Étude expérimentale de l'ordre antiferromagnétique induit par les interactions hyperfines dans les grenats gallates de terbium et d'holmium

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Submitted on 1 Jan 1977

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Étude expérimentale de l’ordre antiferromagnétique induit par les interactions hyperfines dans les grenats

gallates de terbium et d’holmium

J. Hammann, M. Ocio

To cite this version:

J. Hammann, M. Ocio. Étude expérimentale de l’ordre antiferromagnétique induit par les interactions

hyperfines dans les grenats gallates de terbium et d’holmium. Journal de Physique, 1977, 38 (5),

pp.463-471. �10.1051/jphys:01977003805046300�. �jpa-00208608�

ÉTUDE EXPÉRIMENTALE DE L’ORDRE ANTIFERROMAGNÉTIQUE

INDUIT PAR LES INTERACTIONS HYPERFINES

DANS LES GRENATS GALLATES DE TERBIUM ET D’HOLMIUM

J. HAMMANN et M. OCIO

S.P.S.R.M.,

^{Orme des}

Merisiers,

^BP

2,

⁹¹¹⁹⁰

Gif-sur-Yvette,

^France

(Reçu

^{le 9 novembre}

1976, accepte

^le

I S janvier 1977)

Résumé. ²⁰¹⁴ Les grenats

gallates

de terbium et d’holmium présentent à très basse température ^un

ordre magnétique induit par les interactions

hyperfines.

^Les

propriétés

^{liées à la} présence ^{de cet ordre} couplé électronique-nucléaire ^ont déjà été étudiées théoriquement [2]. ^{Dans la} présente

publication,

elles sont mises en évidence expérimentalement par des ^mesures de diffraction neutronique. ^Les spectres ^{obtenus à} 0,04 ^{K sont}

compatibles

^{avec la structure} à six sous-réseaux qui avait été admise pour les calculs de la réf. [2]. ^{Les mesures de variation} d’intensité des réflexions

(110)

^{en fonction de la} température donnent des comportements ^très différents pour les deux

composés.

Les résultats confirment la forte dépendance de l’aimantation électronique spontanée par rapport ^aux valeurs des interactions

magnétiques

^{et de}

l’énergie

^de

séparation

^{des deux}

singulets

^de

champ

cristallin.

Abstract. ²⁰¹⁴ The terbium and holmium gallium gamets ^are

good

examples of induced moment

systems. They ^{show a low} température

magnetic

^order which is induced by ^the

hyperfine

interactions.

The

properties

^{of the} coupled electronic-nuclear order have already been studied

theoretically

[2].

In the present paper, they ^{are observed}

by

^neutron diffraction measurements. The patterns ^obtained

at 0.04 K are

compatible

with the six sublattice antiferromagnetic ^structure which had been assumed for the calculation of ref. [2]. ^The temperature

dependences

^{of the} intensity ^{of the}

(110)

^reflexions

lead to very different behaviours of the spontaneous electronic magnetizations. The results show the strong dependence of these behaviours on the actual values of the magnetic interactions and the gap between the two considered crystal ^field

singlets.

Classification

Physics ^Abstracts

8.530 ^- 8.535 ^- 8.544

1.

Magnitisme

^induit

[1].2013Le

mod6le le

plus

elementaire permettant de caracteriser les

proprietes magnetiques

^des

syst6mes

^{a moments induits est un}

module

qui

^ne

prend

^en consideration _que deux etats

singulets

^de

champ

cristallin. Ces

singulets I p >

^et

I q >

^de

separation 6nerg6tique

^A

correspondent

^{a des}

etats non

magnetiques

m etant

l’op6rateur

^moment

magnetique).

Un

syst6me

satisfaisant un tel mod6le peut

pr6-

senter un ordre

magnetique spontane

^{sous deux}

formes différentes. Si

1’energie

d’interaction est

sup6-

rieure a la

separation ^A,

^une aimantation

spontanee apparait

^{avec une} valeur maximale a 0

K,

^fonction du rapport ^{entre ces deux}

energies (la valeur ms I

n’etant

jamais atteinte).

^{Dans le cas}

contraire, l’ordre purement electronique

^est

impossible,

^et il faut intro- duire un

couplage

^{avec un autre}

syst6me

pour ^retrouver

une

temperature

de transition

finie ;

^{cet autre}

système

peut ^en

particulier

^{etre le}

système

^de

spins nucl6ai;res,

ceux-ci etant

couples

^{aux moments}

electroniques

par les interactions

hyperfines.

C’est ce demier cas que nous avons trouve

experi-

mentalement dans les grenats

gallates

^{d’holmium et}

de terbium

(H03Ga5O12

note HoGaG et

Tb3Ga5O12

note

TbGaG).

^Le

multiplet

^J fondamental des ions

HO3 +

et

Tb3+

soumis au

champ

cristallin du site

24c,

de

symetrie orthorhombique,

^{subit une levee de}

d6g6n6rescence complete

^{avec la}

particularite

^de

presenter

deux 6tats

singulets

fondamentaux tr6s

eloignes

^des

premiers

niveaux excites

(’).

