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Microscopie Électronique en Transmission pour l’étude
de phénomènes magnétiques à l’échelle du nanomètre
Aurélien Masseboeuf
To cite this version:
Aurélien Masseboeuf. Microscopie Électronique en Transmission pour l’étude de phénomènes magné-tiques à l’échelle du nanomètre. Matière Condensée [cond-mat]. Université Joseph-Fourier - Grenoble I, 2008. Français. �tel-00384346�
Laboratoire d’Étude Nanostructures
des Matériaux et et
des Microscopies Avancées Magnétisme
Imagerie magnétique dans un
Microscope Électronique en Transmission
pour l’étude du magnétisme
à l’échelle du nanomètre.
Thèse préparée auCEA - Grenoble
Institut Nanosciences et Cryogénie
pour obtenir le grade de
Docteur de l’université Joseph Fourier - Grenoble I
spécialitéPhysique Appliquée
par
Aurélien Masseboeuf
soutenue le 4 Décembre 2008 devant le jury composé de
Joël Chevrier Professeur Président du Jury
UJF - Grenoble
Pierre Stadelmann Professeur Rapporteur
EPFL - Lausanne
Eric Beaurepaire Directeur de recherche Rapporteur
IPCMS - Strasbourg
Etienne Snoeck Directeur de recherche Examinateur
CEMES - Toulouse
Pascale Bayle-Guillemaud Chercheur Responsable de Thèse
CEA - Grenoble
Alain Marty Chercheur Directeur de Thèse
CEA - Grenoble
Année 2008 Ecole Doctorale de Physique
de l’Université Joseph Fourier
« Et faudra pas venir pleurer Si on est tous en bonne santé Et qu’dans vot’ dictocratie. . . . . .on y foute l’anarchie »
Les Ogres de Barback
Les Mercis
Le premier ira à Mada, qui m’a suivi de loin scientifiquement mais de près tout le reste du temps.
Un grand merci à Pascale, grâce à toi j’ai cherché, j’ai appris et j’ai écrit ceci.
Un merci aussi grand à Alain, ma nouvelle référence de sagesse scientifique.
Un merci aussi pour Messieurs Beaurepaire, Chevrier, Snoeck et Stadelmann pour avoir pris le temps de lire ma prose et d’en proposer l’évaluation.
Un immense merci à Christophe, qui m’a intronisé à l’intimité des salles obscures où l’on taquine l’électron.
Un merci plein d’admiration à Olivier avec qui la Science est aussi facile à décrire que les 4 couleurs d’un crayon Bic.
Un merci à partager entre toutes les personnes que j’ai croisées tous les jours. Une louchette pour Martien et ses nombreuses maîtrises, des falaises aux langues en passant par les nanofils. Une cuillérée pour Violaine qui m’a donné de nombreuses clefs pour appréhender le micro- de la microscopie. Une pincée pour Jean-Luc et son goût de la maîtrise du code. Un gros morceau pour Armand et sa maîtrise du joujou. Une bonne part à Eric pour nos travaux en chirurgie. Deux bonnes rasades à Dave et Peter pour m’avoir fait pratiquer la microscopie selon Shakespeare. Et je prolonge mercis et recettes à Christophe, Guillaume et Hanako.
Un autre merci est à découper pour la grande famille du CEMES que je retrouverai toujours avec plaisir. Une re-merci pour Etienne qui m’a démontré que l’on pouvait allier vitesse, précipi-tation et résolution. Plus qu’un soupçon pour Florent et son avidité d’explication de la théorique dynamique en général et de la virtualité des photons en particulier. Une bolée pour Béné qui m’a donné très vite confiance en ce que je faisais. Et une double ration pour Jacques, ses cils et ses tuyaux pour la manipulation du tout petit.
Un merci à Ariel, Robert et Patrick pour les grammes de philosophie qu’ils m’ont apporté aussi bien dans le marc du café que sur les problèmes éthiques de la croyance en la fusion froide.
Un merci évident à tous ceux qui ont abordé avec moi la collaboration scientifique. Quitte à n’en citer que quelques uns et à en oublier beaucoup je préfère vous dire à tous en même temps un Grand merci.
Un merci pour Julien et Cécile parce que c’était bien, pace que c’est grâce à vous.
Et des mercis nombreux à Émilie et Ju pour avoir parlé avec moi du tout et surtout de riens. Un merci pétillant pour tous les gens passés à l’ouest avec moi durant ces années ?... !
Un merci tout simple pour Katell, un plein de sourire pour Anne et un ginette pour Jérémie. Mersi Renaud, a priori il n’y a plus qu’une faute sur ce mot-ci.
Un merrrci à Rem pour dire moult mercis.
Et un bouquet final pour les magnifiques géniteurs de Maïlys, Arwenn, Ninon, moi-même et Lilly.
Préface
Un chapitre court, de quelques pages, écrites à la première personne, et à unique but digressif était initialement prévu dans ce manuscrit. Après concertation avec le jury de cette thèse, celui-ci est réduit à une simple préface, extraite du corps du manuscrit. Son contenu n’engage que son au-teur et lui seul, et nulle personne de l’Université diffusant cette thèse, du jury l’ayant évaluée ou du laboratoire l’ayant encadrée.
Après quelques discussions très intéressantes sur le fond même de la question posée en amont par mes quelques lignes, j’ai décidé de retirer cette partie du corps même de cette thèse. Néanmoins, le lecteur intéressé pourra trouver une version complète de ce manuscrit à l’adresse suivante :
http ://aurelien.masseboeuf.free.fr/these.pdf
Table des matières
Les Mercis ii
Préface iii
Table des Matières iv
Liste des Figures vi
Introduction Générale 1
I Magnétisme microscopique 5
Introduction. . . 6
I.1 Le Magnétisme microscopique ou micromagnétisme . . . 7
a Brève histoire du Magnétisme . . . 7
b Décrire les forces magnétiques . . . 9
c Une histoire d’énergie . . . 10
d Résultats Micromagnétiques . . . 13
I.2 Microscopies Magnétiques . . . 16
a MFM - Magnetic Force Microscopy . . . 16
b Sp-STM - Spin Polarized Scanning Tunneling Microscopy . . . 18
c SHPM - Scanning Hall Probe Microscopy . . . 19
d Scanning MOKE - Magneto-Optical Kerr Effect. . . 21
e Bitter Microscopy . . . 22
f X-PEEM - XMCD Photo-Emission Electron Microscopy . . . 23
g MTXM - Magnetic Transmission X-ray Microscopy . . . 24
h SEMPA - Scanning Electron Microscopy with Polarisation Analysis . . . 26
i LTEM - Microscopie de Lorentz. . . 27
Conclusion. . . 28
II Microscopie du magnétisme 31 Introduction. . . 32
II.1 Origine du contraste dans un MET . . . 32
II.2 Contraste Magnétique dans un MET . . . 36
a Description . . . 36
b Obtention du contraste. . . 39
c Contrastes de Fresnel. . . 40
d Contrastes de Foucault . . . 43
II.3 Vers des études quantitatives, la cartographie magnétique . . . 45
a Differential Phase Contrast . . . 45
b Résolution de l’équation de transport d’intensité . . . 52
c Holographie électronique . . . 57
Conclusion sur la Cartographie . . . 62
III Etude de Couches minces 65 Introduction. . . 66
III.1 Données Préliminaires . . . 68
a Caractérisation structurale. . . 68
b Caractérisation magnétique . . . 70
c Simulation Micromagnétique . . . 72
d Conclusion . . . 73
III.2 Microscopie de Lorentz sur les alliages FePd . . . 73
a Etude en vue plane . . . 74
b Etude en vue transverse . . . 85
III.3 Études In-situ . . . 94
a Cycle d’aimantation perpendiculaire . . . 95
b Analyse Quantitative. . . 96
c Rôle des Lignes de Bloch Verticales . . . 97
Conclusion et Perspectives sur le FePd . . . 102
IV Etude de Nanostructures 105 Introduction. . . 106
IV.1 Notions de degré de liberté magnétique. . . 107
a Différents types d’objets magnétiques . . . 107
b Transition vortex-paroi. . . 111
Résumé des phénomènes . . . 113
IV.2 Description des objets de l’étude . . . 113
a Croissance et Structure . . . 113
b Etat de l’art des propriétés magnétiques des plots de Fer . . . 115
c Plots de Cobalt . . . 119
Conclusion. . . 119
IV.3 Microscopie de Lorentz sur les Nanostructures . . . 119
a Méthodes utilisées . . . 120
b Etude du retournement d’un domaine de fermeture de Néel . . . 124
c États Double-Landau bistables . . . 129
d Transition Vortex-Paroi . . . 132
e Vers le contrôle de la chiralité . . . 133
f Perspectives . . . 137
Conclusions . . . 137
Conclusion Générale 139 Annexes 143 A Définition de quelques constantes très utiles en LTEM . . . 144
B Calcul du Déphasage dû au Potentiel Interne . . . 145
C Cartographie d’epaisseur . . . 148
D Calibrations des Tilt du JEOL 3010 . . . 149
E Le Scattergram . . . 150
F Correction automatique des images . . . 152
G Problèmes de simulation en LTEM . . . 156
H Intérêt d’une approche multislice en LTEM . . . 158
I Holographie "In-Line" . . . 159
J Aimantation planaire sur vue transverse de FePd . . . 161
K Expériences de STXM . . . 163
Bibliographie 166
Glossaire 176
