Etude du phénoméne des groupements d'atomes des radioéléments

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Submitted on 1 Jan 1929

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Etude du phénoméne des groupements d’atomes des radioéléments

C. Chamié

To cite this version:

C. Chamié. Etude du phénoméne des groupements d’atomes des radioéléments. J. Phys. Radium,

1929, 10 (1), pp.44-48. �10.1051/jphysrad:0192900100104400�. �jpa-00205366�

ETUDE DU PHÉNOMÉNE DES GROUPEMENTS D’ATOMES DES RADIOÉLÉMENTS,

par Mlle C. CHAMIÉ.

Sommaire. 2014 En étudiant _par la méthode photographique ^la répartition ^{des radio-}

éléments dans le mercure, ^{dans des} liquides divers, dans ^{l’air et sur} les surfaces activées,

on constate l’existence de groupements d’atomes des radioéléments dans ces milieux. Ce fait a été vérifié, ^non seulement pour ^le polonium, le radiothorium et les dépôts ^actifs

des trois familles, mais aussi pour l’émanation ^du radium. Quelques microphotographies

sont données à l’appui. ^Les expériences ^{mettent en évidence} quelques propriétés ^des groupements et montrent que le phénomène ^{est très} fréquent.

Divers auteurs ont signalé ^la présence de radioéléments en solution neutre ou peu acide sous forme d’agrégats de naturel colloïdale.

D’autre part ^Mme Curie (’) ^a montré que, dans ^un récipient qui contient du radon

mélangé ^{à l’air ou à} d’autres gaz, le dépùt actif du radium fait partie d’agrégats ^suffisam-

ment importants pour être entraînés par la pesanteur ^et pour provoquer ^un brouillard par condensation de la vapeur d’eau, ^même quand ^{celle-ci n’est} pas saturante.

Le but de ce travail est de résumer très brièvement les expériences ^{sur le} phénomène

de groupements d’atomes que j’ai décrit dans des publications antérieures (2). ^Ces expé-

.

riences montrent que les atomes des radioéléments sont répartis par groupes bien définis dans des cas très variés et fréquents. ^{Elles ont été} confirmées par E.-L. Harrington (3) qui ^a

pu observer à l’ultramicroscope ^les agrégats ^du dépôt actif dans un mélange ^{d’air et de} radon, ^{et a} réussi aussi à les séparer par centrifugation.

1. Méthode photographique. - ^{La méthode} employée consistait à réaliser un

contact intime entre le milieu actif et la plaque ^sensible, de manière à ce que les rayons ^a émis par les atomes des radioéléments accomplissent ^{tout leur} trajet ^{dans la} (,élatine. Après

un temps de pose suffisant, ^on développait ^la plaque ^{et on} l’examinait au microscope.

Les travaux de hinoshita, Michi, Miihlesteiii (4) ^et autres, ont montré qu’un groupe d’atomes d’un radioélément émettant des rayons ^x donne, ^au contact de la plaque photo- graphique, l’image d’une étoile dont les rayons sont les trajectoires ^des particules x ^dans

la gélatine. ^Ces images ^sont considérées comme provenant ^{de sources de très} petites ^dimen-

sions abanclonnées sur la plaque par ^une pointe activée. Mûhlestein a utilisé le mercure

pour appliquer ces sources actives sur la gélatine. Mais rien n’obligeait à penser qu’on

obtiendrait toujours ^ces images quels que soient les milieux actifs qu’on photographie.

Pour obtenir de telles photographies, ^{il est} essentiel d’éviter le voile de la plaque, ^car

sur un fond voilé, les étoiles individuelles ne sont plus discernables. Ce voile général peut

être du, soit à l’action des rayons pénétrants ^des radioéléments, soit à celle des substances

en contact avec la gélatine. ^La quantité de matière radioactive doit être faible, ^car s’il y ^a excès les images ^{isolées se} recouvrent et ne peuvent pas être distinguées. ^{Il en} est de même

.

si le corps actif est légèrement surélevé au-dessus de la gélatine, ^de manière à ce que les rayons ^a traversent d’abord ^une couche d’air avant d’atteindre la plaque, d’où la nécessité d’un contact intime et rapidement ^{établi entre la source et la} plaque. ^{Pour les} photo- graphies ^{des surfaces} activées par ^un radioélélnent, ^{il est} important que celui-ci ^ne pénètre

pas dans ^son support.

