Mesure des variations du nombre moyen ν de neutrons prompts émis lors de la fission de 239Pu induite par des neutrons de résonances

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Submitted on 1 Jan 1973

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Mesure des variations du nombre moyen ν de neutrons prompts émis lors de la fission de 239Pu induite par des

neutrons de résonances

J. Trochon, B. Lucas, A. Michaudon, D. Paya, Yu. Ryabov

To cite this version:

J. Trochon, B. Lucas, A. Michaudon, D. Paya, Yu. Ryabov. Mesure des variations du nombre moyen

ν de neutrons prompts émis lors de la fission de 239Pu induite par des neutrons de résonances. Journal

de Physique, 1973, 34 (2-3), pp.131-137. �10.1051/jphys:01973003402-3013100�. �jpa-00207364�

MESURE DES VARIATIONS DU NOMBRE MOYEN 03BD DE NEUTRONS

PROMPTS ÉMIS LORS DE LA FISSION DE 239Pu

INDUITE PAR DES NEUTRONS DE RÉSONANCES

J.

TROCHON,

^B.

LUCAS,

^A.

MICHAUDON,

^{D. PAYA et} Yu. RYABOV

(*) Département

^de

Physique Nucléaire, Saclay,

^France

(Reçu

le 31 août

1972)

Résumé. ²⁰¹⁴ Une mesure du nombre moyen 03BD de neutrons émis lors de la fission de 239Pu _par des neutrons de

résonances,

^a été réalisée à

Saclay auprès

de l’accélérateur linéaire d’électrons de 60 MeV utilisé comme source

pulsée

^{de neutrons. Le}

dispositif expérimental, qui

^{consiste en} quatre scintillateurs

liquides

^à protons ^de

recul,

^est décrit. Puis les résultats obtenus sont

présentés

et

comparés

^{à ceux des autres} laboratoires. Enfin les conclusions sont

exposées,

^{à savoir}

qu’aucune

corrélation entre 03BD et le

spin

J03C0 des résonances n’est observée et si, des fluctuations de 03BD de résonance

en résonance

existent,

^{elles sont} inférieures à 2

%.

Abstract. ²⁰¹⁴ A measurement of the mean number 03BD of neutrons emitted in the fission of 239Pu induced

by

^{resonance neutrons} has been carried out at

Saclay, using

the 60 MeV electron linac

as a

pulsed

^{neutron source. The} apparatus,

consisting

^{of a four} proton

recoil liquid scintillator,

is described. The results are discussed and

compared

with those obtained at other laboratories.

No correlation between 03BD and the

spin

^{J03C0 of the resonance} is observed and the fluctuations of 03BD from resonance to resonance, if

they exist,

^are smaller than 2

%.

Classification Physics ^Abstracts

12.39

La théorie des voies de sortie de

fission, proposée

par A. Bohr ^en 1956

[1 ],

^{reste encore le}

principal

^fil

directeur pour l’étude de certaines

propriétés

^{de la}

fission à basse

énergie. Cependant,

^la vérification

précise

^{de cette théorie est assez}

difficile,

^car il faudrait

pouvoir

^{mesurer les}

propriétés

de la fission pour des voies de sortie différentes et bien définies. Or

si,

^dans

certaines

conditions,

^{il est}

possible

de déterminer le

spin

^{et la}

parité

J03C0 de certains niveaux nucléaires

[2],

les contributions des différentes voies de sortie ^cor-

respondantes

^ne

peuvent généralement

^être

séparées.

Cependant,

la fission induite par des ^neutrons dans les résonances de

239pU

constitue ^un des meilleurs cas

expérimentaux

pour

entreprendre

^cette vérification.

En

effet,

^d’une

part

^les

paramètres

des résonances

(et

en

particulier

^leur

spin)

^{sont bien connus}

jusqu’à l’énergie

relativement élevée de 660 eV

[3], [4]

^et d’autre

part,

les deux valeurs

possibles

^du

spin

J1t ⁼

0+

et J1t =

1 + (pour

des résonances induites _par neutrons « s

») correspondent

^à des voies de sortie dont les

propriétés

devraient être très différentes

[5].