Liste des Figures
I.1 Extrait du Mémoire de A.M. Ampère. . . 7
I.2 Expérience d’Oersted . . . 8
I.3 Echelle métrique du magnétisme . . . 9
I.4 Energie Zeeman . . . 11
I.5 Energie d’échange. . . 11
I.6 Energie Dipolaire . . . 12
I.7 Energie Magnéto-Cristalline . . . 12
I.8 Simulation Micromagnétique par GL-FFT 2D . . . 14
I.9 Simulation Micromagnétique par GL-FFT 3D . . . 14
I.10 Simulation magnétique par méthode multi-échelles . . . 15
I.11 Magnetic Force Microscopy . . . 17
I.12 Spin Polarized Scanning Tunnel Microscopy . . . 19
I.13 Scanning Hall Probe Microscopy . . . 20
I.14 Surface Magnetic Optical Kerr Effect . . . 21
I.15 Bitter microscopy . . . 22
I.16 X-Ray Circular Dichroism Photo-emission Electron Microscopy . . . 24
I.17 Magnetic Transmission X-ray Microscopy . . . 25
I.18 Scanning Electron Microscopy with Polarization Analysis . . . 26
II.1 Lentille electromagnétique . . . 34
II.2 Aberrations Géométriques . . . 35
II.3 Action de la force de Lorentz sur l’onde électronique . . . 37
II.4 Echantillon utilisé pour la simulation de clichés en LTEM . . . 39
II.5 Schéma de principe des Contrastes de Fresnel . . . 40
II.6 Résultats de simulation sur les contrastes de Fresnel . . . 42
II.7 Schéma de principe des Contrastes de Foucault . . . 43
II.8 Résultats de la simulation pour les contrastes de Foucault . . . 44
II.9 Schéma de principe d’une acquisition en DPC . . . 46
II.10 Cartographie DPC d’un champ rayonné par une pointe MFM . . . 47
II.11 Principe de la Quantification des images en DPC . . . 48
II.12 Résultats de la simulation pour une acquisition DPC . . . 49
II.13 Comparaison de plusieurs acquisitions DPC selon le nombre d’images utilisées . . . 50
II.14 Copie d’écran de la correction manuelle des images pour le TIE . . . 54
II.15 Résultats de la simulation pour une acquisition TIE . . . 55
II.16 Comparaison de résultats de reconstruction TIE pour plusieurs défocalisations utilisées . . . 56
II.17 Schéma de principe de l’Holographie électronique . . . 58
II.18 Résultats de la simulation pour une acquisition en Holographie Electronique . . . 60
II.19 Comparaison des résultats de simulation d’holographie pour différentes tailles de masque et d’interfrange 61 II.20 Comparaion de la reconstruction de phase pour les 3 techniques . . . 62
III.1 Cliché TEM d’un bit de donnée dans un de disque dur . . . 66
III.2 Schéma de principe de l’enregistrement perpendiculaire. . . 67
III.3 Structure L10 . . . 68
III.4 Microscopie HRTEM sur FePd . . . 69
III.5 Microscopie HRTEM sur des Parois d’antiphase dans FePd . . . 69
III.6 Microscopie HRTEM sur des micromacles dans FePd . . . 70
III.7 Cycles d’Hysteresis et microscopie MFM sur FePd . . . 72
III.8 Simulation micromagnétique par GL-FFT de l’échantillon de FePd étudié . . . 73
III.9 Simulation d’un cliché de LTEM-Fresnel sur les parois de domaines dans FePd. . . 75
III.10 Cliché LTEM expérimental sur FePd . . . 76
III.11 Etude de la largeur de paroi à partir de clichés de Fresnel dans FePd . . . 77
III.12 Etude de l’influence du tilt sur les contrastes de Fresnel . . . 78
III.13 Cartographies DPC en mode STEM et TEM sur le FePd. . . 79
III.14 Schéma de Principe de la formation du déphasage dans nos échantillons . . . 82
III.15 Etude TIE sur FePd en vue plane. . . 83
III.16 Cartographie couleur de l’induction magnétique sur FePd en vue Plane . . . 84
III.17 Présentation de la vue en Cross sur FePd, clichés de Fresnel et de Foucault . . . 86
III.18 Etude par DPC de la vue en Cross de FePd . . . 87
III.19 Etude par la TIE de la vue en Cross de FePd . . . 88
III.20 Holographie électronique sur les champs de fuite de FePd . . . 89
III.21 Principe de la récupération des données purement magnétique en Holographie électronique. . . 90
III.22 Résultat d’Holographie sur la vue en Cross de FePd. . . 91
III.23 Profil d’épaisseur de la lame mince déterminée par Holographie . . . 92
III.24 Cartographie Magnétique de la lame mince déterminée par Holographie . . . 92
III.25 Comparaison du déphasage déterminé par Holographie et de la simulation avec GL-FFT . . . 93
III.26 Courbe de calibration du champ magnétique produit dans l’entrefer de la pièce polaire du microscope 94 III.27 Demi-cycle d’hystérésis décrit sur FePd. . . 96
III.28 Analyse Quatitative des clichés de Fresnel lors du Cycle d’Hystérésis . . . 97
III.29 Cartographie magnétiques lors du demi-cycle d’hystérésis . . . 98
III.30 Schéma de principe des deux types de lignes de Bloch verticales décrites dans la littérature . . . 99
III.31 Simulation multi-échelle d’une ligne de Bloch Verticale dans FePd. . . 100
III.32 Comparaison entre l’expérience et la simulation pour des bulles magnétiques. . . 100
IV.1 Schéma de principe de l’état de vortex magnétique . . . 107
IV.2 Schéma de principe de diférents types de paroi magnétiques . . . 109
IV.3 Etude par simulation de la stabilité energétique des parois de Bloch et Néel asymétrique . . . 110
IV.4 Etude par simulation de la transition Vortex - Paroi magnétique . . . 112
IV.5 Cliché AFM et MEB des plots de Fer auto-assemblés . . . 113
IV.6 Clichés HRTEM des plots de Fer . . . 114
IV.7 Cliché AFM des plots de Cobalt auto-assemblés . . . 115
IV.8 Simulation micromagnétique 3D avec GL-FFT d’un plot de Fer auto-assemblé. . . 115
IV.9 Retournement de domaine de fermeture de Néel étudié par simulation micromagnétique . . . 116
IV.10 Etude MFM des plots de Fer auto-assemblés. . . 117
IV.11 Etude X-PEEM des plots de Fer . . . 118
IV.12 Etude du retournement du domaine de fermeture de Néel par X-PEEM . . . 118
IV.13 Etude MFM des plots de Cobalt . . . 119
IV.14 Préparation des vueplanes par FIB . . . 120
IV.15 Simulation de clichés de Fresnel . . . 121
IV.16 Cartographie obtenue par DPC . . . 122
IV.17 Cartographie obtenue par TIE sur les plots de Fer dans différentes configurations . . . 123
IV.18 Comparaison entre les cartographies obtenue sur les plots de Fer par DPC et TIE. . . 124
IV.19 Etude du renversement de domaine de fermeture de Néel sur les contrastes de Fresnel. . . 126
IV.20 Simulation d’une forte défocalisation sur les contarstes de Fresnel d’un plot de Fer . . . 127
IV.21 Observation directe du renversement de domaine de fermeture de Néel par la propagation du vortex de surface . . . 128
IV.22 Réponse d’une structure double Landau à l’application d’un champ transverse. . . 129
IV.23 Hystérèse décrite par deux configuration énergétiquement identiques . . . 130
IV.24 Evolution de la largeur de l’hystérèse en fonction du tilt . . . 131
IV.25 Etat bistable obtenue pour une largeur d’hystérèse nulle . . . 132
IV.26 Etude de la transition Vortex paroi sur un plot de Fer . . . 133
IV.27 Reconstruction par la TIE de plots de Cobalt . . . 134
IV.28 Schéma de principe de la chiralité d’un état vortex dans un plot de Cobalt . . . 135
IV.29 Sélection de chiralité de l’état vortex d’un plot de Cobalt. . . 136
B-1 Facteur de Structure du Fer déterminé par JEMS . . . 146
D-2 Calibration des tilts du JELO 3010 . . . 149
E-3 Schémùa de Présentation du Scattergram . . . 151
F-4 Corrections à apporter . . . 152
F-5 Correction par cross-corrélation . . . 153
F-6 Coordonnées Log-Polaires . . . 154
F-7 Ré-échantillonnage 1 pour le passage en coordonnées Log-Polaires . . . 155
F-8 J’aurais pas cru que quelqu’un lirait cette table jusque là.... . . 155
F-9 Ré-échantillonnage 3 pour le passage en coordonnées Log-Polaires . . . 155
G-10 Formation de l’image dans le microscope . . . 156
G-11 Simulation de clichés en LTEM avec et sans l’approximation de la fonction enveloppe. . . 157
H-12 Comparaison de la Méthode Ahoronov-Bohm et Multislice . . . 158
I-13 Holographie In-Line par Simulation . . . 159
J-14 Aimantation FePd en vue Cross . . . 161
K-15 Principe de l’expérience STXM . . . 163
K-16 Résultats de l’expérience STXM. . . 164
« Une civilisation sans la science c’est aussi absurde qu’un poisson sans bicyclette. . . »1
Introduction
Que ce soit avec les nombreuses applications qu’ils génèrent dans notre vie quotidienne ou avec la fascination qu’ils peuvent exercer sur le grand public (citons par exemple, l’image de la lévitation des supraconducteurs), la publicité des matériaux magnétiques n’est plus à faire. La désignation d’Albert Fert pour le prix Nobel en 2007 n’a certainement pas tari cette source de bienveillance à l’encontre de leur développement.
