Etude théorique et expérimentale des propriétés physiques d'atomes en interaction avec des photons de radiofréquence

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radiofréquence

Serge Haroche

To cite this version:

Serge Haroche. Etude théorique et expérimentale des propriétés physiques d’atomes en interaction

avec des photons de radiofréquence. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Pierre et Marie

Curie - Paris VI, 1971. Français. �tel-00011809�

UNIVERSITÉ

DE

_PARIS

LABORATOIRE

DE

PHYSIQUE

DE

L’ÉCOLE

NORMALE

SUPÉRIEURE

THESE DE

DOCTORAT

D’ETAT

ES

SCIENCES

présentée

A L’UNIVERSITE PARIS

_VI

par

Serge

H A R O

C H E

pour obtenir le

_grade

de Docteur

ès

Sciences

1a thèse :

"ETUDE

THEORIQUE

ET EXPERIMENTALE DES

PROERIETES

_PHYSIOUES

D’ATOMES

HABILLES PAR DES PHOTONS DE

RADIOFREQUENCE"

le 24 JUIN

1971 devant la Commission

_{d’Examen :}

MM. A. KASTLER

Président

J. BROSSEL

C.

COHEN-TANNOUOJ

_Examinateurs

A.

ABRAGAM

P.G. DE GENNES 1971 - 12

THESE DE DOCTORAT D’ETAT ES SCIENCES

PHYSIQUES

présentée

A L’UNIVERSITE PARIS VI

par

Serge

H A R O C H E

pour obtenir le

grade

de Docteur

ès

Sciences

Sujet

de la thèse :

"ETUDE

THEORIQUE

ET EXPERIMENTALE DES PROPRIETES

PHYSIQUES

D’ATOMES HABILLES PAR DES PHOTONS DE RADIOFREQUENCE"

Soutenue le 24 JUIN 1971 devant la Commission d’Examen :

MM. A. KASTLER Président J. BROSSEL C.

COHEN-TANNOUDJI

A. ABRAGAM Examinateurs P.G. DE GENNES 1971 - 12

Cette thèse a été effectuée au Laboratoire de

_Physique

de l’Ecole

Normale

_Supérieure

au cours des années 1967 - 1970. Je remercie vivement les

Professeurs _{KASTLER et BROSSEL pour} l’accueil

_qu’ils

m’ont réservé dans leur

groupe de recherche et pour les conditions de travail

exceptionnelles

qu’ils

y ont créées.

L’étude

présentée

ici est le résultat du travail de toute une

_équipe

de recherche

_dirigée

_{par C.} COHEN-TANNOUDJI à

_{qui je}

suis très heureux

d’exprimer

ici ma

_{profonde reconnaissance;}

il a su en

_effet,

avec la

_gentillesse

et la

com-pétence

que tout le monde lui

connaît,

animer le travail de

_l’équipe

et lui

transmettre son enthousiasme

_{scientifique.}

C’est avec

_plaisir

_que

_je

remercie

_également

_{tous les membres du groupe}

qui

ont

_participé

_{à l’étude} sur l’atome"habillé" : J. DUPONT-ROC avec

_lequel

_j’ai

collaboré de

_{façon particulièrement}

amicale et fructueuse

pendant

toute la durée

de ce

travail,

C.

LHUILLIER-LANDRÈ,

M. LE DOURNEUF et G. GRYNBERG

_qui

ont

succes-sivement

_{pris part}

aux recherches et

_grandement

_contribué,

tant sur le

_plan

théo-rique

qu’expérimental,

à l’avancement de cette

étude.

Mes remerciements vont

_également

à tous mes camarades de laboratoire

pour l’aide

_qu’ils

_{ont pu}

_m’apporter

et à toute

_l’équipe

_technique

du laboratoire

pour l’habileté et

_{l’ingéniosité}

avec

_lesquelles

elle a

_toujours

su résoudre les

problèmes

que

je

lui ai

_posés.

Je tiens en

_particulier

à remercier Mme BERLAND et Mme DOUSSET

_qui

ont su avec

_compétence

et

_rapidité

mettre au

_point

la chaîne

multiplicatrice

de

_fréquence

sans

_laquelle

une bonne

_part

des

_expériences

rappor-tées dans ce travail n’aurait pu être menée à bien. Cette chaîne

_{multiplicatrice}

a été réalisée

_grâce

aux conseils et à l’aide fructueuse de M. ARDITI

_qui

nous a fait

_profiter

avec

_gentillesse

et amabilité de la

_grande

_expérience

_acquise

dans ce domaine au laboratoire de

_l’Horloge

_Atomique.

Je l’en remercie très vivement.

Je suis

_également

très reconnaissant à Mlle BRODSCHI

_qui

a _pu,

_malgré

ses nombreuses

_{responsabilités}

administratives,

se

_charger

de la très lourde

tâche

_qu’a

été la

_frappe

de ce mémoire.

INTRODUCTION ... _{p. 1}

I - LE FORMALISME GENERAL DE L’ATOME HABILLE ...

p.13

I-A.

_{Quelques rappels}

de

_physique

_atomique

...

p.14

I-B.

_Description

du

_système

_global

"atome +

_champ

_de

_{radiofréquence"}

_p.29

I-C. Les

_diagrammes

_d’énergie

de l’atome habillé dans le cas d’un

spin

J = _1/2

...

p.37

I-D. Les

_propriétés

_physiques

de l’atome habillé ...

p.47

I-E. Les méthodes

_{spectroscopiques d’exploration}

du

_diagramme

d’énergie

de l’atome habillé ...

p.64

II - LES

EQUATIONS

DE BLOCH DE L’ATOME HABILLE ...

p.69

II-A.

_Rappels

sur

_{l’équation}

_pilote

d’un

_système

de

_spins

libres

sans interactions ...

p.70

II-B. La

_description

_statistique

de l’atome habillé ...

p.78

II-C. Etude

_générale

de

_{l’équation pilote}

de l’atome habillé ...

p.84

II-D. Etude

_générale

du

_signal

détecté ...

p.90

III - FORME OPERATORIELLE DES

EQUATIONS

DE BLOCH POUR UN ATOME HABILLE

DE SPIN J

_QUELCONQUE

...

p.99

III-A. Les niveaux

_d’énergie

de l’atome habillé pour un

_spin

J

_quelconque

...

p.101

III-B. La

_description

_{opératorielle}

de l’atome habillé ...

p.112

III-C.

