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Sur la théorie des spectres continus de la molécule d’hydrogène
L. Goldstein
To cite this version:
L. Goldstein. Sur la théorie des spectres continus de la molécule d’hydrogène. J. Phys. Radium, 1933, 4 (1), pp.44-53. �10.1051/jphysrad:019330040104400�. �jpa-00233132�
SUR LA THÉORIE DES SPECTRES CONTINUS DE LA MOLÉCULE D’HYDROGÈNE
Par L. GOLDSTEIN.
Institut Henri Poincaré, département des Théories physiques.
Sommaire. 2014 On calcule la distribution de l’intensité dans les bandes continues de H2 en utilisant à l’état initial le modèle de Morse et celui de l’oscillateur harmonique.
A l’état final 13 ~, on prend une onde plane de de Broglie pour représenter le mouvement de l’un des atomes par rapport à l’autre. On discute la validité des approximations appliquées au cours du calcul qui conduit à prévoir une décroissance de l’intensité des bandes continues depuis leur début situé dans la région de Schumann et s’étendant indéfiniment du côté des grandes longueurs d’onde. Il semble qu’il y a accord qualitatif
entre les résultats obtenus et les données expérimentales actuellement disponibles sur le sujet.
1. L’étude expérimentale détaillée du spectre de la molécule d’hydrogène sollicite un
examen théorique de l’aspect énergétique présenté par les bandes discrètes et continues.
Les premières conduisent à un problème relativement simple qui a pu déjà obtenir des solutions correspondant aux différentes approximations que l’on est amené à adopter au
cours de leur étude théorique. Les bandes continues, leur origine s’expliquent à l’aide de l’hypothèse très séduisante de Winans et Stueckelberg, qui consiste à prendre pour l’état final de la transition accompagnée de l’émission des bandes continues l’état instable der Heitler et London.
Pour vérifier la portée de cette hypothèse, il semble intéressant de comparer aux données expérimentales la distribution énergétique obtenue pour ces bandes à l’aide des considérations théoriques, malgré les diverses approximations qui permettent de mener le
calcul jusqu’au bout. Comme dans tous les problèmes d’intensité de raies ou de bandes
spectrales, on est amené ici aussi à évaluer, en vertu du principe de correspondance, le
moment électrique de la molécule relatif à la transition donnant naissance à la radiation, considérée. Le calcul de l’élément de matrice du moment électrique s’àppuyant sur les
deux états intéressés du système nécessite la connaissance des fonctions propres de ce
système dans les deux états. Or, actuellement, on ne connaît ces fonctions propres molécu- laires qu’avec une certaine approximation. Cette approximation est souvent mauvaise, de
sorte que l’on doit s’attendre, à priori, à des résultats théoriques, obtenus à l’aide des fonctions approchées, qui ont plus de rigueur qualitative que quantitative dans la description du phénomène étudié. De tels cas se présentent particulièrement dans l’étude
théorique des processus dynamiques (transitions) ayant lieu dans des systèmes complexes.
Il semble, néanmoins, que ceci ne prive pas tout à fait une étude théorique de l’intérêt total
qu’elle devrait t avoir. Il est souvent utile d’obtenir des résultats théoriques représentant qualitativement l’allure du phénomène considéré.
Dans le présent cas, l’ignorance des fonctions propres exactes du système précise dès
le début le caractère de rigueur qualitatif des résultats auxquels on sera conduit. Pour obtenir des fonctions propres approximatives des états intéressés dans le processus, on est amené à se servir de ’modèles qui se présentent dans l’étude effective de beaucoup de problèmes relatifs à des systèmes complexes. Il est clair que l’emploi des modèles dans les cadres d’une théorie générale n’est qu’un pis aller et l’on ne doit pas attacher beaucoup
de réalité à eux, même s’ils conduisent à des résultals satisfaisants. Ils servent, en premier lieu, à concentrer les données expérimentales relatives aux systèmes qu’ils repré-
sentent.
