Distributions énergétique et angulaire de l'émission ionique secondaire. II. Nature et distribution énergétique des ions secondaires

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Submitted on 1 Jan 1968

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Distributions énergétique et angulaire de l’émission ionique secondaire. II. Nature et distribution

énergétique des ions secondaires

Jean-François Hennequin

To cite this version:

Jean-François Hennequin. Distributions énergétique et angulaire de l’émission ionique secondaire. II.

Nature et distribution énergétique des ions secondaires. Journal de Physique, 1968, 29 (7), pp.655-663.

�10.1051/jphys:01968002907065500�. �jpa-00206701�

DISTRIBUTIONS ÉNERGÉTIQUE

^ET

^ANGULAIRE

DE L’ÉMISSION IONIQUE ^SECONDAIRE

II. NATURE

ET

DISTRIBUTION ÉNERGÉTIQUE

^{DES IONS}

SECONDAIRES

Par

JEAN-FRANÇOIS HENNEQUIN (1),

Laboratoire de Physique ^{des Solides associé au} C.N.R.S., ^{Faculté des} Sciences, 9I-Orsay.

(Reçu

^{le 18 décembre}

1967.)

Résumé. 2014 Cet article constitue la deuxième

partie

d’une étude

expérimentale

^{de l’émission}

ionique

secondaire

qui

^{résulte du} bombardement d’un échantillon

métallique

par des ions de gaz ^rares d’une

énergie

^de

quelques

kiloélectron-volts.

Après

^{une revue} des différents résultats

portant

^{sur la nature des ions} secondaires, ^nous

présentons

^nos propres ^mesures de la distri- bution

énergétique

^{et de}

l’énergie

^{moyenne des ions} émis par

plusieurs

^métaux

(Mg,

Al, Si, Ti, Fe, Ni,

Cu)

^à différents

angles d’éjection

^{et de} bombardement, ^et pour diverses

énergies

des ions

primaires.

Abstract. ²⁰¹⁴ This paper ^{is the} second

part

^{of an}

experimental study

^on

secondary

ion emission due to the bombardment of a metallic

sample by primary

^{ions of} noble gases

having

^an energy ^{of a} few kiloelectron-volts. After ^a review of the different results on the nature of

secondary

ions, ^we

give

^our measurements

concerning

^the distribution in energy and the mean energy of ions ^emitted

by

^{some metals}

(Mg,

^{Al, Si, Ti, Fe, Ni,}

Cu)

^{as a function}

of

ejection

^and bombardment

angles,

^and for different

energies

^{of the}

primary

^ions.

Introduction. ^- Dans la

premi6re partie

^{de ce}

M6moire

[1],

nous avons décrit un

appareil

^{destine a}

1’6tude des distributions

energetique

^et

angulaire

^des

ions secondaires

qui

^sont 6mis lors de la

pulverisation

d’un 6chantillon _par des ions

primaires

^d’une

energie

de

quelques

kiloélectron-volts. Les diff6rents _para- mètres

expérimentaux (et

^leur

notation)

^{ont ete}

pr6-

cis6s dans le meme

article,

^ainsi que la maniere dont

on peut ^{en d6duire les}

caractéristiques

de l’ émission.

Dans cette deuxieme

partie, apr6s

^un

rappel

^{des diffé-}

rents resultats

deja acquis

^{sur la nature des ions}

secondaires,

^nous

pr6sentons

les resultats que ^nous

avons obtenus sur la distribution

energetique

^{des ions}

m6talliques

^6mis par les mitaux

purs

^bombard6s par des ions de _{gaz rares,}

lorsque

^la

pression

^du gaz résiduel dans

1’appareil

^{est assez basse} pour que la ^nature de

ce gaz n’ait

plus

d’influence notable sur l’émission

(«

^emission

cinetique »).

La

presence d’oxygène

^{- et}

vraisemblablement,

d’une maniere

plus g6n6rale,

^d’un gaz

chimiquement

actif _{-, au}

voisinage

^{d’un metal M soumis a un}

bombardement

ionique,

^{fait en effet}

apparaitre (sauf peut-etre

^{dans le cas} de certains m6taux

nobles)

^un

nouveau type

d’6mission,

^{due a la}

rupture

des liaisons

chimiques

^M-0

qui

^{se forment} par fixation

d’oxygène (1)

^Ce travail fait

partie

d’une these de Doctorat d’Etat es Sciences

Physiques, qui

^{sera soutenue en 1968}

a la Faculté des Sciences

d’Orsay.

^Numero

d’enregistre-

ment au C.N.R.S. : A.O. 2098.

atomique

^a la surface du metal

[2

^a

6].

^{Cette « 6mis-}

sion

chimique

^», essentiellement

superficielle,

^s’accom-

pagne d’un abaissement

plus

^{ou moins}

important

^de

1’energie

moyenne d’emission des ions

secondaires;

elle

pr6sente

^en

general

^{un rendement nettement}

plus

élevé que 1’ ^« emission

cinetique

^» que ^nous 6tudions seule ici. Les deux

types

d’6mission

peuvent

^intervenir simultan6ment

lorsque

^la

pression

^du gaz residuel est

trop

^{forte ou} que la densite

ionique

^du bombardement

est trop ^faible.

L’interprétation

des resultats doit donc

toujours

^tenir compte ^{de la}

possibilité

d’une telle

perturbation.