_Description

d’une

expérience

dans le formalisme

_{opératoriel :}

généralisation

de la notion de référentiel tournant ...

_p.123

IV - LE CALCUL DES RESONANCES

MAGNETIQUES

DE COHERENCE DANS LE

FORMALISME DE L’ATOME HABILLE ...

p.131

IV-A. Etude

_générale

du

_signal

résonnant ...

p.132

IV-B. Etude des

_{caractéristiques}

du _pompage ...

p.136

IV-C. Etude

orientation des résonances ...

magnétiques

de cohérence

détectées

on

p.139

IV-D. Etude des résonances

_magnétiques

de cohérence détectées en

alignement ...

p.145

V - LES PROPRIETES

MAGNETIQUES

DE L’ATOME HABILLE EN CHAMP

STATIQUE

FAIBLE ...

p.149

V-A.

_{Propriétés magnétiques}

d’un atome habillé en

_{champ statique}

faible par des

photons

de

_{radiofréquence polarisés}

V-B. Transfert résonnant de

cohérence

entre niveaux

_atomiques

différents

habillés par un

_champ

de

radiofréquence polarisé

linéairement

...

p.167

V-C.

_Propriétés

_magnétiques

d’un atome habillé en

_champ

_statique

faible par des

photons

de

radiofréquence polarisés

circulai-rement ...

p.189

VI - ABSORPTION ET DIFFUSION D’UN DEUXIEME CHAMP

ELECTROMAGNETIQUE

PAR

L’ATOME HABILLE ...

p.201

VI-A. Etude

_générale

du

_spectre

_{d’absorption}

de l’atome habillé

_p.202

VI-B.

_Spectre

Zeeman d’un atome habillé en

_{champ statique}

faible

_p.211

VI-C. Diffusion de lumière par l’atome habillé ...

p.222

VII - LA RELAXATION )E L’ATOME HABILLE PAR DES CHAMPS DE

RADIOFREQUENCE

INTENSES ...

p.247

VII-A.

_Rappels

sur la relaxation

_magnétique

d’un atome libre ..

p.250

VII-B.

_Description

_générale

de la relaxation

_magnétique

d’un

atome habillé par un

_champ

de

_{radiofréquence}

en

polarisation

03C0 ...

p.253

VII-C. Influence de

l’ amplitude

et de la

_fréquence

du

champ

habil-lant sur la relaxation

magnétique

...

p.257

VIII - INTRODUCTION A L’ETUDE EXPERIMENTALE ...

p.265

VIII-A. Généralités ...

p.265

VIII-B.

Description

générale

du

montage

et des

_techniques

expérimentales

...

p.267

IX - ETUDE EXPERIMENTALE DES PROPRIETES

PHYSIQUES

DES ISOTOPES IMPAIRS

DU MERCURE HABILLES PAR UN CHAMP DE

RADIOFREQUENCE

...

p.275

IX-A. Etude

_{expérimentale}

des divers

_types

de résonance de l’atome

habillé ...

p.275

IX-B. Etude

_{expérimentale}

des

_{propriétés magnétiques}

de l’atome

habillé en

_champ

_statique

faible ...

p.282

X - ETUDE EXPERIMENTALE DES COLLISIONS D’ECHANGE DE SPINS ENTRE ATOMES

ALCALINS HABILLES ...

p.291

X-A. Etude

_{expérimentale}

du transfert de

cohérence

entre

133

Cs

et

87

Rb

habillés par un

_champ

de

_{radiofréquence polarisé}

liné-airement ...

p.291

X-B. Etude

_{expérimentale}

de la relaxation transversale d’atomes de

87

XI-B. Le

spectre

hyperfin

d’atomes de

87

Rb

habillés _par un

champ

de

_{radiofréquence}

linéaire ...

p.305

XI-C. Relaxation

_magnétique

d’atomes de

87

Rb

habillés.

_Largeur

de la raie

_hyperfine

0 ~ 0 ...

p.311

XI-D. Le

_spectre

_hyperfin

d’atomes de

87

Rb

habillés par un

champ

de

_{radiofréquence}

tournant ...

p.316

CONCLUSION ...

p.319

APPENDICES I ...

p.A1

II ...

p.A4

III ...

p.A10

IV ...

p.A16

V ...

p.A33

VI ...

_p.A38

REFERENCES

I N T R O D U C T I O N

LES DIVERS EFFETS RESONNANTS DE LA SPECTROSCOPIE HERTZIENNE

La

_{Spectroscopie}

Hertzienne est la branche de la

_Physique

Atomi-que consacrée à

l’étude

des transitions induites entre les niveaux

_d’énergie

d’un

système

matériel _par un

_champ

de radio- ou

_{d’hyperfréquence.}

Son domaine

d’appli-cation est

extrêmement vaste,

tant en _{raison de la gamme de}

_fréquences

_qu’elle

couvre, _{que de la} diversité des

_phénomènes

résonnants

_qu’on

_peut

_{y observer.}

Ini-tialement _conçue comme un _moyen

_puissant

_{d’investigation}

des niveaux

_d’énergie

dans des

_expériences

de

_jets

_atomiques

ou

moléculaires

(

1

),

elle s’est

_étendue

par la suite au domaine de la

résonance

_magnétique

_{électronique}

(

2

)

et nucléaire

(

3

)

sur des

échantillons

solides ou

_liquides.

Elle a vu enfin ses

possibilités

s’enri-chir considérablement avec l’avènement des méthodes

_optiques

de

_préparation

et de

détection du

_système

_atomique.

L’étude

de nombreux niveaux

_d’énergie

_{dans des gaz}

à très faible

_pression

est alors devenue

_{possible :}

la méthode de "double

réso-nance",

mise au

_point

_par BROSSEL et BITTER

(

4

),a

_permis

de détecter la

résonance

magnétique

dans des états

_atomiques

excités;

le pompage

optique

suggéré

en 1950

par KASTLER

(

5

)

a rendu

_possible

l’extension des études

_{précédentes}

aux états

fon-damentaux,

possédant

un

_{paramagnétisme électronique}

(

6

)

ou

nucléaire

(

7

).