Les modèles moléculaires appliquées dans le présent travail sont, d’une part, le
modèle proposé par Morse et, d’autre part, l’oscillateur harmonique. Le premier semble
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:019330040104400
-convenir, dans beaucoup de cas, pour la représentation du potentiel Y (~°) des molécules
diatomiques. En outre, comme ce potentiel permet de résoudre pour une molécule qui ne
tourne pas, l’équation de Schrôdmger correspondant au mouvement de l’un des noyaux par rapport à l’autre, ce modèle semble s’adapter aux genres de problèmes qui nou- -occupent,. les problèmes de transitions. Nous nous sommes proposés d’étudier, la distribu
tison énergétique dans les spectres continus de la molécule d’hydrogène à l’aide de ce
modèle et à l’aide du modèle de l’oscillateur harmonique.
2. L’équation de Schrôdinger relative au mouvement de l’un des noyaux d’une molécule diatomique par rapport à l’autre peut s’écrire, approximativement, sous la forme :
oii y. est la masse réduite de la màlécule, p la séparation nucléaire, 0 et q les angles polaires usuels. VE est le potentiel du champ où se meut le noyau considéré. C’est le
champ dû au couplage des électrons entre eux, avec les noyaux et au couplage des
noyaux (supposés immobiles) entre eux. Ce problème est semblable à celui relatif à un
champ central et l’on obtient par le procédé bien connu, après séparation des variables
la fonction radiale devant satisfaire à l’équation différentielle .
La connaissance de V. (o) fixerait la configuration nucléaire de la molécule. Mais cette fonction ne peut pas être obtenue avec assez de précision et sous une forme analytique
utilisable à partir de l’équation de Schrôdinger complète de la molécule. On sait que déjà
dans le cas le plus simples de la molécule d’hydrogène f7ô (2) ne peut être obtenu qu’avec
une approximation insuffisante. Des calculs très laborieux pourraient conduire à des fonc- tions plus exactes, mais dont la forme analytique est si compliquée qu’elle excluerait
l’étude effective des mouvements nucléaires à l’aide de l’équation de Schrôdinger corres- pondant. On est ainsi amené à appliquer des modèles moléculaires semi-empiriques des V’~ (p) permettant d’obtenir une bonne représentation approchée des termes de vibrations nucléaires ainsi que les fonctions propres correspondantes.
Le modèle de Morse est défini par le potentiel (1)
,oÙ D est l’énergie de dissociation de la molécule dans l’état considéré, po est la distance .nucléaire correspondant au minimum de F, (p) (position d’équilibre) et x une constante
,définie par
’
, . ,GO
.m désignant la fréquence de la vibration nucléaire autour de la position d’équilibre po. On voit que (4) satisfait aux conditions
mais la condition d’impénétrabilité des deux atomes de la molécule s’exprimant par YE (0) = oc n’est pas satisfaite. Néanmoins dans beaucoup de cas YE (0) est très grand et
la condition précédente est d’autant mieux approchée (0) est plus grand. Dans le
(1) P. M. MORSE, Phys. Rev., 34, p. 57, (19?J).
46
cas de la molécule d’Hydrogène pour certains niveaux électroniques Vz (0) n’est pas très
grand et pour ces niveaux le modèle ne peut être appliqué qu’avec beaucoup de réserves.
On peut améliorer le modèle comme Davidson (’) l’a discuté en détails, mais alors on ne
peut plus obtenir des solutions propres rigoureuses de l’équation de Schrôdinger corres pondant et l’on est amené à une intégration .numérique. Comme nous appliquerons le
modèle (4) dans le problème qui nous occupe et vraisemblablement dans d’autres problèmes également, nous expliciterons les solutions de Inéquation aux valeurs propres correspon- dante. Replaçant (4) en (3), on trouve, posant ; -- ; o = a~
qui se réduit avec (*)
laissant de côté la rotation de la molécule, à
qui est l’équation aux valeurs propres du modèle. Vi (p), on voit sur (4) n’est infini quel pour ? = - oc et qui correspondrait à la libre pénétrabilité des atomes. En réalité le calcul des fonctions propres montre que celles-ci admettent des valeurs pratiquement négligeables pour p voisin de zéro et, à fortiori, le carré de leur module peut être considéré pratiquement comme étant nul. Ceci permet alors de regarder (7) comme l’équation aux
valeurs propres d’un oscillateur dont l’unique coordonnée varie dans l’intervalle ( -x , x )
ou (0, suivant que l’on prend r ou v comme variable. Si l’on compare (7) à l’équaticin
qui est satislaite par
où F (- 7a, Y, x) est une solution particulière de l’équation différentielle bien connue
de la fonction hypergéomélrique conîluente, définie par
on voit que (7) correspond à (8) si l’on a :
(1) P. 1B1. DAVIDSON. Proc. Roy. Soc. (A). 135, p. 264, (1932).