CURIE, Traité de radioactivite, ^t. 1, p. 3 î l.

(2) ^{Mlle C. C.} R., ^t. 184 (1921), p. i 2i3; ^{t. i85} p. 710, ^et br77; t.’186 (1928), p. i ^838.

(’’ E.-L. HARRINGTON, ^Phil. Mag., (octobre 1928), p. 685-695.

() E. MùuLESTEix, Arc/. Sc. phys. nrct., ^{t. 4} (1f22), ^{p. 38-63.}

Cet article contient une bibliographie très complète des travaux précédents.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:0192900100104400

45 2. Groupements d’atomes dans le mercure. - Les procédés d’activation du

mercure étaient les suivants : 1) ^On déposait ^sur la surface du mercure une goutte ^{de solu-}

tion faiblement acide d’un radioélément qui ^était absorbé par le ^{mercure et on} enlevait la

goutte. 2) Des solutions acides des radioéléments étaient évaporées ^{à sec dans des} capsules

et on y versait ensuite le ^mercure qui ^absorbait presque totalement l’activité. 3) ^{Le mercure}

était mis en contact avec un précipité ^{matériel solide} (hydrates ^{de terres} rares) qui ^avait

entraîné un radioélément (radiothorium). 4) Une lamelle d’argent activée, soit par le dépôt actif, soit par le polonium (°), était dissoute par le ^mercure à chaud. 5) ^{Le mercure était} exposé à l’émanation du radium ou du thorium et le dépôt actif s’accumulait à la surface.

6) ^{Le mercure} était versé dans un tube dont on venait cl’extraire le radon qui y avait

séjourné. 1 ) 1°ne ampoule ^{fine de} radon fraîchement préparée était cassée à l’intérieur du

mercure.

Le mercure activé, après avoir été chauffé et bien mélangé, était versé sur une plaque photographique après filtration sur un entonnoir â sortie fine. Quel que soit le procédé diactivation, le résultat obtenu est le même : sur la plaque photographique développée, ^on aperçoit ^{à nu des} points ^{.loirs sur un} fond clair situés dans la région qui ^{avait été en}

contact avec le mercure. Au microscope, ^ces points apparaissent ^comme des étoiles dont les rayons correspondent toujours ^au parcours des rayons" dans la gélatine (Microphotogra- phies 1, 2, 3, 4). ^{Dans le cas du} polonium, ^ces points apparaissent souvent par rangées.

Des essais ont été faits pour voir s’il était possible de modifier l’aspect ^des groupements

ou de les faire disparaître. Ainsi, ^un grand ^{soin a été} apporté pour éliminer les poussières

et les impuretés ^{du mercure. D’autre} part, j’ai introduit dans celui-ci, après activation par le polonium, ⁱ⁵ m g d’argent métallique) ^{mais la} répartition ^{observée sur la} plaque ^n’a pas été modifiée. Il en était de même pour divers autres essais que je ^ne décris pas ^en détail.

Pourvu que le ^{mercure reste} sec, propre ^{et ne} laisse pas de traînées ^sur la plaque, ^les photographies conservent le même aspect. L’interposition ^d’un écran mince de cellophane

entre le mercure et la plaque n’altère pas l’aspect général.

Il résulte de ce qui suit que les solutions et les mélanges gazeux qui ^ont servi pour activer le mercure contiennent eux-mêmes des groupements d’atomes des radioéléments ;

on peut penser que le _mercure, pettda nt l’a ct£vation, ^{absorbe les sans les}

dissocier.

On peut ^donc employer ^{le mercure} pour extraire les groupements d’un milieu où il est

incommode de les observer,

Il faut noter l’extrême facilité avec laquelle ^{le mercure} absorbe les radioéléments. Ceci

paraît naturel dans le cas des corps radioactifs analogues ^{aux métaux} (Po, ^RaTh, etc.).

