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Submitted on 1 Jan 1964
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Émission stimulée de nouvelles transitions infrarouges dans les gaz rares
R. Der Agobian, J.L. Otto, R. Cagnard, R. Echard
To cite this version:
R. Der Agobian, J.L. Otto, R. Cagnard, R. Echard. Émission stimulée de nouvelles tran- sitions infrarouges dans les gaz rares. Journal de Physique, 1964, 25 (10), pp.887-897.
�10.1051/jphys:019640025010088700�. �jpa-00205889�
887.
ÉMISSION STIMULÉE DE NOUVELLES TRANSITIONS INFRAROUGES DANS LES GAZ RARES (1)
Par R. DER AGOBIAN, J. L. OTTO, R. CAGNARD et R. ECHARD,
Laboratoire Central de Télécommunications, Paris.
Résumé. 2014 Ce travail concerne la recherche de nouvelles transitions stimulées dans les gaz
rares au moyen d’un maser optique à large bande. L’analyse spectrographique du rayonnement
émis par ce maser optique nous a permis :
2014 d’une part, d’observer la plupart des transitions stimulées connues dans le domaine qui
s’étend de 1 à 3,5 03BC environ et,
2014 d’autre part, d’identifier 15 nouvelles transitions stimulées.
Parmi ces transitions, on peut souligner la transition 3 3D 2014 4 3P de l’hélium. Des 9 transitions du néon observées dans le mélange He-Ne, trois appartiennent au groupe 2p 2014 2s et notamment
la transition 2p7 2014 2s4 (X = 11 525 Å) de longueur d’onde extrêmement voisine de la transition bien connue 2p4 2014 2s2 ; les six autres sont du groupe 2s 2014 3p : c’est la première fois que sont mises en évidence des transitions de ce groupe.
Des huit transitions identifiées dans le néon pur, une seulement 2p4 2014 2s2 était connue. L’utili- sation d’argon, de krypton et de xénon nous a permis de compléter le spectre déjà riche de ces gaz par cinq nouvelles transitions stimulées.
Enfin, ce travail nous a permis de mettre en évidence un phénomène nouveau, à savoir l’exis- tence de plusieurs cascades de transitions stimulées alimentées par les collisions de seconde espèce
des atomes de néon avec les atomes d’hélium à l’état métastable 2 1S.
Abstract. 2014 This work concerns the search for new stimulated transitions in rare gases by
means of a wide band optical maser. The spectrographic analysis of the radiation emitted by this optical maser has allowed us :
2014 to observe most of the known stimulated transitions in the range extending from about 1 to
3.5 03BC and,
2014
also, to identify 15 new stimulated transitions.
Among these transitions, we can emphasize the 3 3D 2014 4 3P helium transition. Of the 9 neon
transitions observed in the He-Ne mixture, three belong to the 2p 2014 2s group and especially the 2p7 2014 2s4 (03BB = 11 525 Å) transition with a wavelength very close to the well-known 2p4 2014 2s2
transition ; the other six are of the 2s 2014 3p group. This is the first time that transitions of this group have been observed.
Of the eight transitions identified in pure neon, only one, 2p4 2014 2s2, was known. The use of argon, krypton and xenon allowed us to make up the spectrum, already rich, of these gases
by five new stimulated transitions.
Lastly, this work has allowed us to show a new phenomenon, namely the existence of several cascades of stimulated transitions fed by second kind collisions of the neon atoms with helium atoms in the metastable state 21S.
PHYSIQUE TOME 25, OCTOBRE 1964,
1. Introduction. - La réalisation du premier
laser par Javan et ses collaborateurs [1] a suscit6
un grand nombre de travaux parmi lesquels la
recherche de nouvelles transitions stimul6es occupe
une large place [2 a 17].
L’énorme intensite associ6e a la grande longueur
de coherence d’un faisceau laser permet d’envisager
la realisation de sources monochromatiques de precision tres superieure aux sources fluorescentes
classiques ; notamment dans le domaine infra- rouge ou 1’6mission spontan6e est faible et les d6-
tecteurs peu sensibles. Cependant, la prevision des
transitions favorables, a partir de donn6es th6o-
riques ou expérimentales sur les 6tats excites des
atomes, n’a pu Atre effectu6e que dans un tr6s
petit nombre de cas en raison de la faible quantite
(1) L’essentiel des r6sultats expérimentaux de ce travail a
6t6 présenté à la r6union du groupe Optique et Spectrosco- pie de la Société Française de Physique le 18 janvier 1964.
