Mesure du rapport des sections efficaces d'activation du manganèse et de fission de l'uranium en neutrons thermiques. Redétermination de la densité neutronique étalon de Chatillon

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Mesure du rapport des sections efficaces d’activation du

manganèse et de fission de l’uranium en neutrons

thermiques. Redétermination de la densité neutronique

étalon de Chatillon

R. Barloutaud, A. Lévèque

To cite this version:

MESURE DU RAPPORT DES SECTIONS EFFICACES D’ACTIVATION DU

MANGANÈSE

ET DE FISSION DE

L’URANIUM

EN NEUTRONS

_THERMIQUES.

REDÉTERMINATION

DE LA

_{DENSITÉ NEUTRONIQUE ÉTALON}

DE CHATILLON

Par MM. R. BARLOUTAUD et A.

_LÉVÈQUE,

Service de Physique nucléaire, Commissariat à

_l’Énergie

_atomique, Laboratoire du Fort de Châtillon, Fontenay-aux-Roses.

Sommaire. - La

valeur, connue avec _précision, de la section efficace de fission de l’uranium naturel par neutrons thermiques, a _{permis :}

a. de déterminer à _2,5 pour I00 _près, la section efficace d’activation du _manganèse, élément

utilisé pour la mesure des densités de neutrons _thermiques;

b. de redéterminer, à 2 _pour I00 _près, la densité _neutronique étalon de Châtillon.

JOURNAL PHYSIQUE

13,

JUILLET-AOUT-SEPTEMBRE

4959,

1. Mesure du

_rapport

_{aMn. -}

Le

_manganèse

7u

étant couramment utilisé pour la mesure des flux

et densités

_{neutroniques,}

nous avons cherché à

préciser

la valeur de sa section efficace

d’activa-tion amn par les neutrons

_thermiques.

Les mesures

de cette section efficace par la méthode

d’activa-Fig. I.

tion,

parvenues à notre connaissance

[ 1 ],

présentent

une

_grande

_dispersion

et leur

_précision

n’est

_pats

toujours indiquée.

Nous l’avons donc

_comparée

à la section

effi-cace, au, de fission de l’uranium par neutrons

thermiques

connue avec

_précision.

La méthode

suivante a été utilisée : une couche mince d’uranium naturel et une couche mince de

_manganèse,

_placées

dans une chambre

d’ionisation,

sont irradiées

simul-tanément _par un flux constant de

neutrons

sortant

d’un canal radial de la

_pile

à eau lourde de

Châ-tillon. Le

_dispositif

_{expérimental}

est schématisé

sur la

_figure

1.

Les

_fragments

de fission émis dans la chambre

d’ionisation sont

_comptés

_pendant

_{l’irradiation,}

puis

l’activité

absolue

du

_manganèse

est mesurée.

La masse d’uranium est déduite de son activité a

et

celle du

_manganèses

est connue _par

_analyse

chimique.

Dans ces

conditions,

on trouve facilement _que

Aa

est le nombre de

_particules

ex émises par seconde

dans

_l’angle

solide 2 x _{par la couche}

_d’uranium;

F est _{le nombre de fissions par seconde}

_provoquées

par les neutrons au cours de

l’irradiation;

An

est l’activité à saturation du

_manganèse

due

aux neutrons du flux

utilisé;

m est la. masse du

_manganèse

en

_{milligrammes;}

MMn .

et

Mu

sont les masses

_atomiques

du

manga-nèse et de l’uranium

naturel;

k est le nombre de

_particules

a émises _par

milli-gramme d’uranium et _{par seconde dans}

_l’angle

solide 27r

_[2]..

La numération des

_particules

« et des

_fragments

de fission a été effectuée en tenant

compte

de la formule de rétro diffusion de Crawford

_[3]

_{ainsi que} de

_{l’auto-absorption}

dans la couche dont

_{l’épaisseur}

effective a été déterminée à l’aide de la

_méthode

décrite _par ailleurs

_[4].

En

_particulier

les

impul-sions dues aux fissions étaient

_dirigées

d’une

_part

vers un

discriminateur

et d’autre

_part

vers un

sélecteur

_{d’impulsions}

_(fig.

_I).

Ceci

_permettait

d’étudier simultanément la distribution en

_énergie

des

_fragments

de fission ralentis et de

_compter

pendant

toute l’irradiation ceux dont

l’énergie

est

au-dessus d’un seuil

_fixe.

La mesure absolue de

l’activité P

du

_manganèse

est effectuée suivant la méthode

_exposée

_{par ailleurs}

_[5],

au _{moyen d’un}

compteur

à

_angle

solide total. On

a en

particulier

tenu

_compte

de

_{l’absorption}

des

_{rayons g}

dans la couche de

_manganèse

elle-même et dans son

_support.