(*) Cf. P. M. MORSE. loc. cit. et E. U. Condon et P. lB1. Morse : 1 Quantum Afechanics, New-York (19.9),.
p. ~~.
E s’écril encore, en utilisant la relation empiriques approchée
ou wx est la constante d’anharmonicité de la molécule considérée, relation qui se trouve
satisfaite avec une bonne approximation dans un grand nombre de molécules diato-
miques, - - -- ..-. - ..
Cette formula représente bien l’ensemble des termes de vibrations d’un grand nombre
de rn.olécut+e diatomiques. Dans le cas des molécules légères, telle que H 2 par exemple,
il est S(Duyent nécessaire d’adjoindre à (13) un terme en (n + 1/2)3. (12) montre que n le nombre quantique de vibration doit être compris entre zéro et l’entier le plus voisin de (d - f /2). Le nombre des niveaux discrets du modèle de Morse est donc fini et ses fonc- tions propres s’écrivent :
où .Vri est le facteur de normalisation.
On obtient les fonctions propres sous une autre forme si l’on compare (7) à l’équation
différentielle suivantes :
qui est satisfaite par
où ~,~ ~, jr) désigne le polvnome de Laguerre. 0.~ trouve ainsi pou,r les jonchons propres du modèle
que l’on ad6ptera dans les calculs suivants. ’Le facteur de norlnalisation se calcule .aisé- ment à l’aide de lïntégrale bien connue sur un produit de polynomes de Laguerre et l’,n
aura, finalement, l’expression définitive
Ce sont les ionottan’s propres de FosciRateur caractérisé par (4). Si l’on veut obtenir la fonction propre relative au problème complet on doit former 1 produit des fonction
B
ct, , C) 1:) 8 et il comme dans le cas d’un cham central.
3. Pour calculer l’intensité de la radiation émise au cours d’un processus de transition,
on doit former, en vertu des règles de la théorie quantique et du principe de correspon-
dance, l’élément de matrice du moment électrique du système s’appuyant sur .les deux
états intéressés dans le processus. L’intensité de la radiation de fréquence Vnln’
si e désigne la charge de l’électron, c la vitesse de la lumière.
48
L’élément de matrice du moment (coordonnée) est défini par - Zj désignant un entier
et u le complexe conjugué de u -
pour un système formé par ..BT corpuscules fois chargés respectivement. Dans une
molécule diatomique on ignore actuellement la forme exacte des fonctions propres comme
nous l’avions déja remarqué. Si l’on laisse de côté la rotation de la molécule, on peut les
écrire symboliquement
où s désigne l’ensemble des nombres quantiques électroniques et ît le nombre quantique
de vibration. En se servant de et tenant compte de la définition (îO) on trouve après intégration sur les coordonnées des électrons, le moment approché.
où (p) désigne le résultat de cette intégration. Pour des nombres quantiques de
vibration pas trop élevés il est permis d’admettre que le couplage entre le système électro- nique et les vibrations n’est pas très grand et, par conséquent, (p) reste approximati-
vement constant au cours de la transition considérée. Ceci permet d’écrire le moment
approché, à la constante g près, sous la forme
Il est clair que cette intégrale existe, les fonctions propres qui y figurent sont relatives à deux états électroniques différents.
On peut distinguer entre divers processus de transitions dans des molécules homo- nucléaires et hétéro-nucléaires.
a) Dans une molécule homo-nucléaire la est exclue parce que la molécule ne possède pas de moment électrique de vibration et de rotation comme
l’absence des bandes de rotation et de rotation-vibration en témoigne dans les spectres de
ces molécules. Seules les transitions (£’u’- e "?i") peuvent avoir lieu dans ces molécules.
b) Dans une molécule hétéro-nucléaire la transition en’- En" peut avoir lieu et l’élément de matrice du moment relatif à cette transition sera définie par
conformément à la définition des moments des oscillateurs linéaires.