d’information actuellement disponible. On sait en
effet que, dans un gaz, les principaux param6tres, qui conditionnent l’inversion de population entre
deux niveaux d’energie : la section efficace de collision inelastique et la probabilit6 de transition
sont d’ accès particulièrement difficile ; de plus, des
effets secondaires dus principalement aux colli-
sions et dont l’importance est rarement pr6visible
diminuent encore les chances de suce6s de cette methode. Par contre, la recherche de transitions stimul6es par l’analyse du spectre d’une cavite optique a large bande contenant un milieu actif
(gaz ou m6lange de gaz excites et ionises par une
d6charge 6lectrique) dont on fait varier la nature,
la pression et la composition s’est r6v6l6e comme particulièrement efficace, puisqu’elle nous a permis
de mettre en evidence 15 nouvelles transitions stimul6es.
Le travail initial de Javan et col. leur avait
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019640025010088700
permis de neon, remission de d6tecter, stimul6e dans un de 5 transitions infra-m6lange d’hélium et rouges appartenant au groupe 2p ---- 2s du neon.
MacFarlane et al. r6ussirent a obtenir l’oscillation pour 6 nouvelles transitions [7] de ce meme groupe ; deux transitions supplémentaires furent observees par Ridgen et White [12]. Parmi les transitions du
neon, la transition 3p4 - 3S2 (;k = 3,39 u), decou-
verte par Bloom et al. [10], joue un role remar- quable en raison de son coefficient d’amplification particulièrement élevé, et aussi du fait qu’elle est
issue du meme niveau que la transition 2P4 -3s2 [5]..
La mise en evidence par Bennett d’une oscil- lation a 1,15 y (transition 2p, - 2S2) dans le n6on
pur [18] a ouvert un vaste domaine de recherches,
celui de 1’excitation 6]ectronique directe, domaine
dans lequel Patel et ses collaborateurs ont obtenu
un large succ6s. En effet, la configuration 6lectro- nique des gaz rares, helium except6, est essentiel- lement celle de couches completes avec niveau
fondamental du type p, de sorte que les collisions électron-atome produisent un peuplement parti-
culi6rement efficace des niveaux s et d optiquement
connect6s à l’état fondamental. Par suite, un grand
nombre de transitions stimul6es issues de ces ni-
veaux ont pu etre observees dans le n6on, ]’argon,
le krypton et le xenon. Pour l’hélium, la situation
est beaucoup moins favorable. Les mesures de duree de vie des premiers 6tats excites de l’hélium,
effectu6es par Bennett et Kindlmann [19], les
avaient conduits a la conclusion que la transition la plus favorable était la transition 3 3D - 4 3P.
Un laser, construit pour verifier cette hypothèse,
ne put la mettre en evidence, mais permit, par
contre, d’observer a haute pression la transition
4 3P - 7 3D (X = 20 608 Å), dont 1’ existence fut attribuee aux collisions. Nos premi6res experiences,
r6alis6es avec un tube a d6charge de 3,50 m et
15 mm de diam6tre int6rieur, nous permirent
d’observer 1’6mission stimul6e de la raie 19 542 A
[13] (3 3D - 4 3P) dans 1’helium pur d6montrant ainsi l’exactitude des previsions de Bennett, pr6-
visions dont nous n’avons d’ailleurs eu connais-
sance qu’après avoir publi6 hos premiers résultats.
Ces premi6res experiences nous permirent en outre
de mettre en evidence la premiere cascade de tran- sitions stimul6es aliment6e par les collisions des atomes de neon avec les atomes m6tastables 2 IS de I’h6lium. Il nous semble utile de d6crire le dispo-
sitif experimental avant de presenter les résultats obtenus dans ce travail.
2. Montage expdrimental. - La figure 1 donne
une representation sch6matique du dispositif exp6-
rimental. L’oscillateur est constitue de deux miroirs
sph6riques argent6s 6 facteur de reflection r élevé dans le proche infrarouge (nous avons pu verifier
que r >, 0,98 de 0,6 a 2,5 y), entre lesquels est dispose un tube a d6charge en verre de silice. La
plus grande partie de ces experiences a ete effec-
tu6e avec un tube de 7,50 m de longueur et de
9 mm de diam6tre int6rieur environ. Aux extr6- mites du tube sont collées des glaces en silice fondue, plac6es au voisinage de l’incidence brewsté- rienne suivant une technique introduite par Rigrod
et ses collaborateurs [20]. Le tube est raccorde 6
une installation de pompage dont la pression limite
est d’environ 5 X 10-8 torr, ce qui permet d’y
introduire dans de bonnes conditions des gaz spec-
FIG. 1. - Représentation sch6matique du montage expérimental.
troscopiquement’ purs (avant chaque remplissage,
]a pression ne d6passe pas 5 X 10-7 torr). Les pressions sont mesur6es au moyen d’un manom6tre
thermique étalonné pour les différents gaz utilis6s.
