Vers une méthodologie d'identification des paramètres de diffusion d'eau dans les polymères et composites.

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Submitted on 23 Oct 2017

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de diffusion d’eau dans les polymères et composites.

Julie Cocaud, Amandine Célino, Sylvain Fréour, Frédéric Jacquemin

To cite this version:

Julie Cocaud, Amandine Célino, Sylvain Fréour, Frédéric Jacquemin. Vers une méthodologie d’identification des paramètres de diffusion d’eau dans les polymères et composites.. Journées Na-tionales sur les Composites 2017, École des Ponts ParisTech (ENPC), Jun 2017, 77455 Champs-sur-Marne, France. �hal-01621570�

1

Vers une méthodologie d’identification des paramètres de diffusion d’eau dans

les polymères et composites.

Towards a method for the identification of water diffusion parameters in polymers

and composites.

Julie Cocaud1,2_{, Amandine Célino}1_{, Sylvain Fréour}1_{, Frédéric Jacquemin}1

1 : Institut de Recherche en Génie Civil et Mécanique (UMR CNRS 6183), Université de Nantes, Centrale Nantes,

58 rue Michel Ange, 44600 Saint Nazaire, France

e-mail : julie.cocaud@univ-nantes.fr ; amandine.celino@univ-nantes.fr ; sylvain.freour@univ-nantes.fr ; frederic.jacquemin@univ-nantes.fr 2 : ESI Group,

Aero Business Center - Aeroparc, 25 rue Marcel Issartier, 33700 Mérignac, France e-mail : julie.cocaud@esi-group.com

Résumé

Durant leur vie en service, les composites à matrice polymère peuvent être exposés à des environnements humides. Ces matériaux absorbent alors de l’eau par leur matrice polymère, qui est hydrophile. Les performances et la durabilité des structures composites dépendent des champs de teneur en eau. Leur prédiction par des outils numériques impose donc de caractériser précisément les paramètres de la loi de comportement diffusive de ces matériaux. Toutefois, dans le contexte où l’on travaille sur des échantillons relativement épais, les données expérimentales sont parfois incomplètes : le régime permanent asymptotique n’est pas toujours atteint, d’autant que la diffusion de l’humidité est un phénomène relativement lent.

L’objectif de ce travail consiste justement à étudier la pertinence des paramètres de diffusion identifiés sur des cinétiques de diffusion dont le palier de saturation n’est pas précisément défini. Deux types de cinétiques de diffusion ont été considérés durant cette étude : des cinétiques fickiennes et des cinétiques non fickiennes, dont l’allure est typique du modèle « Dual-Fick ». Des expériences numériques, basées sur la génération de données bruitées correspondant à des valeurs de référence des paramètres de diffusion, ont été réalisées. Les paramètres de diffusion correspondant à ces cinétiques ont ensuite été identifiés sur ces séries de données, tronquées à partir d’un temps critique. Les paramètres de diffusion identifiés peuvent s’écarter assez fortement des valeurs de référence attendues lorsque le seuil de troncature est antérieur à l’établissement du régime permanent. Si les courbes de la teneur en eau globale interpolées sont quasiment indépendantes du seuil de troncature, les profils de teneur en eau dans l’épaisseur qui résultent des paramètres identifiés présentent une forte variabilité.

Abstract

During their service life, composite materials absorb water through their polymer matrix. However, their performances and durability depend on water contents. Their prediction by numerical tools therefore requires to characterize precisely the parameters of their law of diffusion. However, when the samples are relatively thick, the experimental data are sometimes incomplete: the steady state is not reached, especially since moisture diffusion is a rather slow process. The aim of this work is to study the relevance of the diffusion parameters identified on kinetics whose saturation level is unknown. Two types of diffusion kinetics have been considered: Fickian kinetics and typical kinetics of the « Dual-Fick » model. Numerical experiments, based on the generation of noisy data corresponding to reference values of diffusion parameters, have been carried out. The corresponding diffusion parameters were then identified on these data sets, truncated from a critical time. The diffusion parameters identified may deviate significantly from the expected reference values when the truncation threshold precedes the establishment of the steady-state regime. Moreover, the water concentration profiles through the thickness that result from the identified parameters show a high variability, even though the total moisture mass gained is well predicted by the model.

