LES TRANSITIONS MULTIPHOTONIQUES

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LES TRANSITIONS MULTIPHOTONIQUES

G. Mainfray, C. Manus

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JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque Cl, supplément au n° 5, Tome 39, Mai 1978, page Cl-1

LES TRANSITIONS MULTIPHOTONIQUES

G. MAINFRAY et C. MANUS

Service de Physique Atomique, C. E. N. Saclay B. P. n° 2, 91190 Gif sur Yvette, France

Résumé. — Dans cet article, on s'intéresse aux transitions atomiques dans lesquelles un atome absorbe simultanément plusieurs photons issus d'un rayonnement laser. On étudie tout particulière-ment l'excitation multiphotonique ainsi que l'ionisation multiphotonique des atomes. Les transi-tions multiphotoniques présentent un double aspect faisant ressortir les propriétés atomiques et les propriétés du rayonnement laser utilisé- : fréquence, cohérence et polarisation. Ainsi en faisant varier la fréquence du rayonnement laser, il se produit une résonance avec un état atomique inter-médiaire chaque fois que l'énergie d'un nombre entier de photons coïncide avec l'énergie d'un état atomique perturbé par le champ laser. Dans ce cas, la probabilité de la transition multiphotonique peut augmenter de plusieurs ordres de grandeur. En outre, les transitions multiphotoniques se révèlent particulièrement sensibles aux propriétés statistiques de la lumière laser. Enfin, les transi-tions à deux photons ont donné naissance à la spectroscopie d'absorption à deux photons sans élargissement Doppler, permettant ainsi d'étudier les niveaux atomiques à la précision de la largeur naturelle.

1. Introduction. — D'une façon générale, les tran-sitions multiphotoniques se manifestent chaque fois qu'un atome absorbe ou émet simultanément plusieurs photons. Les transitions multiphotoniques entre états liés d'un atome ont été étudiées bien avant la découverte du laser. C'est ainsi que l'expression de la probabilité de transition à 2 photons a été calculée dès 1931 par M. Gôppert-Mayer [1]. En présence d'un rayonnement électromagnétique suffisamment intense, on peut observer une transition multipho-tonique résonnante entre deux niveaux atomiques. Cette transition multiphotonique obéit à la relation :

Ea - Eh = Khv

où Ea et Eb sont les énergies des deux niveaux atomiques considérés, v est la fréquence du rayonnement électro-magnétique utilisé, et K est un nombre entier. La figure 1 représente une absorption résonnante à 3 photons. Les traits pointillés schématisent des états virtuels d'énergie. Des transitions à 2 et 3 pho-tons ont été observées voici plus de 20 ans dans le domaine des ondes radiofréquences où l'on disposait dès cette époque de générateurs puissants. Compte tenu de la très faible énergie des photons radiofré-quences, il s'agissait de transitions multiphotoniques entre les sous-niveaux Zeeman d'un état atomique du sodium, dans des expériences de résonance magné-tique. Ces observations ont été effectuées en parti-culier par J. M. Winter à l'Ecole Normale Supé-rieure [2]. Puis C. Cohen-Tannoudji a étudié de façon détaillée le cas d'atomes soumis à l'action

simultanée d'un faisceau lumineux et d'un champ de radiofréquence [3, 4]. Ces travaux remarquables ont fait l'objet de différentes présentations, en parti-culier dans le cadre de la Société Française de Phy-sique ; c'est pourquoi il n'en sera pas fait mention ici malgré tout leur intérêt.

L'apparition des lasers a donné un regain considé-rable à l'étude des processus multiphotoniques en rendant possible la mise en évidence de ces phénomènes dans le domaine optique. La puissance et la finesse spectrale du rayonnement laser sont en effet des facteurs déterminants pour l'observation des pro-cessus multiphotoniques.

Les premières expériences ont été réalisées dans des cristaux et des semi-conducteurs. Ainsi en 1961, Fio. 1. — Transition à trois photons entre deux états atomiques

d'énergie £a et Et,.

Abstract. — This paper is concerned by atomic transitions where an atom simultaneously absorbs several photons from a laser radiation. Multiphoton excitation and multiphoton ionization are especially investigated. Multiphoton transitions emphasize both atomic properties and laser properties, namely : frequency, coherence, and polarization. The multiphoton transition rate, as a function of the laser frequency, exhibits a typical resonant character when the energy of an integer number of photons is close to the energy of an atomic level shifted under the influence of the laser field. A resonant enhancement of several orders of magnitude in the multiphoton transition rate can be observed. Furthermore, multiphoton transitions are very sensitive to the statistical pro-perties of the laser radiation. Lastly, two-photon transitions led to Doppler-free two-photon spec-troscopy where atomic levels can be investigated within the natural width accuracy.

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Cl-2 G . MAINFRAY ET C. MANUS

W. Kaiser et C . Garrett ont étudié l'excitation à

2 photons dans des cristaux de Ca F, 151, en observant la lumière de fluorescence.

On a montré également qu'une plaque métallique recevant une impulsion laser sous incidence rasante pouvait être le siège d'un effet photoélectrique mul- tiple. Ainsi une plaque d'or peut donner naissance

à une intense émission d'électrons à la suite d'un processus d'absorption à 3 photons lorsqu'on utilise l'impulsion d'un laser à rubis à 6 943

A

[6, 71. Dans ce cas l'ordre de non linéarité du processus d'absorption multiphotonique correspond au nombre entier immédiatement supérieur au rapport du travail de sortie du métal à l'énergie d'un photon laser.

Mais c'est surtout dans l'hydrogène atomique, les gaz rares et les vapeurs alcalines que les transitions multiphotoniques ont fait l'objet d'études systéma- tiques aboutissant à des résultats très intéressants. Dès 1962, Abella mettait en évidence une transition

à 2 photons dans la vapeur de césium en utilisant un laser à rubis pulsé dont il faisait varier légèrement la longueur d'onde

[a].

Il s'agissait de la transition de I'état fondamental 6 SI(, à I'état excité 9 D3,2 par absorption de deux photons à la longueur d'onde 6 935'5

A

(Fig. 2). Cette transition était détectée en

FIG. 2. - Transition à deux photons entre I'état fondamental 6 S112 et l'état 9 Ds/z du césium.

observant la retombée spontanée du niveau excité 9 D3/, vers le niveau 6 P3/,, avec émission de photons

à la longueur d'onde caractéristique de 5 847 A. Avec l'avènement des lasers déclenchés donnant des impulsions de 10Fss, on a pu disposer de flux de photons très intenses et étudier l'ionisation multiphotonique des atomes et des molécules. Un atome ayant une énergie d'ionisation

Ei

peut être ionisé par des photons d'énergie E, notablement inférieure

à

Ei,

si la densité de puissance du flux lumineux est suffisamment intense, c'est-à-dire s'il s'agit d'un rayonnement laser ; c'est le phénomène d'ionisation rnultiphotonique d'un atome. Ce phénomène résulte de l'absorption simultanée d'un nombre de photons K, qui est le nombre entier immédiatement supérieur

au rapport Ei/Ep. Le laser de puissance le plus cou- ramment utilisé est le laser déclenché, à verre dopé au néodyme. Ce laser émet une impulsion de s

à la longueur d'onde 10 600

A,

et l'énergie des photons est 1,17 eV. Avec un tel laser, on pourra par exemple observer une ionisation de l'atome de césium

(Ei

= 3,9 eV)

par un processus d'absorption à K, = 4 photons, si l'éclairement laser est suffisamment intense (10' W/cmZ pour le césium). Il va sans dire qu'en revanche la probabilité d'ionisation rnultiphotonique d'un atome est beaucoup plus faible que la probabilité de photoionisation de ce même atome. La probabilité d'ionisation multiphonique w(s-') s'exprime ainsi :

où I est l'éclairement laser exprimé en W/cmZ ou en nombre de photons cmd2. s-', a est une fonction qui dépend de l'atome considéré et des propriétés du rayonnement laser.