L’excitation et l’ionisation du gaz sont realises au
moyen de trois g6n6rateurs a haute f requence
accord6s au voisinage de 30 MHz et couples é1ectro- statiquement au plasma gazeux. Le rayonnement
réfléchi sur les faces terminales du tube est envoy6
sur les fentes d’entrée de 2 spectrographes ; l’un à prisme de silice fondue est utilise pour l’analyse rapide du spectre d’emission de l’oscillateur ; l’autre
equipe d’un prisme de K Br suivi d’un reseau avec
double passage, donc de, resolution 6lev6e, permet
de mesurer avec une bonne precision les longueurs
d’onde des raies observees avec le premier spectro- graphe et parfois de les separer. Ces spectrographes
ont pour d6tecteurs des cellules au PbS utilisables
jusqu’h 2,5 V. environ, et 6galement des thermo-
couples pour la detection des transitions de plus grande longueur d’onde. ’
Les limites spectrales sont fix6es inférieurement par le facteur de reflexion des miroirs qui d6croit
en dessous de 0,6 y environ et superieurement par les f enetres de sortie du tube dont la transmission excellente jusqu’6 environ 2,5 V. pr6sente ensuite
une diminution notable et de ce fait n’est utilisable au-dela de cette longueur d’onde et jusqu’à appro-
ximativement 3,5 (L que pour des transitions a gain
relativement élevé.
Une autre limitation sensible au-dela de 2,5 u
r6sulte des pertes’par diffraction [21]. Ces pertes
ont pour consequences pratiques 1’61imination des modes longitidinaux sup6rieurs de la cavite et pour le mode fondamental la production de pertes com- parables a celles dues aux miroirs de la cavité, dès
que l’on atteint 3 y environ.
3. Résultats exp6rimentaux. - Avec le mon- tage que nous venons de d6crire, nous avons pu
observer, d’une part, les nouvelles transitions, dont quelques caractéristiques sont donn6es sur le
tableau I et, d’autre part, la quasi totalite des
transitions stimul6es deja connues. Il semble utile de mentionner ici que toutes ces raies ont dej a 6t6
observees en emission spontan6e. La raie de l’hé- lium a 19 542 A par Humphreys et Paul [22] ; les
raies du neon a 12 689 A et 12 912 A par Hardy [23] ; celle a 11 525 A par Meggers [24] ; les raies
a 20 348 A, 21 041 A, 21 708 A, 23 951 Å
et 24 250 A par Hepner [25], ainsi d’ailleurs
que les deux raies de l’argon a 20 985 k et 21533 Å ; enfin, la raie a 19 577 A du neon l es raies du krypton et du xenon par Humphreys et
ses collaborateurs [26]. L’identification de ces
transitions a ete faite a 1’aide des tables de Moore [27]. Bien que des résultats int6ressants aient ete obtenus. dans 1 es gaz purs, e plus grand
nombre de transitions a ete observe dans le m6-
lange He-Ne et une 6tude syst6matique en a 6t6
r6a]is6e en faisant varier la teneur du m6lange en
neon entre 1 et 50 % et la pression totale de’0,1 à
2 torrs. Parmi les 9 nouvelles transitions du neon,
3 appartiennent au groupe 2p - 2s ; ce qui porte
a 16 le nombre de transitions de ce groupe obser- v6es en emission stimul6e (tableau II) sur les 30
transitions permises et possibles d’apr6s les mesures
de Bennett [18], les 10 autres 6tant interdites par les r6gles de selection. Sur ces 16 transitions, 15 ont
pu etre gbservees dans ces experiences. On remar-
quera parmi les nouvelles transitions 2P7 - 2s4
x =11 525 A, qui a pu etre s6par6e de l’intense transition 2P4 -2S2 au moyen du spectrographe à
réseau.
Comme on peut le remarquer sur le tableau I,
les six autres transitions du neon appartiennent au
groupe 2s - 3p, dont elles constituent les premiers
elements observes en emission stimu]6e. On remar-
quera sur le tableau I que les transitions du neon sont partag6es en trois groupes. L’expérience a
montre que les transitions du premier et du troi-
si6me groupe sont intensifi6ps ou le plus souvent .
