HAL Id: jpa-00207268
https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00207268
Submitted on 1 Jan 1972
HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of sci- entific research documents, whether they are pub- lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers.
L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.
Résonance nucléaire dans les alliages Y-Ce ; interprétation
D. Silhouette
To cite this version:
D. Silhouette. Résonance nucléaire dans les alliages Y-Ce ; interprétation. Journal de Physique, 1972, 33 (4), pp.435-441. �10.1051/jphys:01972003304043500�. �jpa-00207268�
RÉSONANCE NUCLÉAIRE
DANS LES ALLIAGESY-Ce ; INTERPRÉTATION (*)
D. SILHOUETTE
Institut d’Electronique Fondamentale (**), Université de Paris-Sud, 91, Orsay (Reçu le 4 octobre 1971, révisé le 8 novembre 1971)
Résumé. 2014 On complète ici les résultats expérimentaux obtenus par RMN de l’yttrium dans les alliages Y-Ce. Puis le couplage cérium-noyau est obtenu en tenant compte des effets de niveau lié virtuel du cérium et de champ cristallin. La largeur de raie, les positions des satellites, sont calculées
en présence d’effet Kondo, en utilisant les résultats des mesures de susceptibilité. La comparaison
avec les résultats expérimentaux met en évidence les conséquences de celui-ci en particulier, l’in-
fluence de la relaxation électronique pour T ~ TK.
Abstract. 2014 The experimental results obtained by NMR of yttrium in Y-Ce alloys are first
summed up. Then the coupling cerium-nucleus is derived by taking into account the effects of cerium virtual bound state and of crystalline field. The line-width and the positions of satellites are
calculated with Kondo effect, by using the results of susceptibility measurements. The comparison
with experimental results puts forward its consequences, in particular, the influence of the elec- tronic relaxation for T ~ TK.
Classification : Physics Abstracts
18.54
Introduction. - La structure de la polarisation électronique autour d’une impureté dans les alliages
dilués a été étudiée depuis de nombreuses années.
Les modèles théoriques de Friedel [1] et Anderson [2],
ont permis d’interpréter un grand nombre de résultats
expérimentaux. Ce domaine a connu un regain d’in-
térêt important grâce à l’effet Kondo [3] : dans cer-
tains alliages, tels que Cu-Fe, l’impureté magnétique
à haute température, voit son magnétisme s’annuler
à basse température, par couplage avec les électrons de conduction ; parmi les questions que pose l’effet
Kondo, la portée et la forme de la polarisation élec- tronique sont encore mal connues, théoriquement
et expérimentalement. Par l’analyse locale qu’elle permet, la résonance nucléaire semble un moyen d’étude très bien approprié ; plusieurs systèmes
« Kondo » ont été ainsi étudiés, on peut citer entre
autres : Cu-Fe et Cu-Cr [4], Au-V [5], Mo-Co et
W-Co [6], Ag-Mn [7].
Dans tous ces alliages, l’impureté fait partie de la première série de transition (3 d), le moment orbital
est nul et le magnétisme est dû uniquement au spin.
La situation est évidemment différente pour une
impureté de terre rare, le moment orbital n’étant plus
nul. Parmi toutes les terres rares, seuls le cérium (4 f1)
dilué dans l’yttrium ou le lanthane [8], et l’ytterbium
dans certaines matrices mixtes Au-Ag [9] présentent
de l’effet Kondo. Le système Y-Ce a été choisi pour deux raisons : l’effet Kondo y est très net et la tem-
pérature de Kondo est élevée (30 OK) ; le noyau de
lanthane a un fort moment quadrupolaire et, dans le
lanthane hexagonal, il y a deux sites non équivalents :
les spectres de RMN en sont élargis ; pour l’yttrium
au contraire, le spin nucléaire est 1/2 (pas d’effet qua-
drupolaire) et tous les sites sont équivalents.