L'ionisation à 7 photons de l'atome de xénon était mise en évidence en 1966 au Lebedev [9], l'ionisation multiphotonique des gaz rares, y compris l'hélium, faisait l'objet de premiers résultats significatifs à

Saclay en 1968 [IO]. Dans le même temps différents auteurs calculaient la probabilité d'ionisation multiphotonique des atomes dans le cadre de la théorie des perturbations [Il, 12, 131.

Puis en 1974, la spectroscopie d'absorption à deux photons sans effet Doppler a permis d'étudier les niveaux atomiques à la précision de la largeur naturelle [41, 42, 431. Enfin, dans les études actuelles sur la séparation isotopique par laser, les transitions multiphotoniques permettent d'exciter sélectivement et de dissocier les molécules [49].

Ce bref rappel historique montre que l'étude des transitions multiphotoniques peut revêtir des formes très variées. Par la suite, nous allons limiter ce pro- blème général à l'étude de l'excitation rnultiphotonique et de l'ionisation multiphotonique des atomes, ainsi que de la spectroscopie d'absorption multiphotonique. 2. Théorie de l'ionisation multiphotonique des atomes.

- Les processus multiphotoniques sont généralement bien décrits par la théorie des perturbations, et nous nous bornerons à cette approche théorique.

Soit un système quantique composé d'un électron lié à un atome et soumis à un champ laser. L'évolution de ce système est gouvernée par l'équation de Schro- dinger :

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LES TRANSITIONS MULTIPHOTONIQUES CI -3

où XA représente le Hamiltonien de l'atome, XR est le Hamiltonien du champ électromagnétique laser, et W est le Hamiltonien d'interaction entre l'électron lié et le champ électromagnétique laser. Sous une forme plus condensée on peut écrire :

où X0 est le Hamiltonien non perturbé. Pour un système atomique à un électron, W satisfait à l'approxi- mation dipolaire hiectrique, ce qui permet d'écrire :

où E est le champ électrique laser. Ce champ peut être décrit dans le formalisme quantique ou dans le formalisme classique. Le traitement purement quantique est généralement bien adapté au calcul de la section efficace ou de la probabilité d'ionisation multiphotonique. Il permet également de calculer assez aisément les déplacements et les élargissements des niveaux atomiques sous l'influence du champ laser. Par contre, la description classique du champ de type E(cos ot

+

cp) permet de prendre en compte facilement les propriétés temporelles de l'impulsion laser.

Nous allons considérer un traitement purement quantique de l'ionisation multiphotonique. Dans ce cas, le champ E s'exprime en termes d'opérateurs d'absorption. et d'émission de photons. Abordons tout d'abord le cas le plus simple de l'ionisation à

2 photons. L'électron effectue une transition de l'état fondamental

1

g > à un état final

1

f > du continuum en absorbant 2 photons ayant chacun l'énergie Ep = ho (Fig. 3). La probabilité de transition cor-

l l g > E,

Fondamental

FIG. 3. - Schéma de i'ionisation à deux photons.

respondante, c'est-à-dire la probabilité d'ionisation de l'atome s'écrit :

où I est l'éclairement laser. Le coefficient a, est souvent appelé, par abus de langage, section efficace d'ionisàtion à deux photons. a, est proportionnel au carré du module de l'élément de matrice du second ordre ayant un dénominateur de la forme :

où Eg représente l'énergie de I'état fondamental. La sommation doit s'effectuer sur tous les états atomiques appartenant au spectre discret et au continuum, mais en ne retenant que les états En ayant une parité diffé- rente du fondamental. Par exemple si l'état fondamental est un état S, on ne retiendra que les états P comme états intermédiaires possibles. Si on fait varier la fréquence du rayonnement laser,. il se pro- duira une résonance avec un état intermédiaire réel chaque fois que l'énergie du photon Ep coïncide avec l'énergie d'un état atomique satisfaisant à la règle de parité mentionnée ci-dessus. Dans ce cas, la probabilité d'ionisation résonnante à deux photons s'écrit sous la forme suivante :

c'est-à-dire la probabilité d'excitation à un photon de l'état

1

R

>

multipliée par la probabilité d'ionisation à un photon à partir de I'état

1

R > multipliée par le temps de séjour de l'électron dans l'état

1

R > c'est-à-dire la durée de vie z, de l'état

1

R > en pré- sence du champ laser. Dans ce cas il ne s'agit plus d'une transition multiphotonique à proprement parler puisqu'un état réel s'est substitué à un état virtuel. Il s'agit plutôt d'une ionisation en deux étapes :

photoexcitation suivie d'une photoionisation d'un atome excité.

De la même façon, la probabilité d'ionisation à

trois photons s'écrit :

Le coefficient a3 fait intervenir l'élément de matrice du troisième ordre ayant un dénominateur de la forme :

L'ionisation à trois photons fait apparaître une double sommation sur les niveaux atomiques et un dénomi- nateur à double résonance. S'il s'agit d'un atome avec un état fondamental S, nous retrouvons les résonances à un photon sur les états intermédiaires P, et en plus, des résonances à deux photons sur des états intermédiaires S ou D.

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Cl-4 G. MAINFRAY ET C . MANUS

FIG. 4. - L'ionisation à K photons.

rence entre l'énergie de K photons absorbés par l'atome, et l'énergie d'ionisation de l'atome, se retrouve dans l'énergie avec laquelle est émis l'élec- tron résultant de l'ionisation, pour respecter le principe de conservation de l'énergie. La probabilité d'ionisation a K photons s'écrit :

Le coefficient K K fait intervenir une sommation Ct'ordre

(K-1) du type de a, constituée de K éléments de matrice atomique et d'un produit de K-1 dénomina- teurs résonnants. C'est dans cette sommation que réside la principale difficulté. Le calcul de la matrice de transition est effectué en deux parties. L'une concerne les fonctions angulaires et l'autre les élé- ments radiaux. Ce type de calcul peut être effectué

I l l I I ,

L500

n=5 n=l

,

'

50'00

y--

n = 3

FIG. 5. - Variation de la section efficace d'ionisation à 6 photons de i'atome d'hydrogène, en fonction de la longueur d'onde

d'émission du laser.

en toute rigueur dans le cas de l'hydrogène atomique où l'on connaît parfaitement les fonctions d'onde. La figure 5 représente le résultat du calcul de la section efficace d'ionisation à 6 photons de l'atome d'hydrogène dans l'état fondamental, en fonction de la longueur d'onde d'émission du laser [14].