TABLEAU I
NOUVELLES TRANSITIONS STIMULUS DES GAZ RARES
n’apparaissent qu’en presence d’hélium, la compo- sition optimum variant suivant les transitions entre 5 et 25 % de neon ; le neon 6tant toutefois
toujours un element minoritaire du m6lange. La figure 2 donne un exemple des variations de l’in-
FIG. 2. - Intensité de la raie 12 689 A du néon.
-+- 5 %·
---10%.
15 %·
2013201320132013 . 2013201320132013 20 %.
-..- 30 %.
+ + + + io
tensite .d’une raie avec la pression et la compo- sition. Les trois transitions du second groupe, par contre, pr6sentent la particularité, pour une pres- sion de neon donn6e, d’etre d’autant plus intenses
que la teneur en helium du m6lange est faible et
sont par cons6quent, bien qu’observables toutes
trois dans le m6lange He-Ne, plus intenses dans le neon pur. C’est la premiere fois que sont observees
des transitions pr6sentant la caractéristique qui
est illustrée sur la figure 3 pour la raie a 21041 A.
La raie de l’hélium, bien que plus intense dans
l,hélium pur, a pu etre 6galement observée dans le m6lange He-Ne ; elle est alors pr6sente simulta-
nement avec un grand nombre de raies du neon
dans le spectre de 1’oscillateur. Il faut toutefois
souligner que l’intensit6 des raies est tr6s sensible a l’influence des impuretés, en particulier 1’argon
s’est r6v6l6 comme tr6s nuisible pour les raies du
FIG. 3. - Intensité de la raie 21 041 A du n6on.
neon et difficile a éliminer apr6s avoir ete introduit
en tres faible quantite dans le tube. La figure 4
FIG. 4. - Intensité de la raie 19 542 A de l’hélium.
repr6sente les variations d’intensité de la transi- tion 3 3D - 4 3P en fonction de la pression d’hé-
lium.
891 TABLEAU II
Dans le neon pur a basse pression 0,05 a 0,1 torr,
F analyse du spectre de l’oscillateur nous a permis
d’observer 8 transitions stimul6es qui sont indi- qu6es sur le tableau III. Avant notre travail (pour
la partie du spectre 6tudi6e) avaient ete observees dans le neon pur, les raies a 11 523 A [18] et à
21019 A (2pg - 4si’) [6] ; cette derni6re n’a jamais
pu etre mise en evidence dans nos experiences. Par
contre, les raies a 11 143 A, 11 767 A et 20 350 A
avaient d6jh ete observees dans le m6lange He-Ne.
TABLEAU III
TRANSITIONS STIMULIFS OBSERVIFS
DANS LE NEON PUR
Pour cette derni6re raie, presentee sous une forme
non identifiée [11], nous avions propos6e au d6but
de nos experiences la transition 2S4 - 3p4. La figure 5 montre l’influence de la pression de neon
pour trois de ces transitions.
Bien qu’un grand nombre de transitions stimulus aient d6jh ete observees dans F argon, le krypton et
le xenon par Patel et ses collaborateurs, notre dis- positif experimental nous a permis d’en observer
5 nouvelles (tableau I) dont une, dans le xenon, est
situ6e a pr6s de 3,3 u, region dans laquelle les
fengtres terminales du tube en silice fondue ont
une absorption non n6gligeable. Pour ces raies,
nous avons pu observer que l’addition d’hélium accroit g6n6ralement leur intensite.
4. Interprétation. - La transition 3 3D - 4 3P de 1’helium est l’une des rares transitions stimul6es,
dont on pouvait prévoir a priori l’oscillation. La
principale source de peuplement peut etre attri-
bu6e aux collisions des electrons rapides avec les
atomes d’hélium a 1’etat fondamental ; ceci en
raison de 1 a pression de fonctionnement relati- vement basse. La section efficace de collision in6-
lastique des niveaux 3 3D et 4 3P est du m6me ordre de grandeur comme le 1 aisse pr6voir le travail
de Lees [29], confirme par Stewart et Gaba- thuler [30]. L’ex.amen du diagramme d’énergie de
la figure 6 sugg6re un m6canisme de peuplement complémentaire ; on y remarque, en eff et, que le niveau 4 3P est optiquement connect6 a 1’6tat metastable 2 3S ; par suite, la grande duree de
FIG. 5. - Intensite de 3 raies observees dans le néon pur.