Les pro-

pri6t6s

^{a basse}

temperature

^{des deux} grenats peuvent

(’) Voir la r6f. [2] pour ^une discussion du schema de niveaux à basse energie. ^{Dans cette reference un} travail de Johnson, ^Dillon

et Remeika (Phys. ^{Rev. B 1} (1970) 1935) ^{sur HoGaG n’a} pas 6t6 mentionne. Ces auteurs trouvent (en contradiction avec les ref.

cit6es) ^un schema de niveau a trois singulets fondamentaux. Nos . propres resultats exp6rimentaux ^restent cependant compatibles

avec le syst6me a deux niveaux.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01977003805046300

464

par

consequent

^etre

interpretees

dans le cadre du mod6le considere.

Les valeurs des

parametres

^{L1 et} ms

correspondant

^à

HoGaG et TbGaG ont ete discutees dans la r6f.

[2]

et sont

report6es

dans le tableau I. Les directions des

vecteurs ms

correspondant

^aux diff6rentes

positions

du site 24c ont ete determinees dans le cas de TbGaG par diffraction

neutronique

^a

4,2

^{K et}

1,4

^{K sur des} echantillons en

poudre.

^{A ces}

temperatures 1’applica-

tion d’un

champ magnetique parall6le

^{au vecteur de}

diffusion donne naissance a des raies de diffraction

magnetique qui

^montrent que l’aimantation induite n’est _pas colin6aire avec le

champ applique.

^Les

reflexions observees sont

compatibles

^{avec le mod6le}

a deux

singulets

par le fait

qu’il

^n’existe

qu’une

^direc-

tion de

polarisation possible

associee a

chaque

^ion

magnetique

de la maille : aux

positions

±

(0, i, 1/8)

et ±

(0, -1, 5/8) correspond

la direction

[001],

^{les autres}

positions

^avec leur direction

correspondante

^se

d6duisent des

pr6c6dentes

par la

symetrie

^ternaire

autour de 1’axe

[111].

TABLEAU I.

Valeurs des

paramètres caractéristiques

de TbGaG et HoGaG

Compte

^{tenu de ces} differentes

caracteristiques,

^les

propri6t6s magn6tiques

^{a basse}

temperature peuvent

etre bien d6crites _par 1’hamiltonien a 1 ion :

V. represente

^la

partie

de 1’hamiltonien de

champ

cristallin

qui

^{conduit aux deux}

singulets I p > et q ),

le second terme decrit 1’action d’un

champ applique

et le troisieme terme

correspond

^aux interactions

hyperfines

limitees a leur

partie

^scalaire

(I pour

Tb, I = 7/2

pour

Ho).

Dans

1’approximation

^du

champ moleculaire,

^H

est

remplac6

par ^un

champ

moyen

Hm = flm

^{of m}

represente

le module de 1’aimantation en

chaque

^site

magnetique

du reseau.

(En

^fait

Hm

^{est la} compo- sante du

champ

moyen ^sur la direction de

polarisa-

tion _zi de l’ion i

considere.)

^En

posant x

⁼

J/2 pm;

^et

on trouve une

expression

d6finissant la

temperature

de transition

TN

^du

syst6me (eq. (8),

^ref.

[2]).

Le

d6veloppement

^{de cette}

expression

^{a l’ordre 2}

en a donne

Lorsque

les interactions

hyperfines

^{ne sont} pas

prises

en compte

(a

⁼

0),

^{on voit}

apparaitre

la condition d’existence de

TN (x 1).

D6s que ^a

prend

^{une valeur}

non

nulle,

il existe une solution _pour

TN qui, lorsque TN d,

^s’ecrit

simplement

Ce

resultat, explicite

dans la ref.

[2], rejoint

^ceux

de T. Murao

[3],

^{de K. Andres}

[4]

^{et de B. B.}

Triplett,

R. M. White

[5].

^Il

correspond

^a

1’apparition

^{a tr6s}

basse

temperature

d’un ordre

couple electronique

^et

nucl6aire.

Le tableau I rassemble les resultats connus pour TbGaG et HoGaG. Les valeurs des

temperatures

de transition

experimentales qui

y

figurent

^{sont celles}

qui

^{sont obtenues} par diffraction de neutrons en

etudiant la variation des intensites de raie

magnetique

en fonction de la

temperature ;

xexp. a ^{6t6 deduit de ces} valeurs en utilisant

1’expression theorique

^{non d6ve-}

loppee

^de

TN.

Xdip. ^et

TN dip.

^ont ete calcules dans

I’hypoth6se

d’interactions purement

dipolaires

^a

partir

^d’une

structure

magnetique qui

^{minimise ces} interactions en

respectant les directions

d’anisotropie

^de

chaque

^site.

Cette structure de type

antiferromagnetique

^{a 6 sous-}

r6seaux peut etre decrite de la

facon

^{suivante :}

Les valeurs de

xd;p, et

^de xexp. ^montrent la necessite de la

presence

des interactions

hyperfines

pour induire un ordre

magnetique

dans TbGaG et HoGaG.

Dans la ref.

[2]

^le comportement de 1’aimantation

spontanee

aussi bien

electronique

que nucl6aire avait ete 6tudi6 en fonction des diff6rents

param6tres

^du

problème.