c) La transition - F-1111" ( ‘’ § ê") est possible dans toutes les molécules, tenant compte des règles de sélection relatives aux transitions électroniques. L’élément de
matrice du moment correspondant est défini par (20) ou approximativement par (22)
et (~3),
d) Dans le cas où à l’état final de la transition les valeurs propres de Êoseillateur se
trouvent dans le spectre continu, l’émission ou l’absorption de rayonnement donnera lieu à un spectre continu. Ces spectres continus correspondraient à des processus de disso- ciation moléculaire. En principe une molécule ionisée peut donner naissance à un spectre
continu de recombinaison électronique aussi comme les atomes ionisés. Des émissions de radiation accompagnent dans certains cas la formation de molécules au cours des réactions
chimiques (luminescence). Ces derniers processus semblent être plus compliqués que les
précédents.
4. Eu vertu de l’hypothèse de Winans uet 5tueckelberg (1) toute transition électro-
nique vers l’état instable 11~Iv est accompagnée de l’émission d’un spectre continu. Les niveaux électroniques excités qui peuvent donner lieu à ces transitions seraient, à cause de
la règle de sélection 0, + 1, les niveaux Il et 3I1. Si l’on admet que est un niveau impair, comme Weizel le suggère, les niveaux de départ Il et ~11 doivent être pairs
pour que les transitions aient lieu. On aurait par conséquent des bandes continues 1 et Il
qui seraient formées par les suites de bandes rc, vu qu’à l’état initial la molécule peut se
trouver dans un état de vibration quelconque It.
Parmi les niveaux de départ c’est l’état 2s Il qui semble être le plus profond. Le niveau
2 p311 étudié, il y a quelque temps, par Richardson et Davidson (2) serait situé immédia- tement au-dessus de 2s".’., leur distance serait de 33 em-1 environ. Ces deux niveaux très
rapprochés donneraient -- abstraction faite de la parité des niveaux - les conti.itues de résonance.
Le niveau théorique instable 13J’ n’est connu qu’avec une approximation assez grossière. L’étude de l’équation de Schrodinger relative au potentiel que représente ce
niveau instable et que l’on désignera par D (p) revient à l’étude du mouvement de l’un des
protons par rapport à l’élutre, p (p) jouant le rôle d’un seuil ou d’une barrière de potentiel ayant une hauteur infiniment grande. Le mouvement libre de l’un des protons par rapport
à l’autre d’un côté du seuil correspond à la propagation d’une onde plane de de Broglie
2
de la forme (") oû
-- 2 -,z p. v, p.,
, étant la masse réduite de la molécule et v la()
vitesse corpusculaire relative au proton supposé fixe Cette représentation ne serait
valable que jusqu’au seuil @ (p) où l’onde incidente donne une onde réfléchie (,p) et une
onde transmise r (p). Il est clair que par suite du grand pouvoir réflecteur du seuil l’onde T (p) sera fortement amortie par la barrière. On pourrait alors réprésenter, approxirnativement la configuration nucléaire de la molécule dans l’état par la fonction
où I~ (p) désigne l’onde plane de de Broglie a et b sont des grandeurs qui varieraient peu avec ? Les deux régions de l’axe correspondent respectivement aux régions
situées devant et derrière le point d’abscisse pp, point d’intersection de la ligne de niveau
E - p 9- et du seuil ? (p). Nous aurons pour le moment ° ’ " défini par (23) et relatif
à l’émission du rayonnement de fréquence v (à v près), a et b étant considéré comme des
constantes,
Si l’on connaissait la forme analytiqne exacte du seuil ? (p) ou tout au moins une
bonne approximation de cette forme analytique le point serait bien déterminé. On
pourrait obtenir alors une forme approchée due (; ) donné par (25). Or, actuellement, on ignore la forme exacte de y (p) et celle résultant du travail de Heitler et London n’est
qu’une approximation dont la forme analytique est très compliquée. On est donc conduit à faire des approximations dans le calcul du moment (26) donnant la distribution de l’intensité dans les spectres continus de H2.
Nous avons déjà remarqué que la fonction ’tu (p) est très amortie à l’intérieur de la barrière du potentiel ? (p). Il semble alors que l’on ne commet pas une grande erreur en négligeant la première intégrale en (26), à condition, toutefois, que cp~’ 11’ (p), la fonction propre du modèle à l’état initial, n’admette pas une grande valeur pour p [ pp, cas qui
semble être réalisé pour un seuil tombant très rapidement au début (pour des valeurs pas
(1) J. G. WINANs et E. G. C. sTUECHELBERG : Proc Aal. Acad. Sci. 14. p. 861 (1928).
