Cs-137 dans l'eau et les sédiments du Lac de Lugano 4 ans après les retombées de Tchernobyl

Proceedings Chapter

Reference

Cs-137 dans l'eau et les sédiments du Lac de Lugano 4 ans après les retombées de Tchernobyl

DOMINIK, Janusz, et al.

DOMINIK, Janusz, et al . Cs-137 dans l'eau et les sédiments du Lac de Lugano 4 ans après les retombées de Tchernobyl. In: Vernet, Jean-Pierre. Hommage à F.-A. Forel: troisième

Conférence internationale des limnologues d'expression française . Morges : J.-P.

Vernet, 1991. p. 83-87

Available at:

http://archive-ouverte.unige.ch/unige:152501

Disclaimer: layout of this document may differ from the published version.

1 / 1

Cs-137 dans l'eau et les sédiments du Lac de Lugano 4 ans après les retombées de Tchernobyl.

* * ** *

J. Dominik , D. Span , M. Simona et J.-P. Vernet INTRODUCTION

Les retombées radioactives en provenance de Tchernobyl, fin avril - début mai 1986, ont été très hétérogènes dans l'espace. En Suisse, I' activité des retombées a varié d'un facteur plus que dix (réf 1 ), par exemple 2.8 kBq/m2 du Cs-137 dans la région lémanique (réf 2), environ 17 kBq/m2 autour du lac de Constance (réf 3) et 25 kBq/m2 dans certaines régions du canton du Tessin (réf 4). Les activités spécifiques dans l'eau de certains lacs tessinois ont été très élevées en été 1986. L'accumulation des radio-isotopes de longues demi-vies dans les poissons a provoqué I' interdiction de la pêche dans le lac de Lugano entre septembre 1 986 et juillet 1989. Le comportement des radio-isotopes en provenance de Tchernobyl dans la période d'une à deux années après la retombée a été surveillé dans quelques lacs Suisses (réf 3, 4 ). Nous rapportons ici les résultats des mesures du Cs-137 effectués dans deux bassins du lac de Lugano, quatre ans après les retombées. Cela permet de préciser les tendances du comportement à long terme de ce radio-isotope dans les milieux lacustres mono- et méromictique .

ECHANTILLONNAGE ET METHODES.

bassin nord

o 2 4 km 1 L.avegglo

.à station de prélèvement

Fig. 1. Situation des stations de prélèvements.

Le lac de Lugano est constitué de deux grands bassins (fig 1 ): le bassin nord (surface 27.5 km2, profondeur maximal 288 m) et le bassin sud (20.3 km2, 95 m). L'eau du bassin sud est brassée jusqu'au fond en fin d'hiver, pendant que la pycnocline installée dans le bassin nord en profondeur d'environ 1 OO m empêche le mélange de l'eau plus en profondeur.

L'échantillonnage est effectué entre mai 1 989 et mars 1 990. Les échantillons de l'eau (5 profondeurs), les sédiments et l'eau interstitielle sont prélevés quatre fois dans le bassin sud (station Melide) et une seule fois dans le bassin nord (station Gandria) . Les stations sont situées dans les endroits les plus profonds de ces bassins.

Toutes les précautions sont prises pour éviter le contact des échantillons avec l'oxygène atmosphérique. Le carottage et les prises de l'eau interstitielle sont effectués à l'aide du sous- marin F.-A. Forel. Les sédiments superficiels pour les prélèvements de l'eau interstitielle sont aspirés à l'intérieur du sous-marin par un tuyau dans des bouteilles préalablement remplies avec l'azote. Le mélange vaseux est ensuite centrifugé et l'eau interstitielle recueillie est filtrée à 0.45 ^µm toujours sous atmosphère inerte. Pour l'analyse des radio-isotopes, il a été nécessaire de traiter de grands volumes de sédiments (environ 20 litres de mélange). Un traceur d'efficacité chimique d'extraction (Cs-134) est ajouté dans les échantillons d'eau immédiatement après leurs prélèvements.