^Des

comportements

^tr6s

particuliers

^et

tr6s diff6rents en avaient ete deduits _pour les deux grenats.

Le but des

experiences

de diffraction

neutronique qui

^sont decrites dans la suite a ainsi ete

triple :

verifier 1’existence d’un ordre a

longue

distance a tr6s

basse

temperature,

determiner la structure

magn6- tique correspondant

^{a cet ordre et enfin decrire}

experimentalement

^le

comportement

^{de 1’aimanta-} tion

spontan6e

^en fonction de la

temperature

^{dans les}

deux cas consideres.

2.

Montage experimental.

^-

L’appareillage

cryo-

g6nique prevu

^devait permettre d’atteindre des tem-

p6ratures largement

inferieures aux

temperatures

^de

transition des materiaux etudies

(Tc ~ 0,24

K pour TbGaG et

Tc = 0,15

^K pour

HoGaG).

^D’autre part, l’obtention de spectres

exploitables supposait,

^le

refroidissement de

quantit6s importantes

^de

poudre

de ces grenats dont la chaleur

sp6cifique

^est par ailleurs tr6s 6lev6e a basse

temperature. (La

^chaleur

^sp6cifique

molaire a

0,2

^{K est} de l’ordre de

10-1 kB

^{dans TbGaG}

et

de kB

dans HoGaG

[2].)

Nous avons utilise un

refrigerateur

a dissolution à

echangeur

^continu permettant d’atteindre a vide des

temperatures

de l’ordre de

0,03

^K.

Compte

^{tenu de}

1’absorption importante

^{des neutrons} pour

3He,

^la

solution consistant a inclure la

poudre

dans la chambre de

melange

^n’a pu etre

adoptee.

^Un

porte-echantillon

a film de

4He

a donc 6t6 mis au

point,

permettant ^le refroidissement des

poudres jusqu’A

^des

temperatures

de l’ordre de

0,04

^K.

Enfin,

pour des raisons de facilite de mise en 0153uvre, 1’ensemble a 6t6 realise enti6rement

en acier

inoxydable,

^{avec ecran de}

cuivre,

^ce

qui

entraine une diminution de l’intensit6

disponible

^du

faisceau,

evaluee a 60

%

^environ.

2.1 CRYOSTAT. RtFRiGtRATEUR ^A DISSOLUTION. ^-

Le dewar a

garde

^{d’azote est}

pr6vu

pour

l’implanta-

tion sur 1’axe du

goniom6tre

^a diffraction de neutrons.

Au niveau

experimental,

dans 1’axe du

faisceau,

^son

diam6tre ext6rieur est de 50 _mm, ce

qui permet

^de l’introduire dans 1’entrefer d’un electroaimant. Le

cryostat

^{lui-meme est reli6} par des tubes flexibles d’acier

inoxydable

^{au banc de} pompage ^et de traite- ment des fluides. Il

comprend

^un thermostat a

4 He

basse

pression

^{de 400}

^cm3 (contenant

^{le condenseur}

tubulaire du

m6lange 4He/3He)

^et

1’etage

^{a dissolu-}

tion,

^{fix6 a la}

partie

inferieure du thermostat _{par l’in-} term6diaire d’une

tige

^de

graphite.

L’isolement ther-

mique

de 1’ensemble est assure a 1’aide d’une enceinte etanche d’acier

inoxydable

^et d’un ecran de cuivre connect6 au thermostat a helium 4.

L’etage

^a dissolution est de type

classique

^{a echan-}

geur continu. Il

comprend

^un

6vaporateur

^{en cuivre}

muni d’un

opercule

^de pompage de diam6tre 1 _mm,

1’echangeur

constitue de deux

capillaires

^concen-

triques

^d’acier

inoxydable (longueur ^1,10

^m;

capil-

laire int6rieur

0 0,5

^x

0,1

mm,

capillaire

^ext6rieur

g§ 1,4

^x

0,25 mm)

^et d’une chambre de

melange

^en

acier

inoxydable

^{contenant un}

echangeur

^de

Kapitza

feuillete de 200

cm’

solidaire d’une

tige

filet6e de cuivre servant a

1’amarrage

^du

porte-6chantillon.

Le

système

fonctionne avec

0,25

^{mole de}

melange

de rapport

3He/4He

⁼

0,9.

^{Avec une}

puissance

^de

chauffage

^de

1’evaporateur

^de

0,49 mW,

^{le debit de}

m6lange

^en

charge

^est

approximativement

^de

10-5 mole/s.

A vide a

temperature

^minimale

(T n-,

³³

mK)

^il passe a 5 x 10-6

mole/s.

Sur la

figure

^{1 est}

repr6sent6e

1’evolution de la

puissance disponible

^en fonction de la

temperature.

