Simulation à l'échelle atomique de la formation des boucles de dislocation sous irradiation

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Simulation à l’échelle atomique de la formation des boucles de dislocation sous irradiation

Mehdi Djafari-Rouhani, A. Gué, H. Idrissi-Saba, Daniel Estève

To cite this version:

Mehdi Djafari-Rouhani, A. Gué, H. Idrissi-Saba, Daniel Estève. Simulation à l’échelle atomique de la

formation des boucles de dislocation sous irradiation. Journal de Physique I, EDP Sciences, 1994, 4

(3), pp.453-466. �10.1051/jp1:1994151�. �jpa-00246920�

Classification

Physics

Abstracts

05.20D 61.70P 82.20W

Simulation à l'échelle atomique de la formation des boucles de dislocation

_sous

irradiation

M.

Djafan

Rouhani

('),

A. M. Gué

(2),

H. Idrissi-Saba

(2)

et D. Estève

(2)

(')

Laboratoire de

Physique

des Solides, Université Paul Sahatier, 118 Route de Narbonne, 31062 Toulouse Cedex, France

(2) L.A.A.S.-C-N.R.S-, 7, Avenue du Colonel Roche, 31077 Toulouse, France

(Received 6 September 1993, received in final foi-m 22 November 1993, accepted 24 November 1993)

Résumé. En utilisant _une

technique

de Monte Carlo, _{nous avons}

développé

_un modèle de

simulation à1échelle

atomique

traitant de la formation des boucles de dislocation dans les matériaux _sous irradiation. Les paires Iacunes-interstitiels _sont créées _sous

l'impact

des

particules

incidentes et diffusent dans le matériau. Trois types ^{de réaction} sont

supposées

avoir lieu _: la recombinaison lacune-interstitiel, l'association d'interstitiels pour former des germes de boucles de dislocation _et

l'incorporation

d'interstitiels dans _ces boucles conduisant à leur

grossissement.

Nous _avons déterminé les concentrations des interstitiels, des lacunes et des boucles de

dislocation, ainsi que la taille de _ces demières. Nous _avons comparé ces résultats _{avec ceux} de la théorie de la

cinétique

chimique et avec nos résultats

expérimentaux

sur le CdTe. En outre, la simulation à échelle atomique ^{foumit les} distributions

spatiales

des boucles de dislocation qui concordent avec les observations

expérimentales

_en

microscopie électronique

_en transmission, et des indications _sur la

répartition

des lacunes autour de _ces boucles. Ces dernières informations sont

complètement absentes dans la théorie de la

cinétique

chimique.

Abstract. Using the Monte carlo

technique,

we have developed a model for the Atomic Scale Simulation of the formation of dislocation

loops

_in materais under irradiation. We _assume that vacancy interstitial pairs are created

by

partiale impact ^{and diffuse}

through

the sohd. Three types of reaction _are considered _: vacancy interstitial recombination, interstitial association to forrn _a

nucleus for _{a new} dislocation loop and

incorporation

of interstitials into

already

existing dislocation loops

leading

to their

growth.

We have determined the concentration of interstitials,

vacancies and dislocation

loops, together

with the average radius of the latter. Dur results are

compared ^with those obtained

by

_using the chemical rate theory ^{and with}

expenmental

data _on CdTe. Moreover, Atomic Scale Simulations lead _to the spatial distribution of dislocation loops, in

agreement ^{with TEM}

experimental

observations, and to indications about the distribution of vacancies around these loops. This kind of information _is

totally

_{missing in} the chemical _rate theory.

JOURNAL DE PHYSIQUE T 4 N' i MARCH 1994

1. Introduction.

Les travaux effectués _sur l'irradiation des matériaux semi-conducteurs par des

particules

fortement

énergétiques

ont été suscités par deux

problématiques

distinctes mais néanmoins convergentes : celle des

physiciens

de base

qui

trouvent là _une méthode

d'investigation

des

propriétés intrinsèques

de la matière _et celle des

physiciens

de

dispositifs

_qui ont

examiné,

_par

ce moyen, les mécanismes de détérioration des

caractéristiques électriques

et

optiques

des composants

qu'ils

élaborent.

Sur la base

expérimentale

de l'irradiation

électronique

de CdTe

[1]

et en utilisant la théorie de la

cinétique chimique [2, 3],

_{nous avions}

développé

une démarche

théorique

tendant à

modéliser les effets observés. Nos _travaux antérieurs

[5-7]

ont montré que cette théorie

pouvait

apporter ^nombre d'informations

quantitatives

et

phénoménologiques

_:

énergies

de

migration,

de

recombinaison, d'agglomération,

effets de surfaces. Il

apparaissait

toutefois que ces

résultats restaient

incomplets

car non seulement ils _ne

permettaient

_pas ^d'étudier la

répartition spatiale

des défauts et les

inhomogénéités,

mais ils conduisaient aussi à _un écart

systématique

entre les résultats

théoriques

et

expérimentaux.

Ces défaillances _trouvent leur

origine

dans la

nature même de notre modèle

simple

où la

cinétique

des réactions était contrôlée par la

proximité

des

espèces présentes,

avec

l'hypothèse

de concentrations

homogènes

en perma-

nence. Dans la réalité,

s'agissant

de réactions _en

phase

solide, la

cinétique

des réactions est

plutôt

contrôlée par ^la diffusion.