Nature des ions secondaires

Pour differentes raisons

qui

^ont ete d6taill6es _par ailleurs

[1],

^notre

appareil utilise,

pour

s6parer

^les

différentes

especes

^d’ions

secondaires,

^un

spectrometre

de masse

simplifi6 6quip6

^{d’un aimant}

permanent.

La resolution de ce

dispositif

^est trop ^faible pour per- mettre une etude

complete

^{de la nature} des ions 6mis.

En

fait,

^{nombre de}

publications [2, 3,

^{7 a}

17],

^dont

on trouvera une revue r6cente dans la reference

[18],

montrent

qu’a

^{cote des ions} secondaires

proprement dits, caractéristiques

^{de la} cible bombardee -

qui

^se

subdivisent eux-memes en ions

m6talliques,

^constitués

d’un atome isol6 du metal

(ions simples)

^{ou de}

plu-

sieurs atomes du seul metal

(ions polyatomiques),

^et

en ions

composites,

comportant ^{a cote du ou des}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01968002907065500

656

atomes du

metal,

^{un ou}

plusieurs

^{atomes de nature}

différente

(ions mol6culaires)

^{-, il existe aussi des ions}

de meme nature que les ions

primaires,

^{r6fl6chis ou}

r66mis,

^et différentes sortes d’ions

parasites.

^Nous

allons _passer

rapidement

en revue ces différentes

categories

^d’ions

secondaires,

^en

pr6cisant qualitati-

vement l’influence des conditions

expérimentales

^sur

leurs

importances

^relatives.

1. Ions

métalliques.

^- D’une maniere

g6n6rale,

les ions 6mis _par un metal M sont

principalement

^des

ions

simples M+ ; quand

^{le metal}

comporte plusieurs isotopes,

^les rapports d’abondance

isotopique

^{sont bien}

entendu

respectés

^{lors de} 1’6mission des diff6rents ions

possibles [8, 14, 16, 19].

^{A cote de ces ions}

simples,

^{on trouve}

aussi,

^{mais en}

proportion beaucoup plus faible,

^{des ions}

polyatomiques

^du

type M+ [2, 7,

14 a

17]. Lorsque

le nombre n d’atomes constituant

un tel ion

croit, l’importance

relative de 1’emission de l’ion

M+

^diminue

rapidement,

^{de telle sorte} que les ions

polyatomiques

n’ont pas ete mentionn6s pour ⁿ

supérieur

^{a 4.}

L’émission des m6taux

16gers (Mg, Al, Si)

^{et, a un}

moindre

degr6,

celle des m6taux lourds comportent

encore des ions

m6talliques

^{de basse}

energie

portant

plusieurs charges positives,

^en

quantites 6quivalentes

a celles des ions

polyatomiques [2, 14, 16, 17].

^{Le fait}

le

plus remarquable

concernant ces ions

plusieurs

fois

charges

^est que leur emission ^reste

pratiquement

insensible a la

presence d’oxyg6ne

^au

voisinage

^{de la}

cible,

tandis que 1’6mission des ions

simples

^et

polyato- miques

^s’accroit considérablement dans les memes conditions

[4, 5];

^ces

ions, quand

^ils

^existent,

^seraient

donc tout a fait

caractéristiques

^de 1’6mission

cin6tique.

La

figure 1, qui

sch6matise une

partie

des resultats de la reference

[4],

^montre

1’evolution,

^avec la pres- sion

d’oxygene,

de 1’6mission de chacun de ces diffé-

rents

types

d’ions secondaires

(courbes

^{en trait}

fort),

dans le cas d’un 6chantillon d’aluminium

bombard6,

sous un

angle

d’incidence voisin de

600,

par des ions A+

de 6 keV.

Des ions

m6talliques, portant depuis

^une

jusqu’a cinq charges positives,

^ont aussi ete mis en evidence

sur l’aluminium

[20]

^et les m6taux lourds

[21

^a

23]

bombard6s

obliquement.

^Ces

ions,

^dont

1’energie peut prendre

^{une valeur}

6lev6e, correspondent

^{a des colli-}

sions a deux

particules,

^{entre un ion}

primaire

^{et un}

atome de la surface

[23].

^Leur

presence

^aux

grands angles d’6mission, quand

le bombardement est

oblique,

introduit une erreur

experimentale

^{difficile a}

estimer, car,,dans

^notre

appareil,

^{seuls sont collect6s en totalite}

les ions secondaires dont

1’energie

^{initiale est inferieure}

a 400 eV environ

[1].

Des ions

m6talliques n6gatifs

^{ont ete}

signal6s

^dans

1’6mission de

1’argent [7]

^et dans celle du tantale

[24].

Ces ions

n’apparaissent qu’en

^{tres faibles}

quantités,

^du

moins tant que le faisceau

primaire

^{est constitue}

d’ions de _{gaz rares,} et l’intervention de reactions de surface avec le _gaz r6siduel ne saurait donc etre exclue

a leur

sujet.

^Par contre, l’utilisation d’ions

primaires

Cs+ fait

apparaitre plusieurs esp6ces

^d’ions

simples

^et

polyatomiques charges n6gativement,

dont 1’emission

est li6e a la

presence

de cesium a la surface de 1’echantillon

[25].

2. Ions moléculaires. ^- Nous

envisageons

^{ici les ions}

comportant, ^{a cote du ou des atomes du}

metal,

^{un ou}

plusieurs

^{atomes de nature} diff6rente : il

s’agit

^donc

bien encore d’ions

caractéristiques

^{de la} surface de la cible. Les constituants

etrangers

que l’on rencontre sont surtout

l’oxygène

^et

I’hydrog6ne (parfois

^meme

les deux

ensemble), plus

^{rarement 1’azote et le car-}

bone

[2, 3, 7, 8, 11,

^{14 a}

16, 24].