Mots Clés : Diffusion d’eau, Comportements Fickien et non-Fickien, Identification Keywords : Water diffusion, Fickian and non-Fickian behaviours, Identification

2

1. Introduction

Les matériaux Composites à Matrice Polymère (CMP) sont aujourd’hui communément employés pour de nombreuses applications industrielles. Ces matériaux possèdent des propriétés mécaniques spécifiques très intéressantes, ce qui rend possible l’allègement des structures et donc une amélioration du rendement énergétique. Toutefois, l’environnement hygro-thermo-mécanique auquel sont soumises ces structures peut affecter leur durabilité [1]. En effet, l’absorption d’eau par les matrices organiques hydrophiles peut entraîner non seulement une chute de la rigidité du réseau polymère, mais aussi un gonflement [2]. Ce gonflement de la matrice, contrarié par les renforts, souvent hydrophobes, peut conduire à des efforts mécaniques internes considérables, pouvant se révéler préjudiciables pour la structure.

Dans la littérature, il existe plusieurs modèles de diffusion d'eau, qui visent à prédire la reprise en eau d'un matériau composite, exposé à ses frontières à une température et un taux d'humidité constants [3]. Il s'agit de déterminer la cinétique de diffusion de ce dernier, soit l'évolution de la teneur en eau globale du matériau, notée C(t), en fonction de la racine carrée du temps. Le modèle de diffusion le plus connu est le modèle de Fick. Une cinétique suivant ce modèle, dite « fickienne », se caractérise par deux parties distinctes. Dans la première partie, la teneur en eau globale augmente linéairement jusqu'à atteindre un palier correspondant à la saturation, CS, du matériau (deuxième partie), voir Fig.

1 – courbe (0). Or, il n’est pas rare qu’un CMP, ou bien même une matrice polymère seule, présente une cinétique de diffusion « non-fickienne », telle qu'après une première absorption rapide d'eau, la reprise en eau reste continue, bien que moins importante. Contrairement à ce que le modèle de Fick prédit, le matériau n'arrive pas à saturation. La cinétique de diffusion correspondante présente, après une première partie linéaire, une seconde partie, également linéaire, de pente non nulle, habituellement plus faible que la première : voir Fig. 1 – courbe (1). Ceci laisse à penser qu'après une première phase de diffusion rapide de l'ordre de quelques jours, un second processus de diffusion, plus lent, intervient en pratique dans ces matériaux [3].

Fig. 1. Représentation des 5 catégories de cinétiques d'eau décrites par Weitsman [3]

Il n’est pas rare de devoir effectuer des identifications sur la base de cinétiques incomplètes, c’est-à-dire, n’atteignant pas la saturation (parce que la durée des processus réels est parfois très longue, notamment dans certains cas de figure où se produisent des anomalies de diffusion). Dans ce contexte, il n’est pas toujours possible de disposer de données expérimentales suffisantes pour qualifier avec certitude le régime stationnaire c’est-à-dire la capacité maximale d’absorption d’humidité du matériau. L’objet de notre travail est donc d’investiguer les conséquences liées à l’application de procédures d’identification à des séries de données expérimentales tronquées. Premièrement, une cinétique fickienne sera étudiée, puis une cinétique non-fickienne. Les modèles qui seront utilisés pour l’identification des paramètres de ces cinétiques sont le modèle de Fick et le modèle dit « Dual-Fick ».

2. Protocole de vieillissement humide

Tout d’abord, il faut effectuer une étape de séchage des éprouvettes, avant de les placer dans l’environnement humide qui correspond aux conditions de l’essai de vieillissement. Au cours de cette

3

étape, il sera nécessaire de peser régulièrement les éprouvettes, à l’aide d’une balance de précision. Lorsque la masse des éprouvettes ne varie plus, on atteint alors l’état de référence, qui correspond à un champ de teneur en eau uniforme dans le volume de l’échantillon.