L'hypothèse

des concentrations

homogènes

tombe alors en

défaut,

et l'on assiste à _un

appauvrissement

des

espèces

mobiles _aux endroits où des réactions ont eu lieu, _en

particulier

au

voisinage

des surfaces et des défauts étendus. Il en résulte

généralement

_un ralentissement des vitesses de réaction. Il _est alors nécessaire de calculer les

probabilités

de réaction _en fonction de la distance entre les défauts

[8]

et d'utiliser ensuite _une distribution _non uniforme de _ces demiers. Nous avions

partiellement

traité _ces effets dans _un

modèle

macroscopique

_en

adjoignant l'équation

de diffusion à la théorie de la

cinétique

chimique.

^C'est ainsi que nous avions étudié les effets de surface

[6]

autrement que par

l'intermédiaire des

pièges répartis

uniformément dans le volume

[5]. Cependant,

_un tel

traitement _ne peut

s'appliquer

_aux défauts étendus _comme les boucles de dislocation. En effet.

contrairement _aux surfaces qui ^ont des

positions

_connues à l'avance, les défauts étendus _sont créés à des instants et en des

positions

aléatoires. Il est donc difficile d'écrire des conditions

aux limites nécessaires à la résolution des

équations

de diffusion. De

plus,

vers la fin de

l'expérience, quand

la concentration des interstitiels devient

plus

faible que celle des boucles de dislocation, la diffusion

macroscopique

des interstitiels _{vers ces} dernières

perd

son sens

physique.

La seule voie permettant une

représentation complète

du processus de formation des boucles de dislocation est celle de la simulation à l'échelle atomique. ^Une revue récente par Doan _et

Rossi

[9]

retrace 1ensemble des simulations _sur ordinateur des effets d'irradiation, utilisant

aussi bien la

dynamique

moléculaire que la méthode de Monte Carlo. Cet article

présente

les

premiers résultats obtenus à l'aide d'un simulateur à architecture de calcul

parallèle

et

opérant

sur transputers.

Après

_une brève

description

de la modélisation

analytique

_en section

2,

la modélisation à l'échelle

atomique

est

présentée

_en section 3. Une _attention

particulière

a été consacrée à _son

implantation

_en calcul

parallèle

et sur réseau de transputers.

Quelques

résultats sont

rapportés

et discutés _en section 4.

2. Modélisation

analytique.

Du point de vue

expérimental,

les

phénomènes

liés à l'irradiation par des électrons très

énergétiques (1,5 MeV)

_peuvent être

décomposés classiquement

en trois

étapes [2, 3]

la création de paires lacunes interstitiels par le flux

électronique

incident, la diffusion des défauts

ponctuels mobiles,

l'interaction _entre les défauts

ponctuels

conduisant soit à l'annihilation des interstitiels _sur les

lacunes,

soit à la création de défauts étendus. A cela doivent être

rajoutés,

dans le _cas des lames minces, les réactions des

espèces

mobiles avec les surfaces. Chacun de

ces événements intervient suivant _une

probabilité dépendant

de la

température

et de

l'énergie

d'activation

caractéristique

de l'événement considéré. Les interstitiels _sont

généralement

très

mobiles par rapport aux lacunes _et les défauts étendus observés

expérimentalement après

15 _mn d'irradiation _sont des boucles de dislocation de nature interstitielle.

Dans cette modélisation

analytique,

les défauts

ponctuels

et étendus sont

supposés répartis

de

façon homogène

dans le cristal _et les mécanismes d'interaction _sont

représentés

_comme des réactions

chimiques [2, 3].

Nous _avons considéré les mécanismes suivants

Agglomération

interstitiel-mterstitiel ₊ 1-K, i~

Recombinaison lacune-interstitiel _{i + v} K~-0.

Croissance des boucles de dislocation _{i +} i~

~~

i,~ ~ ~.

Recombinaison _sur les surfaces ₊ surf ^~~ surf.

Les diverses _constantes de réaction K~ ^sont

exprimées

_{par K~}

=

vexp(-E~/kT)

où E~ ^est

1"énergie

d'activation du mécanisme

considéré,

k la _constante de Boltzmann, T la

température (en K)

et _v la

fréquence

de vibration

atomique.

L'évolution du

système,

^décrite en détail référence

[7],

_est donnée par le

système

d'équations

différentielles ci-dessous. Dans la

première équation

décrivant l'évolution des mterstitiels, on peut retrouver aisément chacune des réactions citées

plus

haut. En _ce qui

concerne la seconde

équation,

étant donnée la faible mobilité des lacunes par rapport aux

mterstitiels, et pour

simplifier

les

calculs,

_{nous avions}

supposé

les lacunes immobiles et nous

avions

négligé

toute réaction _entre lacunes. Cette

hypothèse

revient à ignorer la formation d'amas de lacunes qui, par ailleurs, _{ne sont pas} observés

expérimentalement

dans le _cas de CdTe. La demière

équation représente

la création des boucles de dislocation.

