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Submitted on 1 Jan 1970
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FAUT-IL UNE THÉORIE DYNAMIQUE DE LA D. E.
L. POUR ACCÉDER AUX VIBRATIONS DES ATOMES DE SURFACE ?
R. Baudoing, C. Corotte, A. Mascall
To cite this version:
R. Baudoing, C. Corotte, A. Mascall. FAUT-IL UNE THÉORIE DYNAMIQUE DE LA D. E. L.
POUR ACCÉDER AUX VIBRATIONS DES ATOMES DE SURFACE ?. Journal de Physique Col-
loques, 1970, 31 (C1), pp.C1-21-C1-25. �10.1051/jphyscol:1970103�. �jpa-00213734�
FAUT-IL UNE THÉORIE DYNAMIQUE DE LA D. E. L.
POUR ACCÉDER AUX VIBRATIONS DES ATOMES DE SURFACE ? R. BATJDOING, C. COROTTE, A. MASCALL
Laboratoire de Spectrométrie Physique, associé au C. N. R. S., Faculté des Sciences de Grenoble
Rksumé. - Les premières expériences faites par Germer et Mac Rae sur le Nickel, montrent une anisotropie de la composante 1.~11 de l'amplitude de vibration atomique en surface, ainsi qu'une variation avec i'énergie des électrons incidents de la température de Debye effective Beff(V).
Ces résultats ont été prévus qualitativement par des calculs théoriques ; la D. E. L. est-elle donc un outil idéal pour l'étude de la dynamique des surfaces des monocristaux ?
Dans ce cadre, nous avons repris une étude faite par Jones, McKinney et Webb sur la face (1 11) de l'Argent, mais avec une technique plus précise. Nos résultats montrent qu'une théorie pseudo- cinématique comme celle qu'ont employée Jones et alii ne peut expliquer les courbes expérimentales
@eff(V), si i'on veut conserver des valeurs raisonnables pour le mouvement des atomes proches de la surface.
Abstract. - First experiments, by Germer and Mac Rae on Nickel, show an anisotropic component ull of the root mean square displacements of the surface atoms, and a dependence of the effective Debye temperature Oefn(V) on the energy of the incident electrons.
These results being qualitatively predicted by theoretical calculations, is L. E. E. D. an ideal tool for studying the dynamics of monocrystal surfaces ?
On this basis, we have undertaken a similar study as that done by Jones, McKinney and Webb on the (1 11) face of Silver, but with a more precise technique.
Our results show that such a pseudokinematical theory as that used by Jones and alii cannot explain the experimental @e~f(V) curves, if reasonable values of the atomic displacement near the surface are to be used.
La Diffraction d'Electrons Lents (D. E. L.) a été utilisée par Jones, McKinney et Webb [l] pour étudier les vibrations atomiques de la face (1 11) d'un mono- cristal d'argent. Leurs résultats ne permettent cepen- dant pas de conclure à la possibilité d'exploiter une théorie pseudocinématique de la D. E. L. pour mesu- rer les composantes u, et u,, (perpendiculaire et parallèle au plan de surface) de la moyenne quadra- tique du déplacement atomique près de la surface.
En effet, la gamme de température dans laquelle ils ont fait leur étude, ne leur a permis d'obtenir que très peu de points expérimentaux, entachés d'incer- titude importante.
Nous avons donc repris leur étude en utilisant des températures beaucoup plus basses, de - 160 OC à + 100 OC, dont l'intérêt est illustré par la figure 1.
On y voit deux courbes I,,(V) de l'intensité de la réflection spéculaire (tache (00)) en fonction de l'énergie des électrons incidents :
-
l'une est tracée à haute température : + 89
OC;
-
l'autre est tracée à basse température : - 160 OC.
L'augmentation de contraste à basse température est très importante, comme le décrit qualitativement la loi de Debye-Waller. Ceci permet d'exploiter les pics d'ordre élevé, et d'obtenir des mesures beaucoup plus précises.
Un travail analogue a été fait à basse température sur les autres plans simples de l'argent par Morabito, Steiger et Somorjai [2].