Je rappelle d’abord les résultats expérimentaux obtenus, puis je donne un modèle théorique de l’in-
teraction cérium-noyau d’yttrium ; la confrontation de ce modèle avec les résultats expérimentaux met en
valeur les
principaux
aspects de l’effet Kondo dansce système ; enfin, j’essaie de dégager les points qui
restent encore mal expliqués.
2. Résultats expérimentaux. - Une grande partie
en a déjà été publiée ailleurs [10] ; je n’indiquerai donc
ici que l’essentiel ou les résultats nouveaux obtenus
depuis la publication précédente.
2. 1 DÉTAILS TECHNIQUES. - Les concentrations vont de 0,1 à 1,5 % atom. (0,1-0,3-0,5-1-1,5 %).
La résonance nucléaire a été observée à 12 kG et entre 1,8 et 77 OK par la méthode de W. G. Clark [11] ;
la forme de raie est obtenue par transformation de
Fourier, réalisée avec un boxcar intégrateur. Les précautions prises pour éviter toute déformation de la raie ainsi que la comparaison des sensibilités de
ce procédé et de la résonance continue, seront publiées
par ailleurs [12].
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01972003304043500
436
2.2 LARGEUR ET FORME DE RAIE. - La figure 1
donne un exemple de signal obtenu à 4,2 OK : on obtient par la méthode indiquée la raie d’absorption,
et non sa dérivée, comme en résonance continue.
La largeur de raie, AH, est définie comme la largeur
à mi-hauteur. AH a été mesurée entre 1,8 et 20 IDK
pour les différentes concentrations [10]. Il y a trois contributions à AH : a) l’yttrium est hexagonal et le déplacement de Knight anisotrope (Kax, le dépla-
cement de Knight anisotrope, est égal à - 0,026 %) ;
cet effet conduit à une raie dissymétrique et de « lar-
geur » égale à 9 G ; b) les impuretés magnétiques (Gd, Tb, ...) présentes dans la matrice, provoquent
un élargissement nettement supérieur (AH - 17G),
ce qui rend la raie sensiblement symétrique ; c) enfin,
pour une concentration supérieure à 0,5 %, l’élargis-
sement dû au cérium devient prédominant ; à 4,2 OK, il est de l’ordre de 10 G/% atomique.
FIG. 1. - Exemple de signal obtenu à 4,2 OK (c = 0,5 %) (Les raies de deuton, visibles en bas de l’enregistrement, servent à
l’étalonnage du champ magnétique.)
2.3 SATELLITES. - Sur la figure 1, on peut voir deux satellites, un à gauche de la raie principale, S 1,
de déplacement de Knight égal à 0,07 %, l’autre dans l’aile droite de la raie principale, S2 . S 1, nettement détaché, a été systématiquement étudié :
a) sa position ne dépend pas de la température jusqu’à 77 OK ;
b) à 20 OK, son intensité intégrée relative à l’in- tensité de la raie principale, p, est proportionnelle à c
pour c 0,5 % puis décroît lentement pour c > 0,5 %;
c) p augmente avec T jusque vers 40 OK, puis
décroît à température supérieure ; pour l’alliage à
1 %, la valeur maximum de p est 12 % environ ;
d) à 20 OK, le temps de relaxation spin-réseau Tl
du satellite est égal au temps de relaxation de la raie
principale ; par contre, le temps de relaxation spin- spin T2 du satellite est de 2 à 3 fois plus court que celui de la raie principale.
Enfin un troisième satellite, S3, non visible sur la figure 1, a été observé (voir § 4.2).
2.4 DÉPLACEMENT DE KNIGHT DE LA RAIE PRINCI- PALE. - Il est le même (0,35 %) pour tous les échan- tillons étudiés et dans toute la zone de température explorée (2 à 77 OK).
3. Théorie. - Les impuretés agissent sur les noyaux
de la matrice par l’intermédiaire du gaz d’électrons.
Il faut donc tenir compte de l’état de l’impureté et du couplage impureté-électron de conduction.
3.1 ÉTAT DU CÉRIUM. COUPLAGE CÉRIUM-ÉLECTRON.