Sur la figure 5, les résonances, c'est-à-dire les maxima de la section efficace cf apparaissent lorsque la longueur d'onde d'émission du laser correspond à des multiples entiers de la longueur d'onde des raies Lyman a correspondant ici aux états atomiques n = 3, n = 4 et n = 5. Les amplitudes des résonances

sont indéterminées car aucun terme d'amortissement n'a été introduit ici. Nous examinerons ultérieurement, de façon détaillée, le problème particulier des réso- nances.

La probabilité d'ionisation a K photons d'un atome varie avec l'éclairement Z comme

ZK,

c'est-à-dire que :

Log w = K Log Z

+

constante.

En coordonnées logarithmiques, la variation de la probabilité d'ionisation multiphotonique en fonction de l'éclairement laser Z doit se traduire par une droite de pente K ; ce qui est vérifié expérimentalement comme l'indique la figure 6. K = 1 1

+

0,2 pour le xénon ; K = 13

F

0,2 ,pour le krypton, et K = 14 +_ 0,2 pour l'argon. Ce résultat a été obtenu lors de l'ionisation multiphotonique de gaz rares avec une impulsion laser de durée 30 ps, à la longueur d'onde de 10 644

A

[15-161.

FIG. 6. - Variation de la probabilité d'ionisation multiphoto-

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LES TRANSITIONS MULTIPHOTONIQUES Cl -5

Dans tout ce qui précède nous avons supposé que Ic champ laser restait bien inférieur au champ intra-atomique. Or on sait actuellement obtenir des valeurs de champ laser supérieures au champ intra-atomique, pour tous les atomes. Dans ce cas, ainsi d'ailleurs qu'en présence d'une résonance, des effets d'ordre supérieur à K peuvent jouer un rôle important. La prise en compte de termes d'ordre de plus en plus élevé conduit à des calculs fort complexes actuellement en cours [17].

Récemment, certains auteurs ont reconsidéré le problème théorique de l'ionisation multiphotonique résonnante d'un atome. C'est ainsi que Feneuille en France [18], Beers et Armstrong aux Etats-Unis [19] ont proposé un nouveau modèle basé sur une analogie inspirée du modèle d'autoionisation mis au point par Fano [20] et qui a servi à interpréter de nombreux résultats de la physique des collisions. Nous parle- rons de ce modèle .ultérieurement dans le chapitre des résonances. Il est remarquable de constater qu'en traitant le champ classiquement Feneuille obtient dans le cas de 2 photons le même résultat qu7Arms- t r ~ n g et Beers par un traitement où le champ était quantifié.

3. Influence de la polarisation do rayonnement laser. - l'ionisation multiphotonique d'un atome présente un double aspect faisant ressortir les pro- priétés atomiques (états liés de l'atome) et les pro- priétés du rayonnement laser utilisé : fréquence cohérence et polarisation. La probabilité d'ionisation multiphotonique est une fonction de l'ensemble de ces paramètres. Nous allons examiner l'influence spécifique de chacun de ces trois paramètres sur les transitions multiphotoniques.

Les transitions multiphotoniques permises sont obtenues par application répétée des règles de sélec- tion relatives aux transitions dipolaires électriques. Pour l'absorption d'un photon, la règle de sélection pour le nombre quantique orbital I est A1 =

+

1. Donc, partant d'un état fondamental S, une transition

à 1 photon n'est possible que vers un état P ; une transition à 2 photons peut conduire à un état S ou D ;

une transition à 3 photons à un état P ou F ; etc

...

Une seconde règle de sélection concerne le nombre quantique magnétique m . Cette règle s'écrit Am = O pour une lumière laser à polarisation linéaire ;

Am = f 1 pour une lumière à polarisation circulaire droite, et Am = - 1 pour une lumière à polarisation circulaire gauche. Par exemple, négligeons la structure fine et considérons l'ionisation à 4 photons d'un atome hydrogénoïde. La figure 7 montre qu'il existe plusieurs chemins pouvant conduire à l'ionisation

à 4 photons en lumière laser polarisée linéairement. Par contre, pour une lumière laser à polarisation circulaire droite, le moment angulaire orbital de l'électron augmente d'une unité à chaque absorption de photons, et il n'existe qu'un seul chemin possible. La section efficace d'ionisation multiphotonique

POLARISATION LINEAIRE A L = _ + l et A m = O

POLARISATION CIRCULAIRE A L = _ + 1 et A m = 1

FIG. 7. - Les différentes voies conduisant à l'ionisation à 4 photons d'un atome hydrogénoïde en utilisant un rayonnement

laser polarisé linéairement ou circulairement.

va donc dépendre de la polarisation de la lumière laser. Cette situation est illustrée par un calcul résumé par la figure 8. Cette figure représente la variation de la section efficace d'ionisation à 6 photons de l'atome d'hydrogène dans l'état fondamental en fonction de la longueur d'onde d'émission du laser [14]. La courbe en trait plein est relative à une lumière laser polarisée linéairement et la courbe en trait pointillé est relative à une lumière polarisée circulairement. Les résonances sur ,les états atomiques n = 3, n = 4 et n = 5 existent pour une lumière à

polarisation linéaire, mais disparaissent pour une

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Cl-6 G. MAINFRAY ET C. MANUS

lumière à polarisation circulaire car elles deviennent interdites par la règle Am = 1.

Maintenant ne nous limitons plus à un atome hydrogénoïde. Considérons un atome alcalin et tenons compte du couplage spin-orbite. Considérons par exemple le cas de l'atome de sodium. L'état fondamental est un état SI/, et il existe une structure fine Pl/, et P3/, pour les états P avec une séparation d'environ 17 cm-' entre les états 3 Pl,, et 3 P3,, (Fig. 9). Examinons l'ionisation à 3 photons de

FIG. 9. - L'ionisation A 3 photons de l'atome de sodium dans le cas de l'excitation résonnante à un photon du niveau 3 Pi12 ou

3 P312.

l'atome de sodium en utilisant un laser dont la longueur d'onde, variable, soit telle qu'une excitation résonnante à 1 photon du niveau 3 Pl/, ou 3 P,/, soit possible. Nous supposons que la largeur de raie d'émission du laser est faible

(c

1 cm-') devant l'écart de 17 cm-', et qu'il s'agit d'une lumière à

polarisation circulaire. Dans ces conditions, que se passe-t-il en ce qui concerne l'électron émis lors de l'ionisation à 3 photons de l'atome ? Un photon polarisé circulairement a une projection bien définie de son moment angulaire selon sa direction de propagation. Puisqu'on tient compte du couplage spin- orbite, le moment angulaire du photon va provoquer une orientation de spin préférentielle de l'électron émis dans la direction de propagation du photon. C'est ainsi qu'on peut obtenir des électrons polarisés. La figure 10 schématise un des chemins possibles de l'ionisation à 3 photons de l'atome de sodium à l'aide d'une lumière laser à polarisation circulaire droite 1211. Entre parenthèses figurent les valeurs mj des états

1 5 7

SI /2 (-1 2

-

p% (+)- D 5 / 2 ( T ) - F 7 / 2

FIG. 10.