Sur le plan strictement scientifique, ces matériaux exercent un pouvoir attractif encore plus important peut-être. Les nombreux défis qu’ils proposent aux scientifiques jaugent à eux seuls de l’étendue de la connaissance acquise et en devenir dans ce domaine. L’observation de l’effet Spin-Torque ou l’isolation de quantums magnétiques dans des boîtes quantiques sont aujourd’hui des objectifs qui monopolisent l’énergie de nombreux laboratoires.
Ces défis sont associés à la dynamique de miniaturisation qui galvanise l’industrie depuis l’essor des nanotechnologies. L’aspect fondamental de ces recherches s’oriente donc naturellement vers l’obser-vation à une échelle toujours plus petite. On cherche par exemple à déterminer la structure fine d’une paroi magnétique plutôt que de simplement sonder sa présence. Le but est ainsi de contrô-ler l’état d’objets purement magnétiques plutôt que celui, plus global, de la structure qui le contient.
Cette obsession du nanomètre apporte deux questions à la communauté scientifique : A-t-on réellement des instruments assez puissants pour sonder encore et toujours plus précisément ces phé-nomènes ? Ces phéphé-nomènes existent-ils encore à cette échelle ?
On sait par exemple que la structure des parois magnétiques est radicalement différente selon qu’on la considère dans un film mince plutôt que dans un volume uniforme. En outre, la mécanique quan-tique nous a appris qu’à ces échelles la mesure modifie l’état de l’objet étudié. Ce sont ces raisons qui amènent les chercheurs à repousser toujours plus loin la limite de détection des instruments, en simulant par exemple la modification apportée par la mesure pour interpréter les résultats obtenus.
Ce manuscrit se situe pour deux raisons à la rencontre de ces questions.
La première raison est due à une situation géographique. Le Polygone scientifique de Grenoble est un lieu permettant à différentes communautés scientifiques de se croiser. Ces rencontres permettent de mêler compréhension des phénomènes physiques et outils de pointe pour les caractériser. La pré-sence significative de la communauté du magnétisme scientifique en ces lieux a été initiée par Louis Néel dans les années 50. Le développement des activités durant les dernières décennies a abouti à une séparation (inhérente au développement de la connaissance) : des experts de l’instrumentation d’un côté et des laboratoires renommés pour leur connaissance de la physique fondamentale de l’autre.
L’autre raison d’être de ce manuscrit est une rencontre scientifique ; la collaboration de deux cher-cheurs aux objectifs complémentaires. Pascale Bayle-Guillemaud a permis au Laboratoire d’Etude des Matériaux et des Microscopies Avancées de se doter de l’un des microscopes électroniques à Transmission (MET) les plus puissants sur le plan mondial. Alain Marty possède une maîtrise des phénomènes de nanostructuration des matériaux magnétiques au laboratoire de Nanostructures et Magnétisme. Leur rencontre a donné naissance à de nombreux travaux sur la structure des systèmes magnétiques et à une compétence commune dans la relation entre l’image et les propriétés magné-tiques.
La terre était a priori féconde. Ne manquait alors qu’une occasion pour faire se rencontrer un outil unique pour l’étude magnétique à l’échelle du nanomètre, et une large gamme d’objets magnétiques ne demandant qu’à dévoiler leur configuration. Cette thèse est le fruit de ces rencontres.
Elle marque ainsi un nouveau départ pour l’imagerie magnétique dans un MET à Grenoble. Pourtant, cette technique connue sous le terme de Microscopie de Lorentz est ancienne. Les pre-mières observations de configurations magnétiques dans un MET ont été rapportées avant les années 602 et l’article de référence sur le sujet date du début des années 803 (j’ai aussi pu trouver au
la-boratoire, dans le fond d’un carton, de sublimes clichés de Lorentz réalisés par Dick Wade dans les années 70). Elle n’a finalement pris son essor qu’avec l’arrivée de techniques d’imageries quan-titatives et non plus uniquement descriptives. Ces développements sont apparus régulièrement au cours des trente dernières années. La technique de Differential Phase Contrast est apparue à la fin des années 70, l’Holographie Electronique de champs magnétiques durant la fin des années 80, et la résolution de l’équation de Transport d’Intensité a moins de 10 ans.
Ce manuscrit propose de comparer entre eux, et de manière objective, les divers modes offerts par la Microscopie de Lorentz. Cette comparaison est réalisée à la lumière des autres techniques utilisées couramment pour imager des distributions magnétiques.
La microscopie électronique à transmission a permis, depuis de nombreuses années, de carac-tériser la structure cristalline des matériaux magnétiques. D’autres techniques d’imagerie MET se sont développées en parallèle pour révéler non plus l’agencement de la matière mais les flux magné-tiques qui y règnent. Des études ont ainsi mis en évidence les champs magnémagné-tiques produits par des bactéries, des supraconducteurs, ou encore par la pointe d’un microscope à champ proche. Un des atouts majeurs de ces observations est d’offrir une résolution nanométrique alliée à la quantification de l’induction magnétique sondée.
Il faut noter que ces spécificités, déjà uniques pour un outil de caractérisation magnétique, peuvent de plus s’envisager dans des études dynamiques. Les MET offrent en effet une large gamme d’ex-périences in-situ. De l’application de champs magnétiques, à l’étude aux basses températures, en passant par l’injection de courants électriques, tout un panel d’expériences permet d’observer l’évo-lution d’une structure magnétique soumise à une contrainte extérieure.
Alors que les principales limitations de la résolution spatiale sont dues aux aberrations optiques, l’apparition de systèmes corrigés pour l’imagerie magnétique ferait de la microscopie électronique un outil de choix pour aller sonder des configurations magnétiques toujours plus petites.
Après avoir replacé le magnétisme à l’échelle nanométrique et étudié les nombreuses voies uti-lisées traditionnellement pour l’imager (Chap. I), nous allons explorer les divers modes de la Mi-croscopie de Lorentz (Chap. II). Cette étude a pour but de replacer dans un même contexte le potentiel de ces différentes méthodes. Une première approche par la simulation permettra ainsi de les comparer sur un système modèle du micromagnétisme. L’approche de la simulation a permet notamment d’effectuer cette comparaison pour un cas idéal, sans contraintes expérimentales. Nous verrons par la suite que cette comparaison est très difficile à réaliser expérimentalement tant le champ d’application de chacunes d’elles peut être restrictif. Ainsi, plutôt que de les comparer, nous montrerons qu’elles sont parfaitement complémentaires.
Nous nous attacherons ensuite à démontrer la puissance de ces techniques par l’observation de matériaux magnétiques originaux. Deux catégories distinguent les deux chapitres suivants : les films minces et les nanostructures. Cette mise en forme vient de la question posée en amont : les nano-structures conservent-elles les propriétés magnétiques qu’ont les couches minces ?
Les films minces que nous avons étudiés (Chap. III) sont dédiés à l’enregistrement haute densité dit perpendiculaire. L’apport de la microscopie électronique est la sensibilité à l’intégralité du volume magnétique des couches, rendant compte des différentes composantes magnétiques à l’intérieur de ces films. Une fois effectuée, cette caractérisation sera complétée par une étude in-situ avec l’appli-cation d’un champ magnétique.