- Deux hypothèses, amplement confirmées par leur accord avec l’expérience, servent de guide : a) dilué
dans l’yttrium ou le lanthane, le cérium se trouve dans un niveau lié virtuel étroit (4 f) ; b) le champ
cristallin lève partiellement la dégénérescence du
niveau fondamental (J = 5/2) du cérium.
La première permet d’expliquer l’effet Kondo des
alliages Y-Ce, La-Ce, l’influence anormale du cérium
sur la température de supraconductivité du lanthane,
et la variation rapide de ces effets avec la pression (voir la réf. [13] par exemple).
Exploitant cette hypothèse, et le fait que le cérium est dans l’état (L = 3, S = 1/2, J = 5/2) à cause du fort couplage spin-orbite, B. Coqblin et J. R. Schrieffer [14]
ont déduit de l’hamiltonien d’Anderson [2] appliqué
à ce cas la forme du couplage impureté-électron de
conduction Jeie :
dans cette expression,
ck
et ck sont les opérateurs decréation et d’annihilation d’un électron de conduction de vecteur d’onde k, de projection de spin 6 (Q = ± 1/2) ;
C;M,
ckM, les mêmes opérateurs pour un électron localisé sur l’impureté avec J = 5/2 et Jz = M ; les expressions derkk3,,
et de Fmm,, sont donnéesen appendice.
L’effet du champ cristallin est mis en évidence par les mesures de susceptibilité sur des monocristaux de ces alliages [15] : bien qu’il y ait coexistence d’effet Kondo et de champ cristallin, ces mesures montrent que la dégénérescence de l’état J = 5/2 du cérium est
levée et que le doublet Jz = ± 1/2 est le plus bas en énergie, le doublet supérieur en étant séparé de Ai (90 à 100,DK). Il faut ajouter que le doublet ± 1/2
est anisotrope : gll = 6/7, gl = 18/7 ; pour les dou- blets supérieurs : gll = 18/7 (Jz =:t 3/2), gn = 30/7 (J, = ± 5/2) et gl = 0 (J, = ± 3/2 et
± 5/2).
3.2 COUPLAGE CÉRIUM-NOYAU. - Si on connaît la forme du couplage électron-noyau, on peut en déduire le couplage cérium-noyau. Bien que les métaux de la série 3 B (Sc, Y, La) présentent certaines propriétés qui les rapprochent des métaux de transi- tion (chaleur spécifique électronique, susceptibilité)
le mélange des bandes s et d est fort ; pour la résonance
nucléaire, les propriétés (déplacement de Knight, temps de relaxation) qu’on peut déduire d’un modèle très simplifié de bande « s » unique sont en accord
raisonnable avec les résultats expérimentaux. Nous adoptons ce modèle ici et nous supposons donc que les électrons de conduction sont couplés aux noyaux par interaction de contact, de la forme Isc5(re), 1 désignant le spin nucléaire, s celui de l’électron de
conduction, re le vecteur noyau-électron. Pour la partie diagonale le couplage cérium-noyau qui en
résulte est de la forme :
La démonstration est donnée en appendice, ainsi
que les expressions de a, l’MM, BM. a est un facteur
sans dimension ; le second terme décrit la dépendance
de Je;n avec r, distance du cérium au noyau (kF est
le vecteur d’onde électronique au niveau de Fermi) ; les BM(M = 1/2, 3/2, 5/2) sont des fonctions de 0r, angle
de la direction cérium-noyau avec le champ magné- tique directeur Ho ; enfin nM est l’opérateur nombre d’occupation du niveau J, = M de l’impureté.
Si on suppose que le cérium relaxe rapidement,
le noyau n’est sensible qu’à sa polarisation moyenne ;
FIG. 2. - Notations utilisées (Ho = champ magnétique direc- teur).
il est donc soumis à un champ magnétique statique supplémentaire, qui a pour, expression :
D a la dimension d’un champ magnétique (v.
appendice) ; on a posé nM - nM - n-M >T,
nM >T désignant la population du niveau Jz = M
du cérium à la température T ; évidemment. nM dépend de 0c? angle de l’axe du cristal (hexagonal)
avec Ho. La figure 2 résume les notations utilisées.