-

Voie conduisant à l'émission d'électrons polarisés lors de l'ionisation à 3 photons de l'atome de sodium avec un

rayonnement laser à polarisation circulaire droite.

atomiques concernés. On aboutit à l'émission d'élec- trons polarisés à 100

%

suivant la direction de propagation des photons. D'autres voies d'ionisation partant de l'état SI/,(-

3)

aboutissent à l'émission d'électrons polarisés aussi bien dans la direction de propagation des photons qu'en sens inverse. La contribution de chacune de ces voies dépend des résonances possibles sur les états Pl,, ou P3/,, c'est- à-dire de la fréquence d'émission du laser.

D'une façon générale, les électrons émis lors de l'ionisation multiphotonique résonnante d'un atome pourront être légèrement polarisés si la largeur de raie d'émission du laser est notablement plus faible que la séparation du doublet impliqué dans le processus d'ionisation multiphotonique résonnante.

4. Influence de la cohérence temporelle de l'impulsion laser. - La plupart des lasers continus peuvent

fournir l'éclairement nécessaire à l'étude des transitions à deux photons. Par contre, pour étudier des transitions multiphotoniques d'ordre supérieur à

deux ou trois, il est nécessaire d'utiliser une impulsion souvent de i'ordre de s issue d'un laser déclenché. Cette impulsion laser est généralement focalisée dans une enceinte où se produit l'interaction non linéaire entre le flux de photons et les atomes. L'éclairement laser au foyer de la lentille peut s'exprimer ainsi :

où

IM

est l'éclairement maximum ; F(x, y, z) est la fonction normalisée de distribution spatiale de l'éclai- rement, et G(t) est la fonction normalisée de distribution temporelle de l'éclairement laser. Depuis plusieurs années, on sait faire fonctionner les lasers de puissance de façon telle que la fonction de distribution spatiale de l'éclairement F(x, y, O), dans un plan perpendiculaire à l'axe d'émission laser, soit une gaussienne reproductible d'un tir à l'autre. Par contre, la distribution temporelle de l'éclairement d'un laser de puissance, qu'il s'agisse d'un laser solide (rubis ou verre dopé au néodyme) ou d'un laser à

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LES TRANSITIONS MULTIPHOTONIQUES

FIG. 11. - L'impulsion délivrée par un laser déclenché fonc- tionnant sur a) un mode, b) deux modes adjacents, e) sept

modes.

la durée de l'impulsion. Lorsque le laser fonctionne sur deux modes adjacents on observe une modulation sinusoïdale, figure 1 1 b. La période de cette modulation correspond à la durée d'un aller-retour de la lumière dans la cavité, soit T = 2 LIC. La profondeur de la modulation dépend des intensités relatives des deux modes. Lorsque le laser fonctionne sur plusieurs modes, il apparaît des fluctuations périodiques avec la période T = 2 LIC, figure llc. Dans ce cas, les photons émis par le laser sont groupés par paquets qui se succèdent pendant la durée de l'impulsion laser. Ces surintensités sont d'autant plus brèves que le nombre de modes est plus grand. En effet la durée des fluctuations les plus rapides, c'est-à-dire le temps de cohérence est déterminée par AT = l/Av où Av est la largeur de la bande spectrale d'émission du laser liée au nombre de modes existants. Le tableau 1 représente la durée AT de ces fluctuations en fonction du nombre de modes. Ainsi lorsqu'un laser oscille sur plus d'une dizaine de modes, la durée des fluctuations est trop brève pour être mesurée

Largeur de la raie spectrale Nombre d'émission laser

de modes Av

-

- 1 25 MHz 2 170 MHz 7 1,l GHz 1 O 1,6 GHz 30 26 GHz Durée des fluctuations A2

-

40 ns 5,7 ns 0,93 ns 0,62 ns 38 DS 70 76 GHz 13 i s 1 O0 113 GHz 8 PS

par la technique expérimentale usuelle faisant appel

à une photodiode associée à un oscilloscope. Par contre, les atomes soumis au champ laser sont sensibles à ces fluctuations. En effet, dans le cas de l'ionisation multiphotonique non résonnante le temps de réponse d'un atome est de l'ordre de IO-'' S.

On conçoit très bien que la probabilité d'absorber plusieurs photons se trouve affectée suivant que les photons arrivent par paquets (impulsion laser multimode) ou régulièrement les uns à la suite des autres (impulsion laser monomode). Cette remarque revient à prendre en compte des effets de.corrélation.

La valeur instantanée de l'éclairement laser auquel sont soumis les atomes s'exprime ainsi :

où IM est la valeur maximum de l'éclairement laser ;

G ( t ) est la fonction normalisée de l'enveloppe de la distribution temporelle de l'éclairement laser, et i(t)

est une fonction surintensité. Il faut remarquer que l'expérimentateur n'a généralement accès qu'à la valeur moyenne de l'éclairement, laser Ï = IM.G(t), alors que le phénomène d'ionisation multiphotonique, qui est fortement non linéaire, est très sensible à la présence de surintensités. Au cours d'une transition multiphotonique, les atomes jouent le rôle de détec- teurs extrêmement sensibles et rapides en ce qui concerne les propriétés statistiques de l'impulsion laser. On définit

f,,

le moment d'ordre K ou la fonction d'autocorrélation d'ordre K de la fonction surintensité

de la façon suivante :

où les crochets représentent la moyenne d'ensemble

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Cl-8 G. MAINFRAY ET C. MANUS

suivante. Le nombre d'ions Nm créés par une impulsion laser multimode est donné par l'expression :

le nombre d'ions Nx créés par une impulsion laser monomode ayant la même valeur moyenne de l'éclai-rement est donné par l'expression

Il en résulte que :

Ainsi fk est déterminé simplement par le rapport du nombre d'ions créés par une impulsion laser multimode au nombre d'ions créés par une impulsion laser monomode ayant la même valeur moyenne de l'éclairement.

Ces considérations ont été confirmées lors de l'étude de l'ionisation à 11 photons d'atomes de xénon à l'aide d'impulsions issues d'un laser déclenché à verre dopé au néodyme [23]. La longueur d'onde d'émission du laser a été choisi (A = 10 643 Â) de façon à provoquer une ionisation directe à 11 pho-tons des atomes de xénon sans excitation résonnante d'un état atomique intermédiaire. Ce laser a été spé-cialement conçu de façon à pouvoir faire varier le nombre de modes longitudinaux de 100 à 1, et modifier ainsi la cohérence temporelle des impulsions du laser. La figure 12 représente, en valeurs relatives,

la variation du nombre d'ions formés en fonction de la valeur moyenne de l'éclairement laser /, pour différentes valeurs du nombre de modes longitudi-naux : 1, 2, 7, 30 et 100 modes. La pente

se conserve quelque soit le nombre de modes. Ces résultats expérimentaux font ^apparaître une aug-mentation considérable du nombre d'ions au fur et à mesure que le nombre de modes augmente, lorsqu'on se place à une valeur donnée de l'éclairement moyen / du laser. On constate ainsi que le nombre d'ions créés par une impulsion laser de 100 modes (correspondant à une largeur spectrale de 4 c m- x

ou un temps de cohérence de 8 ps) est presque 107

fois plus élevé que le nombre d'ions créés par une impulsion laser monomode (largeur spectrale 8 x 10"4cm~1, temps de cohérence 40 ns) ayant

la même valeur moyenne d'éclairement. La figure 13 représente en trait plein le facteur d'accroissement du nombre d'ions en fonction du nombre de modes ainsi que du temps de cohérence pour jine valeur moyenne donnée de l'éclairement laser /. Sur cette figure se trouve également représentée en trait pointillé la loi de variation du moment d'ordre 1 1 , / u , calculé dans l'hypothèse où les modes ont des phases indé-pendantes distribuées de façon aléatoire entre 0 et

FIG. 12. — L'ionisation à onze photons d'atomes de xénon. Variation du nombre d'ions créés en fonction de ia valeur moyenne de l'éclairement laser /, pour différentes valeurs du

nombre de modes d'oscillation : 1, 2, 7, 30 et 100.