Citons

également

toutes sortes de variantes de ces

_expériences

dans

_lesquelles

l’excita-tion ou _{le pompage}

_optique

sont

_{remplacés, lorsqu’ils}

ne

_peuvent

être directement

utilisés,

par d’autres

méthodes

de

_préparation

du

_système

étudié : double résonance

sur des états

_atomiques

excités et

_alignés

_par bombardement

_{électronique}

(

8

);

résonance

_magnétique

sur des états

_atomiques

fondamentaux

(

9

),

voire même sur des

électrons libres

(

10

),

orientés

par collisions

d’échange

de

_spin

avec des atomes

alcalins

_{pompés optiquement,}

etc.

Le raffinement des

_{techniques expérimentales}

a d’autre

_{part permis}

d’enrichir la

_{Spectroscopie}

Hertzienne de toute une série d’sffstc

_physiques

nou-veaux

_qui

sont venus

_s’ajouter

au

phénomène

_simple

de résonance

_magnétique

ordinaire

des

résonances

liées à

_{l’absorption}

simultanée

de

plusieurs quanta

du

champ

de

ra-diofréquence

ont été observées _{pour la}

_première

fois dans des

_expériences

de

pompa-ge

optique (

11

)

et

étudiées

en

détail

_par WINTER

(12);

AUTLER et TOWNES

ont,

par

ailleurs,

mis en

évidence

un effet intéressant de dédoublement des raies

_spectrales

émises

par un atome dont les niveaux sont soumis à l’action d’un

champ

de

radiofré-quence

résonnant

(

13

).

Enfin,

les

_techniquns

_{du pompage}

_optique

transversal

(

14

)

en offrant la

_possibilité

de

_préparer

de

_façon

continue le

système

atomique

dans

permis

l’observation de toute une classe de nouveaux

phénomènes

résonnants :

après

ALEXANDROV

et al

(

15

),

SERIES et al

(

16

),

GENEUX et al

(

17

),

POLONSKY et al

(

18

),

nous avons nous-même

observé

(

19

)

des

résonances

nouvelles

_qui

se

_distinguent

net-tement par leurs

_{caractéristiques}

_{(positions, largeurs,}

intensités, etc.)

des

réso-nances

_magnétiques

_{ordinaires et que} nous

_qualifierons

du terme

_général

de

"réso-nances

_magnétiques

de

cohérence".

LE CARACTERE

_CLASSIQUE

OU CHAMP DE

_{RADIOFREQUENCE}

La

_plupart

des formalismes

_théoriques

utilisés

pour

interpréter

les effets

_précédents

ont,

à

_quelques

rares

_{exceptions près}

(

20

),

été basés sur un

trai-tement

_classique

du

_champ

de

_{radiofréquence.}

Etant

donné

le nombre extraordinairement élevé de

photons

présents

dans le

_champ,

le choix d’un tel traitement semble en

ef-fet naturel : les

phénomènes

d’émission

_spontanée

sont

_{complètement}

_{négligeables}

devant

_{l’absorption}

et l’émission

induite,

si bien

_qu’aucun

effet

_qui

ne

_pourrait

être

_expliqué

à l’aide d’une

représentation

classique

du

_champ

n’est

susceptible

d’apparaître.

Une telle

_description

est donc d’un

point

de vue

_théorique

entièrement

justifiée...

Elle semble d’autre

part

s’imposer

étant

donné

le caractère

"cohérent"

du

_champ

de

_{radiofréquence produit}

par les oscillateurs utilisés dans les

expérien-ces de

Spectroscopie

Hertzienne : la

phase

du

champ

étant

parfaitement définie,

il

_parait

tout

_indiqué

de le

considérer

comme une

_grandeur

_classique

représentée

par

une fonction

_périodique

du

temps

...

LE ROLE

DES PHOTONS DANS

LE DOMAINE DES

_{RADIOFREQUENCES}

Cependant,

bien que le formalisme

_{semi-classique}

du

_rayonnement

permette

de

décrire

_{complètement}

tous les effets de la

_{Spectroscopie}

Hertzienne,

il est bien connu que ceux-ci

s’interprètent

souvent de

_façon

très

_simple

en termes

quantiques

d’absorption

ou

d’émission

de

photons

de

_{radiofréquence}

par le

système

atomique.

C’est en

_particulier

le cas des transitions à

_plusieurs

quanta :

en

ap-pliquant

les

_règles

de conservation de

_l’énergie

et du moment

_angulaire

au cours

de

_{l’absorption}

de p

photons

de

radiofréquence

par

l’atome,

on est

_capable

de

prévoir,

beaucoup

plus

commodément _{que par le} calcul

_classique,

la

position

des diverses

résonances

observables.

L’idée

vient alors

immédiatement

_d’essayer

d’appliquer

les mêmes

3

haut. Ces résonances sont bien

_comprises

dans le formalisme

_{semi-classique.}

Diver-ses

_{interprétations}

en ont été données

)(

) .

22

)(

21

)(

18

16

)(

15

(

Toutes sont basées sur

l’étude

de l’évolution forcée d’une

_{superposition}

cohérente de sous-niveaux Zeeman

atomiques.

Cette

superposition,

introduite dans le

_système

par l’excitation

optique

transversale,

subit des oscillations forcées _{induites par} le

_couplage

entre l’atome et la

_{radiofréquence.}

Le calcul _{montre que} ces oscillations

_présentent

des

varia-tions

résonnantes

pour certaines valeurs du

_champ

_{statique H}

₀

_appliqué

aux atomes.

Par

_exemple,

_pour un

_champ

de

radiofréquence

oscillant

_parallèle

au

_champ

_H

₀

(c’est-à-dire en

_polarisation

_03C0),

on

_prévoit

_{par le calcul et} on observe

_{expérimentalement}

(

15

)(

17

)(

18

)

sur une assemblée de

spins

1/2

un

_spectre

de résonances

_apparaissant

dans des

_champs

_{tels que 03C9}0 =

p03C9

(03C9

0

= -03B3H

0

,

03B3

rapport

gyromagnétique

des

_spins;

w

_pulsation

de la

_{radiofréquence;}

p

= 1, 2,

3

...).

Pour un

_champ

de

radiofréquence

qui

oscille

_{perpendiculairement}

à

H

0

(polarisation

03C3),

nous avons mis par contre

en

évidence

_{théoriquement}

(

21

)

et

_{expérimentalement}

(

19

)

un

_spectre

_"pair"

03C9 0 =

2pw

de nouvelles

résonances

_magnétiques

de

cohérence.