Ce qui ^est plus ^étonnant c’est que les gaz radioactifs, ^{comme le} radon, ^sont également

absorbés et restent à l’état oeclus .dans l’intérieur du mercure pendant des semaines. Les

photographies successives de la même goutte ^{de mercure activée au radon ont donné} pendant deux semaines des images semblables, mais le nombre de groupes diminuait

progressivement (groupes ^{du Rn et} groupes à deux parcours. de Ra A ^et Ra C’, fig. ^{3 et} 4).

3. Groupements d’atomes dans les gaz. - L’expérience ^{suivahtè a} été faite pour rechercher les groupements d’atomes de radon dans l’air île radon, accumulé dans un

barboteur contenant une solution de 84 mg ^de chlorure de radium, ^était aspiré ^{dans une} seringue ^{reliée au tube} latéral du barboteur. En tenant la seringue perpendiculaire ^{à la} plaque ^{à une} distance de quelques millimètres, ^on projetait’le ^{radon sur la} plaque ^{qui était}

ensuite rapidement recouverte par ^une autre et mise sous presse. Après développement, ^on aperçoit ^{sur la} photographie, ^{à l’oeil nu, des} points noirs dont la densité est maximum dans la rfgion directement atteinte parle gaz projeté. ^Au microscope ^{on voit des étoiles dont les} rayons correspondent ^{bien au} parcours ^des rayons oc ^du radon, ^tandis que ^les parcours ^des rayons cc de ^et Ra C’ ne sont pas visibles ^en général, ^mais apparaissent ^{si la} projec-

tion du radon est faite quelque temps après l’aspiration (Microphotographies ^{5 et} 6).

(à) ^{Pour la d’un} dépôt ^{sur lame} voir : Irène CuRiE, ^J. t. 22 (1925),

p. 471-481; ^7.

L’air aspiré au-dessus de préparations ^{de RaTh ou} d’actinium ^et _projeté directement

sur la plaque photographique ^{donne les} groupes d’atomes ^des dépôts ^{actifs. Le thoron et}

l’actinon ayant ^{des vies} courtes, ^la photographie ^ne manifeste que la présence ^{de leurs}

dérives (Microphotographies ^{7 et} 8).

En ce qui ^{concerne les} groupements d’atomes des dépôts ^{actifs arcumulés sur les}

surfaces exposées ^aux émanatïous, ^on peul les mettre en évidence en pressant ^{la surface}

contre la plaque; ^la surface abandonne alors une partie ^{de ses} groupes. On peut ^aussi

engager ^une lamelle active mince et flexible enture deux plaques photographiques ^{sous forte} pression ^vers la fin de vie du dépôt actif. Dans ces expériences, ^{il faut} éviter autant que

possible le voile de la plaque ^{du aux} rayons pénétrants (Microphotographie 9).

L’activation des lamelles se faisait dans l’air avec ou sans dessiccation, ^sous pression

normale ou réduits; ^on trouve des groupements même dans les cas où l’activation est très faible.

"

On a vu plus ^haut que )fme Curie ^a déjà observé l’existence de tels groupements et, récemment, Harrington ^{les a} ét-tidiés. On peut penser que ^ces g»oiipeme>its ^des dépâts acl1:j’s

l’évolution des que j’ai ^{mis en évidencp}

le radoll.

4. Groupements ^{d’atomes dans les} liquides.

^Les liquides clui n’altèrent pas la

plaque photographique peuvent être versés directement sur la gélatine tandis que les solu- tions acides ou alcalines doivent être versées sur une couche protectrice ^{de mica ou de vase-}

line recouvrant la plaque. ^Les groupements ^{ne donnent une} image ^{nette sur la} plaque que s’ils viennent se fixer sur la surface de celle-ci ou de sa couche protectrice. De nombreuses

expériences ^m’ont permis de prouver l’existence de groupements cl’atomes de polonium ^dans l’eau, l’huile de cèdre et dans les solutions acides ou alcalines à divers degré ^{de concentra-}

tion. Des expériences semblables ont été faites _{pour les} dépôts ^actifs.