2p4 - 2s2 11 523 A).
- - -
2P2 - 282 11 768 Å).
-.-.- 2Pa - 2s4 12 689 A).
FIG. 6. - Diagramme d’6nergie
avec la transition’ stimuli de l’hélium.
vie du niveau 2 3S rend tres probable la reaction
suivante :
a laquelle se superpose la reabsorption du rayon- nement a 3 188 A. Les dur6es de vie des niveaux 3 3D et 4 3P sont particulièrement favorables a
une inversion de population, si 1’on se r6f6re aux
mesures de Heron [31] compl6t6es par Kindlmann et Bennett [19], puisque la duree de vie du niveau 4 3p est de 1,4 X 10-7 s, alors que celle du niveau 3 3D n’est que d’environ 10-8 s. Nous avons pu observer que le domaine de pressions ou existe une
emission stimul6e n’est pas tres 6tendu. La limi- tation du cote des hautes pressions peut etre attri- bu6e a la reaction suivante
observee par Maurer et Wolf [32], qui assure un peuplement s6lectif du niveau inf6rieur a partir du
niveau 31P optiquement connect6 a 1’etat fonda- mental. Notons que cette reaction constitue une
violation de la r6gle de Wigner. Un autre processus, signa]6 par Bennett [33], peut 6galement contri-
buer a diminuer le gain ; c’est 1’accroissement de la
probabilite de transition du niveau 4 3P avec la
pression et attribue par cet auteur aux collisions.
Bennett a remarque que la probabilit6 de transi- tion du niveau 4 3P passe de 0,73 X 107 s-1 a
5,7 X 107 s-1, quand on accroît la pression jusqu’a
8 torrs. C’est probablement a cet accroissement
qu’est due 1’existence de la transition 4 3P - 7 3D
(X = 20 608 A) observée par Patel et al. [6], et
que nous avons pu observer expérimentalement au-
delh de 3 torrs. Cette transition ne coexiste pas avec ]a transition 3 3D -4 3p qui disparait au voisi-
nage de 0,6 torr.
L’interprétation du spectre du neon est plus
diffiicile. Différents mécanismes de peuplement peuvent Atre invoqu6s pour justifier 1’existence des transitions observees. En ce qui concerne les tran-
sitions 2p -2s, 1’observation d’une emission sti- mu]6e dans le neon pur pour plusieurs transitions de ce groupe renforce 1’explication d’un peuple-
ment direct efficace par des collisions electron atome suivant la reaction :
Les niveaux 2s2 et 2S4 6tant, ainsi qu’on le sait, optiquement connect6s au niveau fondamental par des transitions de tres courte. longueur d’onde (ultraviolet lointain).
Le renforcement d’intensité par addition d’hé- lium peut Atre interpr6t6 de plusieurs façons diffé-
rentes. On peut d’abord faire intervenir les colli- sions de seconde esp6ce entre les atomes m6tas- tables 2 as de Ilh6lium et les atomes de néon à
l’étát fondamental, qui assurent un peuplement
s6lectif des niveaux 2s.
comme l’a souligne Javan [1]. Mais il faut cepen- dant remarquer que les niveaux 284 et 2s5 d’ou
sont issues les nouvelles transitions stimulées
2p - 2s sont les plus 6loign6s du niveau 2 3S.
L’écart en 6nergie 3E est d’environ 0,15 eV pour
ces niveaux soit 5 a 6 kT. Il ne nous semble donc pas que ce mode de peuplement soit extremement efficace. Par ailleurs, il convient de souligner que l’addition d’h6lium en quantite importante produit
vraisemblablement une elevation de la temp6-
rature du gaz d’électrons de la d6charge. Cette
elevation de temperature a pour consequence un
accroissement de la probabilite d’excitation directe du neon. Toutefois cet accroissement ne peut con-
cerner (tout au moins en premiere approximation)
les niveaux 2s3 et 2S5 du neon, qui ne sont pas
optiquement relies a 1’etat fondamental. Souli- gnons cependant que des reactions du type :
ne peuvent etre négligés en raison de la proximite
des niveaux 2S4 et 2S5’ Ces différents m6canismes de peuplement coexistent dans la d6charge, mais
il est difficile de determiner leurs contributions
respectives. Cependant, nos résultats exp6rimen-
taux nous ont conduit a introduire un nouveau
FIG. 7. - Diagramme d’6nergie
et transitions stimulus du n6on.