Ces couches ont une masse

_{superficielle}

de l’ordre

de

o,5

mg/cm2.

Dans ce domaine

d’épaisseur

la

correction

_{d’absorption}

est de

_o,37

± 0,1 pour o0

par

milligramme

par centimètre carré

[5].

Le

temps

413

mort

imposé

à

_{l’appareillage électronique}

mesuré _par

une décroissance d’iode de

période

25 m, est de

i,05

±

_{0,03.I0-3 s.}

Pour éliminer l’influence des neutrons

_{épicadmiques}

noues avons mesuré les

rapports

de cadmium

(1)

_pour

le

_manganèse

et l’uranium. Le facteur de correction introduit sur

AMn

est

_égal

à

_o,995

±

_o,oo5

_(2).

F

Nous avons

_également

tenu

_compte’

des

correc-tions suivantes :

a. Variation de l’intensité du

flux

de neutrons au cours de l’irradiation. - Pour connaître cette varia-tion en valeur relative nous avons

_toujours

utilisé une chambre d’ionisation

double;

un

_dépôt.

d’ura-nium de

_grande

surface,

placé

dans la seconde moitié de cette chambre servait de moniteur de

flux

_(fig.

_I).

La correction d’activation introduite

par cette variation a

_toujours

été

_{négligeable.}

b.

_{Inhomogénéité}

du

_flux.

- Trois

dépôts

d’ura-nium ont été

_utilisés,

deux de 2 cm de diamètre

(égal

à celui des détecteurs de

_{manganèse) (3),}

l’autre de 5 cm de diamètre. Pour se rendre

_compte

de l’effet

_{d’inhomogénéité}

du

_flux,

l’un des

_dépôts

de 2 cm et celui de 5 cm _{ont été.}

_placés

concentri-quement

dans chacune des moitiés de la chambre

(fig. 2).

Le

_rapport

des valeurs du flux mesurées

avec la

_grande

et la

_petite

source est de _{1,018 + 1,1} I

pour I00. Cette correction a été

_apportée

dans les

irradiations où le

_{plus grand}

_dépôt

d’uranium était utilisé.

c.

_Absorption

des neutrons

_thermiques

_{par le}

support

de

_platine

de la couche

_d’uranium,

le détec-teur de

_manganèse

étant

_placé

derrière

_{(fige 1}

_a).

-Cette

_absorption

est voisine de

o,3

pour Ioo dans

les cas les

_plus

défavorables.

Cinq

irradiations ont été

faites,

dont les résultats

sont résumés dans le tableau 1.

TABLEAU 1.

Les masses de

_manganèse

ont été obtenues par

analyse chimique (4)

au cours de

_laquelle

le

man-ganèse

est transformé en

_périodate;

il suffit de

l’in-troduction d’une faible

_quantité

de substances

organiques

au cours de cette _{transformation pour}

diminuer le résultat de

_l’analyse

d’une

_façon

appré-ciable ;

au

contraire,

une erreur

_{systématique}

dans

l’autre ’

sens est

_beaucoup

moins

_probable.

Nous

verrons

_plus

loin que les mesures de

densité

neutro-nique

étalon,

qui

ne font pas intervenir les

dosages

chimiques,

montrent la cohérence des mesures

physiques

entre les irradiations

1,

2 et 3.

_Or,

la valeur de

_v:Bln,

tirée de la

_{première expérience}

cru .

(1) Le, rapport de Cd, pour un détecteur de neutrons, est

le rapport des activités de ce détecteur sans et avec Cd. Le facteur de correction à introduire est donc I

Rca

Cd

(2) L’erreur _indiquée dans ce travail est « la _précision »

égale à

_Ù2

erreur _{quadratique moyenne.}

(3) Les _dépôts ont été obtenus par évaporation ther-mique [6]. Ceux de manganèse, dont les masses _{superficielles}

sont de l’ordre de o,6 Mg/CM2, sont effectués sur feuille d’alu-minium de 2,7 mg/cm2. Ceux d’uranium _(masses superfi-cielles de l’ordre de 1 j 1 oe de milligramme par centimètre

carré) sont effectués sur _{platine d’épaisseur 5 et 5o u.}

(4) Nous remercions vivement M. Gaude, qui a bien voulu effectuer ces _analyses.

s’écarte très nettement des

autres

valeurs par

eXcès. Nous avons donc

_{pensé qu’il}

_{y avait}

effec-tivement une erreur

_{systématique}

_par défaut dans

le

_premier

_dosage

et nous n’avons _pas tenu

_compte

du résultat de la

_{première expérience}

dans la déter-mination

,de

la section efficace.