J’ai aussi opéré de la manière soivante : la solution active était mise au contact d’une lamelle de verre ou de mica, ^{si on} évapore lentement la solution à sec sur la lamelle, ^ou

bien si, ayant ^{enlevé la} solution, ^{on sèche la} lamelle, ^on constate clans les deux cas par la

photographie que les groupements y restent attachés (Microphotographie 10).

Dans ces expériences, ^on aperçoit toujours ^{sur les clichés des} impressions qui ^corres- pondent ^{aux zones d’enduit laissé sur les} lamelles lors de l’évaporation ^du liquide ^acide.

Dans une autre expérience, ^une goutte de solution faiblement acide de Po était mainte-

nue sur une goutte ^{de mercure} qui reposait ^{sur une} plaque photographique. ^La plaque enregistre ^{l’arrivée des} groupements par la formation d’images ^{en étoiles.}

Quant ^{aux surfaces} métalliques activées par des solutions acides, elles donnent souvent des impressions photographiques continues, ^surtout lorsqu’il y ^a attaque de la surface ou

pénétration ^du radioélément dans le métal. Par exemples, ^{une lamelle} d’argent ^{activée au Po}

donne souvent des impressions continues, ^{mais si on} la dissout dans le mercure on y retrouve les groupements.

5. Discussion des résultats.

L’examen au microscope ^des images obtenues clans toutes les expériences ^{conduit aux} résultats suivants :

1. Le diamètre des étoiles est toiijotit-s égal ^au double du parcours dans la gélatine ^des

rayons a du radioélément envisagé, pourvu que le corps actif soit bien appliqué ^{contre la} gélatine. ^{On observe souvent des} assemblages ^de groupements ^très rapprochés ^{les uns des}

autres ou superposés, ^{mais on ne lrou ve} jamais d’étoiles de rayon supérieur ^au parcours des

particules ^a. Donc le diamètre du groupe lui-même ^{est en tout cas} inférieur à un micron, ^ce qui était la limite de précision ^des mesures, alors que les parcours des rayons ^a, dans la

gélatine ^{dans les cas} envisagés ^sont compris ^{entre 17 et 61,5 microns} (Po ^{et Th} C’).

On peut ainsi considérer l’agrégat ^{d’atomes comme une source} ponctuelle ^{d’où sortent}

les rayons dans tous les ^sens.

2. On observe dans chaque groupe ^un noircisssenoeeTil centpal qui parfois produit ^l’effet

d’un petit parcours distinct. Sur une étoile avec quelques rayons seulement, ^on voit bien un

point central noir qui ^{devient une tache} importante quand ^le nombre de rayons augmente.

47

On pourrait expliquer ^ce fait par deux ^causes principales qui s’ajoutent : par la densité de rayons, plus grande ^au centre, rendue visible par la transparence ^{de la} gélatine, et par l’action du recul des atomes appartenant ^au groupe après émissioo des particules ^a.

3. l,e nornbr°e de rayons dans les étoiles augmente, d’une manière générale, ^{avec le} temps

de pose. Les groupes qu’on ^{trouve sur la même} photographie ^se distinguent plus ^{ou moins}

par le nombre de rayons émis du centre ^et n’ont probablement pas le même nombre d’atomes. D’après ^{le nombre} de rayons d’une étoile ^et la constante radioactive de l’élément

considéré, ^on peut juger que le nombre d’atomes dans ^un groupement doit être très élevé (~).

fi. Le nombre augmente ^avec la concentration du radioélément; d’autre part,

le nombre des groupes diminue ^avec la décroissance. En prenant ^les photographies ^succes-

sives d’un radioélément adhérant bien à une surface plane, ^{on constate sur les} premières photographies que les images ^des groupements ^sont superposables; ensuite, ^avec la décrois-

sance du radioélément, ^oo remarque que certains groupes disparaissent plus vite alors que d’autres persistent plus longtemps.