Puis, l’essai de vieillissement humide débute alors en plaçant les échantillons dans une enceinte thermo-hygro-régulée. Afin d’obtenir les cinétiques de diffusion des échantillons, il faut effectuer un suivi gravimétrique régulier de ces derniers, au cours de l’essai. Pour un échantillon donné, de masse initiale m0, il est ainsi possible de déterminer l’évolution de la teneur en eau globale C(t), calculée à

l’aide de la formule ci-dessous

( )(%) ( ) 100 0 0 × − = m m t m t C (Eq. 1)

où m(t) est la masse de l’échantillon à l’instant t. Lorsque la masse se stabilise, la teneur en eau globale alors calculée est la teneur à saturation, CS. Aussi, les courbes de reprise en eau conventionnelles

s’obtiennent en traçant cette évolution de la teneur en eau globale en fonction de la racine carrée du temps.

3. Modèles de diffusion d’eau

3.1 Modèle de Fick

Le modèle de diffusion de Fick est le modèle le plus couramment utilisé pour prédire la diffusion d’eau au sein d’une matrice polymère. Pour un cas d’étude de diffusion à une dimension, avec un coefficient de diffusion D constant, la seconde loi de Fick est écrite telle que

2 2 x c D t c ∂ ∂ = ∂ ∂ (Eq. 2)

où la teneur en eau c est fonction de l’espace et du temps.

Si l’échantillon étudié est une plaque fine d’épaisseur e, les conditions initiales et aux limites sont

{ }

   ≥ = = = < < = 0 , , 0 , 0 , 0 , 0 t e x c c t e x c c L (Eq. 3)

avec c0 la teneur en eau initiale et cL la teneur en eau aux limites.

Une solution analytique à ce problème est donnée par Crank [4] pour une diffusion fickienne dans une plaque mince caractérisée par un coefficient de diffusion constant

(

)

(

)

     + ×               + − + − − = − −

_∑

∞ = e x n t e n D n c c c t x c n n L

π

π

π

1 2 cos 1 2 exp 1 2 ) 1 ( 4 1 ) , ( 0 2 2 2 0 0 _{(Eq. 4)}

Si la plaque ne contient initialement pas d’humidité c0 = 0 et avec cL = CS, après intégration sur

l’épaisseur, on obtient

(

)

S n C t e n D n t C _×                     + + − =

∑

∞ =0 2 2 2 2 1 2 exp 1 2 1 8 1 ) (

π

π

(Eq. 5)

4 3.2 Modèle Dual-Fick

Ce modèle est basé sur l’hypothèse que deux processus de diffusion interviennent simultanément, mais avec des vitesses et des capacités maximales d’absorption d’humidité différentes. Ce modèle de transport de l’humidité en deux étapes a été utilisé avec succès pour interpréter des essais de vieillissement humide dans le cas où la reprise en eau présente une anomalie [5][6][7]. Dans ce cas, deux processus de Fick sont supposés se produire en parallèle avec différents coefficients de diffusion D1, D2 et des champs de teneur en eau c1, c2 de telle sorte que la seconde loi de Fick est désormais

₂2 2 2 2 1 2 1 2 1 x c D x c D t c t c ∂ ∂ + ∂ ∂ = ∂ ∂ + ∂ ∂ (Eq. 6) En considérant la solution analytique de Crank [4] pour une diffusion fickienne dans une plaque mince d’épaisseur e, l’équation (Eq. 5) devient

(

)

{ }

∑

∑

= ∞ =         ×                       + + − = 2 , 1 0 2 2 2 2 1 2 exp 1 2 1 8 1 ) ( i Si n i t C e n D n t C

π

π

(Eq. 7)

où CS1 et CS2 sont les capacités maximales d’absorption d’humidité correspondant à chaque processus

de diffusion individuel. La somme de ces teneurs donne la teneur à saturation totale CS atteinte en

pratique par le matériau, due aux deux mécanismes physiques correspondants. La condition initiale est similaire à celle du problème de Fick et les conditions aux limites sont ci(x,t) = CSi, pour x = {0,e}.