La deuxième partie de ces résultats concerne l’étude de nanostructures (Chap. IV). Les propriétés remarquables de ces systèmes viennent tout d’abord de leur taille, quasi-micrométrique. C’est en fait
la structure des objets magnétiques (vortex et parois) qu’ils contiennent qui nous intéresse ici. L’un des principaux enjeux est le contrôle de leurs différents degrés de liberté. Des expériences récentes ont par exemple montré comment il était possible de contrôler, par l’application d’un champ ma-gnétique, la composante d’aimantation perpendiculaire prenant naissance au coeur d’un vortex. Du fait de leur taille, les systèmes que nous avons étudiés ont une structure magnétique plus complexe qu’un simple vortex. Nous nous attacherons donc à décrire les différents paramètres contrôlables dans nos nanostructures. Nous présenterons alors comment il est possible de maîtriser les divers états des objets magnétiques qu’elles contiennent.
De nombreux autres systèmes ont fait l’objet d’une étude par Microscopie de Lorentz à l’occasion de nombreuses collaborations durant cette thèse : semiconducteurs magnétiques, nanofils ou encore nanoparticules. Les études réalisées sur ces structures n’ont pas encore délivré tous leur résultats. Nous ne les aborderons donc pas dans ce manuscrit.
« Car c’est seulement de la science que peut jaillir la lumière.
Cela nous le savons,
et pas seulement de Marseille. »1
Chapitre Premier
Magnétisme à l’échelle
microscopique :
Le Micro-magnétisme
Sommaire Introduction . . . 6I.1 Le Magnétisme microscopique ou micromagnétisme . . . 7
a Brève histoire du Magnétisme . . . 7
b Décrire les forces magnétiques . . . 9
c Une histoire d’énergie . . . 10
d Résultats Micromagnétiques . . . 13
I.2 Microscopies Magnétiques. . . 16
a MFM - Magnetic Force Microscopy . . . 16
b Sp-STM - Spin Polarized Scanning Tunneling Microscopy . 18 c SHPM - Scanning Hall Probe Microscopy . . . 19
d Scanning MOKE - Magneto-Optical Kerr Effect . . . 21
e Bitter Microscopy. . . 22
f X-PEEM - XMCD Photo-Emission Electron Microscopy . . 23
g MTXM - Magnetic Transmission X-ray Microscopy . . . 24
h SEMPA - Scanning Electron Microscopy with Polarisation Analysis . . . 26
i LTEM - Microscopie de Lorentz . . . 27
Conclusion . . . 28
Introduction
Les propriétés magnétiques de la matière peuvent être déterminées par différents types de mesure. L’aimantation d’un échantillon est ainsi déterminée par magnétométrie. Les magnétomètres per-mettent de mesurer cette aimantation en observant la modification de l’oscillation d’un matériau au sein d’un aimant (VSM - Vibrating Sample Magnetometer) ou le courant qu’il produit quand il est situé entre deux supraconducteurs (jonction Josephson dans un SQUID - Superconducting Quantum Interference Device). Il est alors possible de mesurer son cycle d’hystérésis∗ mais aussi de déterminer sa température de Curie (température au-dessus de laquelle il perd ses propriétés magnétiques).
Des mesures par Effet Kerr Polaire ou par Effet Hall apportent quant à elles des informations sur l’anisotropie magnétique du matériau ou sur son champ coercitif∗.
L’analyse de la diffraction des électrons et la spectroscopie Mossbaüer donnent accès aux paramètres cristallins du matériau, tandis que la mesure dichroïque de rayons X polarisés relie l’aimantation à la nature chimique du matériau.
Toutes ces méthodes apportent des données magnétiques quantitatives. Mais l’information est glo-bale, intégrant généralement plusieurs contributions différentes pour obtenir un signal. La configu-ration magnétique dans et autour du matériau n’est pas accessible et est supposée connue (on peut dans ce cas la quantifier).
L’imagerie magnétique est une approche bidimensionnelle de l’information. Une information magné-tique comme l’une de celles présentées ci-dessus est ainsi sondée en plusieurs points d’un objet, pour reconstituer une image. Chaque pixel (point de l’image) représente alors l’information magnétique issue d’un endroit précis de l’échantillon.
Dans le cas de l’imagerie par effet Kerr, la mesure de la direction de l’aimantation peut être ob-tenue en différents points de la surface pour remonter à une cartographie de l’intensité du champ magnétique pour cette direction donnée.
L’imagerie par Résonance Magnétique (IRM) utilise la précession des moments magnétique des noyaux atomiques soumis à l’action couplée de deux champ magnétiques (statique et hyperfré-quence). On peut alors déterminer la position de ces noyaux et obtenir une cartographie précise de leur distribution.
Ce chapitre introduit le magnétisme aux échelles du nanomètre. À cette échelle, une description non linéaire permet de calculer l’énergie associée à un état magnétique et d’en déterminer son évolution : c’est le micromagnétisme4. L’accent sera mis particulièrement sur les concepts de domaines et de parois magnétiques. C’est l’analyse de ces objets qui permet d’obtenir une image de la distribution magnétique dans un matériau.
Nous analyserons ensuite les principales méthodes utilisées pour l’imagerie magnétique. Ces diffé-rentes techniques seront comparées suivant différents critères. L’imagerie magnétique dans un MET ne sera ici qu’abordée et décrite en détails au chapitre suivant.
∗Voir aussi Glossaire :Hystérésis
I.1
Le Magnétisme microscopique ou micromagnétisme
a Brève histoire du Magnétisme
C’est au XIXeme siècle que Ampère (1775-1836) propose l’idée que les forces magnétiques peuvent
être analysées comme il est fait pour la matière : si on peut la subdiviser en atomes, alors les forces issues d’un morceau de magnétite peuvent être subdivisées en un nombre fini d’aimants élémentaires. Ces aimants élémentaires auraient "une mobilité dépendant du matériau" et "se déplaceraient sous la forme d’un courant moléculaire produisant le champ magnétique". Ampère faisait d’ores et déjà l’analogie avec le déplacement de charges dans un conducteur produisant un courant électrique ; pourtant, la notion même d’électron ne sera découverte que plusieurs décennies plus tard.
Il formule alors une équation quantifiant l’interaction entre deux "morceaux" de courant électrique : l’interaction magnétique (cf. Fig. I.1).
Fig. I.1: Extrait du Mémoire d’André-Marie Ampère sur les phénomènes électrodynamiques, et sa théorie "déduite de l’expérience".
Cette formulation simple, calculant l’action mutuelle de deux fils de cuivre où passe un courant électrique, pose les fondations du magnétisme. Elle fera dire plus tard à Maxwell qu’Ampère était le "Newton de l’électricité". A partir d’observations simples, voire d’expériences imaginaires, Ampère a réussi à développer une théorie unificatrice de ses observations macroscopiques. La démonstration (détaillée en Fig. I.2) de l’existence de tels champs magnétiques avait été réalisée auparavant par Oersted (1777-1851).
Ce n’est qu’au début du siècle suivant, en 1905, que Paul Langevin (1872-1946), remet au goût du jour la théorie d’Ampère sur des aimants "moléculaires" indépendants les uns des autres. Le terme d’électromagnétisme a alors fait son apparition, après la publication des équations de Maxwell (1831-1879), codifiant par l’algèbre la relation entre électricité et magnétisme (cet algèbre est d’ailleurs précurseur d’une théorie qui sera plus tard développée pour la relativité restreinte). Langevin va introduire la notion de paramagnétisme pour expliquer l’alignement des aimants le long du champ magnétique (para- signifiant : le long de).
Cette théorie, issue de la thermodynamique, explique que le concept d’aimants élémentaires indépen-dants ne peut expliquer le magnétisme "fort" de certains matériaux. L’interaction entre ces aimants élémentaires est donc de nature différente selon les matériaux magnétiques, dénommés désormais, matériaux paramagnétiques (par opposition aux diamagnétiques, présentant une susceptibilité ma-gnétique∗ négative).
Poussant le rapprochement de la thermodynamique et du magnétisme, Pierre Weiss (1865-1940) va ∗Voir aussi Glossaire : Permeabilité Magnétique
Fig. I.2: Images tirées d’un film montrant la mise en pratique de l’expérience d’Oersted. Sur la première image, le circuit est ouvert, aucun courant ne circule, la boussole est alignée avec le fil de cuivre, selon l’axe Nord-Sud. Sur l’image de droite, on fait passer un courant dans le fil de cuivre, le champ magnétique généré par ce courant dévie la boussole de son axe Nord-Sud. (tiré de http ://ampere.cnrs.fr)
s’inspirer de la formulation de Van Der Walls sur le comportement des gaz et analyser de façon sta-tistique la distribution de ces "aimants moléculaires" à la manière du comportement des particules dans un gaz. L’interaction magnétique entre aimants élémentaires est alors définie par un "champ moléculaire". Weiss va ainsi réaliser une succession d’expériences ayant pour but de retrouver des températures de Curie (TC) expérimentales en ajustant la force de ce champ moléculaire.