*institut F.-A Fore!, Université de Genève ** Laboratorio Studi Ambientali, Bellinzona

Dans le laboratoire les isotopes du Cs sont adsorbés sur une résine échangeable Cu2Fe(CN)6 (réf. 5), et leurs activités sont mesurées par un spectromètre gamma. Les sédiments des carottes sont mesurés directement, après lyophilisation, dans un détecteur gamma à puits.

RESULTATS ET DISCUSSION a) Mesures dans l'eau

Dans le bassin sud, les activités du Cs-137 dans l'eau augmentent dans l'hypolimnion avec la profondeur, durant la période de stratification (fig. 2). Après le brassage (situation de mars 1990), les activités sont similaires sur toute la colonne. d'eau. Les activités dans l'eau interstitielle sont toujours nettement plus élevées que celles dans l'eau du fond. Ces importants gradients témoignent de la remobilisation du Cs-137 dans les sédiments et de sa migration vers l'eau du lac, cela entraîne une augmentation régulière des stocks dans l'eau de 2.7 k8q/m2 en Juin, 3.4 k8q/m2 en septembre et 4.0 k8q/m2 en décembre. En mars, le stock chute à 1.8 k8q/m2. L'augmentation des stocks permet de calculer un flux net du Cs-137 du sédiment vers l'eau de 6.1 Bq/m2j (ou 2.2 k8q/m2an) pendant la période de stratification. La remobilisation du Cs-137 est liée probablement indirectement aux conditions anoxiques de l'eau profonde et dans les sédiments. Dans ces conditions, les ions NH4 +peuvent remplacer le Cs dans les sites échangeables des argiles (illite).

o ^{5 10}

o.mg11

o 10 20 Temp. o ^{10 20 Temp.}

o ..----~~---.,,..,..-~~~~--. 0

g

i

j

801···

. ·.·.·:::.Eau. tnterstitielle·. ·. ·. ^·.~. ·.

0.01 0.05 0.1 0.2 NH: .mg/I 0.01 0.05 0.1 0.2 NH: mg/I

10 20 30 50 100 Cs-137 Bq!nf 10 20 30 50 100 Cs-137 Bq!rrl

IMELIDEI

0 5 10 Çl, mg/I

0 10 20 Temp.

.§. _o

~l'(\ '~

"§

~40 :' 140

60 /{ ~ 160

801;._ --- ---- 80

0.01 0.05 0.1 0.2 NH: mg/I 10 20 30 50 100 Cs-137

Bq/"'

oxygène température

0

0 5 10 0, mg/I

0 10 20 .Temp.

0.01 0.05 0.1 0.2 NH: mg/I

10

Cs-137

Fig. 2. Profils de ractivité du Cs-137, de la température, 9e roxygène dissous et de rammonium dans l'eau du bassin sud. La méthode de prélèvement de l'eau nterstitlelle ne permet pas de détermner la profondeur précise de réchantillonnage. Les valeurs du Cs-137 représente donc l'activité moyenne dans les premiers

an du sédiment

go

.m

'O Cl>

ê100 ₀

8

~ 10

BASSIN NORD (Gandrla) Cs 137 Bq/m ³

20 30 50 100

-·

_. . - ^-

i2001 , j

'O c / / .

~ 250 _,/ .a.

r .:::.:éaû·lritêi~ièj1ê":·:·:.-. ·: · .·:.;.,:..-:::::::::.