4. Identification des paramètres de diffusion

4.1 Méthode d’identification

Soit une courbe issue d’un relevé gravimétrique, à l’allure fickienne. L’identification des paramètres de diffusion de cette dernière est effectuée en confrontant les valeurs expérimentales à la solution au problème unidimensionnel de Fick (Eq. 5). A l’aide d’un algorithme d’optimisation, on cherche à trouver le jeu de paramètres (D, CS), qui minimise la quantité q suivante

( )

( )

[

]

2

∑

− = i i p ex i t t C t C q (Eq. 8)

Où Ct(ti) est la teneur en eau globale calculée au temps ti, à l’aide de l’équation (Eq. 5) et Cexp(ti) est

la teneur en eau globale, mesurée expérimentalement au temps ti.

Dans le cas où la courbe expérimentale étudiée est caractéristique d’un comportement diffusif non-fickien, le jeu de paramètres à optimiser est alors (D1, D2, CS1, CS2) et les valeurs Ct(ti) sont calculées

à l’aide de l’équation de la solution au problème Dual-Fick (Eq. 7).

Les résultats numériques, présentés par la suite, ont été réalisés à l’aide du logiciel commercial Matlab©.

4.2 Adimensionnement des résultats

Les résultats présentés par la suite sont adimensionnés tels que : - la variable de temps devient

x ma

t t t* =

, où tmax est le temps maximal étudié ;

- la variable spatiale est désormais

e x

5 - les teneurs en eau sont notées

S

C C

C* = , où CS est la teneur à saturation fixée pour les calculs.

Et, par conséquent, le coefficient de diffusion adimensionné est D e t

D* = ma₂x .

4.3 Cas d’une diffusion fickienne

Soit un matériau composite d’épaisseur e mince, dont le comportement diffusif est supposé fickien et unidimensionnel. Afin d’effectuer la simulation, on suppose connues les valeurs du coefficient de diffusion D* et la teneur à saturation C*S, cf. Tab. 1 (valeurs adimensionnées).

D* 3,99

C*S 1,00

Tab. 1. Identification Fick - Paramètres de diffusion fixés, adimensionnés.

Ces données permettent de simuler la cinétique de diffusion 1D correspondant au modèle de Fick, à partir de l’équation (Eq. 5). Afin d’obtenir une courbe plus réaliste, d’un point de vue expérimental, la courbe obtenue à partir du modèle a été bruitée de façon aléatoire, voir Fig. 2.

Fig. 2. Identification Fick – Courbe de Fick modélisée et données bruitées.

La courbe de référence discrétisée et bruitée, notée C*ref(t*), fera office de courbe expérimentale pour

cette sous-partie. C’est en effet à partir de cette série de points que sera faite l’étude d’identification, par la suite. Ainsi, les valeurs cibles à trouver à l’issue de l’étude d’identification sont connues, ce qui permet d’évaluer la robustesse de la méthode numérique mise en œuvre (cf. Tab. 1).

Afin d’observer la dépendance des résultats de l’identification vis à vis des données disponibles et de l’avancement de la cinétique de diffusion par rapport, notamment, à un éventuel état stationnaire (si celui-ci existe en pratique, ce qui est le cas ici), la procédure d’identification est appliquée à des séries de données tronquées. A un temps de calcul t*c donné, la courbe de référence est tronquée, puis la

procédure d’identification appliquée à la portion de C*ref(t*), telle que max(t*) = t*c. Cette méthode est

mise en œuvre, y compris pour des valeurs de t*c correspondant à des temps se situant avant le palier

de saturation. Ainsi, pour tous les temps de calcul t*c, on obtient des courbes identifiées C*t(t*),

t* = (0…t*c), qui suivent bien l’allure de la courbe « expérimentale » interpolée, voir Fig. 3.