dC,

~

°~

2 _7rr d~C~

à

^{~ ~ ~ ~'}

~~

~ ~

~

~~

_'~

~

~~~~' b

~~ ~

dz~

dC~

$

^~

^~~

^~~~~

dC'~

$

^{~ ~'}~

Dans _ce

système,

_{c~, c~, c~} sont

respectivement

les concentrations _en mterstitiels, lacunes et boucles de dislocation. G est le taux de

génération

des paires lacunes-interstitiels

exprimé

en

fonction de la section efficace de

déplacement atomique

_w et du flux

électronique

# _par G

= w#. b _est la distance

interatomique

et D le coefficient de diffusion

exprimé

en

fonction de

l'énergie

de

migration E~

_par D

=

b~ vexp(-E~/kT).n(r, t) représente

la densité de boucles ayant un rayon r à l'instant _t. Cette distribution

provient

du fait que toutes les boucles _{ne sont} pas créées _au même instant et ont donc des rayons différents. On peut ^relier le rayon i à l'instant to ^{de création de}

chaque

boucle par

l'intégration

de

l'équation

)

=

Kj

_c~ b

Kô

b _{si i"}

< i-o t

SKiC..b

_{SI i~ro.}

Cette relation

exprime

la

possibilité

de

désintégration

de

petits

_amas d'interstitiels par le fait que, en dessous d'un rayon

critique

_ro fonction de la

température,

les _atomes interstitiels

peuvent se dissocier des boucles de dislocation _{avec une}

probabilité Kô.

D'autre part, toutes les

boucles créées _au même instant to ayant ^{le même} rayon, on peut écrire

n(r,

t dr

=

Kj c)(to) dto.

Ainsi, dans le

système d'équations différentielles,

la variable _r peut être avantageusement

remplacée

par to.

Les résultats obtenus à l'aide de _ce

modèle, appliqué

_{au cas} de l'irradiation du CdTe par des

électrons,

ont été

largement

décrits

[5-7]

et nous ne

rappellerons

ici que les

caractéristiques

essentielles. La

figure

I qui ^retrace l'évolution de la densité d'interstitiels _{met en} évidence l'existence de trois

phases

dans le processus d'irradiation. Au début de

l'expérience,

_peu de réactions d'aucune _{sorte ont} lieu _et la densité d'interstitiels augmente ^très

rapidement.

A partir du temps t ₌

(GKj)~~'~ (de

l'ordre de

10"4s),

divers types ^{de réactions} commencent à

intervenir : d'abord les recombinaison

lacunes-interstitiels,

_puis l'annihilation des interstitiels

sur les boucles de

dislocation,

suite à

l'apparition

de _ces demières _en

grand

nombre.

Lorsque

la concentration _c~ devient inférieure à la valeur

Kô/Kj,

la

probabilité

de dissociation devient

plus

importante que celle

d'agglomération

et _aucune nouvelle boucle _ne peut se former. La

phase

de germination est donc limitée dans le temps. ^{Au delà d'une certaine}

température,

la durée de

cette

phase

^s'annule et aucun amas stable _ne peut

plus

se former.

La comparaison des concentrations et des rayons des boucles de dislocation _avec les

observations

expérimentales (Fig. 2)

_nous avait permis

[5]

d'identifier les valeurs des

1#çÎ#

Recombinaison lacuneintersùùel

Aggloméraùon

des

intersùùels

_sur les _amas

j

~

i

d~~d~"~ ~~~~'~ l/2

t

~

^{Phase de}

germi~~aù°n

Fig,

l.

Représentation schématique

de l'évolution de la densité d'interstitiels mettant en évidence les différentes phases de la formation des boucles de dislocation.

[Schematic representation ^of interstitial concentration _versus time showing the _vanous stages ^of dislocation loop formation.]

~~

-- Expédmental

- Sudaoes

- Pièges distribués

~ OK

250 350 450

200

c

Î

)

100

0 T °K

250 350 450

Fig. 2.

Comparaison

_entre les résultats de la théorie de la

cinétique chimique

et les données

expérimentales.

[Comparison of the results of the chemical _rate theory with experimental data.]

différentes

énergies

d'activation _: recombinaison lacunes-interstitiels

E~

₌ ^o.25 eV, associa- tion interstitiel-interstitiel

E,

=

o,35

eV, dissociation des

petits

_amas

E~

₌ 1,1

eV, migration

des mterstitiels

E~

=

0,32

eV.

3. Simulation à l'échelle

atomique.

3.1 PRÉSENTATION GÉNÉRALE. Contrairement à la méthode

précédente,

la simulation traite des défauts

(ponctuels

ou

étendus)

individuellement. Les défauts

ponctuels

se

déplacent

dans le réseau et, au cours de leur

migration, réagissent

soit entre _eux, soit _avec les défauts étendus.

Ces réactions ont lieu à des endroits

géographiquement

localisés _et influencent donc, non

plus

la situation

globale

comme dans la théorie de la

cinétique chimique,

_mais la situation locale.

Dans _ce but, _un

logiciel

a été

développé

sur un ordinateur

parallèle

à transputers, ^du type ^T- Node, en utilisant le

langage

OCCAM

[10].

Cet ordinateur est

composé

^{de 32} transputers

comportant ^chacun un processeur et une mémoire locale.

Quatre

liens doubles permettent ^de

connecter chacun de _ces transputers ^à quatre autres transputers pour des communications en

entrée _{et en} sortie. Tous les transputers fonctionnent en

parallèle,

_mais ont la

possibilité d'échanger

des information _{entre eux, soit} par des liens directs, soit à travers d'autres