5. En ce qui ^concerne des groupes, ^un point intéressant des photographies

est la possibilité de suivre la succession des transformations radioactives à l’aide d’épreuves prises à des intervalles de temps convenables sur la même préparation. ^{Ainsi les} première épreuves donnent des groupements qui correspondent ^au parcours unique caractéristique

de la substance primaire employée; ^{sur les} épreuves suivantes, ^on aperçoit ^{sur certains}

groupes les parcours correspondant ^{aux dérivés} (Microphotographies 2, 3, 4, ^{1i et} 12).

.

6. Le fond ^{de la} photographie entre les étoiles est clair en général. L’examen des grains parasites ^ne permet pas de dire s’ils sont attribuables à des rayons a d’atomes isolés ; ^leur

nombre est insignifiant vis-à-vis du nombre d’atomes dans les groupements.

6. Stabilité des groupes ^et mélanges des radioéléments. - Les groupements

d’atomes des radioéléments présentent ^un assemblage ^stable qui paraît susceptible ^{de résis-}

ter à certains traitements. Il semblerait, par exemple, que ^ces groupements ^{une fois} déposés

sur une lamelle peuvent passer de là dans ^une solution acide et de là dans le mercure. Cette

opinion ^{est confirmée} par les expériences ^{faites sur des} mélanges des radioéléments (Po ^et dépôt ^{actif du} Ra; ^{thoron et} radon); j’ai observé, ^{dans ce} cas, l’existence de groupes ^com-

posés tantôt d’atomes d’un seul radioélément, ^{tantôt de} mélanges. D’après le nombre consi- rable d’atomes dans chaque groupe, l’apparition ^de groupements homogènes ^ne paraît pas

probable ^{à moins} d’admettre que ^ces groupements existaient avant le mélange ^{et se sont}

conservés.

7. Manifestations diverses des groupements d’atomes. - Dans la chimie des

radioéléments, quelques ^effets généralement attribués à l’adsorption pourraient s’expliquer

par la présence ^{dans les} solutions de groupements ^d’atomes. Ainsi, l’entraînement du RaTh par H2S en solution acide pourrait être attribué à l’existence de groupements ^relati-

vement stables, comprenant ^{le RaTh avec son} dépôt actif dont les constituants sont préci- pitables dans les conditions considérées.

On peut prévoir, ^{de même,} que, dans l’effet biologique des radioéléments introduits dans l’organisme, ^les groupements produisent ^{une action} plus considérable que les atomes

isolés et s’éliminent plus difficilement.

’

CONCLUSIONS.

Il résulte de cette étude que, dans des conditions trés va)-i,*ées, ^{les atonies des radio-}

élénlenls sont associés en groupes conlprenant ^{chacun un} 9rand ^{nombre d’atomes}

-d’une stabilité.

Les groupements d’atomes constituent donc un phénomène bien établi et très fréquent.

Le problème qui ^se pose maintenant consiste premièrement ^{à savoir} si, ^{à côté de ces} groupes, il existe aussi des ^atomes isolés. Secondement, d’étudier la nature de ces groupes ainsi que les conditions de leur formation ^et de leur évolution.

(f-) ^{Je trouve} approximativement pour le Po _que le nombre d’atomes dans chaque groupe ^{est en} moyenne

‘

de l’ordre de 106 à 106 Loc. cit.].

48

Pour comprendre ^le phénomène, ^on pourrait imaginer plusieurs Interprétations .