Fio. 13. — La variation du moment d'ordre 11 (ou fonction d'autocorrélation d'ordre 11) / n en fonction du nombre de modes d'oscillation du laser, ainsi que du temps de cohérence. La ligne pleine est une courbe expérimentale ; la ligne pointillée est une courbe calculée en supposant que les modes ont des

(10)

LES TRANSITIONS MULTIPHOTONIQUES Cl-9

2 7 ~ . La valeur calculée de f i l est notablement diffé-

rente du résultat expérimental traduisant l'accroissement du nombre d'ions en fonction du nombre de modes à éclairement laser moyen constant. Cette différence s'interprète en supposant que les modes voisins ont des phases qui sont corrélées de façon

à diminuer f,, alors que les modes lointains ont des phases indépendantes comme le suppose le calcul. Il apparaît clairement sur cette figure que la fonction

fi expérimentale ou calculée augmente considéra- blement avec le nombre de modes pour atteindre une valeur asymptotique 11 ! E 4 x 10'.

La probabilité d'ionisation rnultiphotonique d'un atome, en absence de résonance, s'écrit sous la forme :

w = a f k Ïk

f,

est égal à l'unité si on utilise une impulsion laser monomode. &tend vers K! si on utilise un rayonnement laser ayant un nombre infini de modes indépen- dants dont les propriétés statistiques s'apparentent

à celles d'une lumière thermique [24-261. Ainsi chaque fois que l'on compare la valeur expérimentale et la valeur calculée de la probabilité d'ionisation multiphotonique d'un atome, un facteur de correction, souvent voisin de K!, doit être appliqué aux résultats expérimentaux obtenus avec un laser multimode. Ce facteur de correction est faible

(<

2) pour un processus à 2 photons mais peut prendre des valeurs considérables pour un processus rnultiphotonique d'ordre très. élevé. Seule l'utilisation d'une impulsion laser monomode évite d'avoir à tenir compte des propriétés statistiques de la lumière laser dans une transition rnultiphotonique. L'importance de cette remarque apparaît lorsqu'on étudie le rôle joué par une résonance dans une transition multiphotonique. L'influence des propriétés statistiques de la lumière laser est actuellement encore mal connue pour un processus rnultiphotonique résonnant. Il convient donc d'étudier les résonances exclusivement avec un laser monomode.

5. Influence des résonances. - L'influence conju- guée de la fréquence, du laser et des états liés d'un atome peut provoquer de très grandes variations de la probabilité d'une transition multiphotonique lorsque l'énergie d'un nombre entier de photons coïncide avec l'énergie d'un état lié de l'atome compa- tible avec les règles de sélection de la transition multiphotonique résonnante considérée. Comme nous l'avons vu dans le chapitre théorique, la probabilité d'ionisation rnultiphotonique résonnante peut s'exprimer sous une forme schématique lorsqu'on ile retient qu'un dénominateur résonnant :

C

W =

(E, - Er - KE, - AE)'

+

b2

où E, est l'énergie du niveau fondamental de l'atome, Er est l'énergie du niveau résonnant avec l'énergie

de K photons. AE est un terme de déplacement en énergie qui tient compte du déplacement du niveau fondamental et du niveau résonnant sous l'influence du champ laser. Pour une valeur particulière de la fréquence du laser, l'expression

devient minimum. Le terme d'amortissement b de la résonance provient de la largeur de raie d'émission du laser et de la largeur du niveau résonnant.

Armstrong et Feneuille ont proposé récemment un nouveau modèle basé sur une analogie inspirée du modèle d'autoionisation de Fano [18, 191. En effet, lorsqu'un état excité est couplé à un continuum d'états électroniques, il s'établit une résonance dans la transition entre les deux états telle que l'état discret habillé par le continuum est déplacé et élargi. D'un côté de la résonance, les contributions de l'état discret et du continuum interfèrent d'une façon constructive, alors que de l'autre côté, l'interférence a un caractère destructif, ce qui entraîne une asymétrie dans le profil de la courbe de résonance. Les auteurs ont imaginé de transposer cette situation à l'ionisation rnultiphotonique : l'état résonnant dans ce cas est couplé .au continuum par le champ laser. L'état résonnant est donc traité par analogie avec le modèle de Fano comme un état auto-ionisé. La probabilité d'ionisation multiphotonique résonnante s'écrit sous la forme :

où 6 est l'écart à la résonance, y, et y, représentent respectivement la largeur du niveau fondamental et la largeur du niveau résonnant [19]. Il faut d'ailleurs remarquer que l'expression de w est valable dans le cas où y, 6 y, : ( q 2 représente l'amplitude de la réso- nance).

(11)

Cl-10 G. MAINFRAY ET C. MANUS

Les transitions multiphotoniques résonnantes inter- en fonction de la longueur ,d'onde, dans le vide, du viennent entre des états déplacés et élargis par le rayonnement laser. L'examen de cette figure appelle champ laser. Ce déplacement d'un niveau atomique plusieurs remarques :

auquel on donne généralement le nom d'effet Stark dynamique est proportionnel à l'éclairement laser lorsque celui-ci est assez faible. Ce déplacement, même faible, modifie considérablement la loi de variation de la probabilité d'une transition multiphotonique au voisinage d'une résonance.

5.1 IONISATION MULTIPHOTONIQUE RÉSONNANTE.

-

Plusieurs expériences d'ionisation multiphotonique résonnante ont été effectuées avec des lasers de puissance ayant des largeurs de raie d'émission comprises entre 0,l et 10 cm-', sans parvenir toutefois à une compréhension satisfaisante [30-321. Ce n'est que depuis 2 ou 3 ans que l'on sait faire fonctionner en régime monomode les lasers de puissance accordables en longueur d'onde. Nous allons illustrer le phéno- mène d'ionisation multiphotonique résonnante en considérant le cas de l'ionisation à 4 photons de l'atome de césium lorsque l'énergie de 3 photons du laser coïncide avec l'énergie du niveau 6 F. Cette étude a été effectuée à peu près simultanément à

l'Institut Lebedev à Moscou ainsi qu'à Saclay, à

l'aide d'un laser déclenché à verre dopé au néodyme dont on peut faire varier la longueur d'onde d'émission de 100

A

à l'intérieur de la bande de fluorescence [33- 341. Il s'agissait d'un laser monomode longitudinal ayant une largeur spectrale de 30 MHz. La figure 14 représente la variation du nombre d'ions de césium atomique, pour un éclairement laser constant

FIG. 14. - Le profil de résonance dû à la transition résonnante à trois photons 6 S -+ 6 F lors de l'ionisation à quatre photons

de i'atome de césium.