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 t*1/2 C *( t* ) C*(t*) modèle Fick C* ref(t*) = C*(t*) bruitée

6

Fig. 3. Identification Fick – Courbes C*

t(t*) calculées en plusieurs t*c sur t* = (0..t*c)

Les résultats obtenus à l’issue des identifications sont présentés, en fonction de la valeur de t*c, dans

le Tab. 2. D’après ce tableau, on constate que plus t*c est petit, plus la valeur de q est faible et

satisfaisante. Ce résultat est logique car l’algorithme d’optimisation a alors moins de points à confronter. t*_{c t}*_{1 t}*_{2 t}*_{3 t}*_{4 t}*_{5 t}*_{6 t}*_{7 t}*_{8 t}*₉ √t* c 0,00 0,01 0,03 0,04 0,05 0,06 0,08 0,09 0,10 D* _{3,20 14,59 243,89 135,19 2,94 41,84 2,06 15,75 10,49} C* S 0,18 0,65 0,16 0,20 1,25 0,34 1,45 0,53 0,64

q 0 0 5,24E-32 2,83E-04 3,18E-03 3,58E-03 9,51E-03 9,95E-03 1,18E-02

t* c t*10 t*11 t*12 t*13 t*14 t*15 t*16 t*17 t*18 √t* c 0,12 0,13 0,14 0,16 0,17 0,18 0,19 0,21 0,24 D* _{4,92 7,74 7,19 5,72 4,06 4,29 4,16 4,08 4,08} C* S 0,92 0,74 0,77 0,85 1,00 0,97 0,99 1,00 1,00

q 1,34E-02 1,46E-02 1,50E-02 2,05E-02 2,89E-02 2,91E-02 2,94E-02 2,97E-02 2,97E-02

t* c t*19 t*20 t*21 t*22 t*23 t*24 t*25 … t*40 √t* c 0,28 0,31 0,34 0,38 0,41 0,45 0,48 … 1,00 D* _{4,10 3,99 3,97 3,97 4,02 4,02 4,02 … 3,99} C* s 0,99 1,00 1,01 1,01 1,00 1,00 1,00 … 1,00

q 2,97E-02 3,26E-02 3,33E-02 3,36E-02 3,48E-02 3,49E-02 3,49E-02 … 4,62E-02 Tab. 2. Identification Fick – Jeux de paramètres identifiés pour différents temps de troncature t*

c de la série de données

expérimentales

On peut observer qu’en dessous un certain temps de calcul t*_{17 (tel que C}*_(t*_{17) = 0,85.C}* S), les

valeurs des paramètres (D*, C*S)t*c identifiées ne correspondent pas aux valeurs cibles. La teneur à

saturation est alors sous-estimée ou surestimée. Or, si à partir des paramètres identifiés à un temps maximal t*c donné, on cherche à prédire la suite de la courbe au-delà de ce temps, on peut observer

que les extrapolations effectuées avec des jeux de paramètres divergents des valeurs cibles, ne prédisent pas correctement la suite de la courbe attendue, voir Fig. 4.

0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 t*1/2 C *( t* ) C* ref(t*) C* t(t*) t*c=t*7 C* t(t*) t*c=t*10 C* t(t*) t*c=t*13 C* t(t*) t*c=t*17 C*(t*) modèle

7

Fig. 4. Identification Fick – Courbes C*

t(t*) calculées par extrapolation des cinétiques prédites à partir des propriétés

diffusives identifiées sur des séries de données tronquées en différents t*

c.

En outre, une mauvaise identification soulève un second problème. On a constaté que pour un temps de troncature t*c donné, sans extrapoler au-delà de cette durée, la courbe de reprise en eau globale

calculée représente correctement les points expérimentaux recherchés. Cependant, d’un point de vue local, des couples différents pour les paramètres identifiés correspondent à des profils de la teneur en eau dans l’épaisseur de l’échantillon qui varient significativement les uns des autres, y compris à des temps très inférieurs aux temps de troncature considérés, comme le montrent les courbes présentées sur la Fig. 5. Ces teneurs en eau locales sont calculées à partir de l’équation (Eq. 4).