(2) 0. W. RICHARDSON et P. àI. DAVIDSON : Proc. Roy. Soc (A). 131, p. 658 (1931.).
(*) 11 suffit de prendre une onde plane dans le présent cas pour représenter la dissociation de la molécule 4.
50
très grandes de ci. Toujours à cause de ta petitesse de (p) pour p il serait, peut être permis d’étendre les limites de la deuxième intégrale à (-x l et respectivement.
Ceci est admissible, répétons, au cas o~ ~’~ (p) est petit pour à et qui serait réalisé pour le seuil indiqué. Mais il est clair que même dans ce cas favorable on n’obtiendrait
qu’une certaine approximation de 3R" vu que la forme onde plane le correspond pas à la région p pp.
Une autre forme d’approximation serait, au cas d’une connaissance assez approchée de (p), de calculer l’intégrale importante en (26) avec sa limite iuférieure pp’ Ceci s’impo-
serait au cas d’un seuil ne tombant que lentement même pour des petites valeurs de p.
5. Nous aurons pour le moment de transition, en négligeant la première intégrale
en (-26) et laissant de côté le facteur b, qui varierait peu avec devant l’intégrale impor-
tante en (26) vu que l’allure de la distribution seule nous intéresse ici,
et remplaçant ici ,5c,,,, 1 p) par sa forme explicite Rn’ (p) donné par (~.~3), on obtient, laissant
de côté l’accent sur les nombres quantiques et désignant par ly le facteur de normalisation pour abréger,
---
-- , , -., - ,
. et comme on aura
et, passant à la variable
on trouvera
Si l’on tient compte de l’expression explicite des polynomes de Laguerre
on obtient, après intégration et avec explicité,
51
Or c’est le carré du module de la quantité précédente qui intervient dans le calcul de l’intensité du rayonnement émis dans la transition considérée et l’on trouve pour ceci :
Comme (~)
on obtient finalement (~~), compte tenu de (19), pour l’intensité de la radiation émise P (S’,2’/) désignant la probabilité de transition électronique,
ce qui achève le calcul à l’approximation indiquée.
La quantité P (~~’) ne peut pas être calculée avec la connaissance que l’on
possède actuellement sur les fonctions propres complètes d’une molécule. On peut, néan- moins, l’estimer pour la limite d’atomes très éloignés, en calculant le carré du moment
électrique (à e2 près) relatif à la transition atomique correspondant au changement de configuration des états moléculaires ¿’ et S’l. Si l’état £’ de la molécule, se trouve défini, par
exemple, à l’aide de la configuration (..., n’ Il 1,’ , . ~ . ) et l’état 5" par (.... o" [1 1,", ... ), la tran-
sition atomique correspondrait à (n l’) - 1"). Ceci peut donner une idée de la valeur de P (;:’ ,E."), mais qui ne devrait être appliqué qu’avec beaucoup de réserves dans une
comparaison éventuelle de l’intensité des bandes continues relatives à deux états électro-
niques initiaux différents.
6. On sait que les niveaux de vibration les plus profonds peuvent être considérés dans beaucoup de cas, approximativement, comme les niveaux d’un oscillateur harmo-
nique dont la fonction potentielle est de la forme 1/2 kxe, k étant la constante de force de rappel qui fixe la fréquence fondamentale de l’oscillateur à w 1
== . ()t/2
2 B / où 1’t estla masse réduite du système. Nous appliquerons ce modèle aussi pour le calcul approxi-
matif de l’allure de la distribution énergétique dans les baudes continues de 112,
Pour se conformer aux notations usuelles on prendra (p - ~°) comme abscisse et alors
la constante k se trouve liée au coefficient empirique a de la fonction U
( ’20132013)
B On / par larelation
et
(*) N. NiELSEN : fiandbuch der Theorie der Ganitiiafunktion, Leipzig (1906), p. 53 el 63.
(’ *) Ce résultat a fait l’objet d’une Note aux Comptes Rendus, 193, p. 485 (1931).