Compte

^tenu du volume du thermostat

4He

et des

caracteristiques

^{du dewar}

utilise,

1’autonomie de 1’ensemble est

superieure

^{a 24 heures.}

2.2 PORTE-ÉCHANTILLON. ^{- Le}

porte-echantillon represente

^{sur la}

figure

^{2 est constitue} d’un reservoir d’acier

inoxydable

^{contenant un}

6changeur

^de

Kapitza

de 500

cm2

environ solidaire d’un socle de cuivre taraude

permettant l’amarrage thermique A 1’6tage

^à

FIG. 1. ^- Puissance disponible ^en fonction de la temperature ^au

niveau de la chambre de melange.

466

dissolution. A la

partie

inferieure du

reservoir,

^un

embout de laiton

permet

^{la fixation} etanche a 1’aide de metal de Wood d’un tube fin d’acier

inoxydable

contenant la

poudre. Compte

^tenu de la tr6s forte chaleur

sp6cifique

^{de HoGaG en} dessous de la tem-

p6rature

^de transition

(a

peu

pr6s

¹⁰ fois celle de

TbGaG),

nous avons du reduire la

quantite

^de

poudre,

de ce grenat, utilisee dans la _{mesure, par}

rapport

^au

cas de TbGaG.

Ainsi,

nous avons utilise un porte- echantillon de diam6tre 8 mm contenant 15 g de

TbGaG,

^{et un}

porte-6chantillon

de diamètre 6 mm

contenant 7 _g de HoGaG.

Une tresse de cuivre permet 1’etablissement du film

superfluide jusqu’au

bas du tube lors du refroi- dissement. Un ecran de cuivre fin entoure le tube

porte-6chantillon,

^{et est connect6 au}

point

^{froid de}

Fetage

a dissolution. A la

partie superieure

^{du reser-}

voir,

^un

capillaire

de cuivre permet

l’injection

^à

temperature

ambiante de 1’helium sous une

pression

de 14 bars

correspondant approximativement

^{a un}

volume de

1,3 cm3

^{d’helium 4}

liquide. Apr6s

^rem-

plissage,

^{le tube est sceII6} par queusotage.

La mesure des

temperatures

s’effectue a 1’aide de deux resistances de

carbone,

^{selon une m6thode}

d6jA

decrite

[6].

^Les resistances sont des

Speers 1/2 W

^de

100 Q

(grade 1002)

^lim6es

jusqu"A

^{atteindre une valeur}

de 400 Q environ. L’une d’elles est collee sur un sup- port connect6 a 1’embout de cuivre de la chambre de

m6lange,

^{1’autre est collee sur} le bouchon de cuivre fermant le

porte-echantillon

^{a sa}

partie

inferieure.

2. 3 PERFORMANCES DU SYSTTME. ^- Celles-ci ont

ete etudiees lors du refroidissement de _{6 g} de

poudre

de

HoAI03.

^La

figure

³

represente

1’evolution de la

temperature

de la chambre de

m6lange (trait plein)

et de la

poudre (trait ponctue)

^a

partir

^{de la}

temp6-

rature de 1’helium

liquide (nous

^n’avons pas

repre-

sent6 les

perturbations correspondant

^aux

remplis-

FIG. 3. ^- Evolution de la temperature ^a partir ^de 4,2 ^{K au niveau} de la chambre de m6lange ^{en trait} plein ^{et au} niveau de la poudre

en trait ponctu6.

sages du thermostat a

4He

toutes les 24 heures. La

temperature

^{de la}

poudre

^{remonte en}

general

^d’une

dizaine de mK et retrouve sa valeur inferieure au bout d’une heure

environ).

^A

partir

^{de 160}

mK,

^les sys- t6mes

magnetiques electronique

^et nucl6aire s’or- donnent

conjointement

^dans

HoAI03 [7] (comme

dans les deux grenats ^etudies

ici),

^et la chaleur

sp6ci- fique

atteint des valeurs

sup6rieures

^a

kB/mole.

^L’effet

est nettement visible sur la

figure 3,

la vitesse de refroi- dissement de la

poudre

^diminuant

brusquement

^en

dessous de 150 mK.

La

temperature

minimale atteinte _par la

poudre

^est

de

⁴⁴

mK,

^la

temperature

de la chambre de

m6lange

etant alors de 38 mK. Si on se reporte ^{a la}

figure

^{1 ceci}

correspond

^{a des}

pertes

de l’ordre de

0,30

^{x 10-6 W. D’autre}

part,

1’6tude de 1’evolution des raies de diffraction

magnetique

^en fonction de la

temperature

^{montre une} bonne liaison

thermique

entre la

poudre

^et la resistance de mesure des

temp6-

ratures : en

effet,

^aucune

hysteresis

n’a ete constat6e entre les valeurs relev6es en fonction de

temperatures

croissantes ou de

temperatures

d6croissantes.

Les

performances

^du

syst6me

^{ont 6t6}

analysees

^en

utilisant le mod6le

represente

^{sur la}

figure

^{4. La}

chambre de

melange

^a

temperature ^Ti

^{évacue la}

puissance

^W

composee

^de pertes

Q 1

^{au niveau de} 1’ecran et du

reservoir,

^de _pertes

02

^au niveau de la

poudre,

^{et de la}

puissance

^Cn

dt

^{evacuee par celle-ci}

p p p

au refroidissement

(C

^est la chaleur

sp6cifique

^molaire

et n le nombre de

moles).