^Par

exemple,

^dans

1’6mission de

l’aluminium,

^{outre les ions}

m6talliques,

ont ete observes les ions

positifs : AIO+, AIOH+, AlO+2, A120+,

^{et les ions}

negatifs :

^{A10- et}

A102 [2, 4, 5];

mais d’autres auteurs, ^{utilisant un} faisceau d’ions

primaires

^tres

intense,

^n’ont relev6 que les ions m6tal-

liques

^{Al+ et}

Al+ [13].

^{On est donc} amene a penser

qu’en

dehors du cas ou 1’element

etranger

^est

deja present

^{au sein du metal comme}

impuret6 (en

^solution

ou en

combinaison),

^{c’est le} gaz r6siduel ^- essentiel- lement constitue

d’air,

^de vapeur

d’eau, d’oxyde

^de

carbone et, ^{si aucun}

piege

^{a azote}

liquide

^n’est

^utilise,

de _vapeurs

organiques

^-

qui

^{contribue a la}

^formation,

a

partir

de la surface de

1’echantillon,

^{de ces ions}

moleculaires.

La

proportion

^{des ions}

oxyg6n6s s’accroit

^{en effet}

quand

^on introduit de

l’oxyg6ne

^dans

1’appareil,

^{ou, ce}

qui

^{revient au}

meme, quand

^on abaisse la densite ioni- que du bombardement

primaire [2, 4, 5].

^{Comme le}

montre la

figure

¹

(courbes

^{en trait}

fin), l’émission

^des

FiG. 1. ^- Variation, ^{avec la}

pression d’oxygene,

^de

1’emission de diff6rents

types

d’ions secondaires emis par 1’aluminium

(résultats

tires de la reference

[4]).

ions A10- et

A102 (a partir

d’un 6chantillon d’alu- minium bombard6 sous un

angle

d’incidence voisin de 400 _par des ions A+ de 14

keV)

^ne

pr6sente

^aucun

palier

inferieur : cette emission est d’autant

plus

^faible

que la

pression d’oxyg6ne

^est

plus basse,

^{du moins}

tant

qu’elle

^{reste mesurable}

[4].

^{Dans notre}

appareil,

ou la

pression

peut ^{etre abaiss6e a 2 X} 10-7 torr, tandis _que la densite

ionique

du bombardement

pri-

maire peut atteindre 10

LA/MM2,

l’influence du _gaz r6siduel est tres reduite. Les ions

oxyg6n6s

^notamment

ne sont

presents qu’au

^{d6but du}

bombardement,

^{lors de}

la

pulverisation

de la couche

superficielle

^{d’ «}

oxyde

^»,

et

disparaissent

^{au bout de}

quelques minutes;

^{ils n’ont}

donc ete

qu’incidemment

^observes.

3. Ions

primaires

^{réfléchis ou rddmis. -2- La « r6-} flexion » d’ions

(ou d’atomes) rapides

^sur les cibles

m6talliques

^{a fait}

l’objet

de nombreuses études dont

on trouvera une revue dans les references

[26, 27].

En

fait, quand

^{un ion}

primaire

^{arrive sur un échan-}

tillon,

^il

penetre g6n6ralement

^{au sein} de celui-ci et,

apr6s plusieurs

collisions avec les atomes de la cible

- collisions

qui

^sont d’ailleurs

responsables

^{de la}

pulverisation

de l’échantillon ainsi _que de ses 6mis- sions

6lectronique

^et

ionique

secondaires _-, il s’immo- bilise a l’int6rieur du metal. 11 _y reste

jusqu’au

moment

ou,

du fait du

d6capage progressif

^{de la}

surface de la cible _par le

bombardement,

^{il est a son}

tour

éjecté,

^le

plus

^{souvent sous forme neutre, mais}

éventuellement a 1’6tat d’ion secondaire : on est alors

en

presence

^{d’un ion}

primaire

^r66mis.

Mais l’ion

primaire

peut aussi venir heurter un ou

plusieurs

^{atomes des}

premi6res

^couches

atomiques,

^et

etre ainsi d6vi6 de sa direction initiale au

point

^d’etre

imm6diatement

éjecté [20

^a

23].

^{De tels ions r6fl6chis}

(qui

peuvent porter ^{une ou}

plusieurs charges positives)

se rencontrent surtout

quand

^le bombardement ^est

oblique,

^ou

quand

^{la masse de l’ion incident est}

inferieure a celle d’un atome de la

cible,

^{car une seule}

collision suffit alors pour renvoyer l’ion

primaire

^avec

une

energie

^6lev6e.

Lorsque

l’ion incident ^est

plus

lourd

qu’un

^{atome de la}

^cible,

^on observe aussi des ions

primaires r6fl6chis,

^bien

qu’en

^moins

grand nombre;

ils

correspondent

d’ailleurs

uniquement

^a des collisions

multiples quand

le bombardement est normal a la surface de l’ échantillon.