-

Le nombre d'ions Ni augmente d'environ 5 ordres de grandeur à la résonance. Dans le cas d'un alcalin, l'amplitude de la résonance, c'est-à-dire le rapport

Ni

résonance/Ni hors résonance, ne peut être déterminé avec une grande précision. En effet les ions atomiques mesurés hors résonance proviennent non seulement d'une absorption à 4 photons à partir d'atomes de césium dàns l'état fondamental, mais également d'une dissociation d'ions CS; par le rayon-

nement laser. La présence d'ions CS; s'explique par

une ionisation à 3 photons des molécules Cs, (énergie d'ionisation 3,17 eV) [35].

- Lorsqu'on trace la courbe

N i

= f (A) pour des valeurs croissantes de l'éclairement laser 1, on voit apparaître un déplacement de la position du maximum par rapport à la position du niveau' 6 F non perturbé. Ce déplacement de la résonance est proportionnel à

l'éclairement 1 dans la gamme de mesures 10' à

10' W/cm2, le coefficient de proportionnalité étant 2,5 cm-'/GW/cm2. L'accord est satisfaisant entre les déplacements mesurés et les déplacements de niveaux calculés par Trahin et Gontier, ainsi que Chang et Stehle [36].

- La largeur à mi-hauteur du profil de résonance est très grande (0,3 cm-') comparée à la largeur de raie d'émission du laser monomode cm-l). La largeur du profil de résonance est due pour une large part à la structure non résolue de la transition

à trois photons 6 S 4 6 F, avec une contribution

de 0,3 cm-' pour la structure hyperfine de l'état fondamental et 0,l cmM1 pour la structure fine du 6 F.

Une seconde raison de l'élargissement du profil de résonance réside dans le couplage du niveau résonnant 6 F avec le continuum dû à l'absorption d'un photon. D'ailleurs la largeur de résonance augmente avec l'éclairement laser.

-La courbe Ni = f (A) présente un profil de résonance symétrique au voisinage du maximum, et une asymétrie très apparente dans les ailes de la résonance. Tous les calculs rendent compte de cette asymétrie qui provient de l'interférence entre la voie résonnante et la voie non résonnante du processus d'ionisation multiphotonique.

La figure 15 montre que l'ionisation multiphotonique résonnante est également caractérisée par une variation très importante de la pente

(12)

LES TRANSITIONS MULTIPHOTONIQUES

nance la pente ne représente plus le nombre de photons absorbés pour ioniser l'atome, et la probabilité d'ionisation multiphotonique ne suit plus la loi simple en IK. Cette variation importante de la pente au voisinage d'une résonance s'explique par la présence du terme de déplacement AE = f(I) dans le déno- minateur de l'expression de W. Le déplacement d'un niveau résonnant est minimum à la résonance exacte mais peut prendre des valeurs importantes au voisinage immédiat de la résonance puis décroît lorsqu'on s'écarte suffisamment de la résonance. Pour un faible écart à la résonance, l'élargissement du niveau peut être nul alors que le déplacement a une valeur significative.

30-

20

10

K,=L

O.

5.2 EXCITATION MULTIPHOTONIQUE RÉSONNANTE. -

Les études les plus fréquentes d'excitation multi- ,photonique résonnante correspondent à une absorption à 2 photons entre l'état fondamental d'un atome et un état excité désigné par e. La probabilité d'excitation à 2 photons de l'état e se trouve considérable- ment augmentée s'il existe un niveau réel inter- médiaire dont l'énergie est très voisine de l'énergie d'un photon laser. Nous supposons que les règles de sélection sont satisfaites pour les niveaux considérés. Nous allons illustrer ce phénomène en examinant la transition à 2 photons 3 S -+ 4 D du sodium lorsqu'il se produit une résonance à 1 photon sur le doublet 3 P. L'expérience a été effectué par Liao et Bjorkholm en 1974 [37] les deux photons absorbés de fréquence v, et v, ont une énergie différente et proviennent de deux lasers à colorant continus et monomode longitudinal (Fig. 16). La transition à

2 photons 3 S -+ 4 D était contrôlée en détectant la lumière de fluorescence à 3 300

A

de la transition 4 P 4 3 D résultant de la désexcitation du doublet

4 D. En maintenant constante la somme v,

+

v,, ont peut faire varier v, et v, c'est-à-dire l'écart à la résonance sur l'état 3 P, et mesurer la variation corrélative de la probabilité de transition. La figure 17 représente la variation de la probabilité de la tran- sition à 2 photons 3 S + 4 D,/, en fonction de la longueur d'onde d'un des deux lasers. La probabilité

FIG. 17. - L'intensité de la transition a deux photons 3 S +

4

D produite par deux lasers de fréquence différente. Variation de l'intensité de la transition a deux photons, au voisinage de la résonance a un photon sur l'état 3 P3/2, en fonction de la longueur

d'onde d'un des lasers.

-30 -20 -10 O 10 20 A km") 3 S

F , ~ . 15. - L~ variation de la pente K au voisinage de la réso- FIG. 16. - L'absorption résonnante à deux photons entre l'état nance relative à la transition à 3 photons 6

s

+ 6 lors de fondamental 3 S et l'état excité 4 D de l'atome de sodium.

l'ionisation à 4 photons de l'atome de césium.

1 pente K

.

4 D

,

b Log 1

d'absorption à 2 photons augmente de 7 ordres de grandeur à la résonance sur l'état 3 P,/,. Les points traduisent les résultats expérimentaux et la courbe est théorique. La largeur du profil de résonance est très étroite : 60 MHz. Dans cette expérience, on a suiprimé partiellement l'élargissement Doppler dont la valeur calculée atteint 3,4 GHz.

Cette expérience a également permis de mesurer directement le déplacement de niveaux atomiques sous l'influence du champ laser. Le déplacement du niveau fondamental 3 S est dû essentiellement au champ du laser émettant à 5 890

A,

tandis que celui du niveau 4 D provient essentiellement du laser

(13)

G . MAINFRAY ET C. MANUS Déplacement du niveau 35 (MHz) 800 b) Déplacement du niveau 35 (MHz) +IO00

FIG. 18.

-

Le déplacement du niveau 3 S : a) en fonction de l'éclairement laser, b) en fonction de l'écart à la résonance de la

transition 3 S + 3 P3/2.

_

,

+5m

-15 -10 -5

6. Spectroscopie multiphotonique sans effet Dop- pler. - Actuellement les lasers à colorant continus et accordables ont une raie d'émission spectrale Av e 5 MHz en fonctionnement monomode, et une stabilité de fréquence comparable. Dans le visible, une lumière laser de 6 000

A

a une fréquence v = 5 x 1014 Hz. Il s'ensuit que Av/v = IO-'. Cette remarquable résolution de 10' ne peut cepen- dant mener qu'à l'analyse des formes de raies Doppler, sans pour autant pouvoir résoudre des structures plus fines si l'élargissement Doppler n'est pas éliminé.