Dans ce cas

précis

des résonances de

239pU,

^{il est}

possible

de relier d’une

façon cohérente,

^{et en accord}

avec la théorie de

Bohr,

^le

spin

^{et la}

parité J’,

^la

largeur

de fission

Tf

f et le

rapport pic

^{à creux de la}

distribution en masse des

fragments

de fission

[6], [7], [8].

^{Cette théorie}

permet

^de

prévoir également

^des

corrélations entre des

grandeurs

^{telles que le}

spin

^des

résonances et le nombre _{moyen v} de neutrons

prompts

émis _par fission.

Jusqu’à présent, plusieurs

^tentatives

pour vérifier l’existence de telles corrélations ^ont abouti à des résultats contradictoires

[9], [10], [11].

Afin de

préciser

la validité de la théorie de Bohr dans le cas de l’émission des neutrons

prompts,

la mesure des variations de v dans les résonances de

"9Pu

a été

entreprise

^à

Saclay

^en utilisant l’accéléra- teur linéaire de 60 MeV comme source

pulsée

^de

neutrons. La mesure de

l’énergie

^{des neutrons inci-}

dents a été faite _par la

technique

^du

temps-de-vol

^dans

la _gamme

d’énergie

s’étendant de 10 à 300 eV.

1.

Principe

^{de la mesure. - Les} variations

possibles

de v de résonance en résonance sont décelées à l’aide d’une mesure de la

multiplicité

^{des neutrons de}

fission. Le

principe

^{de cette mesure}

^peut

^être

compris

en considérant

plusieurs

détecteurs de neutrons

rapides disposés

^{autour d’une source} de fission. Pour chacun

d’eux,

l’efficacité est suffisamment faible pour que la

probabilité

de détecter deux neutrons d’une même fission soit

négligeable.

On suppose, d’autre

part,

que la

source de fission est

ponctuelle

^et que l’émission des (*) Adresse actuelle : Institut Unifié de Recherches Nucléaires,

Doubna, ^URSS.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01973003402-3013100

132

neutrons est

isotrope.

^{Dans ces}

conditions,

^la

proba-

bilité

P,

^de

compter

^un neutron par fission dans le détecteur i est :

où 8;

^est l’efficacité

globale

^{du détecteur et v est le}

nombre de neutrons

prompts

^{émis lors de} la fission considérée.

Le taux de

comptage Ns

^d’un ensemble de n détec- teurs, pour ^un

grand

nombre de

fissions,

^{est de :}

où

Nf

^{est le nombre} de fissions créées _par seconde dans l’échantillon et où v est le nombre _moyen de neutrons

prompts

^{de fission.}

Si l’on _{pose :}

NS

^{s’écrit :}

Dans les mêmes

conditions,

^la

probabilité Pij

^pour

que deux détecteurs 1

et j

^{détectent chacun un neutron}

provenant

^{d’une même fission est}

égale

^{à :}

Le taux de

comptage Ne

des n détecteurs deux à deux en coïncidence est :

En

posant

Ne

^{devient :}

Les

quantités Ns

^et

Nc

^sont

respectivement appelées

taux de

comptage simple

^{et taux de}

comptage

^{en coïnci-} dence.

Dans la mesure décrite

plus bas,

^les

hypothèses

conduisant aux formules

(2)

^et

(4)

^{ne sont} pas ^tout à fait

justifiées.

^D’une

part,

les fissions sont

produites

dans un échantillon d’une surface d’environ 100

cm2,

donc la source n’est pas

ponctuelle.

^On

peut

^tenir

compte

^{de cet effet}

purement géométrique

^{en modi-}

fiant

chaque

^terme ci, donc _{es et} 8c. D’autre

part,

^les

neutrons de fission sont émis au cours de la désexcita- tion des

fragments lorsqu’ils

^{sont animés} d’une vitesse voisine de leur vitesse maximale. Il en résulte une cor-

rélation

importante

^{entre les} directions d’émission de deux neutrons

provenant

d’une même

fission,

^et

cette corrélation

dépend

^du

type

^de

fragmentation

^{à la}

scission. Pour tenir

compte

^{de cet}

effet,

^il faut modifier le _{terme 8c}

qui peut

^être rendu maximal si les détecteurs sont, deux ^à

deux, disposés symétriquement

par rap-

port

^à l’échantillon. Les formules

(4)

^et

(8) peuvent

donc être utilisées pour

l’analyse

^de notre mesure, à condition d’introduire dans les termes e. et e, les modifications citées ci-dessus. Ces deux termes devien- nent alors

Es

et

Se respectivement.