A basse température (T « 90 OK), seul le doublet Jz = ± 1/2 du cérium est peuplé ; l’expression de H(r) peut être simplifiée :
3.3 APPLICATION A LA RMN. COMPARAISON AVEC
L’EXPÉRIENCE. - De l’expression de H(r), je déduis
dans ce paragraphe la largeur de raie, la distance et
les positions des satellites ; le calcul de ces quantités
suppose la connaissance de n1/2 (Bc = n/2) qui inter-
vient plusieurs fois dans les calculs. Pour tenir compte de l’effet Kondo, j’utiliserai les résultats de la réfé-
rence [15] : celles-ci ont montré que X, varie comme
(T + 30)-1, au lieu de T-1 dans le cas d’une impureté normale ; j’appliquerai donc le même facteur correc-
tif à
n1/2(n/2).
3.3.1 Largeur et forme de raie. - Pour cette discussion, je dois préciser les différents mécanismes
d’élargissement. L’échantillon est sous forme de
poudre et toutes les valeurs de Bc sont également probables ; la contribution des cristallites de 0,
donné est proportionnelle à sin 9c’ Si l’anisotropie
du déplacement de Knight est la seule cause d’élar- gissement, la raie observée a la forme de g(cv), repré-
sentée figure 3 ; cette figure rappelle les notations classiques ; on a : coax = - yKax Ho, où y est le rapport gyromagnétique nucléaire, Kax le déplace-
ment de Knight anisotrope, Ho le champ magnétique directeur ; ici 3 CÙaxIy ~ N 9,3 G. Le centre de gra- vité de g(co) est à co = 0. Mais la raie de chaque cris-
tallite est élargie par les impuretés (Gd, par exemple) ;
la forme de raie pour un cristallite a la forme d’une lorentzienne de largeur 2
£5(h(w)
sur la figure3).
Si2 ô est indépendant de 8c et supérieur à 3 Wax 1,
le centre de gravité de la raie observée n’est pas dépla-
cée et la raie est alors sensiblement symétrique. Dans
le cas du cérium, la largeur 2 b est proportionnelle à
nl/2(Bc),
qui dépend fortement de Bc.Si le cérium était une impureté normale, on aurait
ainsi (2 £5)Oc=1l/2 = 3. (2 £5)oc=o puisque gl. = 3 gl,
pour le doublet J = ± 1/2, la raie deviendrait alors
dissymétrique et son centre de gravité serait déplacé
à co = - Wax. A 12 kG, ceci correspondrait à un déplacement de 3,1 G vers les champs faibles, certai-
nement mesurable.
438
FIG. 3. - Formes de raies en présence de déplacement de Knight anisotrope, g(w), et d’élargissement inhomogène, h(w).
Les mesures de susceptibilités conduisent presque
aux mêmes prévisions ; en effet, à basse température (T 20 OK), xi varie comme (T + 30)-1 et XII comme
[7,3(T
+G)]-1,
d’oùxi/xjj -
2 à 4,2 °K et 3,6 à20 OK. Or, la raie observée est symétrique et sa posi-
tion invariable avec la concentration et la tempéra-
ture. D’autre part, la largeur totale AH devrait être
un peu supérieure à (2 b)Oc=1t/2 ; cette grandeur a été
évaluée en faisant une approximation expliquée en appendice et en tenant compte de la correction indi-
quée ci-dessus ; ce calcul conduit à un élargissement
de 20 G/% de Ce.
Enfin, contrairement aux prévisions de ce modèle, la variation observée de AH avec la température ne peut visiblement pas être représentée par une loi en
(T + 30)-’, comme xl ; dans la gamme de tempéra-
ture explorée (1,8 à 20 OK), AH décroît d’abord très
lentement au-dessous de 10 OK, nettement plus vite
au-dessus [10]. Je reviendrai sur ce point dans le paragraphe 4.