Les ions

primaires

^{r66mis ne se} differencient en rien

(si

^ce n’est par leur nature

chimique)

^{des autres ions}

secondaires;

^ils

proviennent

^{de ce que la couche}

superficielle

^{bombardee est en fait une} solution de _gaz

rare dans le metal. Meme avec un

spectrometre

^de

masse tres

simple

^comme celui que ^nous

utilisons,

^ces

ions

r66mis,

^dont

l’importance

^est d’ailleurs ^assez

faible,

^{sont aisement}

separes

^{des autres} ions secondaires des que la ^masse

atomique

du metal cible _{n’est pas}

trop

voisine de celle des ions incidents. Par contre, la

presence

^d’ions

primaires

^r6fl6chis

rapides,

^{lors du}

bombardement d’un metal lourd _par des ions

16gers

(Ta

par A+ par

exemple),

^{se traduit} par ^{un «} fond continu _»,

plus

^{ou moins}

important,

^{si le}

spectrom6tre

dont on

dispose

^ne

permet

pas ^une veritable focalisa- tion en masse, c’est-a-dire

ind6pendante

^de

1’energie.

4. Ions

parasites.

^{- Les} differents m6taux

presents

comme

impuret6s

dans le metal cible contribuent eux

aussi a 1’6mission

ionique

secondaire de 1’echantillon bombard6 et, ^a

proprement parler,

^{les ions corres-}

pondants

^{ne sauraient etre} consid6r6s comme des ions

parasites.

^On peut toutefois s’étonner de

l’importance

relative que ^conserve 1’6mission des ions alcalins

[2,

⁷

a

9, 13],

^{meme une fois}

pulv6ris6e

^{la couche}

superfi-

cielle du

metal, qui

peut ^certes contenir de notables

quantites

de sels alcalins du fait de la

preparation

^de

1’echantillon

(polissage électrolytique

^et

lavage).

^{11 est}

vraisemblable que les ^atomes des m6taux alcalins ont une

probabilit6

d’ionisation

particulierement forte,

d’autant

qu’ils

sont, selon ^toute

evidence,

^{tres sen-}

sibles aux constituants

chimiquement

actifs du _gaz r6siduel.

Une autre cause de la

presence

^d’ions

m6talliques parasites parmi

les ions secondaires r6sulte des condi- tions d’obtention du faisceau

primaire.

^Celui-ci

peut

contenir des ions

etrangers qui proviennent

de 1’6rosion des

parois

^{de la source}

d’ions,

^et

qu’il

serait évidem-

ment

possible

d’61iminer _par

filtrage magn6tique.

^Mais

il faut aussi tenir compte ^{de la}

pulverisation

^{des diff6-}

rents

diaphragmes

^{destines a} delimiter le faisceau

incident,

^{et dont les atomes}

peuvent

^{venir se}

d6poser

sur la cible elle-meme

pendant

^le bombardement.

Le gaz r6siduel contribue aussi a la formation d’ions

parasites positifs : H+, H+5 0+5 OH+,

^ions

hydrocar- bon6s,

etc., ^{mais son} role

principal apparait

^{avec les}

ions

n6gatifs

^{dont on}

peut

^dire que

1’6mission,

^du

moins a

partir

^d’un

metal,

^est essentiellement

r6gie

^par

les conditions de surface de la cible

[2, ^3,

^{7 a}

^{16, 24,} 28, 29].

^{Comme nous 1’avons vu au}

paragraphe 2,

^a

densite

ionique primaire

constante,

l’importance

^de

1’effet est d’autant

plus

^faible que la

pression

^{du gaz}

r6siduel est

plus basse;

^la

figure

¹

(courbe

^{en trait}

fin)

montre, ^a titre

d’exemple, l’évolution,

^{avec la}

pression d’oxygène,

de 1’6mission des ions 0- 6mis _par un

echantillon d’aluminium bombard6 _par des ions _argon,

l’oxygène

^6tant ici volontairement introduit dans

1’appareil [4].

5.

Consequences pratiques.

^{- Cette revue des dif-}

f6rents resultats dont on

dispose

concernant la nature

des ions secondaires montre que,

lorsque

^la

pression

du _gaz r6siduel dans

l’appareil

^{d’6tude est abaisse}

au-dessous d’une certaine valeur

qui depend

^{de la}

composition

^{de ce} gaz, de la densite

ionique

^{du bom-}

bardement

primaire

^{et de la nature} de l’échantillon

bombarde,

1’6mission des ions

m6talliques

^caract6-

ristiques

^devient

ind6pendante

^{de cette}

pression,

^et

constitue alors 1’6mission

cinetique

^{vraie du}

^metal,

tandis _que la

plupart

^{des autres}

esp6ces ioniques dispa-

658

raissent,

^{ou tout au moins ne sont}

plus

decelables

apres

les

premi6res

minutes de bombardement. Si la r6ali- sation

pratique

^de

1’appareil experimental

^tient compte de ce fait

(forte

^densite

ionique

^{et basse}

pression)

^et

des

quelques

remarques anterieures

(m6taux

^cibles

purs, faisceau

primaire

^{aussi «} propre » que

possible,

pas de

diaphragme

^au

voisinage

^{imm6diat de 1’echan-}

tillon...),

^{il est}

possible

d’etudier 1’6mission

ionique

secondaire des m6taux au moyen d’un

spectrometre

^de

masse tres

simplifie,

^{tel celui} que nous avons

pr6sent6

dans la

premiere partie

^{de ce M6moire}

[1].

Toutefois,

^a l’émission _propre des metaux

lourds,

^se

superpose ^un

signal parasite

resultant de la reflexion d’ions

primaires rapides lorsque

^{ceux-ci sont}

plus 16gers

que les atomes de la cible

(voir § 3).