Le

rapport

^{R des deux taux de}

comptages

^{« coïnci-} dence » et «

simple » (respectivement Ne

^et

N,)

^est

alors donné par

l’expression

^{suivante :}

On remarque que le

rapport

^{R est}

indépendant

^de

Nf ;

^{il ne}

dépend

que de

8§/81 qui

^{est une constante de}

l’ensemble

détecteur,

^{et des valeurs v et var v de la} distribution

P(v).

^Si

P(v)

^{était une loi de}

Poisson,

^alors

var v ⁼ v et la formule

(9) pourrait

^{s’écrire :}

En

fait,

^{les mesures}

expérimentales

^de

P(v)

^semblent

montrer

qu’elle

^est sensiblement différente d’une loi de Poisson. Une

compilation

^{de J. Terrell} aboutit à la conclusion que les distributions

P(v)

considérées sont

compatibles

^{avec une}

gaussienne unique,

de variance

(12 = 1,25 (sauf pour

la fission

spontanée de 2s2Cf) [12].

En

revanche,

les distributions

P(v)

obtenues dans les

mesures

plus

récentes de E. Baron et al.

[13]

^sont

comprises

^{entre une} loi de Poisson et une

gaussienne,

assez

près

^{toutefois de cette dernière. Il en résulte donc}

que ^{var v}

peut dépendre

^de

v,

^et nous avons

adopté

^la

relation suivante

[14] :

dans

laquelle a

^{est une} constante. Nous l’avons cal- culée à

partir

^des résultats de J. W. Boldeman sur la fission des _noyaux

239Pu

et

241 Pu

induite _par neutrons

thermiques [15]

^et nous avons trouvé a ⁼

0,13.

^La formule

(9)

^{devient alors :}

Cette relation montre que R ^est directement relié à

v ;

les variations de v dans les résonances

peuvent

^être obtenues à

partir

^{d’une mesure de R.}

2.

Dispositif expérimental.

^- L’échantillon de

239pU d’épaisseur 0,1 g/cm2 (2,5

^x

^10-4 at/b)

^{et de}

surface 100

cm’

était

placé

^à

12,50

^{m de la source}

pulsée

^{de neutrons.} Il était entouré de

quatre

^détecteurs

de neutrons

rapides ;

^{chacun d’eux était constitué}

d’un scintillateur

liquide

^à

protons

^{de recul}

(NE 213),

d’un diamètre de 12 ^cm et de 7 cm

d’épaisseur

associé à ^un

photomultiplicateur

^{XP 1040}

(voir Fig. 1).

FIG. 1. ^- Dispositif expérimental ^et électronique ^associée.

Les

impulsions

^{dues aux} rayons y étaient

rejetées

par ^un

système électronique

^de discrimination de forme

(PSD),

^{basé sur le}

principe

^{de la}

comparaison

des

charges [16].

^Ce

système rejetait 99,90 %

^des

rayons y mais avait un seuil en

énergie

^de

1,2

^MeV

pour les neutrons. Dans ces

conditions, l’efhcacité Ei

de détection des neutrons de fission était de 1

%

par détecteur. Cette faible valeur nous

plaçait

^{dans les}

conditions de validité des formules

(4)

^et

(8).

La

figure

¹ montre comment les voies «

simple »

et « coïncidence » étaient constituées. Les

impulsions

fournies par ^ces deux voies étaient ensuite

analysées

par le même codeur de

temps-de-vol, puis enregistrées

dans deux blocs mémoires

différents,

^{de 4096 canaux}

chacun.

3.

Analyse

des résultats. ^- Deux séries de résultats

«

simple

^{» et «} coïncidence ^» ont été

obtenues ;

^elles

correspondent respectivement

^{aux taux de}

comptage NS

^et

Ne

^en fonction du

temps-de-vol

^{entre 10 eV et}

300 eV. Ces deux séries ont été traitées

rigoureusement

de la même

façon

^{tout au}

long

^de

l’analyse.