3.3.2 Satellites. - La proportionnalité de p, intensité relative du satellite Si, à la concentration, suggère que ce satellite est dû à des noyaux voisins d’une impureté. De plus, dans le réseau hexagonal de l’yttrium, les 2 premières couches d’atomes voisins (6 + 6) sont nettement isolées des voisins suivants ; donc leur spectre est détaché de la raie principale ;
ce spectre est étalé à cause de la distribution de 0,
et 0 c’ mais il présente des pics d’intensité pour les valeurs suivantes : 0 ~ n/2 ; BM(Omr) est un extremum
et em doit être compris entre (n/2) - Oi et (n/2) + Oi, Oi désignant l’angle entre l’axe du cristal et la direction cérium-noyau voisin (ceci est démontré en appendice).
Pour les couches successives de voisins, les valeurs de
Oi et
f (=
cos (2 kF r)/(2 kFr)3)
sont les suivantes :01 = 0,62 (35°) et f i == - 1,1 X
10-3, O2 =
z/2 et f2 = - 0,66 x 10-3 (f3 = - 3 x 10-5 ; 04 = 0 et f4 = - 0,23 x 10-3). On en déduit facilement lespositions relatives des raies dues à ces voisins (à
basse température, c’est-à-dire pour M = 1/2) :
1 er voisins (6) : + 1,1 - 0,88
2e - (6) : + 1,14 +0,66 -0,59 -2,64
4e - (2) : +0,23
Le signe + correspond à un champ positif par rapport aux noyaux éloignés échappant à l’influence du cérium ; le déplacement de Knight croit donc de
gauche à droite dans le tableau ci-dessus.
La coïncidence des valeurs 1,1 et 1,14 permet de
prévoir un satellite de forte intensité à un champ supérieur à la raie principale. Nous avons fait l’hy- pothèse que le satellite S 1, observé expérimentalement
à gauche de la raie principale (Fig. 1), correspond
à ces valeurs. Dans cette hypothèse, les satellites
aux positions 0,66, 0,23 et - 0,59 sont absorbés par la raie principale ; par contre, le satellite S2 à - 0,88
est nettement visible sur la figure 1, à la bonne posi-
tion relative ; le dernier, attendu à - 2,64, a été
observé à - 2,08.
La distance calculée du satellite Si à la raie princi- pale est égale, en Gauss, à 4 100 (T + 30)-1, soit
120 G à 4,2 oK, 82 G à 20 oK, 38 G à 77 oK. Or, la distance observée est égale à 35 G et elle ne dépend
pas de la température.
FIG. 4. - Variations avec la température de l’intensité relative du satellite, p, et de sa distance à la raie principale ; en traits pleins, prévision théorique ; en pointillés, les résultats expéri-
mentaux. On a représenté p/12 c (p et c en %) ; la distance est
exprimée en gauss.
Enfin, l’intensité relative théorique du satellite S,
est de l’ordre de 12 CP1/2, pl/2 étant la probabilité
pour que l’impureté soit dans l’état ± 1 ; or p1/2 = (1 + exp - Al/kT)-l; l’intensité relative p devrait donc décroître de manière monotone à partir
de F = 0.
La figure 4 résume cette discussion.
4. Discussion. - Pour les calculs du paragraphe précédent, j’ai fait les deux hypothèses suivantes :
a) la relaxation électronique est si rapide que les
noyaux ne sont sensibles qu’à la polarisation de spin
moyenne du gaz électronique uz(r) > ;
b) en présence d’effet Kondo, la polarisation u z(r) > est réduite, en chaque point, dans la
même proportion que la susceptibilité, qui mesure JZ > +
f
O"z(r) > d3r. La comparaison desrésultats théoriques et expérimentaux amène à dis- cuter la validité de ces hypothèses ; pour cela, j’exa-
minerai d’abord les propriétés statiques, telles qu’elles
résultent de la seconde hypothèse ; puis, j’essaierai
de montrer que l’abandon de la première, pour T TK, permet d’expliquer qualitativement certains
résultats.