^La conductance 6 de 1’echan- geur a film d’h6lium peut etre evaluee comme

D’autre part, ^a

temperature minimale,

FIG. 4. ^- Trait plein : rapport ^{de la} puissance ^{evacuee et de la} diff6rence de temperature ^entre chambre de m6lange ^et echantillon

en fonction de la temperature ^de 1’echantillon ; ^trait ponctue :

conductivite 6chantillon-chambre de m6lange ^en fonction de la

temperature ^de l’echantillon.

Ainsi, les

pertes ^{ont 6t6}

6valu6es A

^{environ 6 x}

^{10- 8}

^W

pour

Q2

^{et 24 x}

^10-8

^W pour

Q1.

^{Sur la}

figure

^{4 sont}

repr6sent6es

les variations de

WIAT

^et de la conduc- tance (1 du

film,

^en fonction de la

temperature

^{de la}

poudre.

^Les

points correspondant

^au

regime

^transi-

toire du

refrigerateur (Tl

> 50

mK, T2

> 120

mK)

n’ont _pas 6t6

representes,

^{car une}

partie importante

de la

puissance disponible

^{est alors utilisee pour}

refroidir les elements du

r6frig6rateur

^lui-meme.

L’efficacite de la methode de refroidissement decrite ici

peut

etre illustree en evaluant la chaleur

sp6cifique

du materiau refroidi a

partir

^{de la} conductivite du film

On calcule ainsi des valeurs de 2 a 3

kB/mole (qui

peuvent ^etre

comparees

^avec les valeurs mesurees

sur HoGaG

[2])

^{avec un} maximum situ6 aux alentours de 110 mK. Ceci

correspond

^{a une}

capacite thermique

de 1’echantillon de

poudre

de l’ordre de

0,6 J/K.

2.4 ECHANTILLONS

[8].

^- Des echantillons de TbGaG et HoGaG en

poudre

^{ont ete}

fabriques

directement _par voie _aqueuse en

quantite

^suffisante

pour les

experiences

^{de neutrons}

qui

6taient envi-

sag6es.

^{Des mesures de}

susceptibilit6

^{ont 6t6 effectu6es}

pour controler ces fabrications. Les r6sultats obtenus

se sont reveles tr6s différents de ceux

qui

avaient 6t6 obtenus

pr6c6demment

^avec des monocristaux

pulve-

risks

(fabriqu6s

par la m6thode de

flux).

^Alors que pour ^ces

derniers,

^un maximum de

susceptibilit6, aigu

et bien

localise, apparaissait

^{a une}

temperature

^bien

d6finie

(-190

mK pour HoGaG et 250 mK _pour

TbGaG)

^les

poudres pr6sentaient

^un maximum tres

large

^{s’6talant sur un} domaine de

temperature

^centre

vers 700 mK pour HoGaG et 400 mK _pour TbGaG.

Une

analyse

d6taill6e n’a revele aucune difference notable entre les deux types d’echantillon si ce n’est

une

16g6re

difference du

param6tre

de maille visible

aux rayons X :

Pour les

experiences presentees ^ici,

nous avons

considere _que les monocristaux

repr6sentaient

^cor-

rectement les

proprietes

^non

perturbees

^des

syst6mes

a etudier et nous avons

toujours compare

^les

pr6vi-

sions

th6oriques

^aux resultats obtenus avec des monocristaux. Il faut

signaler

que ^vu la

quantite

d’6chantillon necessaire a la diffraction de neutrons,

plusieurs

series de fabrication de monocristaux ont ete effectu6es. Les différentes series ont ete

broyees,

tamis6es a 100 _pin et

m6lang6es

^{dans les}

porte-6chan-

tillons. Les echantillons ne sont donc _pas exactement les memes _que ceux

qui

avaient ete utilises dans les

mesures de

susceptibilites

^et de chaleur

sp6cifique pr6c6demment publiees [9].

Dans le cas de

HoGaG,

nous avons fait des essais

avec des echantillons

poudre.

Dans la suite nous

signalons

^{au fur et a mesure} les dif’erences

qui

^{ont 6t6}

observees sans essayer toutefois

d’interpreter physi-

quement ^ces differences.

3. Rksultats. ^- 3.1 STRUCTURE

MAGNTTIQUE.

^- Pour

pouvoir interpreter

correctement les spectres

magnetiques

^{obtenus a}

0,04 K,

il faut introduire dans le calcul des facteurs de structure des

diverses reflexions,

1’6ventuelle contribution des

spins

^nu-

cl6aires. Le facteur de structure

correspondant

^au

vecteur de diffusion K s’ecrit alors :

T est

1’amplitude

de diffusion

magnetique

m etant la valeur absolue de 1’aimantation en

chaque site).

m; ^est le vecteur unitaire

parall6le

^{a la}

,direction

^de 1’aimantation au site i

I

spin nucl6aire,

^P

polarisation nucl6aire,

a+ - ^{a _}

amplitude

de diffusion

dependant

^du

spin

^nucl6aire.

La seconde colonne du tableau II regroupe les valeurs de

(:F K/’J) 2

^calcul6es pour les

principales

reflexions

magn6tiques correspondant

^{a la structure}

antiferromagn6tique

d6crite dans l’introduction

(la

sommation 6tant faite sur une maille

elementaire).