transputers. ^Le

langage

OCCAM

[1ii

_a été

spécialement développé

_{pour une} utilisation _sur

transputers. ^Il permet non seulement _une

parallélisation efficace,

mais aussi _une

manipulation

aisée _au niveau des bits. En

particulier,

il permet ^{la création} de processeurs

virtuels,

_ce

qui signifie

_que le nombre de processeurs travaillant _en

parallèle

_au niveau du

logiciel

n'a _rien à voir _avec le nombre de processeurs réels existant _sur l'ordinateur. Les résultats

présentés

dans cet article _ont été obtenus _avec 25 processeurs réels travaillant en

parallèle,

le nombre de

processeurs virtuels étant variable selon les conditions

physiques.

Par ailleurs, la

manipulation

des bits s'avère très intéressante pour traiter des

problèmes

de sauts élémentaires.

Le

logiciel développé loi

est une association de _sauts élémentaires

aléatoires, représentant

la

migration,

et de communications _entre processeurs,

représentant

les réactions. Dans les conditions

expérimentales habituelles,

le nombre de sauts élémentaires _est très

grand

_par rapport ^{à celui des réactions} en raison des concentrations faibles des défauts. Le

problème

se

prête

donc

particulièrement

bien à _un traitement

parallèle

_car le nombre de communications

entre processeurs

qui

_consomment du temps ^{de calcul} est relativement faible.

L'originalité

de

l'algorithme

consiste à attribuer _un processeur à

chaque

défaut

mobile,

les défauts fixes étant mémorisés dans _toutes les mémoires locales. L'introduction de processeurs virtuels _{au niveau} du

logiciel

_permet de travailler avec un nombre de défauts mobiles _nettement

supérieur

au

nombre de processeurs réels

disponibles.

Les réactions _entre les défauts fixes et

chaque

défaut mobile _sont ainsi traitées par ^le processeur

approprié

et tout

changement

du nombre de défauts fixes _est

communiqué

aux autres processeurs. Les réactions entre défauts mobiles

s'opèrent

_par

des communications

interprocesseurs.

Deux processeurs virtuels sont concernés par ce type ^de

réaction. Si la réaction _a lieu, _avec création d'un défaut fixe _comme résultat de cette

association, les deux processeurs sont annihilés _et la création du défaut fixe _{avec son}

emplacement

sont

reportés

dans _toutes les mémoires locales.

Les réseaux élémentaires utilisés dans les simulations

(contenant jusqu'à

2~~12 x10? _atomes)

_ont

une taille suffisante pour que 1on

puisse

_y observer

plusieurs

dizaines de boucles de dislocation. Nous pouvons donc supposer que la corrélation _entre deux faces

opposées

du réseau est

faible,

et

appliquer

des conditions _aux limites

périodiques

_pour

simuler le cristal infini. Les simulations ont été effectuées pour différentes séries de nombres aléatoires pour tenir compte ^des fluctuations

statistiques.

Dans _un premier temps, nous avons

traité le _cas d'un cristal

cubique simple,

les interstitiels étant les seules

espèces

mobiles. Seules

les trois réactions décrites _en 2 ont été considérées, les effets des surfaces n'étant pas

pris

en

compte. ^La

migration

s'effectue d'un site

atomique

_vers l'un des _six sites

plus proches

^voisins.

3.2 ARCHITECTURE DU LOGICIEL. La

première partie

du

logiciel

_permet d'introduire

certains

paramètres physiques:

la taille du cristal simulé qui peut ^atteindre

2~~12

x

10?

_{atomes, le taux de}

génération

des défauts, la durée totale de 1irradiation,

ainsi que d'initialiser la simulation. Les différents événements sont traités par un module

central de la manière suivante.

3.2.1 Ciéation des _paires de Frenkel. Les

paires

lacunes-interstitiels sont créées à

intervalles de temps

réguliers.

Cet intervalle

Tj

est déterminé à

partir

du _taux de

génération

_par

atome G et du nombre N d'atomes dans le cristal simulé, en utilisant la relation

Tj

=

1/NG. Le taux de

génération

G _est lui-même calculé à

partir

des sections efficaces de capture w et du flux de

particules

incidentes

#

_par ^{la relation G} ₌ w#.

Le lieu de création d'une paire de Frenkel est déterminé par tirage ^{d'un nombre aléatoire de} 32 bits. Ce nombre _est

partagé

_en trois parties

égales (dans

le _cas d'un solide _en forme de

cube)

ou

inégales (dans

le cas d'un solide _en forme de

parallélépipède)

_qui

représentent

les trois coordonnées de la lacune. Dans les résultats

présentés,

nous avons utilisé _trois

parties

de 8 bits chacune,

correspondant

à _un cube de 256 atomes de côté. Les 6 bits _non utilisés interviennent pour définir les conditions _aux limites

périodiques.

La

position

de l'interstitiel est déterminée à

partir ^{de la}

position

de la lacune par

tirage

d'un _nouveau nombre aléatoire

qui

_ne modifie que les derniers bits des coordonnées de la lacune. Nous pouvons limiter ainsi la distance

séparant

la lacune _et l'interstitiel dans les