5.1 PROPRIÉTÉS STATIQUES. - Pour la raie princi- pale, on prévoit un déplacement et une dissymétrie
de la raie, qui ne sont pas observés. Le modèle pro-
posé, semble donc en défaut ; pour rétablir l’accord
avec l’expérience, il faut admettre que la largeur de
raie (2 ô),,. est réduite d’un facteur à peu près indé- pendant de 0c? c’est-à-dire que uz(r, et’ 0,,) >
dépend peu de Oe ; ce résultat est difficile à accepter, puisque x en dépend fortement, même à 4,2 OK.
La largeur calculée, 20 G/ % de cérium à 4,2 OK,
est supérieure à la largeur expérimentale, 10 G/%;
le désaccord est surprenant car la largeur calculée a
été minimisée ; en particulier la valeur choisie pour
1 T 1, 0,2 eV, est faible par rapport aux valeurs citées habituellement, 0,4 à 0,5 eV. L’expérience démontre
donc que la polarisation électronique est plus réduite
que la susceptibilité, au-delà des premiers voisins.
Dans le calcul des positions relatives des satellites,
seule intervient la dépendance spatiale de u z(r) > ;
or l’accord avec l’expérience est bon : cela signifie
que la dépendance spatiale de la polarisation élec- tronique n’est pas affectée par l’effet Kondo (au
moins pour 0, = n/2).
Par contre, il y a désaccord pour la distance raie
principale-satellite : alors que X, varie comme
(T + 30)-1, le champ sur les noyaux premiers voi-
sins (i), ou encore u.,(ri, Oi, Oe = n/2) > est indé-
pendant de la température.
5.2 PROPRIÉTÉS DYNAMIQUES. - Dans l’hypothèse
habituelle de la relaxation électronique rapide (COn’r,- «* 1, wn, pulsation de résonance nucléaire, ze, temps de relaxation électronique), la largeur de raie
LE JOURNAL DE PHYSIQUE. - T. 33, N° 4, AVRIL 1972
nucléaire AH ne dépend que de Qz(r) >, propor- tionnelle à Jz >, donc à x ; AH et x ont alors la même dépendance en température. Si cette hypothèse
n’est plus vérifiée, la relaxation intervient dans le calcul de AH ; il n’y a plus alors de raison a priori
pour que AH et x aient des lois de variation avec la
température identiques. Or, dans ce système, AH ne
suit pas une loi en (T + 30)-1 ; la relaxation est une
des hypothèses qui peuvent être invoquées pour
expliquer cette différence entre AH et 1.1’ Deux résultats expérimentaux en renforcent la vraisem- blance : a) à 20 OK, le temps de relaxation T2 du
satellite Si 1 est 2 à 3 fois plus court que le T2 de la
raie principale ; si la relaxation est efficace pour les noyaux proches de l’impureté, elle intervient aussi pour les noyaux plus lointains ; b) quand T diminue
de 20 à 10 °K ; l’intensité du satellite S 1 décroît rapidement tandis que AH augmente ; cette consta- tation peut être interprétée de la manière suivante : si Si est élargi par relaxation, son intensité est appa- remment diminuée (le rapport signal/bruit du satellite est faible) ; c’est le même mécanisme qui provoque
l’élargissement du satellite et de la raie principale.
Ainsi la relaxation « explique » à la fois la diffé-
rence entre les lois de variation de AH et xl, et la décroissance de p, intensité du satellite, au-dessous
de TK - 30 OK. Une étude plus quantitative de la
relaxation permettrait d’éprouver la valeur de cette
hypothèse ; pour cela, il faudrait disposer d’un système
de référence, de structure comparable, mais sans
effet Kondo, tel que Mg-Ce [16].