Il est a remarquer que la contribution de la

polarisa-

tion nucleaire dans chacune des reflexions consid6r6es est la meme si l’on

excepte

^{les termes en}

A 2.

Les colonnes suivantes du tableau II comparent les intensit6s observ6es et calculees

respectivement

pour TbGaG et HoGaG. Les valeurs

correspondent

TABLEAU II.

Comparaison

des intensites

magnétiques

^{observees et}

calculees _pour TbGaG et

HoGaG

468

a des unites de

103

barns _par maille. Les intensites calculees ont pour

expression :

j

facteur de

multiplicity

⁰

angle

de diffusion.

Les chiffres

reportes

^{sont calcules en}

negligeant

^les

termes en

A 2 qui

diffèrent d’une raie a l’autre et en

adoptant

des valeurs de

m2(1

⁺

A)2 qui

^donnent

la meilleure concordance avec les intensites observ6es.

Les facteurs de forme

f qui

interviennent dans 1’am-

plitude

de diffusion X ont ete tires de la litterature

[ref. ^[10]

^pour

^TbGaG,

^ref.

^[11]

^pour

HoGaG].

Pour determiner les valeurs absolues des intensites

observees,

les intensites

experimentales

^{des raies}

purement

nucl6aires

(400)

^et

(420)

^{ont ete}

comparees

aux valeurs calculees a

partir

^des

amplitudes

^de

diffusion

[12]

^{et des}

positions

^connues des diff6rents ions de la maille. Dans le cas de TbGaG les

positions

des ions

oxyg6ne

^ont ete d6termin6es dans la ref.

[13] ;

dans le cas de HoGaG nous avons

adopte

^{les coor-}

donn6es donn6es dans la meme reference _pour le grenat ^{d’holmium et de fer et}

qui

^{sont tr6s}

proches

de celles de TbGaG. L’erreur

d’etalonnage qui

pour- rait ainsi entacher les resultats concemant HoGaG reste pourtant

n6gligeable

^{si on} remarque que la contribution des ions

oxyg6ne

^aux reflexions

(400)

et

(420)

^n’est que de l’ordre de 5

%.

Cas de TbGaG. - Les spectres de diffraction de TbGaG ont 6t6

publies

dans la ref.

[14].

^{Les raies}

observees a 45 mK

correspondent

^{a celles}

qui

^sont

prevues

par la structure

antiferromagnetique d6jA

decrite et leurs intensites se-comparent ^{aux valeurs} calcul6es avec

m(1

⁺

A )

⁼

4,0

J1B

(voir

^Tableau

II).

Le facteur de confiance est

Pour une

polarisation

^nucleaire

complete (P

⁼

1),

avec la valeur _{a+ -} a- = -

0,035

^x

10-12

cm

[15]

on trouve A ^{= -}

10-2,

^donc

m(T

⁼

0,045)

⁼

4 uB-

On note alors la faible

polarisation electronique spontanee m/ms

⁼

0,60

^{a une}

temperature d6jA

^tr6s

basse _par

rapport

^a

TN (T/TN

⁼

0,2).

La valeur

negligeable

du facteur A dans TbGaG entraine _que la

polarisation

^{nucléaire ne}

joue

^aucun

role dans les intensites des reflexions observees. Les

mesures effectu6es ne refl6tent dans ce cas que le

comportement magnetique

^du

syst6me electronique.

Cas de HoGaG. - Les spectres obtenus dans le

cas de HoGaG a

0,04

^{K et a}

4,2

^{K sont}

representes

dans la

figure

^{5. Les} reflexions

magnetiques qui apparaissent

a tr6s basse

temperature

^{sont les memes}

que celles

qui

^ont ete observees _pour TbGaG. Toute- fois le rapport

signal/bruit

^est

beaucoup plus

^d6fa-

vorable dans le cas

present.

^{Ceci est}

principalement

FIG. 5. ^- Spectre ^a 4,2 ^{K et} 0,045 ^K de HoGaG. Les raies non

index6es a 20 ⁼ 15° 48’ et 2 0 ⁼ 18° 14’ correspondant ^{à des}

r6flexions ),,/2 ^du cryostat.

du a la faible

quantite

d’echantillon utilisee

(cf. 1.2)

necessaire _pour obtenir une bonne thermalisation de la

poudre malgre

la forte chaleur

sp6cifique

^de

HoGaG en dessous de

TN.

On peut

juger

de la faible valeur des intensites observees _par

comparaison

^{avec les} reflexions

A/2

du cryostat

qui apparaissent

^{a 2 0 = 15° 48’}

[(111)),/2

de l’inox et du

cuivre]

^{et a 2 0 = 180 14’}

[(200)A/21.

Par rapport ^au spectre

TbGaG,

^la

figure

^{5 montre}

deux raies

parasites supplementaires

^{a 2 0 = 100}

et 2 0 - 12°

qui

^n’ont pas pu etre index6es et

qui

^sont

dues au

porte-echantillon

^{utilise. En effet un}

spectre

obtenu en

prenant

^{le meme}

porte-echantillon

que pour TbGaG ne

presente

pas ^ces raies

(compte

^tenu

des difficult6s de thermalisation de HoGaG

signalees ci-dessus,

^{ce demier} spectre ^n’a pu etre utilise

ici).