4 *
52
Le coefficient a déterminé empiriquement s’exprime en général en volts. Les fonctions propres de l’oscillateur harmonique sont bien connues, elles s’écrivent, posant
où les polynomes d’Hermite sont définis par
Nous aurons alors avec ces fonctions pour le moment en opérant comme plus haut,
et
posant
1 ( on trouveraet v on trouvera
Sachant que l’on a pour l’intégrale type
.
t/2
----
on trouvera facilement pour les transitions (o - p), (1 p) et ( -> ) les ;moments appi-ochés suivants :
,’2
qui permettent, finalement, d’écrire pour l’intensité approchée du rayonnement relatif aux
transitions correspondantes.: -
avec
qui achève le calcul avec le modèle de l’oscillateur harmonique.
53 7. Les formules (34) et (40), donnant l’intensité approchée dans les bandes continues de H2 montrent
!l. que rin tensité décroit depuis r origine bien déterntinée du sl)ectre contin u et situé
dans l’ultraviolet lointain de Schunlann) vers les grandes longueurs d’ondes, en
termes, les bandes sor2t dégl’adées vers le rouge.
2. la décroissance de (intensité est très rajJide.
Il est clair que les calculs s’appliquent encore en dehors de Iii à d’autres molécules
qui auraient des bandes continues ayant une origine analogue à celle des bandes de H2.
En ce qui concerne les données expérimentales sur le sujet on ne peut retenir que
quelques travaux consacrés à l’étude des bandes en question. Tout d’abord la plupart des expérimentateurs sont d’accord sur le fait que le spectre commence clans la région de
Schumann. Les limites seraient approximativement d’après les dernières données sur le terme 2s3 I, 1690 À, 16~-) 1 ,~ et 1560 l, pour les niveaux de vibration de nombre quantique 0,1 et 2, respectivement. En ce qui concerne les mesures d’intensités en vue de l’étude même du spectre on doit retenir les travaux de Hukumoto et de Chalonge et Ny Tsi Ze (1).
On peut dire que les mesures de ces auteurs sont en accord, les mesures de Hukumoto vont
cependant plus loin que celles de Chalonge et Ny Tsi Ze qui n’utilisent qu’un spectrographe
à optique de verre. D’après ces auteurs l’intensité du spectre croît vers l’ultraviolet jusqu’à
la limite de sensibilité de leurs appareils respectifs. Hukumoto n’étudie l’intensité des bandes que jusqu’à 2500 À et jusqu’à cette longueur d’onde l’intensité croît vite, elle est ici environ dix fois plus grande qu’à 4500 À. Chalonge et Ny Tsi Ze observent la même allure.
Il semble donc que jusqu’à cette longueur d’onde au moins la théorie donne l’allure quali-
tative de l’intensité depuis le début du spectre. Cependant les formules obtenues ne corres-
pondent pas quantitativement aux faits rapportés et ceci doit être imputé, tout au moins
en partie, aux diverses approximations que l’on a été amené à faire au cours des calculs.
Malgré cet état de chose, il semble qu’.il serait intéressant d’étudier ce spectre continu de H2 depuis son début indiqué plus haut. Ce n’est qu’après cette étude que l’on pourrait juger plus facilement les approximations appliquées.
Il est à noter encore que le spectre continu considéré n’a pas de limite’clu côté des grandes longueurs d’onde, contrairement à Finkelnburg et Weizel (3), qui ne tenant compte que des transitions de Franck et Condon, négligent les transitions « obliques » qui
doivent se produire également dans les passages donnant lieu à l’émission des bandes continues. Du côté des courtes longueurs d’onde il semble également difficile de mettre en
évfdence une limite nette du spectre à cause de la superposition des suites ou même de
systèmes de bandes continues indiquées plus haut. De nouvelles expériences seraient
nécessaires en vue d’une étude serrée du spectre à son début.
En terminant, je remercie MM. L. de Broglie et P. Langevin pour l’intérêt qu’ils me témoignent.
(’) Y. HUKEMOTO. Sci. Rep. Tôhoku [1!, 18, p. (1929).
D CHALOVGE et ~TY Tsi ZE. J. Phys. Rad. [7] 1, p. 416 (1930 ~.
e) W. FiBKELNBURG et iYEIzEL. Z. Physik, 68, p. 511 (193!).
Manuscrit recu le 7 novembre 1932.