Fig. 5. Identification Fick – Distribution dans l’épaisseur de la teneur en eau locale calculée aux instants t*_{2, t}*_{3 et t}*₄

à partir des propriétés diffusives identifiées en fonction du temps de troncature t*

c.

Une différence des paramètres de diffusion implique donc une distribution dans l’épaisseur de la teneur en eau locale différente, y compris dès les premiers instants, dans un domaine où la teneur en eau globale recalculée est pourtant indépendante du résultat de la procédure d’identification.

Ce résultat est très important, dans un contexte où on s’intéresse à la durabilité des matériaux, car ce sont les champs de teneur en eau locale qui sont à l’origine des champs d’états mécaniques internes. D’autre part, si on considère des phénomènes de couplages hygro-mécaniques, la prise en compte d’une variation réaliste de certaines propriétés au cours du processus de diffusion impose de prédire correctement les champs de teneur en eau locale. En effet, dans le cas de la plastification, c’est la teneur en eau locale qui va induire un gradient dans l’épaisseur du module de Young de la matrice polymère, par exemple.

4.4 Cas d’une diffusion non-fickienne

Une étude d’identification est désormais présentée, pour le cas d’une cinétique de diffusion non-fickienne. A la différence de la précédente, le modèle sur lequel est basée cette étude est le modèle Dual-Fick, présenté au paragraphe 3.2. Cette fois-ci, la solution analytique utilisée, d’une part, pour

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 0 0.5 1 1.5 t*1/2 C *( t* ) C* ref(t*) C* t(t*) t*c=t*7 C* t(t*) t*c=t*10 C* t(t*) t*c=t*13 C* t(t*) t*c=t*17 C*(t*) modèle 0 0.5 0 0.5 1 1.5 c*(x*,t* i) t*_c=t*7 x* c *( x *, t* i) 0 0.5 0 0.5 1 1.5 c*(x*,t* i) t*_c=t*10 x* c *( x *, t* i) 0 0.5 0 0.5 1 1.5 c*(x*,t* i) t*_c=t*13 x* c *( x *, t* i) 0 0.5 0 0.5 1 1.5 c*(x*,t* i) t*_c=t*17 x* c *( x *, t* i) 0 0.5 0 0.5 1 1.5 c*(x*,t*i) cible (modèle) x* c *( x *, t* i) t*2 t*3 t*4

8

simuler notre courbe de référence, et d’autre part, durant la procédure d’identification, est l’équation (Eq. 7). On effectue donc l’identification de quatre paramètres (D*

1, D*2, C*S1, C*S2). La démarche

suivie pour cette étude est analogue à la précédente, et sera donc présentée plus succinctement. Soit un matériau composite d’épaisseur e mince, dont le comportement diffusif est supposé non-fickien et unidimensionnel. Les valeurs cibles adimensionnées des paramètres sont fixées telles que

D*1 19,25 D*2 0,63 C*S1 0,49 C*S2 0,51

C*S 1,00

Tab. 3. Identification Dual-Fick - Paramètres de diffusion fixés, adimensionnés.

Les allures des évolutions de la teneur en eau globale correspondant au modèle Dual-Fick et des données de référence (bruitées aléatoirement) utilisées pour cette étude d’identification sont représentées Fig. 6.

On a aussi étudié l’évolution des C*

t(t*) calculés en tronquant les résultats à différents temps de

troncature t*c, cf. Tab. 4. De nouveau, les résultats obtenus sur les premiers temps sont très éloignés

des valeurs attendues. L’étude de l’identification est ici plus délicate que dans le cas fickien. En effet, bien que les résultats concernant la teneur à saturation totale (C*

S = C*S1 + C*S2) semblent converger

vers la valeur cible à partir du temps de troncature t*31 (tel que C*(t*31) = 0,91.C*S), les valeurs des

paramètres (D*1, D*2, C*S1, C*S2) identifiés ne se rapprochent pas exactement des valeurs attendues.

Toutefois, dans ce cas, l’erreur réalisée permet tout de même de quantifier correctement les quantités d’intérêt, voir les Fig. 7 et 8 (pour t*c = t*31, à comparer aux résultats ciblés).