En effet l'élargissement Doppler des raies atomiques dans un gaz est de l'ordre de 1od6 fois leur fréquence, puisque IO6 est l'ordre de grandeur du rapport c / v de la vitesse de la lumière aux vitesses thermiques des atomes ou des molécules dans un gaz. Pendant une quarantaine d'années on a utilisé les jets atomiques pour éliminer partiellement I'élargissement Doppler. L'intérêt majeur des transitions à 2 photons dans le domaine optique est la possibilité d'éliminer l'élar- gissement Doppler, sans le recours aux jets atomiques, en choisissant une géométrie particulière pour les faisceaux lasers interagissant avec l'atome. Dans ce cas, les transitions multiphotoniques permettent d'étudier les niveaux atomiques à la précision de la largeur naturelle. En outre, pour un atome ayant un état fondamental S, la spectroscopie d'absorption

à 2 photons permet d'étudier les niveaux S et D. De même, la spectroscopie d'absorption à 3 photons permet d'étudier les niveaux P et F.

*Le

AV-(GHZ)

6 . 1 SPECTROSCOPIE A DEUX PHOTONS.

-

Considé- rons un atome interagissant avec deux faisceaux

+5 +IO +15 +20 +25 -'O0 Ecart à La cesonance de

La transition 3s -+-3P3/2

---IO00

laser accordés à la bonne fréquence et se propageant en sens contraire. On réalisera expérimentalement une telle situation par exemple en renvoyant le faisceau d'un laser sur lui-même à l'aide d'un miroir. L'atome possède par rapport au laboratoire une certaine vitesse v, dont nous appelons u, la composante sur la direc- tion de propagation commune aux deux ondes lumineuses. Dans son repère propre, l'atome est immobile, mais à cause de l'effet Doppler, il voit deux ondes lumineuses de pulsations respectives

Si l'atome absorbe un photon de chacune d'entre elles, il s'ensuit :

Les termes dépendant de la vitesse de l'atome ont disparu dans l'hypothèse où on néglige I'eRet Doppler du second ordre en (V~C)'. Si la polarisation de l'onde lumineuse aller est identique à celle de l'onde retour, les règles de sélection sont les mêmes pour l'absorption de deux photons se propageant en sens inverse ou de deux photons se propageant dans le même sens, en sorte que les deux processus sont autorisés simultanément. Mais l'absorption de deux photons de même sens de propagation dépend encore de la vitesse v,. On s'attend donc à ce que la courbe représentant l'absorption à deux photons en fonction de la pulsation ait la forme indiquée sur la figure 19a :

superposition d'une courbe large de faible amplitude ayant la largeur Doppler et d'une courbe

étroite^

w

Intensité absorbée a) Faisceaux laser incident et réfléchr de même polarisation moitié de La largeur naturelle Pulsation w Largeur Doppler

T

Intensité absorbée b ) Faisceaux de

FIG. 19. - Le profil spectral de l'absorption à deux photons :

(14)

LES TRANSITIONS MULTIPHOTONIQUES CI-13

de grande amplitude ayant la largeur naturelle. On peut au contraire choisir des polarisations différentes pour le faisceau laser incident et pour le faisceau réfléchi. En particulier on peut choisir les polarisations circulaires opposées. Dans certains cas l'absorption de deux photons du même faisceau laser est impossible et le fond gaussien disparaît. L'atome ne peut absorber que deux photons se propageant en sens opposé. Les termes dépendant de v, disparaissent totalement et la raie d'absorption à deux photons se réduit à la courbe lorentzienne (Fig. 19b) [39].

Le principe de l'absorption à deux photons pour éliminer l'effet Doppler a été proposé indépendam- ment par Vasilenko [40] et par Cagnac [41]. En 1974, des transitions à deux photons sans effet Dop- pler ont été mises en évidence dans la vapeur de sodium simultanément par Cagnac à Paris [42] et par le groupe de Bloembergen à Harvard [43], puis plus tard par le groupe de Hansch à Stanford [44]. On relève dans le sodium deux cas favorables de transitions à deux photons.

a) de l'état fondamental 3 S à l'état excité 5 S en utilisant un laser émettant à 6 022, 3 A ;

b) de l'état fondamental 3 S à l'état excité 4 D en utilisant un laser émettant à 5 787,3 A.

Les deux longueurs d'onde indiquées tombent dans le domaine spectral de la rhodamine 6 G qui reste à l'heure actuelle le colorant le plus efficace pour le fonctionnement des lasers accordables. La détection des transitions à deux photons s'effectue en regardant la lumière de fluorescence émise par les atomes excités lorsqu'ils retombent spontanément vers un état excité intermédiaire.

L'intérêt majeur de la spectroscopie d'absorption

à deux photons sans effet Doppler réside dans la possibilité de mesurer des structures fines et hyper- fines. Ainsi dans la transition à deux photons 3 S -+ 5 S du sodium il faut tenir compte de la structure hyper- fine des deux états 3 S et 5 S (Fig. 20). Chacun de

Laser, 6022,3 A

s1/2

FIG. 20.

-

La transition à deux photons 3 S + 5 S dans le sodium.

ces états est décomposé par le couplage électron- noyau en deux niveaux hyperfins caractérisés par les nombres quantiques F = 1 et F = 2: L'écart dans l'état 3 S avait été mesuré avec précision (1 772 MHz) par des expériences en radiofréquence. L'écart dans l'état 5 S n'était connu qu'avec une précision insuffisante. Les règles de sélection montrent que l'on peut observer deux transitions :

Compte tenu des écarts d'énergie entre les niveaux, ces deux transitions doivent se produire pour deux valeurs de la fréquence du laser différant de 810 MHz. La figure 21 montre l'enregistrement de la lumière des deux raies émises à 6 154 A et 6 160

A

en fonction de la fréquence du laser [39]. Connaissant. la

Sodiurr~

Transitions à deux photons 3 s - 5 s F = 2 - F'=2

O 300 MHz Fréquence du laser

-

FIG. 21. - La transition à deux photons 3 S + 5 S dans le

sodium : variation du courant du photomultiplicateur en fonction de la fréquence du laser.

(15)

Cl-14 G. MAINFRAY ET C. MANUS

l'ordre de quelque MHz. Ces applications débordent 3 P f / ~ -F'=2 le cadre de cet exposé, et ont d'ailleurs fait l'objet :

.--:

190 MHZ

d'une étude détaillée par Cagnac [45]. _a b

!