1. Conditions expérimentales. - L'appareil de dif- fraction est un appareil commercial Varian. Le porte- échantillon basse température, construit au labora- toire, fonctionne par la conduction thermique d'une tresse de cuivre souple. La température est mesurée grâce à un thermocouple gainé Chromel-Alumel, replié 4 fois dans un gros bloc de cuivre, sur lequel est plaqué l'échantillon.
- La stabilité de l'alimentation d'origine du canon à électrons étant insuffisante, nous l'avons améliorée en utilisant des alimentations régulées.
- La mesure des intensités des faisceaux diffractés s'effectue par photométrie avec un photomètre Gam- ma-Scientific, modèle 2000, dont la stabilité à long terme a été testée. Ses performances sont comparables à celles de la cage de Faraday de Jones et alii.
- La surface du cristal a été traitée de la façon décrite dans [3] pour obtenir des résultats repro- ductibles ; chaque descente en température était précédée d'un cycle de nettoyage constitué par ,un bombardement ionique suivi d'un recuit. Ceci n'a pas permis de s'affranchir des inconvénients d'une physi-
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1970103
C l - 2 2 R. BAUDOING, C. COROTTE, A. MASCALL
- La surface, examinée au microscope métallo-
' 10
5i3 3,l1 7 165I
UL1 r-- '1"" graphique à la fin du travail, montre des figures
d'attaque (Fig. 2 ) qui sont à l'origine de trois effets : a) apparition de taches supplémentaires de facet- tage visibles à basse énergie seulement.
b) Apparition d'une phase ordonnée d'adsorption dans les conditions décrites dans [3].
température 82'C
c) Changements dans les courbes d'intensité de
la tache (00) en fonction de l'énergie : le profil des pics évolue vers une meilleure résolution des satellites mais on ne constate pas de déplacement des pics (Fig. 3).
FIG. 1. - Influence de la température sur les courbes Zoo
=f ( V ) la) pour t = + 82 OC ; lb) pour t = - 160 OC.
sorption à basse température car il fallait 6 heures environ pour passer de 600 OC à - 160 OC (les mesures d'intensités étant faites de + 100 OC à - 160 OC), mais on assurait de cette manière des conditions repro- ductibles.
FIG. 3. - Influence de l'état de surface sur les courbes ZOO= f ( V ) 3a) aux débuts des mesures ; 3b) après 10 mois sous ultra-vide, i'échantillon ayant été soumis à une centaine de bombardements
ioniques suivis de recuits à 600
O C .FLG. 2. - Etat de surface, vu au microscope métallographique, après la série des mesures.
2. Résultats expérimentaux. - Nous rappelons ici
des résultats expérimentaux que l'on trouvera plus
en détail dans [4]. Les mesures portent sur les maxima
de Bragg et les pics secondaires importants jusqu'à une énergie de 670 eV, soient 9 points expérimentaux.
Pour les quatre premiers pics, la courbe Log [I(T)]
varie bien linéairement avec T, alors que pour les sui- vants, entre 200 eV et 670 eV, la courbe s'éloigne de plus en plus d'une droite. Néanmoins il a toujours été possible de trouver une constante F, pour chaque pic, telle que la courbe Log [ I ( T ) - F] est une fonction linéaire de T. La quantité F traduit l'existence, dans la direction d'un faisceau diffracté, d'une intensité diffuse thermique dépendant très peu de la tempéra- ture, mais dont l'importance croît avec l'énergie.
La meilleure valeur de F a été calculée pour chaque pic par la méthode des moindres carrés, à partir de la courbe expérimentale, à l'aide d'un ordinateur.
Nous avons ensuite déterminé les valeurs de la température de Debye effective à partir de la pente P
de Log [I(T) - F] = f (T) par la formule :
La figure 4 montre la courbe ainsi obtenue. On trou- vera dans [l] et [2] les détails des calculs qui permettent de remonter aux valeurs des composantes u, et u,, de la moyenne quadratique du déplacement atomique près de la surface.
200 300 4 DO 500 b(10 3
Tension d'accélération ( v o l t ]
FIG. 4. - Variation de la température effective de Debye en fonction de l'énergie.