Par contre, on montre une fois de plus que, pour les jeux de paramètres identifiés pour lesquels la valeur de C*S obtenue est incorrecte, les estimations des teneurs en eau globales, au-delà des temps

de troncatures, et locale, quel que soit le temps auquel elles sont calculées, sont inexactes, voir les Fig. 7 et 8 (pour des temps de calcul inférieurs à t*31).

t* c t*1 t*2 t*3 t*4 t*5 t*6 t*7 … √t* c 0,00 0,01 0,02 0,03 0,04 0,05 0,06 … D* 1 11,45 22,36 29,28 9,81 2,95 50,95 1,84 … D* 2 1,68 0,78 0,00 0,83 1,15 0,07 1,12 … C* S1 0,45 0,19 0,29 0,10 0,09 0,37 0,04 … C* S2 1,84 1,72 7,85 2,50 2,30 0,05 2,41 … C* S 2,29 1,90 8,14 2,60 2,40 0,42 2,45 … t* c t*17 t*18 t*19 t*20 t*21 t*22 t*23 t*24 √t* c 0,15 0,18 0,21 0,23 0,26 0,28 0,31 0,33 D* 1 29,20 30,50 30,65 27,30 22,28 24,72 22,51 22,05 D* 2 5,74 6,96 7,03 5,29 0,25 3,48 2,11 1,79 C* S1 0,31 0,29 0,29 0,34 0,44 0,39 0,44 0,45 C* S2 0,40 0,41 0,41 0,37 1,03 0,36 0,37 0,38 C* S 0,71 0,69 0,69 0,71 1,47 0,75 0,80 0,82 t*_{c t}*_{25 t}*_{26 … t}*_{29 t}*_{30 t}*_{31 … t}*₅₀ √t* c 0,36 0,38 … 0,46 0,49 0,51 … 1,00 D* 1 21,37 20,76 … 20,57 20,08 20,34 … 20,25 D* 2 1,34 0,92 … 0,75 0,50 0,63 … 0,64 C* S1 0,46 0,47 … 0,48 0,49 0,48 … 0,48 C* S2 0,40 0,45 … 0,49 0,57 0,53 … 0,52 C* S 0,86 0,92 … 0,96 1,06 1,00 … 1,00

Tab. 4. Identification Dual-Fick – Jeux de paramètres identifiés pour différents temps de troncature t*

c de la série de

9

Fig. 6. Identification Dual-Fick – Courbe Dual-Fick modélisée et bruitée.

Fig. 7. Identification Dual-Fick – Courbes C*

t(t*) (a) calculées en plusieurs t*c sur t* = (0..t*c), (b) calculées par

extrapolation des cinétiques prédites à partir des propriétés diffusives identifiées sur des séries de données tronquées en différents t*

c.

Fig. 8. Identification Dual-Fick – Distribution dans l’épaisseur de la teneur en eau locale calculée aux instants t*_{2, t}*₃

et t*_{4 à partir des propriétés diffusives identifiées en fonction du temps de troncature t}*

c.

5. Conclusions et perspectives

Après avoir présenté un protocole expérimental permettant d’obtenir la cinétique de diffusion d’eau dans un matériau, le travail accompli a permis d’étudier la question des problèmes d’identification des paramètres de cinétiques fickienne et non-fickienne n’ayant pas encore atteint le régime permanent. Pour cela, l’étude a été basée sur des exemples numériques avec des paramètres de matériaux connus afin de vérifier la robustesse des identifications. Les modèles utilisés sont les

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 t*1/2 C *( t* )