-

~ ' = l

6 . 2 SPECTROSCOPIE A TROIS PHOTONS. - La spectroscopie à deux photons sans effet Doppler a été étendue récemment au cas de trois photons par le groupe de Cagnac [46]. La suppression de l'effet Doppler peut être comprise en terme de conservation de l'impulsion dans la collision atome-photons. De cette manière, il est plus facile de généraliser à

un nombre de photons supérieur à deux. Considérons

_i

,,-

F = 2

un atome soumis à plusieurs ondes progressives _{3 SV2}_' (/ 1772 M H z

caractérisées par leurs vecteurs d'onde k. Supposons

',

-

en outre que la disposition géométrique des faisceaux F = 1

laser rende nulle l'impulsion globale des photons absorbés simultanément par l'atome :

Dans ces conditions, l'impulsion de l'atome ne change pas et l'énergie des photons est entièrement utilisée à modifier l'énergie interne de l'atome, quelle que soit sa vitesse. La transition multiphotonique correspond à une différence d'énergie :

Dans le cas de deux photons, la fréquence du laser était imposée par la disposition géométrique mettant en jeu deux ondes de sens contraire, parallèles à la même direction et de même fréquence. Dans le cas de trois photons, il existe un grand choix de valeurs de fréquence o,. Il suffit en effet que l'on puisse réaliser un triangle de côtés proportionnels à al, o, et o,, c'est-à-dire que chacune des pulsations oi soit infé- rieure à la somme des deux autres. Cette condition très souple confère aux transitions à trois photons un vaste champ d'application.

Il n'est pas nécessaire que les trois photons soient absorbés pour éliminer l'effet Doppler. On peut imaginer une expérience où deux photons de vecteur d'onde k, et k; sont absorbés et un photon de vecteur d'onde k, est émis. Le vecteur k, doit être égal à la somme des deux vecteurs k, et k; comme l'indique la figure 22a. Dans l'expérience effectuée par le groupe de Cagnac, l'état initial et l'état final de la transition

à trois photons étaient respectivement l'état fondamental 3 SI,, et l'état 3 Pl,, de l'atome de sodium (Fig. 22b). Les deux photons absorbés k1 et k i ont la même fréquence et proviennent du même laser. L'émission du photon k2 est stimulée par un second laser. Cette émission stimulée s'effectue dans une direction bien déterminée afin d'éliminer l'effet Doppler. Si on s'écarte de cette direction, l'influence de la vitesse des atomes sur la forme de la raie d'émis- .sion devient de plus en plus importante. L'angle formé par les deux faisceaux du premier laser, correspondant à l'absorption des photons k , et k;, est

Ig0

-

MHz _-... 1772 MHz _{. .. ..-}

c 1 _{F'= 2} _F'=₂

0 0 0 0

FIG. 22. - La transition à trois photons sans effet Doppler :

a) les vecteurs d'onde des trois photons, b) les niveaux d'énergie de l'atome de sodium, c) le profil spectral de la transition à trois

photons sans effet Doppler.

de 120". Le faisceau du second laser provoquant l'émission stimulée (photon k,) est dirigé suivant la bissectrice de l'angle de 120". La fréquence du second laser reste constante et inférieure de 1 cm-'

à la raie de résonance du sodium. En balayant la fréquence du premier laser, on obtient le spectre représenté sur la figure 22c. Les quatre pics correspondent aux transitions des deux niveaux hyper- fins P = 1 et F = 2 de l'état fondamental aux deux niveaux hyperfins P' = 1 et F' = 2 de l'état excité 3 P,,,. La largeur de chaque raie est environ 60 MHz, c'est-à-dire beaucoup moins que la largeur Doppler de l'ordre de 2 GHz, mais supérieure à la largeur de raie des lasers soit 7 MHz. Cette largeur de 60 MHz a deux origines : un élargissement Doppler résiduel dû à la géométrie imparfaite des faisceaux lasers, et surtout un déplacement des niveaux atomiques sous l'influence de l'éclairement laser de 0,6 kW/cm2 utilisé dans cette expérience. Une transition à trois photons nécessite en effet un éclairement laser bien supérieur à ce qui est requis pour une transition

à 2 photons.

La spectroscopie à trois photons sans effet Doppler permet l'étude des niveaux atomiques de parité opposée à celle du niveau fondamental. Cette méthode est ainsi complémentaire de la spectroscopie à deux photons. Par contre, les problèmes liés aux dépla- cements de niveaux constituent une limitation importante à l'application de cette méthode de spectroscopie

(16)

LES TRANSITIONS MULTIPHOTONIQUES Cl-15 7. Développements actuels et applications des tran-

sitions multiphotoniques. - Les transitions multiphotoniques présentent un double aspect faisant ressortir les propriétés atomiques ainsi que les propriétés du rayonnement laser utilisé.

Les transitions multiphotoniques- se révèlent très sensibles à la cohérence de l'impulsion laser utilisée et permettent de mieux caractériser la lumière laser. D'une façon générale, la nature et les propriétés de la lumière ne peuvent être connues que par le biais de son interaction avec la matière. Au cours d'une transition multiphotonique, un atome joue le rôle d'un détecteur extrêmement rapide (10-l5 s) et sensible aux propriétés statistiques de la lumière laser. Les transitions multiphotoniques sont ainsi susceptibles de déterminer les fonctions d'autocorre- lation d'ordre élevé qui caractérisent parfaitement une lumière laser.

L'étude de l'interaction non linéaire laser-atomes à

éclairement laser très intense est actuellement possible grâce aux récents développements techniques de lasers délivrant des impulsions de IO-'' S. On peut ainsi obtenir un éclairement laser de 1015 à 1016 W/cm2. Le champ électrique associé est alors comparable et même supérieur au champ intra-atomique de la plupart des atomes. L'étude de l'interaction non- linéaire laser-atomes à IOl5 W/cm2 a montré que l'ionisation des gaz rares résulte exclusivement d'un effet multiphotonique [15] et non d'un effet tunnel comme certains théoriciens l'avaient laissé entrevoir. Les transitions multiphotoniques trouvent des applications variées en optique, en électronique quantique et en physique atomique et moléculaire. Un des meilleurs exemples en est la spectroscopie d'absorption multiphotonique sans effet Doppler qui permet d'étudier les niveaux atomiques à la précision de la largeur naturelle. Pour conclure, nous voudrions présenter deux applications promet- teuses des transitions multiphotoniques. L'une concerne l'obtention de rayonnements cohérents en ultraviolet lointain, et l'autre la séparation isotopique par laser.

Pour répondre au besoin de sources de rayonnement cohérent en ultra-violet lointain, plusieurs groupes de recherche ont mis en œuvre une méthode basée sur les susceptibilités nonlinéaires des gaz rares. Un groupe américain a utilisé un laser picoseconde YAG-néodyme pour obtenir tout d'abord le qua- trième harmonique, soit 2 661 A à la suite de deux conversions de fréquence successives. Puis l'impulsion laser à 2 661 A permet d'obtenir une transition à

cinq photons dans du néon à une pression de

40 torr. [47]. Un éclairement laser de 1014 W/cm2 est nécessaire. Comme l'indique la figure 23, ce processus provoque alors l'émission cohérente de photons dont la longueur d'onde est

f

de 2 661

A,

soit 532 A.

A Energie (cm-')

150 O00 -

100000

-

FIG. 23. - Emission cohérente a 532 A résultant d'un processus d'absorption à 5 photons dans dinéon a 40 torr. .La faible probabilité de la transition à cinq photons

est accrue par la présence de l'état 3 p [l 1/21 j = 2 très proche de l'énergie de quatre photons absorbés. Le rendement de la conversion de fréquence de 2 661

A

à 532 A est voisin de IO-,. Tout récemment, on a observé dans le même laboratoire de la lumière cohérente à 380

A

résultant d'un processus d'absorption à sept photons dans l'hélium [48].

(17)

G. MAINFRAY ET C. MANUS

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