Les valeurs de champ moléculaire qu’il détermine sont très grandes : l’état d’aimant permanent, qu’il associe à un équilibre thermodynamique, n’évolue quasiment plus avec l’application d’un champ, même très important. Cette observation le conforte dans l’idée qu’un matériau paramagnétique puisse être spontanément "saturé" (en état d’aimant permanent).
Comme de plus, un postulat de sa théorie est que ce champ moléculaire doit être dans la même direction que l’état d’aimantation, le seul paramètre déterminable de façon sûre est l’intensité de l’aimantation dans le matériau. Elle sera donc constante en tout point, sa direction étant libre : M (~r, T ) = Ms· m(~r, T ). Pour une température T donnée, l’aimantation est alors définie par une
constante Ms, l’aimantation à saturation, et un vecteur unitaire définissant sa direction.
Sans proposer directement un formalisme de domaine magnétique, Weiss propose l’existence de "parties" du matériau où l’aimantation est dirigée dans un sens, et d’autres "parties" où l’aiman-tation peut être dans une direction différente. Il explique ainsi par ces "parties", l’existence dans un morceau de Fer de différents vecteurs d’aimantation s’annulant les uns les autres et donnant alors une aimantation résultante nulle. Une nouvelle classe de matériaux existe donc au sein du paramagnétisme : les ferromagnétiques.
Il est très important de noter ici l’approche énergétique (la nature tend à minimiser l’énergie mise en jeu pour trouver son état d’équilibre) que Weiss a utilisée et qui fonde la théorie micro-magnétique actuelle.
Heinrich Barkhausen (1881-1956) formulera le premier le terme de domaine magnétique en ob-servant que les processus d’aimantation dans un ferromagnétique sont discontinus et s’opèrent par petits sauts. Son idée est que ces sauts sont en fait les différents retournements soudains de ces domaines magnétiques, intervenant à différentes étapes de l’aimantation.
Langmuir (1881-1957) développera ensuite l’idée de ce retournement pour définir le concept de paroi magnétique. La paroi magnétique est une frontière entre deux domaines magnétiques d’aimanta-tion différente, elle se propage dans un domaine pour le retourner suivant l’aimantad’aimanta-tion de l’autre. Les études de Bloch (1905-1983) donneront les premières mesures de la largeur de ces parois.
SI CGS Conversion SI ⇒ CGS Champ ~H A.m−1 Oersted 1 A.m−1 ⇒ 4π · 10−3Oe Aimantation ~M A.m−1 emu.cm3 1 A.m−1 ⇒ 10−3emu.cm−3
Induction ~B Tesla Gauss 1 T ⇒ 104Gs
Tab. I.1: Comparaison entre unités SI et CGS (emu signifie electromagnetic unit)
b Décrire les forces magnétiques
Il existe encore deux systèmes d’unités pour décrire les grandeurs du magnétisme : le Système In-ternational (système SI) et le système CGS (pour Centimeter-Gramm-Second). Les unités utilisées dans le système CGS rappellent les noms des scientifiques dont nous avons parlé à la section pré-cédente. Les unités SI sont basées sur une approche à "source de courant". Par contre, le système CGS décrit ces grandeurs par des pôles magnétiques (fictifs). Ces deux approches induisent une relation différente entre les 3 grandeurs du magnétisme.
– ~H définit un champ magnétique
– ~M définit l’aimantation régnant dans un matériau
– ~B définit l’induction magnétique qui englobe les notions d’aimantation et de champ magné-tique (cf. EqI.1)
La formule qui les relie s’exprime différemment dans les deux systèmes d’unités : ~ B = µ0 ~H + ~M (SI) ~ B = ~H + 4π ~M (CGS) (I.1)
Le problème d’unité est ici essentiellement porté par le terme µ0 : la perméabilité magnétique du
vide qui vaut 4π · 10−7H.m−1en unités SI et correspond à l’unité, sans dimensions, dans le système CGS. Nous utiliserons dans ce manuscrit les unités SI.
On peut rajouter à ces 3 unités de base, la notion de moment magnétique ~m, correspondant à une aimantation multipliée par un volume et s’exprimant donc en A.m2 (en emu dans le système CGS). Pour situer les ordres de grandeur qui seront présentées dans les chapitres suivants, un petit inven-taire des champs magnétostatiques produits par différentes sources est présenté dans le tableau I.2.
Pour finir cette brève présentation du magnétisme nous allons présenter les échelles utilisées (Fig.
I.3). A l’échelle atomique on introduit le quantum magnétique par le Magnéton de Bohr (µB)
re-présentant le moment magnétique de l’électron. La théorie du micromagnétisme4, introduite par Brown (1904-1983), se situe dans la gamme qui va du nanomètre au micromètre. Elle a pour but
Fig. I.3: Échelle métrique du magnétisme. Du spin de l’électron (10−15m) à un disque dur en passant par le spin atomique (10−10m), le grain cristallin (10−8m) et les polycristaux (µm).
Origine magnétique Champ Magnétostatique
Cerveau de souris 10−13T
Coeur de souris 10−10T
A 100 mètres d’une ligne TGV 2 µT
Champ magnétique terrestre (France) 47 µT
Champ magnétique terrestre (Pôles) 70 µT
A 1 cm d’un fil où circulent 5 Ampères 0, 1 mT
Aimant de réfrigérateur 10 mT
Bobine de 1000 spires (φ = 5 cm et I = 5 A) 0, 1 T
Aimant de Haut parleur 1, 5 T
IRM 6 T
Plus grand champ magnétique généré† 45 T
Étoile à neutron 108T
Magnétar 1014T
Tab. I.2: Quelques champs magnétostatiques produits par diverses sources
d’expliquer le comportement non linéaire des ferromagnétiques.
c Une histoire d’énergie
Comme nous l’avons vu précédemment, les concepts d’objets (parois et domaines) magnétiques sont nés d’une analyse thermodynamique du magnétisme. A la manière d’un corps disposant d’une énergie mécanique qu’il va chercher à minimiser, un matériau magnétique dispose d’une certaine quantité d’énergie magnétique qui doit être la plus faible possible. C’est ce raisonnement entamé dans les études de Weiss qui a été formalisé par une équation encore utilisée aujourd’hui : l’équation de Landau-Lifshitz-Gilbert (LLG - cf. eq. I.2)
∂M ∂t = −γM ∧ Hef f + α MS M ∧∂M ∂t (I.2)
Dans cette équation on modélise l’évolution du vecteur aimantation au cours du temps (∂M∂t ), en fonction du champ magnétique effectif (Hef f, issu d’un calcul énergétique) régnant dans le
maté-riau. γ est le rapport gyromagnétique absolu (γ = 2, 21 105m.A.s−2) qui lie le moment angulaire et le moment de spin de l’électron. C’est à partir de ce 1er terme que l’on va décrire le phénomène de précession∗ du vecteur d’aimantation. On y ajoute un terme d’amortissement.
Cette dissipation est décrite de manière phénoménologique en introduisant une constante d’amor-tissement de Gilbert α, dépendante du matériau.
Cette équation a permis notamment à Lev Landau (1908-1968) de prédire la structure en domaines des ferromagnétiques. Ces domaines sont formés pour minimiser l’énergie démagnétisante, et l’équi-libre est atteint quand ~M et ~Hef f sont parallèles. Le champ démagnétisant peut sortir de la matière,
ce qui a été mis en évidence par l’expérience de Bitter5 (1902-1967).
Nous allons présenter ici les différentes sources d’énergie magnétique dans un matériau.
Énergie Zeeman S’il existe un champ magnétique extérieur autour d’un dipôle magnétique, ce dernier a tendance à s’aligner sur ce champ (comme une boussole s’alignant sur le champ magnétique terrestre). Cette tendance à l’alignement s’exprime par une quantité d’énergie liée à l’angle entre le
∗Voir aussi Glossaire :Précession †Mag Lab - Tallahassee (E.U.)
Fig. I.4: Représentation graphique de la notion d’Energie Zeeman
moment du dipôle et le champ magnétique (Fig. I.4), c’est l’énergie Zeeman :
EZeem = −µ0M~S· ~Hex(~r) (I.3)
Énergie d’échange Le comportement d’un ferromagnétique tend vers un équilibre, décrit par Weiss comme la configuration où tous les moments magnétiques du matériau sont alignés les uns avec les autres (la saturation magnétique). C’est ici l’angle entre deux spins∗ du matériau qui va déterminer une autre forme d’énergie du système : l’énergie d’échange (ce terme s’explique par le biais de la mécanique quantique, mais notre but n’est pas ici d’entrer dans ces considérations). Ce terme éner-gétique est directement lié à la configuration en domaines magnétiques : moins il y a de domaines, moins il y a d’énergie.