La précision sur les résultats dépend :
- de la détermination de la température de la surface. Cette mesure n'est pas possible directement ; un thermocouple gainé Chromel-Alumel est noyé dans un gros bloc de Cuivre, immédiatement derrière le cristal, dont seule une surface de quelques milli- mètres carrés est laissée libre pour permettre la diffraction ; on minimise ainsi l'effet du rayonnement.
La lenteur des variations de température imposées au porte-cristal élimine l'effet de l'inertie thermique du cristal.
- de la détermination de la pente de la droite Log [I(T) - F ] = f ( T ) . Cette pente se mesure avec une incertitude d'autant plus grande que l'énergie est
plus faible car la courbure de l'exponentielle diminue avec l'énergie. D'autre part, à faible énergie, la correc- tion de fond continu est petite et la précision sur F diminue.
Compte tenu de ces données, on estime que les incertitudes sur les températures de Debye effectives Odf varient de f 10 OK aux plus basses énergies, à
f 5 OK aux énergies élevées.
3. Modèle théorique. - La température de Debye effective tend, pour les grandes énergies du faisceau incident, vers la valeur 240 OK qui est voisine de celles obtenues par d'autres techniques. (Suivant les auteurs, O , varie de 210 OK à 260 OK : cette dernière valeur résulte d'un calcul théorique par Singh et Sharma [5].) Nous avons voulu tester le modèle décrit par Jones et atii Cl3 qui calcule la dépendance de la température de Debye apparente avec l'énergie des électrons.
Ce modèle s'appuie sur les hypothèses suivantes :
- utilisation d'une théorie pseudocinématique de la diffraction : on introduit un coefficient
égal au rapport de l'amplitude diffusée par un atome de la couche n + 1 à l'amplitude diffusée par un atome de la couche n ;
- les atomes sont des oscillateurs indépendants ;
- le carré
'moyen < un > de l'amplitude de vibra- tion d'un atome de la couche n varie en fonction de sa distance à la surface comme :
< un> = < d > . ( l + A.FJ
< um > est le carré moyen de l'amplitude de vibra- tion en volume ;
A mesure l'excès de l'amplitude de vibration en surface par rapport à celle en volume ; Fn est une fonction décroissante de n (avec
F,, = 1 en surface).
I
r
FIG. 5. - Courbe Ioo = f (V) avec les valeurs correspondantes de a, déduites dela largeur des pics. Cos 83/4=-6 a/1-8 a+a2
83/4
= 1,21 sin p( f i - f i ) .
C l - 2 4 R. BAUDOING, C. COROTTE, A. MASCALL 4. Résultats et discussion. - Nous avons calculé
les courbes Oeff(V) dans plusieurs cas, en changeant les séries de valeurs du paramètre a et les valeurs du paramètre A. Par contre, nous avons conservé la fonction Fn déduite du travail de Clark, Hermann et Wallis [6]. En effet, nous avons constaté qu'avec Fn = eF2" ou Fn = e-", on obtient des résultats pour O,, très voisins de ceux obtenus avec les valeurs de F,, de Clark et alii (Fig. 7). Les résultats de ces cal- culs sont rassemblés dans le tableau 1 et les figures 6, 7 et 8.
4.1, A = 1,017 ; a EXP~RIMENTAUX (Fig. 6) : la valeur A = 1,017 résulte du calcul de Clark et alii [6].
- pour la courbe Fn(l), les valeurs de a ont été tirées de la courbe donnée par Jones et alii [l] reliant a ( V ) à un coefficient d'absorption linéaire p(V) ;
looo v
100 200 300 400 500 600
FIG. 7. - Essais d'ajustement des paramètres : A
=1,2 ; Fn = e-2% d'une part, et déduit de [6] d'autre part ; dans les deux cas, les a sont déduits d'un coefficient d'absorption [l].
T = 158 "K; A = 1,2 ;
B a , =240 " K .
- pour la courbe Fn(2) nous avons calculé les valeurs de a à partir de la largeur des pics [l].
1 0 0
~ 0
~ 1~ 200 300 400 500 600
