbers assigned to each river correspond to decreasing order of river discharge). Below:
the subaerial delta of the Mackenzie River with physiographic areas in italie ... 2
1.2: The Mackenzie River drainage basin showing the boundaries of the main sub-basins ... 3
2.1: Scheme of operations comp\eted in the field and the laboratory for the analysis of overbank and lake sediments ... 11
2.2: The subaerial delta of the Mackenzie River and study areas A (in the outer delta) and B (in the middle delta) ... 12
2.3: Core location in lakes and on levees in the middle delta. Box B =zoom of figure 2.2 ... 13
2.4: Core location in lakes and on levees in the outer delta. Box A= zoom of figure 2.2 ... 14
2.5: Atmospheric fallout of mes in Alaska at Fairbanks and Barrow from 1959 to 1983 ... 18
3.1: Structural geology elements in the Mackenzie Delta area ... 38
3.2: Structural cross-section from the Beaufort Shelf to the Mackenzie Delta ... 39
3.3: Limits and flow directions of the two glaciation periods in Earl y and Late Wisconsin ... 41
3.4: Annual mean discharge of the Mackenzie River above Arctic Red River between 1973 and 1993 ... 44
3.5: Envelope of daily mean discharges of the Mackenzie River above Arctic Red River between 1973 and 1993 ... 45
3.6: Mean daily suspended sediment concentration (SSC) in the Mackenzie River above Arctic Red River. ... .46
3.7: Sedimentary environments in the subaerial delta of the Mackenzie River with surface area in brackets ... .47
3.8: Mineralogical composition of overbank sediments in levee 5 (outer delta) ... .49
3.9: mes profiles in cores collected on distributary channel levees in the middle delta ... 51
3.10: Sketch showing the succession of leaf litter layers on levee 8 (middle delta) ... 52
3.11: mes profiles in cores collected on distributary channel levees in the outer delta ... 53
3.12: Relationship between sedimentation rate and mes in ven tory from 1954 to 1993 ... 55
3.13: Three characteristic grain size distributions corresponding to the three groups of sediment cores ... 57
3.14: Grain size distribution, carbonate and organic carbon content profiles in lake core 5.1 ... 58
3.15: Proportions of Si02, A\203 and Fe203 in 3 dark and 2 light layers in lake core 7.3 (bulk sediment) ... 59
3.16: mes profiles in cores collected in connected lakes in the middle delta ... 60
3.17: Dark and light lay ers, the ir grain size distribution and mes profile in lake core 7.2 ... 61
3.18: A. 137Cs profiles in three cores collected in lake 7. B. 137Cs profiles in three cores collected in lake 8 ... 62
3.19: mes profiles in cores collected on in connected lakes in the outer delta (lakes 1, 3, 5, 9 and 10) ... 63
3.20: A. mes profiles in three cores collected in lake 1. B. mes profiles in three cores collected in lake 3 ... 64
3.21: Relationship between effective fetch (Lr) and wave height and bottom dynamics in the shore zone ... 66
3.22: Wind velocity frequency distribution by direction from 1959 to 1983 at Inuvik ... 66
3.23: Relationship between sedimentation rate and mes inventory in lake cores from 1954 to 1993 ... 68
3.24: Schematic illustration of sediment routing from the river plume to deposition in connected lakes ... 69
3.25: Relationship between mes inventories and sedimentation rates in non-eroded cores (deposition line) and in eroded cores sampled in channel levees (A) and in connected lakes (B). Estimates of gross sedimentation rates and erosion rates in eroded cores ... 70
3.26: 10 simulations with different erosion rates in lake cores 6.1 and 7.1 and in overbank cores 6 and 8 ... 71
3.27: Left: Probability plot illustrating the simulated eroded volumes. Right: Rank correlation coefficients between the simulated eroded volumes and the simulated erosion rates in the various ecosites/ecophases ... 77
3.28: Sediment budget for the Mackenzie Delta ... 79
3.29: Distribution of sedimentation rates in distributary channel levees in the middle delta ... 80
3.30: Distribution of net sedimentation rates in distributary channel levees in the outer delta ... 81
3.31: Grain size distribution characterized by the first quartile, the median and the third quartile in levees 6, 8 and 5 ... 82
3.32: Vertical accretion in anastomosed river system ... 82
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3.33: Distribution of sedimentation rates in connected lakes in the middle delta. Mean sedimentation rate in
lake 7. Sedimentation rate in lake 8 ... 83
3.34: Distribution of net sedimentation rates in connected lakes in the outer delta. Mean sedimentation rate in lake 3 based on cores 3.1, 3.2 and 3.3. Sedimentation rate in lake 1 based only on core 1.2 ... 84
4.1: Trace metal distribution in lake surface sediments in the middle delta ... 88
4.2: Trace metal distribution in the outer delta in lake surface sediments and in overbank surface sediments including levee 8 for comparison ... 90
4.3: Profiles of trace metal concentrations in lake 6 (core 6.1) in the middle delta ... 92