paires

créées. Cette distance limite _a été

prise égale

à quatre distances

interatomiques

dans _nos simulations. La

position

de la lacune

(défaut immobile)

est ensuite

communiquée

à _tous les processeurs alors que celle de l'interstitiel

(défaut mobile)

n'est _connue que ^du processeur

chargé

de le _suivre.

3.2.2

Migiation

de Î'interstitiel. Comme _nous l'avons

signalé plus

haut, la

migration

de

l'interstitiel,

concrétisée par une suite de sauts

élémentaires,

_est le processus de base de _notre

logiciel.

Par

conséquent,

c'est la

migration

qui définit la cadence de

l'horloge

et

qui

^fixe le temps

physique,

_en

particulier

l'intervalle

Tj

entre deux créations de

paires

lacune-interstitiel.

Nous _avons

pris

_comme unité de temps la moitié du délai moyen ^{entre deux} sauts d'un même

atome. Si _nous prenons un pas de temps ^ht =

6 unités, un atome interstitiel _{a une}

probabilité

1/2 de saut vers chacun de _ses 6 sites voisins. La valeur 1/2 est une valeur raisonnable pour

assurer la convergence dans les

problèmes

de diffusion

[12],

mais permet ^{aussi des calculs}

rapides

car un seul bit

(O

_ou

1)

_est nécessaire pour déterminer si le saut a lieu. Il suffit donc d"examiner

successivement,

à l'aide de 6 nombres aléatoires d'un bit, les six

possibilités

de

sauts de l'atome interstitiel. Au bout de l'intervalle ht, l'atome _a effectué trois sauts _en

moyenne, mais dans des directions aléatoires.

A

chaque

pas de temps, ^la

position

^de l'mterstitiel _est recalculée. En _tant que seul défaut

mobile, chaque

atome interstitiel _est

pris

_en

charge

_{par un processeur} réel _ou virtuel

indépendant.

La mise à

jour

de la

position

de l'interstitiel _ne nécessite donc _aucune communication _entre processeurs. Ainsi, le processus de migration s'effectue

intégralement

_en

parallèle.

3.2.3 Réactions _entre tes

défauts.

L'architecture des

algorithmes

de réaction _est

identique

pour les trois types ^{de réaction décrits} en 2 _et peut être

représentée

_comme suit. Les distances

entre les interstitiels d'une part, et entre les interstitiels et les défauts fixes

(lacunes

et boucles

de

dislocation)

d'autre part, sont calculées. Si _ces distances _sont inférieures _aux rayons d'action

correspondant

aux diverses réactions, la réaction _a lieu et l'interstitiel _est

supprimé.

Dans le _cas contraire, le nombre minimal de _{sauts avant}

qu'une

nouvelle réaction puisse avoir lieu _est

déterminé,

et le calcul _est

repris

en

parallèle

_pour définir la _succession des sauts. Dans

ce

travail,

_tous les rayons d'action _ont été pris

égaux

à _une distance interatomique. ^Dans notre réseau

cubique simple, chaque

mterstitiel

possède

alors 8

possibilités

_{pour se} recombiner _avec

une lacune et 6

possibilités

_pour s'associer à un autre interstitiel. La réaction entre un

interstitiel et une boucle de dislocation _est

supposée pouvoir

se

produire

sur tout le pourtour ^de la boucle, _{avec un rayon} d'action d'une distance mteratomique. ^Par ailleurs, dans les résultats

présentés,

les boucles de dislocation sont

supposées

_se trouver dans des

plans (100)

du cristal

cubique simple.

L'examen des diverses distances et des

possibilités

de réaction est aussi fait _en

parallèle

_sans

aucune communication _entre processeurs, sauf pour les collisions _entre deux interstitiels. En

effet

chaque

processeur

possède,

dans _sa mémoire locale, la

position

de _tous les défauts fixes,

mais ne connaît pas les

positions

des _autres interstitiels. Par

conséquent,

l'examen des

possibilités

de collision _entre deux interstitiels nécessite forcément _une communication _entre

deux processeurs, même _{si aucune} réaction n'a lieu. La détermination du nombre minimal de

sauts avant

qu'une

nouvelle réaction puisse avoir lieu permet ^de ne pas examiner les

possibilités

de réaction à

chaque

_pas de temps, mais seulement

après

_un délai relativement

long,

évitant _ainsi des calculs inutiles et réduisant _surtout le nombre de communications _entre

processeurs.

4. Résultats de la simulation.

4.I

DYNAMIQUE

DE FORMATION DES DÉFAUTS. Les

variations,

_en fonction du temps. ^des concentrations _en interstitiels

(c~),

^lacunes

(c~)

et boucles de dislocation

(c~),

ainsi que les

variations du rayon moyen de _ces demières _ont été étudiées _et les résultats obtenus par

simulation

comparés

à _ceux de la théorie de la

cinétique chimique

telle

qu'elle

_a été utilisée

dans les références

[3-7].

Un

exemple

est montré _sur la

figure

3. Pour effectuer cette

comparaison, les unités réduites ont été utilisées. Le temps est

remplacé

_par o

= t

(3

KG )~'~, ce

qui

^donne o

= t

(3/2 NTj

_{)~~~ pour} la simulation à l'échelle

atomique

si l'on

prend

comme unité de temps ^{la moitié du délai} moyen entre deux

migrations

d'un même atome, K étant la

probabilité