Si l’on cherche à

_comprendre

_physiquement

le

rôle

des

_photons

dans

ces diverses

résonances,

on rencontre

immédiatement

de sérieuses difficultés. On ne

peut

en _{effet manifestement pas les}

_interpréter

en termes de transitions réelles

entre niveaux

_d’énergie

_atomiques

_{accompagnées}

de

_{l’absorption}

ou de l’émission de

photons

de

_{radiofréquence.}

On observe en effet ces

_phénomènes

résonnants en _pompage

purement transversal,

dans des conditions où il n’existe aucune différence de popu-lations entre les sous-niveaux Zeeman +1/2 et -1/2 et il est donc

_impossible

de

dé-tecter de telles transitions même si elles venaient à se

_produire.

D’autre

_part,

ces transitions ne

_pourraient

en aucun cas assurer la conservation

_globale

de

l’énergie

et du moment

_cinétique

du

_{système :}

si le

_champ

de

_{radiofréquence}

a une

polarisation

03C0,

_{chaque photon transporte}

en effet un moment

_angulaire

nul le

_long

de

_H

₀

et

_{l’absorption}

ou l’émission d’un nombre

_quelconque

de

_quanta

de

radiofré-quence ne

_peut

fournir le moment

_cinétique

nécessaire

à une transition

0394m

=

_±1;

de même si le

_champ

de

_{radiofréquence}

a une

_polarisation

03C3, il

résulte

de la

super-position

de deux

_composantes

circulaires droite et

gauche correspondant

à des

pho-tons de moment

_cinétique

+ ou - le

_long

de

_;

_H

₀

seul un nombre

_impair

d’entre eux

permettrait

par suite d’induire des transitions

0394m

= _{±1 et}

on ne

_comprend

_pas du

tout de cette

_{façon l’apparition}

_d’un

_{spectre pair}

de résonance ...

Ainsi, si les transitions à

_plusieurs

_quanta

_{peuvent s’interpréter}

de

_façon

très

_simple

-et très commode- en termes

_{corpusculaires,}

il n’en est pas

de

même

des nouveaux

_phénomènes

résonnants

que nous venons de

décrire,

pour

les-quels

le rôle

_joué

_par les

_photons

de

_{radiofréquence}

reste

_{mystérieux...}

Pourtant,

les

mêmes

_photons

interviennent manifestement dans les deux

_types

d’effets et il est donc

intéressant

de

comprendre

comment ils se manifestent

_physiquement

dans les

résonances

_magnétiques

de

cohérence.

En

_plus

de l’intérêt

_purement

_théorique

posé

par ce

_problème,

on

_peut

en effet

_espérer

_{que la}

_{compréhension quantique}

des processus mis en

_jeu

nous

_permettra,

comme c’est le cas _{pour les} transitions à

plusieurs

quanta, d’interpréter,de façon

plus physique

et

_plus

_simple

_que ne le fait le formalisme

_{semi-classique,}

les

_{principales propriétés}

de ces

résonances

(positions,

intensités,

largeurs,

etc.).

OBJET DE CE TRAVAIL

Les

considérations

_{précédentes}

nous ont conduit à

_adopter

_pour la

_description

du

_champ

de

_{radiofréquence}

et de son interaction avec le

_système

atomique

un formalisme entièrement

_quantique.

C’est l’étude de ce formalisme et de

l’interprétation qu’il

permet

de donner de tous les effets

_-déjà

connus ou

origi-naux- de la

_{Spectroscopie}

Hertzienne

_qui

constitue

_l’objet

_théorique

essentiel de

ce travail.

Nous verrons _{notamment que le}

point

de vue

_quantique

_permet

de

comprendre

de

_{façon globale}

et

_synthétique

l’ensemble des

_phénomènes

résonnants

mentionnés

plus

haut,

à l’aide

_d’images

_{physiques simples qui précisent}

les divers

rôles

_joués

par les

photons

de

_{radiofréquence;}

de

_plus,

nous serons tout naturel-lement

amenés,

grâce

à ce

_point

de

vue,à

prévoir

et à

étudier

en détail des effets

physiques originaux qui

apparaissent

de

_façon

moins évidente dans le formalisme

classique...

Nous montrerons _{ainsi que,}

_malgré

_{les apparences, le} formalisme

quan-tique

non seulement ne

_complique

pas

l’interprétation

des

_phénomènes

observés,

mais

_présente

sur le formalisme

_classique

de nombreux

_avantages

pratiques

et

con-ceptuels

que nous allons maintenant _passer brièvement en revue.

LES AVANTAGES DU POINT DE VUE

_QUANTIQUE

_{ADOPTE DANS CE}

TRAVAIL

1.

Existence

d’un hamiltonien

_indépendant

du

_temps.

Généralisation de

la

notion

de

_{référentiel}

tournant.

En traitant

_{quantiquement}

le

_champ

_{électromagnétique,}

on introduit dans le formalisme une certaine

_symétrie,

absente dans le

_point

de vue

_classique;

5

au lieu de

considérer

le

_champ

comme une

_perturbation

extérieure

appliquée

au

sys-tème,

on le met sur le même

_plan

_{que le milieu}

matériel

en considérant que le

sys-tème

_atomique

et la

_{radiofréquence}

constituent en

_quelque

sorte deux

sous-systèmes

physiques

en interaction. L’évolution du

système global

"atome +

_{champ" qu’ils}

cons-tituent est alors

_régie

par un hamiltonien

indépendant

du

_temps

dont l’étude

est,

en

_{principe, beaucoup plus simple}

que celle de

l’hamiltonien

dépendant

du

temps

de la théorie

_{classique. Remarquons}

d’ailleurs _que l’on cherche dans le formalisme

classique

à s’affranchir dans la mesure du

_possible

de la

_{dépendance temporelle}

de 1’ hamiltonien en

_passant

par

exemple

dans un

référentiel

tournant avec la

radiofré-quence

(

23

).

Une telle

_opération

n’est

_cependant

_possible

_{que si le}

_champ

est

po-larisé circulairement. La

_{quantification}

du

champ permet

en

_quelque

sorte de

géné-raliser la notion de _passage au référentiel tournant dans le cas d’une

_polarisation

quelconque

du

_champ.