- - ....,_ - - Octobre 1987 (Santschl et al 1990)

·---- • --- -- Avril 1988 (Santschl etal 1990) Mars 1990 (Ce travalQ Fig 3. Profils de factMté du Cs-137

déWlS

reau

Le profil des activités du Cs-137 dans le bassin nord en mars 1990 présente un maximum dans la zone de la pycnocline (fig 3). Ce maximum se retrouve un peu plus haut dans les profils effectués en 1987 et 1988 (réf 4). On observe également la diminution de l'activité spécifique dans la zone oxique (0 - 100 m) et une augmentation dans la zone anoxique ( 1 OO - 286 m) avec le temps. Le gradient d'activité entre l'eau· interstitielle et l'eau du fond est plus faible que dans le bassin sud. Il semble donc que le Cs-137 adsorbé sur les particules dans la zone oxique est libéré principalement dans la partie supérieure de la zone anoxique et dans une moindre mesure dans les sédiments.

Alternativement, le maximum dans la zone de l'oxycline peut s'expliquer par une remobilisation périodique du Cs-137 dans les sédiments déposés à environ 1 OO m de profondeur, lors des fluctuations saisonnières entraînant des variations des conditions redox. Malgré des activités spécifiques plus faibles, le stock du Cs-137 dans l'eau du bassin nord est 4 fois plus grand que dans le bassin sud pour la même période.

L'évolution des stocks du Cs-137 dans l'eau des 2 bassins durant les dernières 4 années est présentée sur la figure 4. Si on considère l'élimination du Cs comme étant proportionnel au stock, la réciproque de la pente de la droite de régression représente le temps de résidence

( r ) de ce radio-isotope dans l'eau. Le temps nécessaire pour éliminer la moitié du stock

( t 112

=

NE 25

-

-15 _Q) ïii

Ë

Q) 0

-ê

~ 5

::l CU Q) (/) c _CU

"O

~ 0

êi5

*

---

Santschl et al. 1990

1986 1987

Crottes de régression analyses - - - bassin sud (Melide) • . . . bassin nord (Gandrla) ---·•nord (sans les premiers poln1s) a

Retombées de Tchernobyl

*

--- ..: ~-=- - ~ :-: --= -

_{_____ _}

• •

1.2 cette étude

1988 1989 1990

30 25 20 15 10

5

Fig 4. L'évolution des stocks du Cs-137 dans le temps. Les déviations du modèle (droites de régression) sont en relation avec le cycle interne du Cs dans le lac (voir le texte).

Il est évident que la remobilisation du Cs-137 à partir des sédiments prolonge le temps d'élimination et qu'un modèle plus complexe doit être mis en oeuvre pour quantifier le cycle interne de cet isotope dans le lac. Des mesures plus détaillées seront nécessaires pour vérifier les modèles plus complexes. Dans le bassin nord par exemple, l'existence de zones oxique et anoxique demande l'introduction de deux sous-systèmes. Le t 112 dans la totalité du lac semble actuellement être proche de 7 ans, pendant que le t1 /2 pour la zone oxique seule est de l'ordre de 1.2 ans, très similaire du temps obtenu pour le bassin sud.

b) Mesures dans les sédiments.

Les profils des activités du Cs-137 dans les sédiments prélevés à la station Melide montrent un pic très prononcé à la profondeur de 2 cm (fig 5), excepté du profil de décembre où, en toute évidence, la couche de surf ace a été perdue lors du carottage. Les stocks totaux sont comparables en juin et septembre, mais plus faible en mars. Bien que le pic à 2 cm de profondeur soit préservé, une faible perte de sédiment superficiel dans cette carotte n'est pas à

exclure. Il ne semble pas non plus que la diminution du stock peut être entièrement attribuée à

la remobilisation du Cs-137 et à sa migration vers l'eau du lac. Avec un flux moyen net du sédiment vers l'eau de 6.1 Bq/m2j, l'augmentation du stock entre septembre et mars serait de 1.1 Bq/m2. La perte du Cs-137 des sédiments à la station Melide est de 7.4 Bq/m2. Cette différence peut s'expliquer seulement si la remobilisation du Cs-137 concerne environ 15 % de la surf ace du fond du lac. La diminution progressive dans le temps de l'activité maximale du pic situé à 2 cm de profondeur suggère néanmoins, que la remobilisation du Cs-137 dans les sédiments profonds du bassin sud est très significative.