~1° On pourrait penser ^à première ^vue que les groupements ^{ne se} constituent qu’au ^contact

de la gélatine ^{de la} plaque photographique ^{ou au} contact de toute surface qui reçoit ^le

radioélément. Mais cette manière de voir ne tiendrait pas compte ^des expériences qui permettent d’observer directement les groupements dans les gaz. 2° On pourrait penser que ^ces groupements ^se forment dans différents milieux par suite de conditions physiques

favorables. Ainsi, pour expliquer ^la formation dé groupements d’atomes du dépôt actif,

E.-L. Harrrington invoque ^la présence ^{dans le} mélange d’air et de radon de nombreux ions de deux signes qui servent de centres d’agglomération. Mais cette explication ^ne pourrait s’appliquer ^{de la même manière} à la formation de groupeméfits ^{dans le mercure ou dans}

une solution quelconque. ^{3° On} pourrait supposer que les groupements ^existent déjà ^dans

certains milieux et qu’ils peuvent passer d’un milieu dans ^un autre sans se dissocier. Ainsi, par exemple, ^mes expériences ^me conduisent à penser qu’au ^{moins une} partie ^{des atomes}

d’un radioélément attaché à un sel solide qui ^{lui sert de} support s’y ^trouve à l’état de

groupements qui peuvent passer ^{en solution sans se dissocier et d’où} peuvent sortir des groupes d’atomes de l’émanation. Cependant ^la généralité ^{d’un tel} phénomène ^sera,it

difficilement conciliable avec les propriétés chimiques ^et électrochimiques des radio- éléments. De nouvelles expériences ^{sont en vue dan~ le but d’arriver à une} conclusion.

Ce travail a été fait au Laboratoire Curie de l’Institut du Radium sous la direction de Madame P. Curie à qui j’exprime ^{ici ma} profonde reconnaissance. Je remercie également

3IM. A. Debierne, ^F. Holweck et tout particulièrement Mime Irène Joliot-Curie _pour leur bienveillant encouragement.

Manuscrit reçu ]e :5 janvier ^i929.

LÉGENDES DÈS pîcùREs blés PLACHEg 1 ET IL

Fig. ^{l.._ Po} (100 ^{U. E.} S.) dans 3 g de mercure; pose 20 heures; parcours des rayons x dans la gélatine (rayon ^des étoiles)

²⁷ pL (à ^{un demi micron}

Fig. ^2.

RaTh et ^ses dérivés dans le mercure : parcours ; 28,5 IL (RaTh); 31,0 Il (ThX); 36,0

40,5 tJ. (Th A); 34,0 y (Th C); 6i,5 [1. (Th C’).

Fig. 3.

Radon et ses dérivés dans le mercure. Pose 48 heures, cinq jours après activation g de mercure par 20 millicuries de radon ; parcours : 29,0 y (Rn) ; 33,5 ~ (Ra A); 50,0 P. (lla C’).

Fig. 4. - Le même mercure activé au ràdofi (microphot. 8) sept jours après Factivation, Fig. 5.

Radon directement projeté ^{sur la} plaque photographique.

Fig; 6.

Ra C’ formé par l’évolution dit radon qui ^{a été} aspiré ^{avec l’air et} projeté ^{sur la} plaque photo- graphique.

°

,

Fig. î.

Th C et Th C’ projetés ^{sur la} plaque ^{avec l’aie} aspiré au-dessus d’une prépàration ^{de RaTh} ( étoiles

’

à deux parcours).

Fig. ^{5. - Ac C} projeté ^{sur la} plaque ^{avec l’air} aspiré au-dessus d’une préparation d’actinium; parcours 39 p, Les microphotographies 1-8 ont le même grossissement, les autres 9-12 ont des grossissement

~

quelconques.

’

Fig. ^9.

Dépôt actil, de Ac sur une piague ^activée.

10.

Po (1. ^{U. E.} S.) ^en solution faiblement chlorhydrique. ^La rangée ^{d’étoiles sur} fond clair repré- sente les groupes que la solution ^a abandonnés en balayant ^la lamelle; ^les groupements moins bïen’

dessinés sur fond voilé correspondent ^{à la} région ^{où la solution a été} évaporée.

Fig. ^l.

^{Radon et ses dérivés.} -Fi,,12. - ^{RaTh et ses} dérivés; ^{ces deux} microphotographies ont le iliême

grossissement et montrent l’évolution des radioéléments à partir ^de leur substance primaire : groupes

avec un seul, ^{avec deux ou} plusieurs païeôuts. Là substance primaire est contenue dans 1~~~ deux câë dans le mercure.

- .+ _- ^______