Fig. I.5: Représentation graphique de la notion d’énergie d’échange
Si on considère le même élément de volume que pour l’énergie Zeeman, on associe à chaque spin une énergie dépendant de ses voisins (Fig.I.5). Cette interaction d’échange s’exerce à courte distance. Une constante d’échange A, fonction du matériau, permet de quantifier cette énergie à plus grande échelle :
Eech= A ~∇ · ~M (~r)
2
(I.4)
Énergie Dipolaire ou Démagnétisante Par opposition à l’échange qui s’exerce à courte distance, l’interaction dipolaire est une interaction a longue portée. L’effet dipolaire force un spin à s’aligner avec le flux magnétique produit par tous les autres spins qui l’entourent.
∗Voir aussi Glossaire : Spin
Fig. I.6: Représentation graphique de la notion d’énergie dipolaire
Ce terme énergétique est décrit macroscopiquement par le champ démagnétisant ~Hdque crée
l’échan-tillon sur lui même (ce champ magnétique peut être calculé dans une approche coulombienne à partir des charges magnétiques∗ fictives liées aux variations d’aimantation en surface ou en volume). On appelle cette énergie une auto-énergie car elle est engendrée par la matière elle-même. Contrairement au terme Zeeman (Eq. I.3) qui est une source extérieure d’énergie l’expression du terme dipolaire est ici précédé d’un facteur 12
Edip = −
1 2µ0
~
M · ~Hd (I.5)
Ces charges magnétiques apparaissent également au niveau des variations de direction de l’aiman-tation. Une configuration d’équilibre en domaines permet alors de minimiser ces charges et donc l’énergie dipolaire.
La compétition entre l’énergie dipolaire et l’énergie d’échange peut être exprimée par une longueur caractéristique Λ = π
q
2A/(µ0MS2). C’est la longueur d’échange, qui va déterminer si le matériau,
en fonction de ses dimensions, va être aimanté uniformément ou divisé en domaines magnétiques (si L >> Λ, le matériau à l’équilibre va avoir tendance à se diviser en domaines).
Énergie Magnéto-cristalline L’orientation des spins dans le cristal est aussi source d’énergie. L’ai-mantation résultante a plus de facilité à s’aligner le long de certaines directions d’un cristal. Il en résulte une anisotropie magnétique traduite par un terme d’énergie magnéto-cristalline.
Cette anisotropie peut être uniaxiale, cubique ou hexagonale. On l’exprime par un développement limité des puissances des cosinus directeurs de l’aimantation, avec la symétrie appropriée. Nous présentons ici uniquement l’anisotropie uniaxiale du premier ordre.
Fig. I.7: Représentation graphique de la notion d’énergie magnétocristalline pour une anisotro-pie uniaxiale (système hexagonal).
Elle est définie par l’angle que réalise la direction du spin considéré, avec la direction de facile aimantation du cristal : Emc= Kusin2θ. L’anisotropie entre en compétition avec l’énergie d’échange
dans la formation des parois magnétiques. On définit alors une largeur de paroi de Bloch à partir ∗Voir aussi Glossaire :Charges magnétiques
de ces 2 termes : δw= π
q
A Ku.
Cette énergie peut engendrer une anisotropie magnétique (orientation préférencielle de l’aimantation suivant une direction structurale) que nous aborderons au Chap. III.
Et d’autres sources d’énergie... On pourrait aussi citer l’énergie magnéto-élastique (reliée à la modification de la structure du matériau, sous une contrainte), énergie de paroi (énergies d’échange et d’anisotropie contenues dans une paroi magnétique), ou encore l’anisotropie d’échange, mais notre but ici est uniquement de donner un aperçu des phénomènes mis en jeu dans l’établissement d’une structure magnétique.
Conclusions Ces différentes sources énergétiques permettent de déterminer l’énergie totale associée à une configuration donnée :
ET ot= Z Ω A( ~∇ · ~M )2+ Ean ~M − µ0M · ~~ Hex− 1 2µ0M · ~~ Hd dV (I.6)
où l’on retrouve les termes définis précédemment intégrés sur le volume (Ω) de l’échantillon. La dérivation fonctionnelle de cette énergie par rapport à l’aimantation donne le champ effectif Hef f. Ce champ intervient dans l’équation d’évaluation de Landau-Lifshitz-Gilbert (Eq. I.2).
L’équilibre est atteint quand, en tout point, l’aimantation est parallèle au champ effectif ( ~M ∧ ~Hef f =
~0). Chaque vecteur d’aimantation précesse jusqu’à l’annulation du couple.
d Résultats Micromagnétiques
Comme il sera abordé dans les chapitres suivants, l’apport de simulations micro-magnétiques a été primordial dans notre étude. Je souhaite donc présenter dès maintenant, à la lumière des descrip-tions précédentes, les outils que nous avons utilisés.
Les résultats présentés ici sont issus de deux programmes. Le premier, GL-FFT, développé par Jean-Christophe Toussaint (Institut Néel, CNRS-INPG), est un code basé sur l’intégration temporelle de l’équation de LLG. Ce code a été principalement utilisé pour les études préliminaires de configura-tions magnétiques de couches minces (Chap. III) mais aussi pour les études de nanostructures (cf. Chap. IV).
J’ai aussi eu la chance de travailler avec Thomas Jourdan et profiter du code qu’il a développé durant sa thèse (INAC/SP2M/L_Sim, encadrée par A. Marty et F. Lançon) basé sur une approche multi-échelles. Ce code permet d’avoir une approche à différents degrés de résolution, permettant d’effectuer des simulations sur de grands volumes tout en offrant une précision atomique dans les zones qui le nécessitent (cf. Chap. III).
i Problème à 2 dimensions
Durant cette thèse, nous avons réalisé de nombreuses études sur des couches minces de Fer-Palladium. Ces couches présentent une anisotropie magnétique perpendiculaire au plan du film, qui se traduit par la formation de domaines magnétiques périodiques pointant alternativement vers le haut et vers le bas.
En prenant l’hypothèse d’une configuration de domaines en rubans parallèles (hypothèse fondée sur des observations en Microscopie à Force Magnétique - cf. section suivante), il est possible de simpli-fier la géométrie du problème à deux dimensions. Le système est alors considéré comme invariant suivant la 3eme dimension.
La croissance, la caractérisation structurale et magnétique de ce type de couches fera l’objet du chapitre III. Des mesures MFM ont permis de mesurer une pseudo-période des domaines de l’ordre
Fig. I.8: Simulation Micromagnétique effectuée avec le code GL-FFT sur une couche de Fer Palladium ordonnée L10 de 40 nm. Les deux directions magnétiques du plan sont présentées en champ vectoriel. La
troisième dimension est matérialisée par un jeu de couleurs comme décrit sur l’échelle du schéma
de 100 nm. Nous définissons donc comme conditions initiales : 2 domaines magnétiques, 1 pointant vers le haut, l’autre vers le bas. Ces domaines sont séparés par une paroi à variation sinusoïdale. Cette configuration est entrée dans le programme suivant un certain maillage, à chaque maille est associé un macrospin. Plus le maillage est fin, plus le calcul est précis et long. Il est nécessaire de s’assurer que l’hypothèse de continuité du micromagnétisme est vérifiée (variations de ~M faible entre deux mailles). Dans le cas du Fer-Palladium, la longueur d’échange est de l’ordre de 3 nm. Nous avons donc choisi un maillage de 0.781 × 0.625 nm (la troisième dimension est alors considérée comme infinie).
Le programme calcule le champ effectif associé à la configuration et le réinjecte dans l’équation de LLG. Quand le couple sur chaque noeud passe en-dessous d’un seuil fixé, l’équilibre est considéré comme atteint (Fig. I.8).
La configuration des vecteurs d’aimantation obtenus par ces simulations micromagnétiques nous sera très utile pour simuler les clichés attendus en microscopie de Lorentz (cf. Chap. II).
ii Problème à 3 dimensions
La troisième dimension devient nécessaire quand l’invariance observée dans le cas précédent n’est pas vérifiée, comme par exemple lors de l’étude de nanostructures.
Si on considère le même vortex mais cette fois-ci dans une nanostructure, d’épaisseur finie, la topologie de celui-ci va varier dans l’épaisseur. Le plot présente donc une base carrée de 500×500 nm, sur une hauteur de 50 nm. Les grandeurs magnétiques caractéristiques utilisées sont celles du Fer à l’état massif : Constante d’anisotropie (4eme ordre) : K1 = 4.8 104J.m−3, Constante d’échange :
Fig. I.9: Simulation Micromagnétique à 3 dimen-sions effectuée avec GL-FFT. Les deux images cor-respondent à une distribution seuillée de l’aimanta-tion (supérieure à 0.5 · Ms) selon l’axe z. La premiere
image montre une vue en trois dimensions du plot si-mulé tandis que l’image du bas est une coupe selon l’axe x = 250 nm.