^{Des ions A+ de}

2 800 eV par

exemple

seraient collect6s en meme temps que des ions Mo+ de basse

energie (pour

^{une tension}

d’acceleration des ions secondaires

U2 =

^{2 000}

V),

^et

ces ions

rapides apparaissent

^en

quantité

^tres

appré-

ciable lors du bombardement du

molybdene

par des ions _argon

[21].

^{Mais tant} que le ^courant correspon- dant n’est _pas trop

important,

^{il est encore}

possible

de le

distinguer

de celui du aux ions

metalliques,

^au

moyen du

dispositif

^de

contre-champ

^{dont notre}

appareil

^est

equipe;

^{les ions} secondaires vrais ont en

effet des

energies

^initiales

d’6jection

^bien inferieures a celles des ions

primaires

^{r6fl6chis que l’on collecte}

simultanément.

Distribution

energetique

^{des ions} secondaires Des la mise en evidence des ions

secondaires,

^les

experiences

^ont

port6

^{sur leur}

energie

d’émission. Une information

qualitative

peut ^{etre obtenue} par 1’examen d’un

enregistrement

^{du courant}

ionique

^{collecte a la}

sortie d’un

spectrometre

^{de masse a}

simple focalisation,

durant un

balayage

^en

champ magn6tique.

^La

pr6-

sence, ^sur le bord du

pic,

^{d’une «} queue » ^{vers les} hautes

energies

^montre que, si

1’energie

^la

plus

pro- bable d’un ion secondaire n’exc6de

gu6re

^{une dizaine}

d’électron-volts,

^{il n’en existe} pas moins des ions dont

1’energie

peut ^atteindre

plusieurs

centaines d’61ectron- volts

[8, 16, 30].

L’utilisation d’un

analyseur

^6lectro-

statique

^{ou d’un}

dispositif

^de

contre-champ

^{conduit a}

des resultats

plus precis,

^a condition de tenir compte des variations 6ventuelles de la transmission du _spec- trom6tre de masse

quand 1’6nergie

initiale des ions

transportés

^varie

[7, 9,

^{31 a}

34].

Nous nous proposons de

presenter

^{ici nos} propres mesures, ^et

plus particulièrement

^celles

qui

^concernent

l’influence,

^sur

1’energie

moyenne

d’6mission,

^de

1’angle d’éjection

^{des ions et} des conditions de bom- bardement. Dans la

plupart

^{des cas, ce} bombardement

est conduit normalement ^a la cible avec des ions argon

A+,

^mais

quelques experiences

^{ont ete faites a}

incidence

oblique

^ainsi

qu’avec

des ions des autres gaz ^rares. Nous avons surtout utilise des cibles d’alu- minium et de cuivre. L’aluminium

pr6sente

^{l’intérêt}

d’une forte emission

ionique,

^ce

qui

permet ^1’etude

simultan6e des ions

simples

^{Al+ et des ions Al++ et}

Al+;

1’6mission du cuivre est

beaucoup plus faible,

^{mais la}

pulverisation

^{de ce metal a fait}

1’objet

de nombreuses

recherches,

^{et il est} 6videmment int6ressant de

pouvoir

comparer 1’emission des atomes neutres et celle des ions secondaires. Nous avons aussi examine 1’6mission d’autres metaux :

magnesium, titane,

^{fer et}

nickel,

ainsi que celle du silicium. ^Le zinc

pr6sente

^{une 6mis-}

sion trop ^faible pour

permettre

^{des mesures}

quanti-

tatives sans un

dispositif de

^detection

plus

^sensible que le

simple cylindre

^de

Faraday

^{dont est}

équipé

^notre

appareil. Quelques

^{essais ont} ete tent6s avec des m6taux

plus

^lourds

(argent

^et

tantale), mais,

^comme

nous 1’avons

pr6c6demment remarque,

^la

presence

d’ions

primaires rapides

^r6fl6chis

parmi

^{les ions}

secondaires limite

beaucoup

^la

precision

^{des mesures,}

notamment dans le cas de

1’argent

dont 1’6mission ^est peu intense.

1. Courbes de

contre-champ

^et distributions

dnergd- tiques.

^{- A titre}

d’exemple,

^la

figure

²

pr6sente

^les

courbes de

contre-champ

^{obtenues avec les ions Al+}

FIG. 2. ^- Courbes de

contre-champ (aluminium

^et

cuivre).

et Cu+ 6mis

respectivement

par l’aluminium et le cuivre a 30° de la normale a la surface de

1’echantillon, apr6s

normalisation a 1’unite du courant total mesure dans ^cette direction en l’absence de

contre-champ (le

bombardement

6tant

^ici conduit dans la direction de la normale avec des ions A+ de 8

keV).

^{A la}

pr6ci-

sion des mesures, de l’ordre de 20

%,

^{ces courbes sont}

parfaitement reproductibles;

^{elles ont} d’ailleurs 6t6 trac6es a de

multiples reprises

pour differents échan- tillons. La

purete

^{du metal ne semble pas}

jouer

^un

role

important,

du moins dans ces deux _cas, ^et nous avons obtenu des resultats tout a fait

analogues

^avec

des cibles d’aluminium

technique

^et d’aluminium à

99,995 %,

^ou de cuivre

technique

^{et de cuivre}

O.F.H.C.