C*(t*) modèle Dual Fick C* ref(t*) = C*(t*) bruitée 0 0.2 0.4 0.6 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 t*1/2 C *( t* ) (a) 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 t*1/2 C *( t* ) (b) C* ref(t*) C* t(t*) t*c=t*18 C* t(t*) t*c=t*24 C* t(t*) t*c=t*30 C* t(t*) t*c=t*31 C*(t*) modèle 0 0.5 1 0 0.5 1 c*(x*,t* i) t*_c=t*18 x* c *( x *, t* i) 0 0.5 1 0 0.5 1 c*(x*,t* i) t*_c=t*24 x* c *( x *, t* i) 0 0.5 1 0 0.5 1 c*(x*,t* i) t*_c=t*30 x* c *( x *, t* i) 0 0.5 1 0 0.5 1 c*(x*,t* i) t*_c=t*31 x* c *( x *, t* i) 0 0.5 1 0 0.5 1 c*(x*,t*i) cible (modèle) x* c *( x *, t* i) t*2 t*3 t*4

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modèles de Fick, dans le cas d’identification de la cinétique fickienne et Dual-Fick, pour la cinétique non-fickienne. Des identifications ont été réalisées en différents temps de troncature des résultats, afin d’observer comment évoluent les paramètres alors identifiés.

La conclusion de ce travail est qu’une campagne expérimentale insuffisante (teneur en eau dans le matériau trop éloignée de la teneur en eau à saturation) ne permet pas de prédire de façon fiable l’ensemble du comportement diffusif associé à une cinétique de diffusion incomplète. En effet, suivant les données expérimentales disponibles, on peut aboutir à une variabilité des paramètres identifiés. Ces derniers permettent tout de même de reproduire l’évolution temporelle de la reprise en eau macroscopique correctement sur les durées pour lesquelles ils ont été calculés. Cependant, ils conduisent à des différences, au niveau macroscopique, si l’on extrapole au-delà des temps à disposition. Ceci étant dit, il est fortement déconseillé d’utiliser des paramètres identifiés pour une cinétique de diffusion n’ayant pas atteint la saturation et d’utiliser ces paramètres pour estimer la suite de la cinétique, au-delà des temps pour lesquels des résultats ont été obtenus. Aussi, des jeux de paramètres identifiés inégaux mènent à une disparité des estimations des champs de teneur en eau locale, et ce même sur les premiers temps étudiés. Or, des gradients de teneur en eau locale dissemblables impliquent des états mécaniques induits différents. Il est dont très important, dans le cas d’un problème hygro-mécanique, d’avoir identifié les bons paramètres de diffusion.

Il faudrait poursuivre ce travail en effectuant de nouveau ces études sur davantage de cas de référence simulés. Il serait intéressant d’estimer, en effectuant de nouveau des identifications sur courbes tronquées pour différentes cinétiques, si les paramètres identifiés convergent vers les valeurs attendues pour un pourcentage de la teneur à saturation atteinte commun. Bien entendu, il serait du plus grand intérêt d’effectuer cette étude pour des résultats « réellement » expérimentaux, atteignant le régime permanent. Il serait également pertinent de calculer les contraintes induites par des gradients de teneur en eau locale différents.

Remerciements

Les auteurs remercient Airbus Helicopters et le Plan d’Investissement d’Avenir à travers le CORAC et le projet Usine Aéronautique du Futur, MAESTRIA, Convention IA-2016-09-04, pour leur soutien à ce travail.

Références

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[4] J. CRANK, « The mathematics of diffusion », 2nd _{edition. Oxford England: Clarendon Press, 1975.}

[5] W.K. LOW, A.D CROCOMBE, M.M. ABDEL WAHAB, IA. ASHCROFT « Modelling anomalous moisture uptake, swelling and thermal characteristics of a rubber toughened epoxy adhesive ». Int. J. of Adhesion & Adhesives, Vol.25, pp. 1–12, 2005.

[6] M.D. PLACETTE, X. FAN, J-H. ZHAO, D. EDWARDS, « A Dual Stage Model of Anomalous Moisture Diffusion and Desorption in Epoxy Mold Compounds ». 12th. Int. Conf. on Thermal, Mechanical and Multiphysics Simulation

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[7] B. DE PARSCAU DU PLESSIX, F. JACQUEMIN, P. LEFEBURE, S. LE CORRE, « Characterization and modeling of the polymerization-dependent moisture absorption behavior of an epoxy-carbon fiber-reinforced composite material ». Journal of Composite Materials, Vol.50, Issue 18, 2016.