C’est d’ailleurs en

_essayant

de calculer exactement l’évolution

d’un

spin

dans un

_champ

de

_{radiofréquence polarisé}

linéairement _que

SHIRLEY (

24

)

a

été

_amené,

avant nous, à constater

_l’analogie

formelle

_qui

existe entre les

opéra-tions consistant à

quantifier

le

_champ

et celles

qui

visent à

éliminer

la

_dépendance

temporelle

de

l’hamiltonien.

2.

Introduction

des

_{diagrammes d’énergie}

du

_système

"atome

+

_{champ". Interprétation}

à

l’aide

de

ces

_diagrammes

de

tous

les

_effets

résonnants

de

la

_{Spectroscopie}

Hertzienne.

L’existence d’un hamiltonien

_indépendant

du

_temps

nous

_permet

de

définir

de véritables niveaux

_d’énergie

_{pour le}

_système

_physique

étudié,

ce

_qui

est exclu dans le formalisme

_classique.

Chacun de ces niveaux est associé à un

état stationnaire du

_système

global

"atome +

_photons

_de

_{radiofréquence".}

Tracés

en fonction du

_{champ statique}

Ho,

ces niveaux constituent de véritable

_diagrammes

d’énergie

pour le

système

global

étudié.

L’évolution

libre d’une observable

quel-conque de ce

_système

ne oeut s’effectuer qu’aux diverses

_fréquences

de Bohr

cor-respondant

aux différents

_couples

de niveaux de ces

_{diagrammes qui permettent}

ainsi de construire

_simplement

les

_diagrammes

de

_fréquence

introduits par PRYCE

(

25

),

AUTLER et TOWNES

(

13

),

SERIES

)

16

(

ou SHIRLEY

(

24

).

_Cependant,

dans la

mesure où les

_diagrammes

_que nous venons de définir

_{correspondent}

aux vraies

éner-gies

d’un

_{système physique}

isolé,

leur

interprétation

est

_plus

claire que celle

de

_{simples diagrammes}

de

_fréquence

et on

_peut,

à

_partir

de leur forme

générale,

déduire

très

_simplement

l’ensemble des

propriétés

d’un

_système

atomique

couplé

à

un

_champ

de

_{radiofréquence,}

tout comme on

_peut,

à

_partir

du

_diagramme

Zeeman d’un

L’allure

_générale

des

_diagrammes

_d’énergie

du

_système

"atome

+

champ" peut

se

_déduire,

sans aucun

_calcul,

de

simples

arguments

de

_symétrie

basés

sur les

règles

de sélection des transitions

_dipolaires

_{magnétiques.}

On constate

très

_simplement

_que les

_diagrammes

ainsi obtenus

_présentent,

_pour des valeurs

pré-cises du

_champ

_H

₀

_,

un certain nombre d’anticroisements

(

x

)

et de croisements de

niveaux

_{d’énergie.}

Nous montrerons en

détail

que les transitions à un ou

_plusieurs

quanta

d’une

_part,

les

résonances

_magnétiques

de

cohérence

d’autre

part,

reflètent

respectivement

l’existence de ces anticroisements et croisements de niveaux.

Ces diverses

résonances

constituent

ainsi,

pour l’atome

couplé

à un

champ

de

radio-fréquence,

une

_simple

_{généralisation}

d’effets

résonnants

_qui,

dans le cas d’atomes

libres,

ont été

étudiés

par ECK et al

(

26

)

pour les

anticroisements,

par FRANKEN

et al

(

27

)

pour les croisements de niveaux. Le rôle des

_photons

de

_{radiofréquence}

dans ces

résonances

_apparaît

_également

de

_façon

claire au

_simple

examen des

dia-grammes

d’énergie :

les anticroisements n’existent _{que par} suite d’un

couplage

entre deux états de même

_énergie

du

_système

_global

"atome +

_champ"

_comprenant

en

_général

des nombres de

_photons

différents;

ils traduisent donc l’existence de

processus

d’absorption

et d’émission réels

(conservant

_l’énergie

et le moment

cinétique)

d’un ou

plusieurs photons

de

_{radiofréquence}

par l’atome. Les

croise-ments

_{correspondent}

_{par contre} à l’intersection de deux états du

_système

_global

qui

ne

_peuvent

se _repousser car ils ne sont

_couplés

à aucun ordre

(absence

de

toute transition réelle au

_point

de

croisement).

Nous verrons _{que les}

phénomènes

résonnants

qui apparaissent

en ces

_points

ne sont observables que par suite d’une

contamination des

états

qui

se croisent _{par des niveaux}

_d’énergie

différente,

ce

que l’on

peut

interpréter

en terme

_{d’absorption}

ou

d’émission

virtuelles

(ne

conser-vant pas

l’énergie)

de

_photons

de

_{radiofréquence}

par l’atome.

(*)

Deux

niveaux

_appartenant

à un anticroisement

_passent

à une distance minimale non

7

Notons enfin _{que la}

_présence

des anticroisements

permet

égale-ment

_{d’expliquer,}

du fait de la

_séparation

des niveaux du

_diagramme

en

_plusieurs

branches

_qui

se

_repoussent,

la

_{démultiplication}

des raies

_spectrales

(effet

AUTLER-TOWNES

(

13

))

mentionnée

_plus

haut... Les

_diagrammes

_d’énergie

du

_système

"atome +

_champ"

nous donnent

ainsi,

de

_façon

_{synthétique,}

une vision d’ensemble

de tous les effets résonnants de la

_{Spectroscopie}

Hertzienne

_qui

_{s’interprètent}

dans des formalismes

_classiques

très divers...

3.

_{Interprétation}

_simple

dans

le

_point

de

vue

quantique

des

_effets

de

saturation.

Les

_avantages

du

_point

de vue

_quantique

se manifestent

_également

lorsqu’on envisage

l’interaction du

_{système atomique}

avec des

_champs

de

radiofré-quence

intenses,

permettant

de saturer les raies de résonance

_magnétique.

Alors que les méthodes

semi-classiques

de résolution des

_équations

du mouvement en

puis-sances de la

_perturbation

conduisent à des calculs souvent

_longs

et

_complexes

(

28

)

et

_peuvent

cesser de _converger, il est

_{toujours possible,}

même si l’on n’effectue

pas

explicitement

les

calculs,

de suivre par continuité la déformation du

diagram-me

_d’énergie

du

_{système global}

"atome +

_champ

_quantifié"

_{pour des nombres de}

pho-tons de

_{radiofréquence}

de

_plus

en

_plus

élevés et de

_prévoir

très

_simplement

les

principales

propriétés

de saturation des diverses résonances

observées.