^Pour

déterminer le taux de

comptage

^dans

chaque

^réso-

nance en éliminant la contribution du bruit de

fond,

une courbe de « niveau zéro » ^a été formée ^en

joignant

par des

segments

^{de droite} les minimums les

plus

accusés dans la section efficace. Puis l’aire de

chaque

résonance a été calculée au-dessus de ce niveau zéro.

Pour chacune des 36 résonances k étudiées entre 10 et 300

eV,

^le

rapport Rk

^{est obtenu en} faisant le

rapport

des deux aires

correspondantes

dans les deux séries

«

simple »

^{et «} coïncidence ^». Afin de contrôler la validité de cette

méthode, plusieurs

^« niveaux zéro » ont été déterminés dans des conditions différentes et, dans tous les _cas, les variations observées dans les

rapports Rk

^étaient inférieures aux erreurs

statistiques.

Pour relier les variations de

Rk

^à celles de v, ^de résonance en

résonance,

il faut faire

quelques hypo-

thèses

supplémentaires.

On suppose ^tout d’abord _que les conditions

expérimentales

^sont les mêmes et en

particulier

que le

spectre

^{de neutrons} de fission ne

varie _pas d’une résonance à l’autre. Le

rapport

8(/81

^{est donc constant et} la valeur ^R >

moyennée

sur l’ensemble des 36 résonances étudiées est donnée par la relation suivante :

d’où :

Dans ces

expressions,

les valeurs ^entre crochets sont

moyennées

^sur l’ensemble des résonances étudiées.

134

La

quantité 1/v

> n’est pas ^connue

puisqu’elle dépend

des variations de

Vk

que ^nous cherchons à connaître.

Cependant

les variations attendues de

vk

sont

faibles,

^ce

qui

^sera d’ailleurs confirmé

plus

^loin.

Donc :

Dans ces

conditions,

^on peut

écrire,

^au

premier

ordre en

wk :

Ceci

permet

de relier d’une

façon simple

les variations de

Rk

^{à celles de}

vk :

Les valeurs de

Rk/ R

> pour les résonances étu- diées entre 10 eV et 300 eV sont

portées

^{dans le}

tableau I. Les valeurs de

vk/

^v >,

également portées

dans ce

tableau,

^sont obtenues à

partir

des valeurs de

Rk

^{en se servant} de la formule

(17).

^{Dans cette for-}

mule,

^la

quantité

^v > ^a été choisie

égale

^{à la}

valeur v ⁼

2,88

obtenue pour la fission de

239pU

_par des neutrons

thermiques [17].

^Le

spin

^des

résonances,

tel

qu’il

^a été obtenu _par différentes méthodes

[4]

est aussi

indiqué

dans le tableau I.

Les valeurs relatives de

vk/

^v > ^sont tracées sur

la

figure

2. Nous observons d’assez

grandes

^fluctua-

tions mais

qui

^ne

dépassent

pas 10

%.

^{Pour savoir si}

FIG. 2. ^- Résultats expérimentaux.

ces fluctuations sont

significatives,

nous avons

appliqué

le critère de

Birge [18]

^à l’ensemble des résultats.

Selon ^ce

critère,

^la

probabilité

^pour que les valeurs xk ⁼

Vk/

^v >,

compte

^tenu de leurs barres d’erreurs

Qk, soient distribuées suivant une distribution statis-

tique

^autour d’une valeur

unique

^x >, ^est calculée par l’intermédiaire de la valeur hx définie par :

Nos résultats

expérimentaux, portant

^sur les 36 réso-

nances

étudiées,

conduisent à une valeur de hx

égale

à

4,61,

^{soit une}

probabilité

extrêmement faible pour

qu’ils

^soient

compatibles

^{avec une valeur}

unique.

Cependant,

la valeur relativement

importante

^{de hx}

provient

^{surtout de la}

grande

résonance à

74,95

^eV

pour

laquelle

^la valeur xk ^est anormalement

élevée,

^avec

une erreur faible. Les valeurs

de xk

pour les 35 ^autres résonances sont

beaucoup

^moins

dispersées

^{et condui-}

sent à ^une valeur de hx

égale

^à

0,361,

^{soit une}

proba-

bilité très élevée

(61 %)

pour ^{que ces} valeurs soient dis- tribuées

statistiquement

^autour d’une valeur _moyenne

unique.