La moyenne

pondérée

des résultats donne alors

Il

_s’agit

là de la valeur du

_rapport

.des sections efficaces _moyennes dans un certain flux de neutrons

dans la

_région

_thermique,

_{elle n’a pas} a

_priori

de

signification intrinsèque.

Mais on _{sait que dans la}

_région

_thermique

aMn

suit une loi

_{en -}

[yj

et il est _par ailleurs couramment

admis que au suit la même loi. De

plus :

10 le

_rapport

de cadmium de l’uranium mesuré

a été trouvé

_égal

à

_69,3

+ _{5 pour 100, il} est

compa-tible avec celui trouvé par d’autres auteurs à la sortie d’un canal de la

_pile

à eau lourde

d’Ar-gonne

[8].

2° Les

_rapports

de Cd obtenus avec une couche

d’uranium et un

_compteur

proportionnel

à

BF3,

débouché,

ont été trouvés

égaux

à environ o _pour

Ioo

près.

Si l’on admet _{effectivement que les deux sections} efficaces suivent la loi

_{en 1/v}

dans la

_{région thermique,}

on

_peut

alors écrire .

En

_prenant

_pour

On en déduit

Cette valeur est en bon accord avec celles déduites

des

_expériences

_{d’absorption}

dans les

_piles

_[10];

elle

_{justifie l’emploi}

du

_manganèse

_{pour des} mesures

précises

de flux et densités de neutrons

_thermiques.

2. Mesure de la densité

_neutronique

étalon de Châtillon

_(octobre

_1951).

- Cette densité étalon PIO

qui

existe dans une

_grande

cuve d’eau

à 10 cm d’une source de 620 mC de Ra-Be

_placée

, au centre, avait été

précédemment

définie et trouvée

égale

à

_o,o492

±

_0,00I4

₍₆₎

en mai

_I949

[5].

Le

_dispositif

_{expérimental}

décrit

_{précédemment}

a été _{utilisé pour redéterminer} sa valeur. La mesure s’est effectuée comme suit :

Dans les irradiations

_1,

2 et 3

_{(tableau I)}

des

détecteurs dont la masse

superficielle

est de l’ordre

de 3

_{mg /cm2}

ont été irradiés en même

_temps

_que

les autres. Ils avaient été

_{préalablement}

irradiés dans la densité p,,.

L’emploi

de détecteurs

_plus

épais

que ceux _{utilisés pour la} mesure de CJMn était

imposé

par la faiblesse des activités

après

irradia-tion dans la densité étalon. Pour la même raison leur mesure était effectuée dans un

_compteur

à

grand angle

solide;

ces mesures étant relatives ne

nécessitaient pas de correction

d’auto-absorption

p.

On montre _{aisément que}

.

Ap

est l’activité à saturation

_après

irradiation à la

pile

du détecteur

_épais

de

manganèse;

A10

est son activité à saturation

_après

irradiation à 1 o cm de la source;

vo est la vitesse

thermique,

soit 2.2.I05

cm Is.

N est le nombre

_{d’Avogadro.}

Les autres

_symboles

_ayant

les mêmes

significa-tions _que

_{précédemment.}

Nous avons tenu

_compte

de l’activité due aux

neutrons de résonance du

_manganèse;

sa

contri-bution à l’activité totale est

_égale

à 1,2 ±

_o,3

pour 100

[5].

Les trois irradiations ont donné les résultats

portés

sur le tableau II.

_(On

_y a aussi

_reproduit

les valeurs de F et

Ax

relatives â ces

irradiations).

TABLEAU Il.

’

Nous. _{voyons que} ces trois mesures sont

pariai-tement

_compatibles;

_{leur moyenne}

_pondérée

conduit

(compte

tenu de l’erreur sur

_{ou) à}

La

mesure a été effectuée à une

_température

voisine de

_9°

_{C (7).}

(s) Moyenne des valeurs _{publiées [9]} par Facchini, Gatti

(d’après une communication personnelle des auteurs la valeur _publiée de _3,97 barns doit être abaissée de o,8 pour Ioo)

et _par Autorités de

l’Énergie

atomique du Canada, du _Royaume Uni et des États-Unis.

(e) Cette première mesure, effectuée en mars ₁₉₄₉ à

une _température d’environ I3° _{C, reposait} sur la valeur de am. _{que l’auteur avait conventionnellement prise égale} à 13,2 barns; dans la mesure actuelle, la densité étalon ne

Ce travail a été effectué au Fort de

_Châtillon,

sous la direction de M. Berthelot. Nous ’tenons à remercier M. Cohen pour les conseils constants

qu’il

a bien voulu nous donner au cours de ce

travail

_{ainsi’ que}

M.

_Prugne

et M.

_Léger

_{pour la}

préparation

des couches minces de

_manganèse

et

d’uranium utilisées.

dépend plus que de 7u, le manganèse ne _{jouant plus} que

le rôle d’intermédiaire.