C’est ainsi que la déformation

_progressive

des anticroisements de

niveaux,lorsque

le nombre de

_photons

(donc

_{l’amplitude)}

du

_champ

de

_{radiofréquence}

_augmente,

_permet

d’interpréter

l’élargissement

radiatif des résonances

_magnétiques

à un ou

_plusieurs

quanta;

on

_peut

_également

_{dire que cet}

_{élargissement}

est causé par les transitions

réelles de

_{radiofréquence (responsables}

de la

_présence

des

anticroisements)

qui

raccourcissent en

_quelque

sorte la durée de vie des niveaux soumis à la résonance

magnétique.

Par contre, les résonances

_magnétiques

de

cohérence,

associées à des

croisements de niveaux

qui

se

déforment

_beaucoup

moins que les

anticroisements,

lorsqu’on

commence à saturer le

_couplage

entre l’atome et le

_champ,

ne subissent pas

d’élargissement

du même

_type

et restent, pour des intensités de radiofré-quence relativement

_importantes,

beaucoup plus

fines _que les résonances

magnéti-ques ordinaires

(on

peut

dire encore

_qu’elles

sont associées à des transitions vir-tuelles de

_{radiofréquence}

_qui

n’affectent pas la

durée

de vie des niveaux

atomiques).

Enfin, les différents croisements et anticroisements du

_diagramme

se

_déplacent

en

_général

dans le

_{champ statique H}

₀

_{lorsque l’amplitude}

de la

radio-fréquence

augmente;

ces

_{déplacements}

sont liés à des transitions virtuelles de

radiofréquence

qui perturbent

les niveaux

_d’énergie

du

_diagramme.

On

explique

et

déplacements

BLOCH-SIEGERT

(

28

)

bien connus des divers

_types

de résonances

ma-gnétiques.

4.

Prévision

_{d’effets originaux suggérés}

_{par le}

_point

de

vue

_quantique.

Si le formalisme

_quantique

nous conduisait

_simplement

à voir sous un

_éclairage

différent

des

effets

_déjà

connus, son intérêt resterait

_académique.

Son

_avantage

essentiel est sans doute de

_permettre,

_{par la}

_{simplification}

_qu’il

apporte

à la

théorie,

de

_prévoir

des

_phénomènes

nouveaux

_qui,

bien

_{qu’également}

contenus dans le formalisme

_{semi-classique,}

y sont souvent

masqués

par la

comple-xité formelle des

_équations

à résoudre.

Certaines

_{caractéristiques}

des

_diagrammes

_d’énergie

_peuvent

en

effet

refléter

des

_{propriétés physiques}

intéressantes

du

_système

étudié. En

par-ticulier,

la

_pente

à

_{l’ origine}

des niveaux

_d’énergie

du

_diagramme

en fonction

du

_champ

_magnétique

_{statique H}

₀

_permet

de définir un facteur de Landé _{pour le}

système

"atome +

_champ"

_{en interaction.}

_L’étude

_{de la}

_déformation

_du

_diagramme

lorsque

le

_couplage

entre l’atome et la

_{radiofréquence}

_augmente

_{montre que, dans} certains cas, on

_peut

observer une

modification,

voire même une annulation de ce

facteur de Landé et donc du moment

_magnétique

du

_système

sous l’effet de

l’inter-action entre l’atome et le

_champ

de

_{radiofréquence.}

Cette modification a été mise

en évidence au cours de ce _{travail par} une série

_{d’expériences}

_{de pompage}

_optique,

très

_simples

dans leur

_principe,

_qui

ont

_permis

de tester l’ensemble des

proprié-tés

_{paramagnétiques}

du

_système

"atome +

_champ".

_{C’est ainsi}

_qu’ont

_été

_observés,

entre autres effets, la modification de la

_{dépolarisation}

_magnétique

₍

₂₉

_),

de la

précession

de Larmor

(

30

),

de l’effet Zeeman

_atomique

(

31

),

sous l’effet du

cou-plage

entre l’atome et un

_champ

oscillant...

Les

_diagrammes

_d’énergie

du

_système

_global

sont

_également

d’une

grande

utilité _pour

_interpréter

toute une série

_{d’expériences}

_que l’on

_peut

réa-liser sur un

_système

_atomique

à l’aide d’un

_champ

de

_{radiofréquence}

A d’intensité

quelconque

et d’un deuxième

_champ

B de faible intensité et de

_fréquence

variable. On

_peut

alors considérer que B est absorbé ou diffusé _{par le}

système

constitué _par

l’atome en interaction avec les

photons

de A. Les différentes

_fréquences

de Bohr de ce

_système

constituent des

_fréquences

de résonance

_possibles

pour

l’absorption

et la diffusion du

champ

B... Une variante de ces

expériences

consiste à

_remplacer

ce dernier

_champ

par un faisceau

_optique

modulé en intensité ou en

_polarisation

à

_fréquence

variable. On

_prévoit

encore donc ces

conditions,

qui rappellent

les

expériences

classiques

de BELL et BLOOM

(

32

),

une variation résonnante des

9

des

_fréquences

de BOHR

_{précédemment}

définies. De nombreuses

_expériences

de ce

_type

ont été

réalisées

au cours de ce travail

)(

).

33

)(

31

30

(

Elles nous ont

permis,

par la mesure des

_fréquences

propres du

système

global

"atome +

_champ

_A",

_de

reconsti-tuer

_{expérimentalement}

son

_diagramme

_d’énergie

et _{d’en prouver} ainsi concrètement la réalité

_physique.

Pour

être

_complet

dans

l’énumération

que nous venons de faire des

avantages

du

_point

de vue

_quantique,

nous devons _{terminer par} deux remarques. La

première

concerne

l’évolution

_{propre du}

_champ

de

_{radiofréquence}

dans une

expérien-ce de

Spectroscopie Hertzienne.