^{La valeur}

de xk

pour la résonnace à

74,95

^eV

est donc nettement différente de celle des autres résonances. Elle semble donc

erronée, peut-être

^parce

que la section

efficaces,

très élevée dans cette

résonance,

conduit à des taux de

comptages trop importants

pour que les formules

(4)

^et

(8) puissent

^être

appliquées.

Nous l’avons donc exclue de ^nos résultats.

Nos résultats sont maintenant

compatibles

^avec

une valeur

unique

^{de v à 2}

% près

pour la ^{zone en} dessous de 70 eV et à 4

% près

au-delà. Aucune corré- lation entre v et le

spin

^J1t n’est donc observée. Pour

chaque

famille de

spin,

^{la valeur} moyenne de

v/

v >

est :

pour 21

résonances,

pour 15 résonances.

Néanmoins,

si de telles corrélations

existaient,

la différence entre les valeurs _moyennes de v pour

chaque

famille de

spin

serait inférieure à 1

%.

^{Un bref}

, résumé de ces résultats avait

déjà

^été

publié

^{dans la}

référence

[22].

4.

Comparaison

^{avec les} résultats d’autres mesures.

- Deux mesures directes

[9], [10]

^et une mesure

indirecte de v

[11] ]

^ont été réalisées dans différents

laboratoires,

mais n’aboutissent _pas à des résultats

identiques.

dans les deux

premières

^{mesures, Yu.}

Rya-

bov

[9]

^et S. Weinstein

[10]

observent des variations

significatives

^{de v mais en sens inverse.}

Néanmoins,

ces variations

apparaissent

^{corrélées avec les}

spins

^des

résonances,

du moins tels

qu’ils

^{étaient connus à}

l’époque.

^Au

contraire,

dans la troisième ^mesure

[11],

bien _que des variations

significatives

^{de v aient été}

observées,

^{elles ne} semblent pas corrélées ^avec le

spin

des résonances.

La

figure

3 compare ^nos résultats à ceux de Doubna obtenus dans la gamme

d’énergie

^{de 10 à}

70 eV

[9].

^{L’accord est assez}

bon ;

pour

90 %

^des

résonances,

les résultats

concordent,

^{aux barres}

d’erreurs

près. Cependant,

^{les mesures récentes et}

plus complètes

^du

spin

des résonances

[4],

^notamment

pour celles à

26,3 eV, 58,8

^{eV et}

59,2

^eV

(voir

^tableau

I),

ne

permettent plus

d’affirmer

qu’il

^{existe une corréla-}

tion entre V et v.

La

comparaison

^{de nos} résultats à ceux de RPI

[10] (voir Fig. 4)

^montre que si l’accord est assez

bon _pour les résonances V =

1 +

^en dessous de 50

eV,

il ne l’est pas pour les résonances V ⁼

0+.

La

proba-

bilité que les deux ^mesures relatives à l’ensemble des résonances

0+

à

15,46 eV, 32,31

^{eV et}

47,60

^{eV soient}

FIG. 3. ^- Comparaison des résultats de Doubna et de Saclay.

compatibles

^{est de 7}

%

seulement. Par

ailleurs,

^au-

dessus de 50

eV,

deux résonances sur les

cinq

^étudiées

à RPI ne se trouvent pas classées dans la famille de

spin

^à

laquelle correspondrait

leur valeur de v : ce sont les deux résonances

ayant

^{J’ =}

1 +

à

52,60

^{eV et}

90,80

eV. Les deux mesures

présentent

donc de très nombreux désaccords sans que l’on

puisse

^{en donner}

une

explication simple.

FIG. 4. ^- Comparaison des résultats de RPI et de Saclay.

136

Dans

l’expérience

^{réalisée avec} l’accélérateur linéaire d’Oak

Ridge [11 ],

^la

grandeur

^{v est} obtenue par ^une

mesure simultanée de _6f et

vaf.

^{La mesure de} af est effectuée par ^une chambre à fission dont le seuil élevé élimine

préférentiellement

^les

impulsions

^{dues aux}

fragments

de faible

énergie cinétique.