4.4: Profiles of trace metal concentrations in lake 7 (core 7.2) in the middle delta ... 93
4.5: Profiles of trace metal concentrations in levee 8 (middle delta) ... 96
4.6: Profiles of trace metal fluxes in lake 6 (core 6.1) in the middle delta ... 98
4.7: Profiles of trace metal fluxes in lake 7 (core 7.2) in the middle delta ... 99
4.8: Profiles of trace metal fluxes in levee 8 (core 8) in the middle delta ... 100
4.9: Relationship between sedimentation rates and Hg, As, Pb and Cu inventories since 1963 in lake cores 6.1, 7.2 and 8.1 ... 104
4.10: Profiles of trace metal concentrations in sphagnum masses collected in the Tuktoyaktuk Peninsula with ash content profile ... 106
4.11: Profiles of the ratios trace metal concentrations to V concentrations in sphagnum mosses in the Tuktoyaktuk Peninsula ... 107
4.12: Simplified geology of the Mackenzie River drainage basin with boundaries of drainage sub-basins and mine location ... 109
4.13: Relationship between the fractions of particles smaller than 4 Jlm and trace metal concentrations in lake and overbank sediments (results coming from partial extraction) ... 112
4.14: Re1ationship between the fractions of fine silts (between 4 and 16Jlm) and trace metal concentrations in lake and overbank sediments (results coming from partial extraction) ... 113
4.15: Relationship between the fractions of fine silts (between 4 and 1 6Jlm) and clay particles in lake and overbank sediments (results coming from partial extraction) ... 114
5.1: Sum of parent PAHs in surface lake sediments in the outer delta (lake 5) and in the middle delta (Iakes 6 and 7) ... 120
5.2: Sum of parent PAHs in surface sediments collected in distributary channel levees: A. in the outer delta (levees 1 to 5), B. in the middle delta (levees 6 to 8) ... 120
5.3: PAH distribution in surface lake sediments in the outer delta and in the middle delta ... 121
5.4: PAHs distribution in surface overbank sediment. A. In the outer delta. B. In the outer delta ... 121
5.5: Sum of n-alkanes (n-C13 to n-C36 and n-Cl3 to n-C30) in surface lake sediments in the outer delta (lakes 3 and 5) and in the middle delta (Iakes 6 and 7) ... 122
5.6: Sum of n-alkanes from n-C13 to n-C30 in overbank surface sediments. A. In the outer. B. In the middle delta ... 123
5.7: Distribution of n-alkanes (from n-C13 to n-C36) in surface lake sediments in the outer delta and in the middle delta ... 123
5.8: Distribution of n-alkanes (n-C13 to n-C30) in surface overbank sediments: A. in the outer. B. In the middle delta ... 124
5.9: Sum of PCBs in surface sediments collected in lakes in the outer delta and in the middle delta ... 125
5.10: Sum of PCBs in surface sediments collected on distributary channel levees: A. In the outer delta. B. In the middle delta ... 126
5.11: PCB homologue distribution in lake surface sediments in the outer delta and in the middle delta ... 126
5.12: Sum of chlorobenzenes in overbank surface sediments: A. In the outer delta, B. In the middle delta ... 127
5.13: CBZ homologue distribution in lake sediments in the middle delta and in the outer delta ... 127
5.14: CBZ homologue distribution in overbank surface sediments in the middle delta and in the outer delta ... 128
5.15: Profiles of the sum of PAHs in lakes 6 and 7 with distribution of molecular masses ... 129
5.17: Profiles of the sum of n-alkane concentrations (nC13-nC36) and alkane distribution in lakes 6 and 7 ... 133 5.18: Odd-over-even predominance in lakes 6 and 7 with the profiles of the sum of n-alkanes (n-C13 ton-
C36) ... 134 5.19: Profiles of the sum of n-alkane concentrations (from n-C13 to n-C30) and alkane distribution in levee 8 ... 135 5.20: PCB profiles in lakes 6 and 7 with distribution of homologues ... 137 5.21: Profiles of the sum of chlorobenzenes in lakes 6 and 7 (middle delta) ... 138 5.22: Profiles of the sum of DDT in lakes 6 and 7 (middle delta) ... 140 5.23: Profiles of a-HCH and P-HCH in lakes 6 and 7 (middle delta) ... 140 5.24: Time-dependent fluxes of the sum of PAHs, n-alkanes, PCBs and chlorobenzenes in lakes 6 and 7 and
in levee 8 (middle delta). Comparison with production and sales of PCBs and chlorobenzenes in the U.S ... 142 5.25: Naphthalene and 178 (phenanthrene + anthracene) homologue series with their homologue distribution
in lakes 6 and 7 ... 146 5.26: Profiles of fluoranthene 1 (fluoranthene + pyrene) and indeno[ 1 ,2,3-cd]pyrene 1 (indeno[l ,2,3-cd]pyrene
+ benzo[ghi]perylene) in lakes 6 and 7 and in levee 8 ... 148 5.27: Relationship between the clay (<4 f.Lm) and fine silt (4-16 f.Lm) fractions and :E PAH concentrations in
lake and overbank sediments ... 149 5.28: Transport of contaminants into the Arctic during late winter ... 151 5.29: PCB homologue distribution in lake sediments and the main Aroclors 1242, 1248, 1254 and 1260 ... 153 5.30: Flux profiles ofCBZs (PECB + HCB), HCHs (a-HCH + P-HCH), DDT (DDT+ DDD + DDE) in lakes
6 and 7 with production curve of chlorobenzenes and DDT in the U.S ... 155
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