On sait _que ce

_champ

subit,

sous l’effet du

coupla-ge avec le milieu

_atomique,

des modifications

_(absorption,

_{amplification,}

disper-sion, etc.)

corollaires de celles

_qu’on

observe sur les atomes. Le formalisme

quantique,

dans la mesure où il considère le

_champ,

non _pas comme une

_grandeur

classique

imposée

de l’extérieur aux

_{spins atomiques,}

mais

plutôt

comme une

par-tie du

_{système physique global,}

est

_{particulièrement}

bien

_adapté

_pour

l’étude

de

ces modifications. Cet

_avantage

très

_appréciable

du traitement

_{quantique lorsqu’il}

s’agit

de décrire le

_couplage

du

_champ

_{électromagnétique}

avec un milieu

_atomique

relativement dense

(

34

),

n’a

pas été

cependant

déterminant dans notre travail où

nous nous sommes limités à l’étude

_{d’expériences}

réalisées sur _{des vapeurs}

atomi-ques à

très

faible

pression,

pour

lesquelles

on

_peut

totalement

_négliger

les

modi-fications de la

_{radiofréquence.}

La deuxième _remarque concerne

plutôt une

réserve

_que l’on

pour-rait faire au traitement

quantique :

on

_peut

_{supposer que,}

_{soulignant l’aspect}

corpusculaire

du

_champ

_{électromagnétique,}

il n’est pas bien

adapté

à

l’étude

des

effets de modulation liés à

_l’aspect

"ondulatoire" et

"cohérent"

de la

radiofré-quence. Nous montrerons dans ce _{travail que cette} réserve n’est _pas

_justifiée.

on

_peut

en effet décrire

_{quantiquement}

un champ de

phase 03A6

bien définie en

super-posant

des états à nombres n de

_photons

différents. On construit ainsi des états

quantiques

cohérents

(

35

)

pour

lesquels

les incertitudes

_conjuguées

0394n

et

_039403A6

sont

minimisées. En étudiant le

_couplage

de l’atome avec de tels

états,

on

_peut

rendre

compte

très aisément des différents effets

modulés

liés à la cohérence du

champ

LE

CONCEPT D’ATOME HABILLE PAR DES PHOTONS DE

RADIOFREQUENCE

Le traitement

_quantique

du

_champ

_{électromagnétique}

_permet,

comme nous l’avons montré ci-dessus en

_détail,

d’introduire dans le domaine

desradiofré-quencesle

langage

des

_photons

et d’illustrer les différents effets

résonnants

par

des

_{images physiques}

_simples

en termes de processus

élémentaires

d’absorption

ou

d’émission

de

quanta,

généralement

réservées au domaine de

_{l’électrodynamique}

quantique.

On est ainsi

amené

naturellement à considérer _{que le}

_système

_physique

étudié est un atome en train d’absorber et de

réémettre

en _{permanence, de}

_façon

réelle ou

virtuelle,

des

_photons

de

_{radiofréquence. L’analogie}

avec les

_particules

de la théorie

_quantique

des

champs,

en interaction continue avec les fluctuations

du

_champ

_{électromagnétique}

du vide est

_{particulièrement frappante,}

la différence

essentielle

_provenant

du _{fait que le}

_couplage

avec le

champ

est

stimulé

dans le

premier

cas,

_spontané

dans le second. Cette

_analogie

nous a

conduit,

en

_empruntant

le vocabulaire du

_problème

à _{N corps,} à

_appeler

atome "habillé" par les

photons

de

_{radiofréquence,}

ou

_plus

_simplement

atome

"habillé",

le

_système

constitué _par l’atome et le

_{champ quantifié}

en interaction. De

même,

ce

_champ

sera _souvent

qua-lifié de

_champ

"habillant". Ces dénominations traduisent

_{plus qu’une}

similitude

superficielle

entre les deux

_types

de

_{phénomènes;}

en

_particulier,

la modification du moment

_magnétique

de l’atome

habillé,

que nous avons

_signalée

_plus

haut,

peut

s’apparenter

à la modification

_spontanée

du moment

_magnétique

de l’électron

(

36

)

sous l’effet du

_couplage

avec les fluctuations du vide

_{(g -}

2 )

...

LE PLAN DE CE TRAVAIL

L’exposé qui

va suivre

_comporte

une

_partie

_{théorique (chapitres}

I

à

VII)

et une

_partie

_{expérimentale (chapitres}

VIII à

XI).

Le

_premier

_chapitre

sera

consacré

à une

_description

générale

du formalisme de l’atome habillé et à une

in-terprétation qualitative

dans ce formalisme des différents effets

_classiques

ou nouveaux

observés

en

Spectroscopie

Hertzienne,

sur

_lesquels

nous aurons l’occasion

de revenir

_plus

en

détail

dans la suite de

_l’exposé.

Nous nous _{proposerons ensuite}

de

décrire

_{quantitativement}

les

_expériences

réalisées

sur l’atome habillé. Il nous

faut alors tenir

compte

explicitement

du

_couplage

des

spins,

non seulement avec la

radiofréquence

mais aussi avec un

"réseau"

_responsable

de _{leur pompage} et de leur relaxation. Nous introduirons dans ce but les

_équations

de BLOCH de l’atome

habillé

11

de ces

équations,décrire

l’évolution

d’une observable

atomique

quelconque.

Nous

serons alors en mesure

_{d’appliquer}

le formalisme à un certain nombre de

_problèmes

particuliers :

calcul

_explicite

des

_signaux

associés aux divers

_types

de résonance

magnétique

de cohérence au

_chapitre

IV,

étude des

_propriétés

_magnétiques

de l’atome

habillé en

_champ

_statique

faible au

_chapitre

V où nous

décrirons,

parmi

d’autres

effets,

la modification du moment

_magnétique

_que l’on

_peut

alors observer.

Le

_chapitre

VI sera

consacré

au

_problème

de l’interaction de l’atome habillé avec une deuxième onde

_{électromagnétique}

dont on

étudiera

en détail

_{l’absorption}

et la

diffusion.