^{La mesure de}

V0f

^est réalisée à l’aide des scintillateurs

liquides

^à

protons

^{de recul très} similaires aux nôtres. Cette

expérience

^{conduit à des} variations

significatives

^{de v}

avec une valeur très élevée de hx

(hx

⁼

6,73,

à compa-

rer à hx ⁼

0,361

^{obtenu à}

Saclay),

^bien que l’am-

plitude

^{de ces} variations soit faible

(inférieure

^{à 1}

%).

Les deux groupes de résultats ^{ne sont} pas

incompa-

tibles car les mesures de

Saclay,

^moins

précises,

^ne

peuvent

^{mettre en} évidence des variations aussi faibles de v. Par

ailleurs,

^{de même} que dans les résultats de

Saclay,

^aucune corrélation entre v et le

spin

^{Jn n’est}

observée.

5. Discussion et conclusion. ^- La mesure

pré-

sentée ici n’est pas influencée par la résolution

expé-

rimentale car les deux mesures «

simple »

^{et « coïnci-}

dence ^» sont obtenues à

partir

des mêmes détecteurs.

Par

ailleurs,

^{elle ne demande} pas les corrections

compliquées

^{des mesures directes. En}

^revanche,

^{il est}

très difficile d’obtenir une

précision

^meilleure que 2

%

car le taux de

comptage

^{obtenu en «} coïncidence » est nécessairement faible

puisque

^{les détecteurs}

doivent avoir une faible efficacité. D’autre

part,

^cette

mesure

peut

être sensible au

spectre

^en

énergie

^des

neutrons, ^comme cela ^a été

remarqué

à propos de la formule

(14).

^{La forme du}

spectre

^des

protons

^{de recul}

pris

^en

compte

par ^notre

détecteur,

^{et déduit du}

spectre

initial des neutrons de

fission,

^{est tracée sur la}

figure

^4.

Il

apparaît

que ^{notre mesure est} effectuée avec seule- ment la moitié

supérieure

^du

spectre. Cependant,

^des

variations locales et à basse

énergie

^{de ce}

spectre,

^sans modification de la

partie

^à

plus

^haute

énergie,

^semblent

peu

probables.

FIG. 5. ^- Comparaison des résultats de ORNL et de Saclay.

Nos résultats montrent donc que ^{v reste constant} de résonance en résonance à moins de 2

% près environ,

dans

l’hypothèse

^{où le}

spectre

^{des neutrons de fission}

ne varie pas ^en dessous de 2 MeV. Ils montrent

éga-

lement _que, si une corrélation entre v et J1t

existe,

^elle

est très faible et la différence entre les deux familles de v alors observées serait inférieure à 1

%.

Ces résultats sont, ^{dans une certaine} mesure, ^en contradiction avec

les

conséquences

que l’on

pouvait

^{tirer des}

expériences

de G. A. Cowan sur la distribution en masse des

fragments

de fission

[7]

et surtout de ceux de E. Mel-

konian, puis

^{de J.}

Toraskar,

^sur

l’énergie cinétique

^des

fragments [19], [20].

^{Ces mesures semblent en effet}

indiquer,

^{en accord avec une}

explication simple

basée sur la théorie de Bohr

[21 ],

que la

répartition

^de

l’énergie

^totale

disponible

^{à la}

scission,

^en

particulier l’énergie

d’excitation des

fragments, dépend

^{des voies}

de sortie fission. Cette variation

d’énergie

^devrait

donc se retrouver dans les valeurs de v relatives aux

deux états de

spin,

^et éventuellement dans

l’énergie

totale

emportée

par les rayons y. Des mesures très

précises

^sont donc souhaitables tant sur

v,

^pour

vérifier les variations observées dans la mesure

d’ORNL,

que ^sur

l’énergie

^totale

emportée

par les

(T)

spectre des ^{neutrons de} fission

0

spectre

pris

^en compte par le détecteur à protons ^{de recul}

FIG. 6. ^- Partie du spectre ^en énergie ^{des neutrons de fission} prise ^en compte par le détecteur à protons ^de recul.

rayons y.

Néanmoins,

il semble

déjà

que si

l’énergie

d’excitation varie ^avec la voie de sortie

fission,

^cette

variation est très

faible, beaucoup plus

^faible que ^ce

qui

^était attendu dans le cas

pourtant

^{favorable de la} fission de

239pu

_par neutrons de résonances.

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