de saut. Les concentrations c~, c~ ^et c~ des défauts

ponctuels

et étendus sont

remplacées respectivement

_par

C~, C~

et

C~

avec C~ =

c,(3K/G)~~~ (idem

_pour

Cv

et

C~).

Ceci donne C~ =

n,(3 Tj/2

N)~~~ _en simulation à l'échelle atomique, _{n~ =}

Nc,

étant le

nombre de défauts

présents

dans le cristal élémentaire étudié.

Dans

l'exemple

de la

figure

3, la simulation _a été effectuée _{avec un taux} de

génération

de paires G

=

1/NT,

=

1,7

_x 10~ Ce _{taux est} le

plus

faible que nous avons pu simuler de

façon

ci

16

ib)

, lai

8

lai

0

0 8 16 ° ~ '~

Cb

c

lai

)

4 E

lbj

g

Î

² lbj

(ai

0 8 16 0 8 16

Fig.

3. Evolution des concentrations _en mterstitiels, lacunes et boucles de dislocation, _{ainsi que} le rayon moyen de _ces demières, _en unités réduites résultats de la théorie de la

cinétique chimique

(courbes a), et simulations à échelle atomiques (courbes b). les paramètres sont N

=

2~~ _et Tj ₌ 3 600.

[Concentrations ^of interstitials, vacancies and dislocation loops, and the average radius of the loops

versus lime results of the chemical rate theory (curves a) and Atomic Scale Simulations (curves b). The

simulation parameters are N

=

2~~

T,

= 3 600. Reduced units are used

throughtout.]

répétitive

_pour

plusieurs

séries de nombres aléatoires _{avec un} temps ^{de calcul} raisonnable. Il

reste

cependant légèrement supérieur

_aux valeurs

expérimentales

du tableau I. D'une manière

générale,

on remarque un bon accord entre les résultats de la théorie de la

cinétique chimique

et ceux de la simulation

montée

rapide

de la concentration _en interstitiels

correspondant

au

régime

de création de paires,

puis

décroissance

lorsque

les

premiers

défauts étendus

apparaissent,

développement

des boucles _en deux

étapes

avec une

phase

de

germination

où le nombre de noyaux formés augmente

puis

se stabilise suivie d'une

phase

de croissance où seule la taille des boucles varie.

Toutefois,

deux différences essentielles _sont à _noter. Tout d'abord, la concentration _en lacunes _est

systématiquement supérieure

dans les simulations à l'échelle

atomique. Ensuite,

alors que dans la théorie de la

cinétique chimique

_on observe _une

augmentation rapide

suivie d'une lente décroissance de la concentration _en interstitiels, ^dans la simulation à l'échelle

atomique nous remarquons

plutôt

_{une succession} de pics

(voir Fig. 3)

à _cause de la décroissance

rapide

de la concentration en interstitiels. Ces deux

phénomènes

_trouvent leur

origine

dans la _nature de

l'approximation

_que nous avons utilisée dans _notre traitement

macroscopique qui

_{suppose toutes} les concentrations uniformes et

qui

_{ne permet pas} de tenir compte ^{de la diffusion}

préalable

des

espèces

avant _une

réaction,

_comme c'est le _cas de

réactions dans _une

phase

solide. L'effet de cette diffusion _{est en}

général

un ralentissement des

vitesses des réactions. Ce ralentissement est d'autant

plus prononcé

_pour ^{les réactions faisant}

intervenir des

espèces

_peu

diffusantes,

des lacunes dans _{notre cas.} Il en résulte une diminution du nombre de recombinaisons lacunes-interstitiels _{et une}

augmentation

de la concentration _en

lacunes.

L'explication

suivante peut ^{être avancée} pour la décroissance

rapide

de la concentration _en

interstitiels. Dans des

régions

à faible concentration de lacunes, il y a accumulation

d'interstitiels

qui

_se mettent soudain à s'associer pour former des germes de boucles de

dislocation. Ces boucles, à leur tour,

incorporent

très

rapidement

les interstitiels _restants pour

grossir.

4.2 RÉPARTITION

GÉOMÉTRIQUE

DES LACUNES ET BOUCLES DE DISLOCATION.

L'explication précédente

est illustrée _sur la

figure

⁴

qui

permet ^{de décrire} le mécanisme de formation des

boucles de dislocation. Cette

figure

montre une

projection

sur un

plan (100)

des lacunes _et des boucles de dislocation

présentes

dans le cristal

étudié,

à des instants différents _:

après 85,

170 et 000

générations

de

paires

lacunes-interstitiels

respectivement.

Bien que la

projection

_sur

un

plan

d'un cristal à trois dimensions _ne permette pas de bien visualiser la

répartition spatiale,

on peut néanmoins observer _sur la

figure

4 que les nouvelles boucles de dislocation sont créées de

préférence

dans les _zones exemptes ^de lacunes, conformément _aux

hypothèses

du

paragraphe

4.1 pour

expliquer

la décroissance

rapide

de la concentration _en mterstitiels. Nous observons aussi que ces boucles de

dislocation,

_une fois

créées,

s'entourent de lacunes. En

effet,

les interstitiels créés _au

voisinage

des boucles de dislocation vont

préférentiellement

grossir ces

demières,

laissant des lacunes libres dans le cristal. Par la

suite,

_ces lacunes _en nombre suffisant diminuent le _taux de croissance de _ces boucles _{en se} recombinant _avec des interstitiels qui diffusent _{vers ces} boucles de dislocation. Ces lacunes