Enfin,

nous

_{appliquerons,au}

_chapitre

VII,le formalisme de l’atome

habillé

à

l’étude

de la relaxation

atomique

en

_présence

de

_champs

de

_{radiofréquence}

intenses. Le

_{premier chapitre}

_{expérimental (chapitre}

VIII)

donnera une

idée

des conditions

_générales

_auxquelles

doit satisfaire une

_expérience

destinée à met-tre clairement en

évidence

les effets nouveaux

prévus

dans la

_partie

théorique

de ce _{travail. Nous y montrerons} l’intérêt

_présenté

_{par les} méthodes du pompage

opti-que et donnerons une

_description

_générale

des

_{techniques expérimentales}

que nous avons utilisées. Les trois derniers

_{chapitres présenteront}

l’ensemble des

résul-tats

_{expérimentaux}

_que nous avons obtenus en

étudiant,

_grâce

au _pompage

_optique,

les

_{propriétés d’isotopes}

impairs

du mercure

_(chapitre

IX)

ou d’atomes alcalins

(chapitres

X et

XI)

habillés _par un

_champ

de

_{radiofréquence :}

des

_expériences

re-latives aux

résonances

magnétiques

de

cohérence,

aux

_{propriétés magnétiques}

de l’atome habillé en

_champ

faible,

aux collisions

_d’échange

de

spin

entre atomes

alcalins habillés et au

_spectre

_hyperfin

du rubidium 87 en interaction avec un

champ

de

_{radiofréquence}

_{y seront}

décrites

en

détail

et serviront d’illustration à la

théorie

de l’atome

habillé.

-

LE FORMALISME GENERAL DE L’ ATOME HABILLE

-INTRODUCTION

Le but de ce

_chapitre

est de donner un _aperçu

général

sur le for-malisme de l’atome

habillé;

nous _y

_justifions

l’intérêt de la

_{quantification}

du

champ

électromagnétique

pour la

description

de l’ensemble des

_propriétés

d’un sys-tème

_atomique

en interaction avec un

_champ

de

_{radiofréquence.}

Lorsque

ce

_champ

est décrit

_{quantiquement,}

nous avons vu que le

système global

"atome +

_{radiofréquence"}

_peut

_{être considéré} comme isolé et son

évo-lution est alors

_régie

par un hamiltonien

_indépendant

du

temps.

Nous allons montrer

qu’une

interprétation

simple

et

_synthétique

de l’ensemble des

propriétés

de l’atome

habillé est

_possible

à

_partir

de l’étude des

_{caractéristiques}

du

_diagramme

d’éner-gie

de

cethamiltonien.

Ces

_{caractéristiques -présence}

de croisements et d’anticroi-sements de niveaux notamment- se rencontrent

également

sur les

_diagrammes

_d’énergie

Zeeman d’un atome

libre ,

en absence de

_{radiofréquence.}

Il en résulte une certaine

analogie

entre les

_propriétés

de l’atome habillé et celles de l’atome libre,

qui

permet

d’établir un

_parallèle

entre les

_expériences

que nous allons décrire dans

ce travail et des

_expériences

bien connues de

physique atomique.

Il nous a donc semblé utile de commencer ce

chapitre

par un

rap-pel

sur les

_{diagrammes d’énergie}

atomiques

ainsi que sur les liens existant entre

ces

_diagrammes

et les

_propriétés

physiques

de l’atome libre

(§ I-A).

Ce

_rappel

nous

_permettra

en ettet de rendre

_plus

claire et

_plus

_imagée

la

description

de

l’atome habillé dont nous aborderons ensuite l’étude : nous

_préciserons

tout

d’abord le formalisme que nous avons

_adopté

en insistant sur la

_description

quantique

du

_champ

de

_{radiofréquence}

et

de son

_couplage

avec le

système

atomi-que

(§ I-B). Puis,

nous décrirons les

_diagrammes

de niveaux

_d’énergie

de l’atome

habillé pour diverses

polarisations

du

_champ

de

_{radiofréquence}

(§ I-C)

et

montre-rons

_{(§ I-D)}

comment on

_peut,

à

_partir

de ces

_diagrammes,

retrouver des effets

physiques

bien connus

(résonance

magnétique,

transitions à

plusieurs

quanta

(

12

)),

interpréter

des

_phénomènes

résonnants

_plus

nouveaux dont certains ont été

14

cohérence

)(

))

19

(

18

)(

17

)(

16

)(

15

et

_prévoir

enfin des effets

originaux

(modification

du moment

_magnétique

de l’atome habillé

(

29

)(

30

)(

31

),

etc.).

Nous montrerons enfin

(§ I-E)

comment

_{l’absorption}

et la diffusion par le

système

d’une deuxième onde

électromagnétique

"sonde"

_permettent

_d’explorer

directement et

_{expérimentalement}

ces

_diagrammes.

_{Nous pourrons donner} à cette occasion une nouvelle

_{interprétation}

de

_{phénomènes classiques}

observés dans des

expériences

de double irradiation d’un

système

atomique

par deux

champs

électromagnétiques

(double résonance (

4

),

dé-doublement de raies AUTLER-TOWNES

(

12

),

etc.).

Des effets nouveaux de modification du

_spectre

Zeeman

_atomique

_produits

_{par le}

_couplage

avec la

_{radiofréquence}

(

31

)

seront

_également

mis en

évidence

et reliés très

_simplement

aux

_propriétés

des

dia-grammes

d’énergie

précédemment

étudiés.

Remarque :

Dans ce

chapitre,

l’accent

est

mis

sur

les

idées

physiques.

Les

calculs

seront

donc évités dans la

mesure

du

possible;

ceux

_qui

sont

_{indispensable}

_{pour la}

_{description quantique}

du

_champ

de

radiofréquence

ou

la

détermination des niveaux

d’énergie

de

l’ato-me

habillé

ont

_déjà

_fait

_l’objet

de nombreuses

_publications

(

37

)(

38

)(

39

)

et sont

résumés dans les

_Appendices

I,

II et III.

I-A.

QUELQUES

RAPPELS DE

PHYSIQUE

ATOMIQUE

Envisageons

un

système

_atomique

dont

1’

hamiltonien

dépend

d’un

champ

magnétique

statique

H

0

et se met sous la forme

_{générale :}

H

0

(H

0

)

représente

la

_partie

_{"principale"de}

_{l’hamiltonien. qui}

seule

_dépend

de

H

0

.

Nous

_{appellerons | a >, | b}

>, ...,

d’énergie

₀

_),

_(H

_a

_E

_E

_b

_(H

₀

_{), ...,}

ses états

pro-pres que nous _supposerons

_{indépendants}

de

H

0

.

V décrit une

_{"perturbation"}

à

la-quelle

est soumis le

_système

et

03BB

une constante de

_couplage

réelle

₍₀

_03BB

1)

mesurant l’intensité de cette

_{perturbation.}

_Supposons

que,

pour

une certaine