(7) Pour connaître l’influence de la _température sur la densité _neutronique Pio, des mesures ont été faites, à des

températures de 5 2 et 2°; le rapport des densités ainsi mesurées est

Manuscrit reçu le 21 I mars _1952.

BIBLIOGRAPHIE.

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Physics, MDDC _{320, I946.}

QUELQUES

REMARQUES

SUR LA

PRÉVISION

DES NOYAUX

_03B2-STABLES

A NOMBRE DE

MASSE

PAIR

Par RAYMOND MOCH.

Laboratoire de _{Physique atomique} et _{moléculaire, Collège} de France, Paris.

Sommaire. - Si les formules

semi-empiriques qui relient la masse exacte d’un atome à Z et A

étaient _{satisfaisantes,} il serait _possible de reconstituer sans omission ni erreur la liste des _noyaux

03B2-stables réellement observés.

On a d’abord dressé la liste obtenue à _partir de la formule _{classique indiquée} par Bethe. Sa confron-tation avec la liste _{expérimentale} des

_noyaux

stables _(pour A et Z _pairs) met en évidence un _grand

nombre de prévisions fausses. On a tenu _compte ensuite de corrections _{empiriques suggérées} par d’autres

auteurs, mais la concordance ne devient _{jamais parfaite.}

L’impossibilité d’avoir recours à ces formules _{semi-empiriques} pour prévoir la stabilité relative des noyaux isobares se trouve ainsi confirmée.

Cette étude critique a été faite en utilisant les conditions _théoriques de stabilité d’un noyau, et plus

encore certains critères _simples, de _{signification à peu près équivalente, qui} améliorent les _prévisions.

On montre _qu’il est intéressant de _prendre pour variable la différence Zm2014P entre le Z fraction-naire de l’isobare fictif le plus lourd et le _{plus grand} entier pair qu’il contient.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE ET LE RADIUM. TOME

_13,

JUILLET-AOUT-SEPTEMBRE

1952,

A

_l’occasion

d’une recherche

_{systématique}

des corps

qui

pourraient

donner lieu à un éventuer

phénomène

de radioactivité

_{p double,}

nous avons

été conduits à nous demander s’il était

_possible

de déceler a

_{priori, parmi}

_{les corps}

_présumés

_stables,

ceux

_qui

auraient en réalité une

_{radioactivité}

à vie très

_longue.

_{Bien que} cette

_question

_{n’ait pu}

recevoir une

_réponse,

d’ailleurs

_{fragmentaire,}

_que

par des méthodes très

différentes,

il nous semble

intéressant de

_{signaler quelques}

_remarques

géné-rales que nous avons faites sur la validité de certaines formules

_empiriques

ou

_{semi-empiriques}

en ce

_qui

concerne la

_prévision

des noyaux stables. Du fait

même de leur

_origine,

ces considérations ne visent

que la stabilité vis-à-vis de la seule

radioactivité p

des noyaux dont le nombre de masse est

_pair.

Les critères

_simples

_auxquels

nous avons eu recours mettent finalement en évidence

l’impossi-bilité de

_prévoir

_parfaitement

_{les noyaux stables à}

partir

des formules _que nous avons utilisées. Il serait

encore

_plus

vain de

_compter

sur elles pour établir

lequel

de

_plusieurs

isobares stables

_possède

la masse

exacte la

_plus

faible.

1. Forrnule

_{semi-empirique}

de Bethe-Fermi. - La

première

idée

_qui

vient à

_l’esprit

est d’utiliser

l’une des nombreuses

formules

_{serni-einpiriques,}

dérivées de la formule

_originale

de von

_Weizsâcker,

qui

relient la masse exacte M d’un atome à son

’ nombre de masse A et à son numéro

_{atomique Z [1J.}

L’une des

_plus

connues est celle

_qui

a été donnée

par

Bethè et

Bâcher

et

_qui

est

_adoptée

sous une

forme presque

identique

par Fermi dans son Cours de

_Physique

nucléaire. De telles formules

sont,

en

général,

valables

seulement dans un domaine limité

_qui

_dépend

surtout des données

expérimen-tales

_qui

ont servi à en fixer les

coefficients,

mais

aussi de la forme

_{mathématique}

_{adoptée. ’}

Cependant,

la

_prévision

des

_corps

stables

_exige

-sans doute moins de

_précision

_{que celle des}

énergies

disponibles.

C’est

_peut-être

_{pour cela que la formule} de Bethe-Fermi a la

_réputation

d’annoncer les corps stables dans l’ensemble du tableau

_{périodique [2].}

Nous nous _{proposons de} montrer _que cette affir-mation doit être un _peu

_tempérée.