Les resultats du

depouillement

^des spectres ^{de la}

figure

^{5 sont} donnes dans le tableau II. Les intensites calculees ont pu etre

ajustees

^aux valeurs des intensites

experimentales

^avec

m(l

⁺

A) 3,3 MB-

^{On trouve}

un facteur de confiance R ⁼ 7

%.

Ces resultats sont relativement diff6rents de ceux

qui

^sont observes dans le cas de 1’echantillon

fabrique

directement sous forme de

poudre.

^Le spectre obtenu a 45 mK donne en effet pour ^cet echantillon un facteur de confiance de 8

%

et une valeur

m(l

⁺

A )

⁼

4,5

,uB.

La contribution nucleaire dans l’holmium est

beaucoup plus importante

que dans le cas du

terbium,

la valeur a + - a - = -

0,34

^x

10-12

cm

[16]

^etant

dix fois

plus

forte. Pour une

polarisation

^nucleaire

P ⁼

1,

^{on obtient A = -}

0,14,

^ce

qui

^{conduit a une}

aimantation

spontanee electronique

^a

^0,045

^{K de}

m ⁼

3,9

,uB ^au maximum soit

m/ms

⁼

^0,5

^pour

T/TN

⁼

0,3.

Cette valeur de A entraine une contribution de la

polarisation

^{nucleaire aux} intensites des raies

magn6- tiques, qui

^{atteint 28}

%

^au

premier ordre,

1’effet du terme du second ordre n’etant

plus

que de 2

%

^environ.

Ainsi

malgre

^une contribution tres

importante,

^la

polarisation

^{nucleaire ne}

peut

malheureusement _pas etre dissociee de la

polarisation electronique puisque

son effet est, ^au second ordre

pr6s,

^{le meme} pour ^toutes les r6flexions

magn6tiques (cf.

^Tableau

II).

3.2 VARIATION DE L’AIMANTATION SPONTANEE. - Nous avons mesure la variation d’intensit6 des raies

(110)

^en fonction de la

temperature.

^La

figure

⁶

represente

^cette variation dans le cas du

gallate

d’holmium _pour

lequel

^des diff6rences notables ont ete observ6es suivant 1’echantillon utilise. Les mono-

cristaux

broyes presentent

^une d6croissance brutale

lorsque

^la

temperature s’616ve,

l’intensite diffus6e

rejoignant

le niveau du bruit de fond vers

0,15

^K.

L’echantillon en

poudre

^{au contraire}

presente

^une

decroissance tr6s lente et on n’atteint le bruit de fond que ^vers

0,3

^K.

FIG. 6. ^- Variation thermique compar6e des intensites de la raie (110) pour des monocristaux broy6s ^{et un} echantillon fabriqu6

directement en poudre.

La variation observee dans le cas des monocristaux

a ete utilis6e dans la determination du

comportement

de 1’aimantation

electronique qui

^est

repr6sent6e

^sur

la

figure

^{7. La courbe en trait}

plein

^{de cette}

figure correspond

a la variation

theorique

^{de la}

polarisation electronique m/ms (eq. ^(5),

^r6f.

[2]).

^{La courbe en trait}

ponctue

^{donne la}

polarisation

nucl6aire calcul6e

(6q. (6),

^r6f.

[2]).

^Les

points experimentaux qui repre-

sentent la variation de

m/ms

^ont ete obtenus a

partir

des valeurs de l’intensit6 de la raie

(110)

^{en evaluant}

le terme A a l’aide de la courbe de variation

theorique

de la

polarisation

^nucl6aire.

La courbe

experimentale

ainsi obtenue montre un

accord

qualitatif

^avec le r6sultat

theorique

^bien

qu’A

basse

temperature

1’aimantation observee soit tou-

jours plus grande

que ^son evaluation

theorique.

^Ceci

est du au fait _que les interactions

magnetiques (para-

m6tre x du tableau

I)

^{ont 6t6} d6termin6es a

partir

de la valeur observee de la

temperature

de transition

ce

qui,

^en

champ mol6culaire,

revient a les sous-

estimer.

FIG. 7. ^- Variation theorique (trait plein) ^et experimentale ^{de la} polarisation electronique mlm, de HoGaG. En trait ponctu6

variation theorique ^{de la} polarisation ^nucleaire.

La

figure

8 rassemble les resultats obtenus dans le

cas de TbGaG. Les

points exp6rimentaux

^{se deduisent}

directement de la variation d’intensit6 de la raie

(110) puisque

^{dans ce cas} la contribution nucleaire reste

n6gligeable.

^{L’accord entre resultats}

exp6rimentaux

^et

theoriques

^{est moins bon} que pour HoGaG.

Les differences de

comportement

^{entre TbGaG}

et HoGaG

apparaissent

^{ici tr6s} nettement. Ces diff6rences sont dues aux valeurs diff6rentes du _para- m6tre x

(cf.