A = 2 10−11J.m−1, Aimantation à saturation : µ0MS = 2, 1 T. Le maillage est composé de cubes
de 3.91 nm de côté.
Le résultat du calcul, effectué par J.C. Toussaint, est présenté dans la Fig. I.9. On peut y observer le volume du coeur de vortex dans l’épaisseur du plot (suivant z ). Celui-ci, plutôt que d’adopter une structure cylindrique présente une forme de "baril". Cette forme est due à une différence, le long de l’axe z, dans la compétition entre énergie d’échange et énergie dipolaire. En effet en surface, l’accumulation de charges magnétiques tend à resserrer la largeur du vortex. L’effet des charges est par contre moins important dans le volume. La largeur du vortex y est alors moins contrainte par le champ dipolaire. Pour voir cet effet par le calcul, on effectue en fait la même approche que celle employée pour la largeur de la paroi Bloch, mais en substituant l’énergie dipolaire µ0Ms2 à celle d’anisotropie6. Ainsi la diminution de l’effet du champ dipolaire est traduit par la diminution de l’énergie associée, et donc à l’élargissement du coeur de vortex.
Le vortex est aussi prolongé jusqu’aux coins du plot par des parois de Néel particulières (Néel asymétriques, cf. Chap. IV). Dans ces coins on trouve une autre composante perpendiculaire, qui s’oppose à l’aimantation dans le coeur, pour fermer le flux magnétique.
La forme de ce coeur de vortex sera largement discutée au Chapitre IV.
iii Analyse multi-échelles
La description du micromagnétisme (comme vu dans les 2 paragraphes précédents) et celle du ma-gnétisme à l’échelle atomique diffèrent. Le calcul atomistique rend compte de l’action de la structure cristalline dans la distribution magnétique globale. Cette échelle atomique a permis par exemple de simuler le rôle de la structure des défauts cristallins dans le piégeage des parois magnétiques8. Par contre la multiplication des points de maillage va limiter très fortement le volume qu’il est possible de simuler.
L’approche multi-échelles consiste à adapter le maillage du problème en fonction de la résolution nécessaire. Ce maillage est défini par la méthode des différences finies9 dans les zones dites mi-cromagnétiques, tandis que le calcul est direct quand on atteint la résolution atomique (quand l’aimantation varie rapidement - hors du modèle micromagnétique). Je présente ici brièvement un exemple de ce genre de problème : le cas d’un vortex (nous verrons au chapitre III une application directe de ce travail).
Fig. I.10: A Configuration magnétique initiale : deux domaines d’aimantation planaire sont séparés par une paroi abrupte. Cette paroi est décrite par un maillage plus fin, permettant de créer une légère désorientation des spins au centre de l’image pour favoriser la formation du vortex (cf. encart). B Configuration magnétique après minimisation de l’énergie. L’aimantation au coeur du vortex pointe hors du plan (cf. encart). Images issues de la ref.7
On considère ici un système de dimensions 140 × 140 × 3, 5 nm, sur un réseau cristallin cubique (pa-ramètre de maille 0,35 nm), les autres données sont disponibles en ref7. Le nombre d’atomes dans ce volume est d’environ 1,6 million, ce qui rend impossible un calcul par une approche atomistique. L’intérêt de la méthode multi-échelles est de conserver une description satisfaisante du coeur de vortex, tout en simulant cette structure à l’échelle de la dizaine de nm. On observe que le maillage, au niveau du coeur de vortex, s’est adapté à l’échelle atomique, alors qu’il est plus proche d’une description en macrospins (micromagnétisme) ailleurs (Fig. I.10).
C’est cette technique qui nous a permis de simuler des défauts magnétiques, observés expérimenta-lement dans les couches minces de FePd (cf. Chap. III).
I.2
Microscopies Magnétiques
Maintenant que nous avons défini quelques concepts du micromagnétisme, introduisant les notions de parois et de domaines magnétiques, nous allons aborder diverses techniques permettant de les observer. La plupart des méthodes qui sont présentées ici découlent de techniques de caractérisation initialement prévues pour révéler la structure des matériaux. Des développements ont ensuite permis de les rendre sensibles aux propriétés magnétiques. C’est pour ne décrire que cela que je me limiterai à des descriptions brèves des méthodes originales.
De nombreuses études comparatives ont déjà été réalisées sur l’imagerie magnétique6,10,11,12,13,14. Nous allons ici les différencier suivant les quatre critères suivants : ,
– La résolution spatiale permet de déterminer la capacité de la méthode à différencier deux contributions magnétiques spatialement distinctes. Cette résolution est associée à un champ de vue qui définit la taille de la zone imagée.
– La sensibilité est un paramèter difficile à quantifier. Elle révèle la quantité de matériau magnétique nécessaire à l’obtention d’un contraste.
On va aussi regrouper dans ce terme l’origine du signal magnétique (aimantation, induction, ou champs de fuite seuls) ainsi que l’orientation de la composante sondée (aimantation parallèle ou perpendiculaire à la couche magnétique par exemple).
– Le mode d’acquisition peut être en balayage (acquisition point par point) ou en plein champ avec une optique appropriée. Le type de sonde utilisée (faisceau de particules ou champ proche) détermine notamment la durée de l’acquisition d’une image : une image nécessitant le balayage d’une pointe en chaque point est a priori beaucoup plus longue à acquérir qu’une image où l’information est issue de la déformation d’un front d’onde.
– L’environnement de l’expérience regroupe toutes les contraintes extérieures à l’expérience : la source d’information (électrons, rayons X, courant,...), les conditions expérimentales (vide, grands instruments,...), la facilité d’acquérir des données (coût, connaissance préalable de l’ins-trument,...). De plus, cet environnement définit les paramètres extérieurs qu’il est possible de faire varier pendant l’expérience (champ magnétique, température,...)
Ces quatre critères me semble être les plus pertinents pour présenter et comparer les différentes tech-niques d’imagerie magnétique. L’étude par microscopie électronique à transmission sera ici succincte puisque le prochain chapitre y est entièrement consacré.
a MFM - Magnetic Force Microscopy
La microscopie à force atomique (AFM - Atomic Force Microscopy) a été découverte dans les années 198015, dérivée de la microscopie à effet tunnel que nous aborderons dans un prochain paragraphe. L’AFM permet de révéler la topographie de la surface d’un matériau jusqu’à l’échelle atomique. Le principe est d’effectuer un balayage très proche de la surface de l’échantillon avec un levier (ou cantilever ) muni d’une pointe, et d’analyser l’interaction de la pointe avec les atomes de la surface.
Cette interaction est régie par les forces de Van Der Walls (VDW) qui décrivent comment 2 atomes s’attirent ou se repoussent. Ces forces déforment le levier portant la pointe. La déformation est détectée à l’aide d’un laser réfléchi sur la face arrière du levier (Fig. I.11). Le mode d’utilisation qui nous intéresse ici est le mode "tapping" qui consiste à faire vibrer le levier et d’observer, non plus les déformations, mais les variations d’oscillation dues aux forces de VDW.
Le MFM est l’extension de cette technique, adaptée pour l’imagerie magnétique. Si la pointe est recouverte d’un matériau magnétique (généralement du Cobalt-Fer) et que l’objet d’étude est lui-même magnétique, une force supplémentaire régit les oscillations : l’interaction magnétique. Un premier balayage permet d’effectuer l’acquisition classique de la topographie. Le second permet alors de s’affranchir de cette donnée topographique en effectuant le balayage à hauteur fixe de la surface (là où les forces de VDW sont supplantées par les forces magnétiques - typiquement de l’ordre de 20 nm).
Si on considère la pointe comme un dipôle magnétique, on définit cette interaction par la force : ~
F = ~∇m · ~~ Hd
où ~m est le moment magnétique de la pointe, et ~Hd les champs de fuite sortant de l’échantillon.
Résolution spatiale La microscopie à force magnétique permet d’atteindre une résolution de 10 nm dans les meilleures conditions16 (traditionnellement cette résolution est de 30 nm17) avec un champ de vue maximal de 100 × 100 µm
Sensibilité Elle est difficile à quantifier car le MFM est avant tout sensible aux champs de fuite du matériau. Elle est reliée non pas à l’aimantation ( ~M ) dans la matière, mais à l’induction magnétique ( ~B) hors de celui-ci.