Les 6chantillons utilises sont

polycristallins;

^ceux

d’aluminium ont ete

pr6lev6s

^{dans une tole}

lamin6e,

ceux de cuivre dans un barreau 6tir6. En

disposant

successivement la direction du

laminage

^{dans le}

plan

d’observation, puis perpendiculairement

^{a ce}

plan,

nous n’avons constate aucun effet

significatif de

^l’orien-

tation des microcristaux ^sur l’émission des ions Al+.

Dans une

pr6c6dente publication [31]

^{ou est 6tudi6e}

l’émission

ionique

de monocristaux de ces memes

m6taux,

nous avons d’ailleurs montre que

1’energie d’éjection

des ions secondaires n’est

pratiquement

pas influenc6e _par l’orientation cristalline de la cible

(voir § 4);

^la taille des

grains qui

constituent celle-ci n’intervient donc _pas dans les

présentes

^mesures

(2).

La

proportion

^{des ions}

rapides parmi

^{les ions 6mis}

est

importante,

^tout

particulierement

pour le

cuivre, quoique

^la

plus grande partie

^des ions aient des 6ner-

gies

^assez basses. Ainsi les

energies

moyennes

E2,

^obte-

nues par

integration graphique

^{selon la} m6thode expo- s6e en

[1],

^sont relativement 6lev6es : 50 eV _pour 1’aluminium et 160 eV _pour le

cuivre,

^{ces valeurs 6tant}

d6termin6es avec une incertitude de l’ordre de 20

%.

Les courbes de distribution

6nerg6tique ( fig. 3)

^se

d6duisent des courbes de

contre-champ

par

simple

FIG. 3. ^- Distribution

energetique

^des ions Al+ et Cu+.

derivation ;

^{mais il} convient de remarquer que la

precision

^{de cette}

operation

^{est assez}

faible,

^surtout

aux tres basses

energies

^{ou la}

largeur

^de coupure du

dispositifde contre-champ (5

^eV

environ)

^{est de l’ordre}

de

grandeur

^de

l’énergie

^{h mesurer. 11 en r6sulte} que

l’énergie

^la

plus probable

^ne peut ^{etre obtenue avec}

precision ;

^{tout au}

plus

peut-on ^dire

qu’elle

^{est inf6-}

rieure a une dizaine d’électron-volts. Par

ailleurs,

^les

deux courbes ne

présentent

pas la ^meme

forme,

^mais

le

point

^{essentiel a noter est}

qu’elles

s’écartent nette- ment du _genre de courbes

auquel

conduirait un

processus

thermique.

L’existence d’ions

rapides

^en

quantites appr6ciables

^ne

parait pouvoir s’expliquer

que dans ^un m6canisme d’émission par transfert de la

(2)

^Par contre,

l’importance globale

^{de 1’emission}

est nettement reduite

lorsque

^{la direction du bombarde-}

ment coincide avec une direction a forte densite du cristal, ^en raison de la canalisation des ions

primaires

entre les

rangees atomiques

^du reseau. Ce r6sultat, ainsi que 1’effet de la structure cristalline sur la distri- bution

angulaire

^de 1’6mission, fera

l’objet

^{d’une etude}

plus

d6taill6e dans la troisieme

partie

du Memoire.

quantite

^{de mouvement de l’ion}

primaire

^aux

parti-

cules

6ject6es.

Le bombardement a la meme

energie (8 keV)

par des ions Kr+ ou

Xe+,

^{au lieu d’ions}

A+, n’apporte pratiquement

^aucune modification a ces résultats :

1’6nergie d’6jection apparait

^donc

plutot

caract6ris-

tique

de la cible _que de la nature des ions incidents.

Par contre, l’utilisation d’ions Ne+ ^ou He+ a pour

consequence

^{une reduction}

importante

^de

1’energie

moyenne d’6mission des ions

Al+, qui

passe de 50 eV a 22 eV

environ,

^alors

qu’elle

^reste voisine de 160 eV pour les ions Cu+. Cette diminution de

E2

^s’accom-

pagne d’autres anomalies que l’on observe aussi ^avec le cuivre ^et _que nous d6crirons

plus

^loin

(variation

de

E2

^avec

1’angle d’emission,

distribution

angulaire

^et

intensite de cette

emission).

^Une

partie

de 1’effet

peut

sans doute etre attribuée a 1’accroissement de la

profondeur

^de

penetration

^{des ions}

primaires,

^ainsi

éventuellement

qu’a

^une efficacité d’ionisation

plus

forte

(a energie 6gale,

^la vitesse d’un ion

16ger

^est

plus grande

que celle d’un ion

lourd).

^{Mais il semble} que l’on devrait trouver dans ce cas une variation

plus r6guli6re

^des

caractéristiques

de 1’6mission avec ]a

masse des ions incidents. L’intervention d’une emission

chimique

^{est donc a}

^craindre,

^tout

particulierement

avec les ions

He+,

^car la vitesse de

pulverisation

^{de la}

cible _par des ions

16gers

^{devient trop lente pour que}

puisse

^etre 6vit6e totalement la

formation,

^{sous le}

bombardement,

d’une couche chimisorb6e

d’oxyg6ne,

meme dans ^un vide de 2 X 10-7 torr. Nous revien- drons sur cette discussion dans la troisieme

partie

^de

ce

M6moire, lorsque

nous aurons

présenté

^{les differents}

resultats concernant la distribution

angulaire

^{et le}

rendement de 1’6mission

ionique

secondaire.