empêchent

aussi la germination de nouvelles boucles de dislocation _au

voisinage

de celles

déjà

existantes. Il _en résulte _une distribution

quasi régulière

des boucles de

dislocation,

conformes aux résultats

expérimentaux,

bien que la

technique

de Monte Carlo utilisée favorise leur

répartition

aléatoire. On peut observer _cette distribution quasi

régulière

_en examinant la

figure 4,

mais

surtout en étudiant la fonction d'autocorrélation de

paires

des boucles de dislocation. Cette

fonction,

relative _aux boucles de dislocations de la _vue inférieure de la

figure

4, est

représentée

JOURNAL DE PHYSIQUE T 4 N' i MARCH 1994 IX

m

m ~ ~

~

0 100 200

"

" . . ^.

200 ^{" " " .}

'

.

'

"" " " "

..".

'~ ""."

.

"" . "

"..

*"

" . .

100 "~ . ~

$ .

,

.

"

*

." . .

..

_{". .} . ^.

.

~..

.'

Î

~ 0

100 200

,

0 ~ m

' m

" .

, m

~~

~0~ ^.

0 ^"

0 Fig.

4.

Mêmes _paramètres

Projection onto (1où) _{plane of} the positions of

vacancies

(dots) and dislocation _loops (circles) after 85

(top view), 170 _(middle

view)

and 1 000 _bottom view) terstitial-vacancy pair creations. The _simulation

parameters are those of figure 3.]

sur la 5. _L'unitédesistances est ^ormée à la _distance maximale

à

l'intérieur du

réseau

lémentaire utilisé dans la simulation.Nous sur la figure

5, une

succession de pics

beaucoup plus proche

d'une distribution quasi

type léatoirereprésentée par une

fonction constante.

Cette répartition spatiale _ainsi que l'allure

en

succession

de

pics

de

l'évolution des

interstitiels sont

_totalement occultées dans

la théorie

de la cinétique chimique.

C

~

o

4i t

o 2

3

W

ù

C o

É

Î

,0

15

Distance ^ormalisée

Fig. 5.

nférieure de figure 4.

[Pair _unction

of

4.3 FLucTuATioNs sTATisTiQuEs. De nombreuses simulations _ont été effectuées pour des

conditions

expérimentales identiques,

_{mais avec} des

paramètres

de calcul différents _: volume du réseau simulé

N,

temps de

génération

des

paires Ti,

séries de nombres aléatoires. En effet, à

cause de la _nature aléatoire de la méthode de Monte Carlo que nous avons utilisée, les résultats

sont

sujets

à des fluctuations

statistiques,

et il _est

important,

lors de leur

interprétation,

de bien

distinguer

ces fluctuations des effets

physiques

réels.

Nous _avons pu observer, _sur certains

résultats,

_que la suite de nombres aléatoires avait _une

forte influence _ne pouvant pas être mise _au compte ^d'effets

statistiques.

Par contre, d'autres

grandeurs présentent

^seulement des fluctuations de _nature

statistique.

Pour illustrer _cette

influence,

_un

exemple

est montré _sur la

figure

6

qui représente

les

variations,

_en unités réduites, des concentrations _en

interstitiels,

lacunes _et boucles de dislocation, ainsi que le

rayon moyen de _ces demières. Les conditions

expérimentales

sont

identiques

à celles de la

figure 3,

mais la simulation _a été effectuée _{avec une} série différente de nombres aléatoires.

Nous pouvons observer _sur

l'exemple

de la

figure

6 que les variations de la concentration _en

interstitiels,

même _{au niveau} des ordres de

grandeur,

ne

correspondent plus

aux résultats de

notre traitement par la théorie de la

cinétique chimique,

contrairement à _ce qui était observé _sur

la

figure

3. Il _en est de même du temps

correspondant

à la

germination

des boucles de dislocation. Par contre, en ce

qui

_conceme la concentration et le rayon moyen des boucles de dislocation à la fin de

l'expérience,

les résultats de la simulation à l'échelle

atomique

_{et ceux} de

notre modèle fondé _sur la théorie de la

cinétique chimique concordent,

_aux fluctuations

statistiques près.

Nous pouvons donc conclure que les

grandeurs macroscopiques

observées

après

un

long

^délai sont

reproductibles

et bien

représentées

_par la simulation, alors que l'évolution _sur des _courtes durées de _ces

grandeurs,

aussi bien _au niveau des valeurs observées que de leurs étalements dans le temps, peuvent varier

largement

d'une

expérience

à _{une autre.}

Nous remarquons aussi que les

phases

successives de la

figure

déterminées à

partir

de _notre

traitement par la théorie de la

cinétique chimique

_et

qui

décrivent les divers

phénomènes

ne

sont pas forcément

respectées

dans la simulation.

En fait, notre traitement par la théorie de la

cinétique chimique

ne donne que des valeurs minimales pour les ordres de

grandeur

et pour les _instants d'observation des effets

physiques.

En

effet,

_comme nous l'avons mentionné

précédemment,

ce traitement conduit à _une accélération des réactions résultant _{en une} diminution des concentrations des

espèces.

^Par

cj Cv 20

4

(b)

2

(a) (a)

0

0 8 16 0 8 16

Cb

~ 0,8

(b)

c ~

É

o

~

2 (a) (a)

)

c _(b)

~ i

0 8 16 0 8 16