Seules les composantes parallèles à l’aimantation de la pointe ( ~m. ~Hd) sont détectées. La pointe peut
par contre être aimantée dans n’importe quelle direction et ainsi sonder tout type de composante. On définit la sensibilité du MFM par la détection de phase (détection des variations de l’oscillation du levier), calculée à partir de 3 facteurs ∆φ = KQ∇zF19: ,
– Le facteur de qualité Q du levier (∼ 500 − 5000)
Fig. I.11: Principe de la microscopie à Force Magnétique. La figure de droite est un exemple de résultat MFM sur une particule de magnétite (extraite d’un tissu de poisson). Les images font 75 nm × 75 nm. Les schémas sous chaque image présentent la configuration magnétique de la particule, déduite de l’expérience. Un champ est appliqué dans le plan pour retourner l’aimantation dans la particule : a) 0mT, b) +150 mT, c) -150 mT, d) +130 mT. Données expérimentales issues de la ref.18
– Sa constante d’élasticité K (∼ 10 N.m−1)
– La détection du déphasage par le système électronique
Les valeurs du signal magnétique détectables sont donc définies par ∇zF . Les valeurs rapportées sont de l’ordre de 10−5N.m−120,21.
La sensibilité peut aussi être ajustée en jouant sur le moment magnétique de la pointe.
Mode d’acquisition La durée du balayage d’une image en MFM est de l’ordre de quelques minutes, dépendant du nombre de points d’échantillonnage. Ce temps est principalement limité par le procédé mécanique du mouvement de la pointe.
Environnement C’est sur ce point que la technique de MFM est la plus compétitive puisqu’elle offre, outre une facilité de prise en main, un coût relativement faible. Elle nécessite un état de surface propre, mais peut accepter tout type d’échantillon présentant une surface plane.
Il est aussi possible d’effectuer des mesures dynamiques : sous champ magnétique ou en température (mais elles augmentent très vite le coût de l’instrument).
Notons que l’aimantation de la pointe peut avoir un effet non négligeable sur les distributions ma-gnétiques observées (retournement local de l’aimantation) et engendrer des artefacts de mesure.
b Sp-STM - Spin Polarized Scanning Tunneling Microscopy
La microscopie à effet tunnel (STM - Scanning Tunneling Microscopy22) possède aussi son pendant magnétique. Cette technique, développée au centre de recherche d’IBM en 1982, a permis d’effectuer les premières observations et manipulations d’atomes.
Elle repose sur le courant tunnel qui circule entre un matériau conducteur et la pointe du micro-scope, sans qu’ils soient en contact. Ce courant varie de façon exponentielle avec la distance entre les deux électrodes (pointe/surface). Il est donc très sensible à la distance entre les atomes de surface et les premiers atomes de la pointe, et permet ainsi de mesurer la topographie à l’échelle atomique. Si les électrons qui circulent entre la pointe et l’échantillon ont tous le même spin (on dit qu’ils sont polarisés), la résistance du système va varier suivant l’aimantation traversée au niveau de l’échan-tillon23. Ce sont les bases de la Magnéto-Résistance Tunnel24. La pointe du STM est alors recouverte d’un ferromagnétique (ou d’un antiferromagnétique) et le système pointe-échantillon peut alors être comparé à une vanne de spin∗.
Résolution spatiale Le Sp-STM possède la meilleure résolution spatiale de toutes les techniques présentées ici puisqu’il dispose d’une résolution atomique.
Sensibilité La technique est sensible à toutes les directions de l’aimantation puisque la barrière tunnel va dépendre de la direction de l’aimantation du matériau déposé sur la pointe25,26. Une pointe recouverte de Fer est par exemple utilisée pour obtenir une sensibilité planaire. En utilisant du FeGd (on utilise maintenant le Cr, antiferromagnétique, qui présente l’avantage de n’induire au-cun champ dipolaire, pouvant retourner l’aimantation dans l’échantillon) on obtient une sensibilité perpendiculaire à la surface.
L’information n’est pas réellement quantitative. En fait, s’il fallait remonter à une mesure quanti-tative, il faudrait pouvoir intégrer tous les états occupés et polarisés en spin, proches de la surface et dans le matériau.
Mode d’acquisition La durée de balayage d’une image en Sp-STM est du même ordre que celle des autres techniques en microscopie en champ proche : la minute.
∗Voir aussi Glossaire :Spin Valve
Fig. I.12: Principe de la Microscopie tunnel polarisée en spin et résultats sur un film de Fer (1,25 MC) déposé sur Tungstène présentant des marches atomiques. La première image (a) est une image topogra-phique, la deuxième (b) représente la composante planaire de l’aimantation (acquisition avec une pointe recouverte de Fe). La troisième image (c) est une image combinée des deux informations. On observe des zones avec une seule monocouche de Fer (contraste de grains dans l’image topographique) et des zones où 2 monocouches se superposent (couleurs unies, sans grains dans (a)). L’image magnétique présente des zones d’aimantation opposées (blanc et gris sur les marches) séparées par une paroi magnétique, ainsi que des zones d’aimantation planaire nulle (bandes noires). La différence entre ces 2 monocouches est l’anisotropie : planaire pour les monocouches (marches) perpendiculaire pour les bicouches (bords de marche). Aussi, le seul contraste observable au niveau de la bicouche se situe au niveau de la paroi magnétique. Données expérimentales issues de la ref.26
Environnement Les contraintes expérimentales imposent un environnement très propre (ultra vide) et un échantillon conducteur. De plus, la préparation de la pointe, ainsi que la lourdeur de l’appareillage sont des points cruciaux pour une observation avec cette technique. Il est possible d’appliquer des champs magnétiques (de l’ordre du Tesla) et de faire des études en température.
c SHPM - Scanning Hall Probe Microscopy
Un courant d’électrons (particules chargées) qui traverse un conducteur où règne un champ ma-gnétique, engendre une tension perpendiculaire à sa direction. Les électrons sont déviés de leur trajectoire par la force de Lorentz ( ~F = q · ~v ∧ ~B). Cette déviation fait apparaître des charges aux bords du conducteur qui créent une tension (la tension de Hall) perpendiculaire à la direction du courant et au champ magnétique traversé.
Il a été très vite envisagé de balayer une surface avec une sonde de Hall pour obtenir une image magnétique27. Mais ce n’est que depuis l’apparition des dispositifs piézoélectriques que l’effet Hall peut être utilisé sur un dispositif de microscopie en champ proche, pour sonder le champ magnétique local qui règne à la surface d’un échantillon28.
Résolution spatiale En microscopie à effet Hall, une limitation intervient avec la taille minimale de la sonde nécessaire pour produire un signal de Hall. La résolution spatiale maximale est estimée à quelques centaines de nanomètres29.
Fig. I.13: Principe de l’imagerie par effet Hall et résultats obtenus sur une couche de Fer. L’aimantation sondée est perpendiculaire à la couche et ce, pour différentes températures de l’échantillon. On observe ainsi ici une diminution de la taille des parois magnétiques avec la température. Données expérimentales issues de la ref.30
Sensibilité Un des avantages de la microscopie par effet Hall est la quantification immédiate du champ magnétique sondé. La sensibilité est liée à la taille et au matériau de la sonde. Pour des sondes de 0.25 µm2 des champs magnétiques inférieurs à 100 nT ont été détectés29.
La composante sondée est, comme pour le MFM, le champ rayonné par la surface de l’échantillon (les champs de fuite).
Mode d’acquisition Le mode balayage engendre des temps d’acquisition de l’ordre de la minute, comme les autres méthodes de champ proche.
Environnement La microscopie par sonde Hall permet d’effectuer des acquisitions en température. L’application de champs magnétiques sur l’échantillon est limitée, celle-ci modifiant le signal de Hall.
Il existe aussi une technique similaire à la technique SHPM mais qui utilise la technologie SQUID31 pour mesurer une information quantitative sur le flux magnétique de façon locale. L’avantage de la solution SQUID est sa grande sensibilité (on va pouvoir sonder des champs magnétostatiques de l’ordre de 100 pT dans le vide).
On peut ajouter, dans la liste des techniques d’imagerie magnétique en champ proche, une technique plus récente : la MRFM (pour Magnetic Resonance Force Microscopy) qui applique le principe de l’imagerie médicale (IRM) à des éléments plus lourds que l’hydrogène. Il est désormais possible d’imager des spins de façon individuelle32.
Une technique utilisant les effets magnéto-optiques (détaillés dans le paragraphe suivant) a été couplée à une autre technique à champ proche : le SNOM (pour Scanning Near-Field Optical Microscopy33). Cette technique permet d’utiliser la lumière tout en obtenant une résolution bien
inférieure à la longueur d’onde utilisée. On balaye dans ce cas une fibre optique au dessus de la surface, et l’on capte non pas la lumière diffractée ou réfléchie mais l’onde évanescente. Si on polarise cette lumière il est alors possible d’obtenir l’information magnétique traversée par celle-ci34,35,36,37.