Enfin, je rappelle deux résultats expérimentaux qui n’ont pas été examinés dans cette discussion : p, intensité relative du satellite Si, passe par un maximum pour une concentration voisine de 1 % ;
les variations de AH avec T sont différentes pour les
alliages à 1 % et à 1,5 % ; par contre, la susceptibi-
lité [15], [17] et la résistivité [8], [18] ne présentent
aucun changemént notable dans la même zone de concentration.
6. Conclusion. - Par un modèle théorique simple, j’ai pu expliquer qualitativement une grande partie
des résultats expérimentaux, moyennant l’hypothèse
que la relaxation électronique intervient pour T TK.
L’étude de la relaxation, par RMN et RPE, consti-
tuerait évidemment un prolongement fort utile de ce
travail ; mais de ce point de vue, j’ai déjà montré que
ce système offre l’avantage très appréciable de mettre
en valeur le rôle des noyaux premiers voisins d’une
impureté ; le cérium présente un autre avantage par
rapport aux impuretés de la série 3 d : l’effet Kondo n’est pas affecté par des concentrations « impor-
tantes » (1 % au lieu de 1 %0 environ). Il y a donc aussi deux conditions préalables au succès d’une
étude plus approfondie : - une amélioration sensible du rapport signal/bruit, rendant facile l’observation des satellites (en RMN) ; - la suppression des
causes d’élargissement, impuretés, déplacement de
29
440
Knight ou g anisotropes, qui ont considérablement
gêné ce travail et son interprétation ; ceci peut être obtenu par la fabrication de monocristaux très purs.
Enfin, je rappellerai que, dans ce système, on pourrait considérer utilement un troisième paramètre important, la pression, qui modifie la distance du
niveau de Fermi au niveau lié virtuel du cérium,
donc le couplage de celui-ci avec les électrons de conduction [13].
Appendice. Hamiltonien de B. Coqblin et J. R. Schrief-
fer [14]. - En suivant les notations de ces auteurs,
on a :
où :
Vkf est le terme de mélange k - f de l’hamiltonien
d’Anderson, EM est l’énergie de l’état Jz = M par rapport au niveau de Fermi ;
yf:t 1/2
sont des harmo-niques sphériques classiques ; ocm et Pm sont des coeffi-
cients de Clebsch-Gordan :
(Ici EM est négatif et faible, TMM, est négatif).
Couplage cérium-noyau. - On a
où la sommation s’étend aux états kQ occupés, k’ Q’
vides ; les différents Je représentent les couplages
entre impureté (i), électron de conduction (e), et
noyau (n) ; 8ker est l’énergie de l’électron de conduction de vecteur d’onde k et de projection de spin Q.
L’expression de Hie est donnée dans l’article ; celle de Hen est classique :
On a donc :
avec
et de même :
Les facteurs angulaires dans
l7ià,
sont de la formeYM±1/2 ,qk1 YM’±1/2
(2k’) tandis que le développe-ment de eOk-k,)r contient des produits
Dans le modèle adopté, 6, ne dépend que de k 1.
L’intégration angulaire est alors immédiate et la
sommation sur k est remplacée par une intégration ;
il vient ainsi, pour la partie diagonale :
Sl est le volume atomique, m * la masse effective électronique. On a :
j3 désignant la fonction de Bessel sphérique d’ordre 3 ; f(r) peut être calculé en utilisant la forme asympto-
tique de j3 ; on trouve ainsi [13] :
(On
retrouve donc la partie diagonale R(n donnéedans l’article avec a =
(Qk;) 2 /2 1[2 . A/EF).
L’intégration angulaire conduit à’:
La dépendance angulaire de PM est très anisotrope.
Champ statique dû au cérium. - Le couplage H’in
est équivalent pour le noyau à un champ supplémen-
taire égal à :
y désignant le rapport gyromagnétique de l’yttrium.
On en déduit l’expression de D :
en prenant pour rmm une valeur moyenne T. On remarquera que l’ et y sont négatifs ; D est donc