Fig. ^6. Evolution des mêmes grandeurs _que celles de la figure ³ dans des conditions

physiques

identiques, mais _{avec une} série différente de nombres aléatoires.

[Plot of similar

quantities

_{as in}

figure

3, under identical

physical

conditions, but using a different _set of random numbers.]

contre, les valeurs observées _sont

plus grandes

dans les simulations à l'échelle atomique. ^Par

exemple,

on remarque sur la

figure

6b

qu'à

l'instant où la

majorité

des boucles de dislocation

se forment

(6

_w ⁹

),

la concentration _en interstitiels est de l'ordre de 7. La concentration _et le temps sont nettement

supérieurs

à la concentration unité et _au temps ⁶ 1 2 observés dans _notre

traitement par la théorie de la

cinétique chimique (voir Fig. 6a)

et qui ^ne

représentent

_que des

valeurs minimales. Ces valeurs minimales peuvent ^{être retrouvées dans la simulation} avec un

cristal de

petite

^taille.

Ces effets _sont

caractéristiques

des réactions d'association d'interstitiels et de formation de défauts étendus. Nous _avons effectué des simulations

identiques,

dans les mêmes conditions

expérimentales

et avec les mêmes séries de nombres

aléatoires,

_mais en tenant compte

uniquement

des recombinaisons lacunes-interstitiels _{et en}

supprimant

toute association

d'interstitiels. Les résultats de la simulation

[10]

montrent que l'évolution du nombre

d'interstitiels dans le temps est

toujours

très

régulière

et ne

dépend

_{pas, aux} fluctuations

statistiques près,

^{de la suite de nombres aléatoires utilisée.}

4.4 COMPARAISON AVEC L'EXPÉRIENCE. Etant donnée la différence entre les taux de

génération

et les durées d'irradiation utilisées dans les simulations _et les valeurs

expérimenta-

les, seule _une comparaison en unités réduites définies _en 4.1 est

possible.

Ces unités découlent

de la théorie de la

cinétique chimique

_{qui, par} ailleurs, aboutit à des valeurs

globales

raisonnables

[5-7].

L'unité réduite pour le rayon est la distance entre deux _atomes de même type ^du

cristal,

soit

4,57 À

_{dans CdTe. Le tableau I montre la}

comparaison ^entre la simulation

et les valeurs

expérimentales

des concentrations _et des rayons moyens des boucles de

dislocation. Les

expériences

sont effectuées dans le CdTe à _une

température

de 100

°C,

_sous

un flux

électronique

de 6

x10~~e/cm~s

_et

une tension d'accélération de 1,SMV. Les

paramètres

de simulation _{sont ceux} des

figures

3, 4 et

6,

mais les valeurs du tableau I

représentent

_{une moyenne} des résultats _sur 5 séries différentes de nombres aléatoires.

Tableau 1.

Comparaison

des données

expérimentales

_avec les résultats simulés de la

concentration et du _{rayon moyen} des boucles de dislocation.

[Comparison

of

experimental

data with simulation results of concentration and average radius of dislocation

loops.]

Durée de Concentration

Rayon

_moyen

l'irradiation des boucles de des boucles de

dislocation dislocation

Valeurs

expérimentales

1000 _s

0,53

x

10-71atome

120

À

Valeurs

expérimentales

en unités réduites

1,65

x 106 0,05 27

Valeurs simulées

après

000

générations

18

0,55

1,6

Valeurs simulées

extrapolées

à 1000 _s

1,65

_x

106 0,66

58

L'extrapolation

des résultats à

partir

d'une durée simulée de 1000

générations

de paires lacunes-interstitiels à la durée

expérimentale

d'irradiation _a été effectuée

d'après

les

principes

de la théorie de la

cinétique chimique.

Ceci revient à augmenter ^{de 20 fb la} concentration _en boucles de dislocation qui a

pratiquement

atteint _sa valeur limite

après

la durée de simulation,

et à utiliser _une croissance _en t~~~ pour le rayon des boucles. Comme _nous l'avons

souligné

en

4.2, la croissance des boucles _est très

rapide

au début de leur création _{et est} inhibée par la suite

à _cause de l'accumulation de lacunes autour des boucles de dislocation. La loi _en

t~~~ n'est donc pas tout à fait

valable,

_ce

qui

conduit à des rayons de boucles

plus grands

_que les

valeurs

expérimentales,

mais du même ordre de

grandeur.

Par contre, les concentrations

simulées sont d'un ordre de

grandeur plus importantes

_que les données

expérimentales.

Ceci est dû _au fait que les

premiers

résultats de simulation

présentés

ici

correspondent

à des calculs dans le volume, avec des conditions _aux limites

périodiques

et en l'absence de toute surface où

peuvent s'annihiler des interstitiels. Or, _{nous avions} montré auparavant

[6]

_que cet effet était important et

qu'il

conduisait à _une réduction d'un ordre de

grandeur

^{du nombre} des boucles de

dislocation. Nous _retrouvons bien _cette différence dans les simulations.

5. Conclusion.

Un

logiciel

de calcul

parallèle

a été

développé

sur transputers ^{afin de} simuler, à l'échelle atomique, ^{la création} et la _croissance de boucles de dislocation _sous irradiation

électronique.