A

partir

^{des autres} m6taux que nous avons

étudiés,

les courbes de

contre-champ

^{obtenues avec des ions A+}

de 8 keV ont des aspects ^{tout a} fait similaires. Dans le cas des m6taux de

transition,

^les

energies

moyennes d’6mission

(150

^eV pour

Ti+, 140

^eV pour

Fe+, 170

^eV

pour Co+ et 160 eV _pour

Ni+)

^{sont tres} sensiblement

identiques

^a celle des ions Cu+

(160 eV).

^{Mais les}

energies

moyennes des ions emis _par les metaux

16gers (120

^eV pour

Mg+,

^{70 eV} pour

Si+)

sont, ^surtout celle des ions

Mg+,

^nettement differentes de celle des ions Al+

(50 eV).

^{Pour les ions}

Ta+,

^{on obtient une}

valeur voisine de 70

eV,

^tandis que

l’énergie

moyenne des ions

Ag+

^{semble tres}

6lev6e,

^de l’ordre de 200 a 250 eV. Avec ces deux derniers

m6taux,

^la

presence, parmi

les ions secondaires

collect6s,

^{d’ions A+}

rapides r6fl6chis,

^introduit une erreur

expérimentale, parti-

culi6rement

importante

^{dans le cas de}

1’argent

^dont

1’6mission est tres faible.

Ces resultats sont en bon accord

qualitatif

^{avec les}

quelques

^mesures

publi6es

par d’autres auteurs selon des conditions

expérimentales plus

^ou moins voisines des notres

[9, 24, 32, 33].

^La

proportion

^{des ions}

rapides

^est

plus

6lev6e dans nos propres ^{mesures, en}

raison,

^{comme nous le verrons}

plus loin,

^de l’utilisation

660

d’ions

primaires plus 6nergiques.

^D’autre

part, l’inter-

vention d’une emission

chimique, accompagnee

^d’un

renforcement

important

^{de la}

proportion

^{des ions}

lents

[5],

^{ne saurait etre}

exclue,

ⁿⁱ dans les resultats de la reference

[9] (cible

^de

beryllium, particuli6re-

ment

oxydable,

^{et densite}

ionique primaire

^tres

basse),

ni dans ceux de la reference

[32],

^{ou les ions}

primaires

utilises sont des ions Cs+. Par contre, dans des condi- tions de mesures presque

identiques

^{a celles de}

Benninghoven [33],

c’est-a-dire bombardement a 60°

d’incidence d’un 6chantillon de tantale _par des ions A+

de 2

keV,

nous avons trouve que le tiers des ions ^Ta+

6mis au

voisinage

^{de la normale a} la cible avaient

une

energie

^initiale

superieure

^{a 50}

eV,

^{valeur tout a}

fait

comparable

^a

celle,

voisine de 40

eV,

que l’on peut d6duire de la courbe de

contre-champ presentee

par cet auteur.

Sur les m6taux

16gers,

^{il nous est}

possible

^aussi

d’étudier les ions secondaires du

type M++,

^{mais non}

ceux du

type

^{M+++ dont} 1’6mission est trop

faible;

les courbes de

contre-champ (obtenues

^{alors avec des}

ions A+ de 6

keV) présentent

^{la meme forme} que celles obtenues avec les ions

simples M+,

^tandis que les

energies

moyennes

(220

^{eV pour}

Mg++,

^{180 eV}

pour Al++ ^et 160 _{eV pour}

Si++)

^{sont assez voisines}

entre

elles, quoique

^nettement

plus

fortes que celles des ions

simples correspondants :

^une double ionisa- tion necessite vraisemblablement un choc

plus

^violent

qu’une

ionisation

simple.

^{En ce}

qui

^{concerne les ions}

de masse double du

type M+

^6mis par ^ces memes m6taux

légers,

^{si leurs}

energies

^{moyennes d’émission}

sont sensiblement

6gales,

^voire

legerement inferieures,

a celles des ions

simples M+,

^la

proportion

^{des ions}

rapides

^semble

cependant

^nettement

plus

^faible.

Quant

aux m6taux

lourds,

leur emission en ions

plusieurs

fois

charges

^{et ions}

polyatomiques

^{est trop peu intense}

pour permettre Fetude de leurs distributions

energe- tique

^et

angulaire

^{dans notre}

appareil.

2. Influence de

1’angle

d’émission. ^-

Quand

^le

bombardement est conduit a incidence normale sur

1’echantillon, l’énergie d’6jection

des ions secondaires n’est fonction _que de leur

angle

d’6mission _cp, en raison de la

sym6trie

de revolution autour de la normale.

Ceci reste vrai meme dans le cas de la

pulverisation

d’un

monocristal,

car nos mesures ont montre _que la structure cristalline de la cible n’intervient

g6n6rale-

ment que peu dans 1’6mission

ionique

secondaire

[31].

Les

figures

^{4 a et 4 b}

présentent

les courbes de contre-

champ

obtenues a diff6rents

angles

d’emission a

partir

de l’aluminium

( fig.

⁴

a)

^{et du cuivre}

(fig.

⁴

b), toujours

a bombardement normal avec des ions A+ de 8 keV.

La forme de ces courbes ^est

pratiquement ind6pen-

dante de

1’angle d’émission,

tandis que

l’énergie moyenne E2

des ions 6mis

croit, plus

^{ou moins}

rapi-

dement selon le metal

bombard6, lorsque

la direction de

1’6jection

^se

rapproche

de la surface de l’échantillon.