Cs-137 Tchernobyl (Bq/g)

MELIDE

0 2.5 5 7.5 10 12.5 15 17.5 20 0 2.5 5 7.5 10 12.5 15 17.5 20

0

r

~

2 2

-

N - 0.2

13.9 kBq/m

13.7 kBq/m

E

Stock

-

(.) 6 c

:9

... ^c _{Q) 8} :0

0.6 8 -Q.)

E ^o.6

Juin Septembre

:0 ^Q)

-Q.) _(/)

(/) c

~ 0 0 2.5 5 7.5 10 12.5 15 17.5 20 0 2.5 5 7.5 10 12.5 15 17.5 20 ~

0 "O

-Q.) ...

2 :J

5 2 2

6.3 kBq/m

E ^0.2

1.6 kBq/m

:J 4 0

(.) (problème de carottage)

-

(/) (perte de la surface) 4 0 ...

"O 0.4 0.4 a_

·5 a_

0.6

~ Décembre j

^~ Mars

Fig. 5. Protus du Cs-137 dans les sédiments superficiels du bassin sud.

Dans le bassin nord, quatre carottes prélevées en mars 1990 à la même station permettent d'évaluer la bonne reproductibilité de l'échantillonnage (réf 6, ce volume). La valeur moyenne du stock est de 10.9 kBq/m2 avec un écart type de 1.3. Si cette valeur est représentative pour la totalité des sédiments, le rapport du stock de Cs-137 dans l'eau et dans les sédiments serait d'environ 0.7, nettement plus élevé que le rapport 0.3 dans le bassin sud, pour la même période.

CONCLUSIONS

L'élimination du Cs-137 provenant de l'accident de Tchernobyl est nettement plus lente dans les eaux du lac de Lugano que dans la majorité des lacs suisses. Cet effet est essentiellement du au recyclage interne de ce radio-isotope entre l'eau et les sédiments, en relation avec les conditions anoxiques existantes dans les zones profondes du lac. Dans le bassin sud, le temps nécessaire pour éliminer la moitié du stock est de 1.2 année, alors que dans le bassin nord il est actuellement de l'ordre de 7 ans. Dans ce dernier bassin, un stock important persiste dans les couches d'eau anoxique, au-dessous de la pycnocline. Le taux d'élimination du Cs-137 dans sa partie oxique est proche de celui du bassin sud.

Beaucoup plus d'analyses sont nécessaires, aussi bien dans le sédiment à différentes profondeurs que dans l'eau, pour caractériser les mécanismes d'échange du Cs-137 entre l'eau/sédiment et entre les couches d'eaux oxiques/anoxiques, permettant de proposer un modèle plus détaillé du comportement de ce radio-isotope dans les lacs déficitaires en oxygène.

REMERCIEMENTS

Nous remercions le Professeur. J. Piccard et son équipe pour leur assistance durant les campagnes de plongées, ainsi que le Professeur R. Peduzzi pour l'accueil dans son laboratoire à Lugano. Les campagnes de plongées ont été financées par la Banca Unione di Credito, Lugano.

Références

1. J. Czarnecki et al., Proc. Symp. Radioaktivitatsmessungen in der Schweiz nach Tchernobyl und ihre wissenschaftliche lnterpretation. Bundesamt für Gesundheitswesen, Bern, 93-109, ( 1986).

2. J. Dominik, Cahiers Fac. Sei., Université de Genève, 81-94, ( 1989).

3. A Mangini et al., Large Lakes (M.M. Tilzer and C. Serruya, eds.) Springer Verlag, Berlin, 245-264, (1990).

4. Santschi, P. H. et al., Environ. Sei. Technol., 24, 519-527,(1990) 5. Mann. D.R. et al.,Mar. Che m., 14, 307-318, ( 1984)

6. O. Span et al., ce volume, ( 1991 ).