^tableau

I).

^La transition dans TbGaG

apparait

^{a une}

temperature ou,

^vu la valeur des

champs hyperfins,

^la

polarisation

^{nucleaire ne} peut pas ^encore etre tr6s

importante,

^ce

qui produit

^un

trainage

^{dans la}

polarisation electronique.

^Dans

HoGaG ^au

contraire,

^la

temperature

de transition est

plus basse

^{et les}

polarisations

^{ont uni} comporte-

ment

pius classique

^de

ph6nom6nes coop6ratifs.

3.3 APPLICATIONS D’UN CHAMP

MAGATIQUE. -

Nous n’avons _pas effectu6 d’6tude

systematique

^des

diagrammes

^de

phase

^{de TbGaG et HoGaG en fonc-}

tion de l’intensit6 et de la direction d’un

champ applique.

^{Nous nous} contenterons de donner a titre indicatif

quelques

^resultats

exp6rimentaux

^obtenus

dans le cas de TbGaG.

Nous avons

represente

^{sur la}

figure

9 les courbes

470

d’aimantation et de

susceptibilite

obtenues a des

temperatures comprises

^{entre 30 mK et 60 mK avec}

un

champ applique

suivant la direction

[ 111 ].

L"6chan- tillon utilise etait un monocristal taille suivant une

sphere

de diam6tre 4 mm. Les basses

temperatures

etaient obtenues _par desaimantation

adiabatique

^de

1’alun de chrome. La courbe d’aimantation

(en

^trait

plein

^{sur la}

figure)

^a ete determinee

point

par

point

par ^une m6thode

classique

d’arrachement. Sa forme est

caracteristique

^d’un comportement

m6tamagne- tique

^{dans un}

systeme

^{a moments induits}

[cf.

^ref.

[17]].

L’ordre de la transition

m6tamagn6tique n’apparait

pas clairement sur cette courbe. C’est la raison _pour

laquelle

nous avons mesure directement la

suscepti-

bilit6 en effectuant un

balayage

tr6s lent du

champ magn6tique,

1’6chantillon restant

plac6

^{au centre de la}

bobine

pick-up.

^La courbe de

susceptibilite

^ainsi

obtenue

(en

trait tireté sur la

figure) presente

^un

plateau

^bien

marque, caracteristique

d’une transition du

premier ordre,

la valeur de la

susceptibilite

^au

niveau du

palier correspondant

a l’inverse du facteur de

champ d6magn6tisant.

FIG. 9. ^- Aimantation (trait plein) ^et susceptibilite (trait ponctu6)

de TbGaG en fonction d’un champ applique dans la direction [111]

avec 30 mK T 60 mK.

L’extrapolation

^{de la}

partie

lineaire de la courbe

d’aimantation, qui

^a ete ainsi bien mise ^en

evidence, permet

de determiner la valeur du

champ

^{seuil :}

Hslll =

^{770 G.}

L’etat obtenu au-dessus de la transition

correspond

a une

phase paramagnetique plus

^ou moins saturee par le

champ applique.

^{Cet 6tat} peut. etre 6tudi6 en

suivant la variation d’intensit6 des raies de diffraction

magnetique.

^{Nous avons}

presente

^{sur les}

figures ^10,

11 et 12 16 comportement ^en

presence

^d’un

champ

^des

raies

(110), (211), (321).

Dans chacun de ces cas, le

champ

^etait

applique

dans la direction du vecteur de diffusion.

La raie

(110)

^decroit

rapidement

^a

partir

^{de 1 kG}

et s’annule au-dessus de 2 kG. Ces valeurs sont

compatibles

^avec les resultats des mesures d’aiman- tation. Au-dessus de 2

kG,

les ions dont la direction

d’anisotropie

^est

[100]

^ou

[010]

^sont

polarises

^de

FIG. 10-11-12. ^- Variation des intensites des raies (110) (211) (321)

dans TbGaG en fonction d’un champ ^ext6rieur pour

0,04 ^{K T} 0,05 ^K. 0 champ croissant ; A champ ^decrois-

sant.

façon 6gale,

^alors que les ions de direction d’aniso-

tropie [001]

^{restent non}

magnetiques.

^{Le facteur de}

structure d’un tel 6tat est nul.

Dans le cas des raies

(211)

^et

(321),

^le

champ

^ext6-

,

rieur n’est _pas

applique

^{suivant une direction}

simple

par

rapport

^aux différentes directions

d’anisotropie.

Chacune de ces directions voit une

composante

^non nulle du

champ.

^Tous les sous-reseaux sont

polarises

mais de

fagon inegale lorsqu’on

^est loin de la satura-

tion,

^ce

qui

^{est le cas ici.}

Avec

l’hypothèse

^d’une

polarisation egale

^sur

chaque ^site,

^{on trouve}

A moments

magnetiques

^constants

(par ^exemple

^à

la saturation dans le ^cas des ions de Kramers :

Er3 +

dans ErGaG

[18]),

l’intensit6 de la raie

(211)

^decroit

a la transition

jusqu’A

la moitie de sa valeur. La crois-

sance

qu’on

observe dans le cas

present

au-dessus de