La

figure

^{5 montre cette}

dependance ;

^on remarquera

FIG. 4. ^- Courbes de

contre-champ

a differents

angles

d’emission : 4

a)

^Aluminium.

4

b)

^Cuivre.

notamment que la encore le comportement ^{des m6taux} de transition est tres voisin de celui du

cuivre;

^seuls

les ions Fe+ sont 6mis avec une

energie legerement plus

basse. Une loi de variation

analogue

^{a celle des}

ions M+ s’observe _pour

l’énergie

moyenne d’émission des ions M++ ^et

M;.

Ces resultats ne sont

pratiquement

^pas modifies lors de la

pulverisation

par des ions Kr+ ou Xe+. Mais si les ions

primaires

^{sont des ions He+ ou}

^{N e+,} l’ énergie

moyenne

d’éjection,

^{dans le cas de}

1’aluminium,

^de-

vient

pratiquement ind6pendante

^de

1’angle

^d’6mis-

sion,

^et

6gale

^{a 22}

eV;

^{dans le cas du}

cuivre,

^elle

d6croit

lentement,

^surtout au-dela de

45°, passant

ainsi de 160 eV ^au

voisinage

^de la normale a 100 eV environ a 60°. C’est la ^un

comportement, deja signal6

au

paragraphe precedent,

que ^nous pensons devoir attribuer en

partie

^{a une emission}

chimique.

^En

bombardant un 6chantillon d’aluminium _par des ions

A+,

^{et en} introduisant de

l’oxygène

^dans

1’appareil,

nous avons effectivement observe le passage de la loi

FIG. 5. ^- Variation de E2 ^avec

l’angle

^d’emission

(bombardement

^{a incidence}

normale)

de

croissance, presentee

^{sur la}

figure 5,

^{a la loi}

E2 quasi

constante, voisine de 30 eV.

Si le bombardement est conduit a incidence

oblique, 1’6nergie

d’emission d’un ion secondaire

depend

^{a la}

fois de

l’angle d’6mergence

cp ^et d’un

angle

^azimutal

§.

Pour les ions 6mis dans la direction de la normale a 1’echantillon

(cp = 0), 1’energie

moyenne croit ^avec

1’angle

d’incidence 0 des ions

primaires,

^{comme le}

montre le tableau

suivant :

En ce

qui

^concerne

1’energie

moyenne des ions secondaires

6ject6s obliquement,

^{son evolution avec}

1’angle

d’6mission est

presentee

^{a la}

figure

^{6 lors du}

bombardement de cibles d’aluminium et de cuivre _par

FIG. 6. ^- Variation de E2 ^avec la direction d’emission

(bombardement

^{a 0 =}

60°).

des ions A+ de 8 keV sous une incidence de 600. La

valeur §

^{= 0}

correspond

^au

plan d’incidence,

^defini

par la normale a 1’6chantillon et la direction du bom-

bardement

primaire,

^{et la}

valeur §

^{= 90o au}

plan

contenant cette

normale, perpendiculaire

^au

plan

d’incidence. On remarque que les ions les

plus rapides

sont 6mis de

façon préférentielle

^{dans le «}

prolonge-

ment » de la direction de bombardement.

A moins

qu’une

^emission

chimique

^ne vienne per- turber les mesures,

1’energie

moyenne d’emission des ions secondaires s’eleve donc

quand

leur direction

d’6jection

^se

rapproche

de la direction

d’impact

^des

ions incidents. Ce r6sultat

correspond

^{sans doute au}

fait que ^la

probabilite

^{de trouver des ions}

ayant subi,

en moyenne, ^un

petit

^{nombre de chocs - et} ayant par suite conserve ^une

plus grande partie

^de

1’energie cin6tique

reçue ^{- est} d’autant

plus

forte que ^la direction

d’ejection

^est moins 6cart6e de la direction de

l’impulsion

initiale fournie _par l’ion

primaire.

3. Influence de

l’énergie

des ions

primaires.

^-

D’une maniere

g6n6rale, l’énergie

moyenne d’émission des ions secondaires diminue lentement

quand

^on

abaisse

Fenergie E1

^{des ions}

primaires.

^La

figure

⁷

pr6sente quelques

resultats obtenus _par bombardement

FIG. 7.

Variation de E2 ^avec

1’energie

El ^{des ions}

primaires.

de diff6rents 6chantillons a incidence normale avec des ions A+.

Une difficult6

supplémentaire

s’introduit

cependant

dans ces mesures :

quand

^on r6duit la tension d’acce- 16ration des ions

primaires,

^{le courant}

ionique

^corres-

pondant

^diminue

simultanément,

^ainsi par

consequent

^Y

que la densite

ionique

de bombardement. Comme ^en

plus

le rendement de

pulverisation

d6croit aussi avec

El [26],

l’érosion de la surface n’est

plus

^assez

rapide

et une emission

chimique apparait

au-dessous d’une

energie

^d’autant

plus

6lev6e que le metal

pr6sente plus

d’affinit6 _pour

l’oxyg6ne.

^Le

magnesium

^{et le}

titane,

dont nous avons note par ailleurs la

grande

sensibilite a

l’oxyg6ne [5],

sont la aussi affect6s les

premiers

par

ce

ph6nom6ne, qui

^{se traduit} par ^une reduction

rapide

de

E2 quand El

devient inferieure a 6 keV. ^Le

cuivre,

le nickel

(non represente,

^{mais de}

comportement

^voisin de celui du

cuivre),

^{le fer et} 1’aluminium ne semblent