Étude comparée de la structure de diverses couches minces d'or et d'aluminium, par diffraction électronique sous diverses incidences

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Submitted on 1 Jan 1965

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Étude comparée de la structure de diverses couches minces d’or et d’aluminium, par diffraction électronique

sous diverses incidences

P. Vernier, E. Coquet, P. Landrot

To cite this version:

P. Vernier, E. Coquet, P. Landrot. Étude comparée de la structure de diverses couches minces d’or et

d’aluminium, par diffraction électronique sous diverses incidences. Journal de Physique, 1965, 26 (2),

pp.80-84. �10.1051/jphys:0196500260208000�. �jpa-00205930�

80.

ÉTUDE COMPARÉE DE LA STRUCTURE

DE DIVERSES COUCHES MINCES D’OR ET D’ALUMINIUM,

PAR DIFFRACTION ÉLECTRONIQUE SOUS DIVERSES INCIDENCES Par P. VERNIER, ^E. COQUET ^{et P.} LANDROT, (1)

Faculté des Sciences de Dijon.

Résumé.

On étudie par diffraction électronique ^sous diverses incidences l’orientation des cristallites dans des couches minces d’or et d’aluminium. Les particularités observées dans les

diagrammes peuvent ^être expliquées par la présence ^{de macles ou de fautes} d’empilement.

Abstract.

The orientation of crystallites ⁱⁿ thin films of gold and aluminium is studied by

electron diffraction under variable incidence. Some peculiarities ^{of the} diagrams ^{can be} explained by twinning ^or stacking ^faults.

JOURNAL DE PHYSIQUE 26, 1965,

Dans la communication de M. Pauty, ^{nous avons}

vu que les variations de 1’6mission photoélectrique

avec 1’epaisseur ^d’une couche mince d’or 6vapor6e

sur verre entre 0 et 200 A pouvait ^{eclairer le}

m6canisme de l’ émission photoélectrique. ^Nous

avons pens6 qu’il serait utile de controler la struc- ture de ces couches par microscopie ^et diffraction

6lectronique ^sous diverses incidences. Ce travail resume les premiers ^{resultats d’une 6tude des diffé-}

rentes structures qui peuvent apparaitre ^{dans des}

couches d’or. Nous avons commence par des couches de 100 a 200 A d’épaisseur. A titre de

comparaison, ^{nous avons} aussi étudié des couches d’aluminium de meme épaisseur.

FIG. 1.

Couche mince d’aluminium. a : 0°; b : 12°; ^{c :} 22°; ^{d :} 30°; ^{e : 400. f :} Micrographie.

(1) Ce travail ^ete presente ^au colloque ^de photoelectricity qui s’est tenu a Dijon ^{les 30 Avril,1er et 2 Mai 1964.}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:0196500260208000

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I. Couches d ’aluminium.

Les couches d’alumi- nium ont ete 6vapor6es ^sur support ^de collodion, ^de fagon ^a pouvoir observer la couche par transpa-

rence sans la decoller de son support.

Pour 6tudier les textures éventueHes, ^{il est} pos- sible de se contenter de diagrammes de diffraction

6]ectronique ^{realises sous} incidence normale. On sait _{que les} textures classiques, ^{ou les} plans ^com- pacts (111) ^sont paralleles ^au support, ^{sont carac-} t6ris6es _par 1’affaiblissement (ou ^{dans les textures} parfaites, ^la disparition) ^{des anneaux} (111) ^et (200)

dans le diagramme ^de diffraction. Le cliche pris

sous une incidence normale represente ^{sur la} figure ^{1a est un} exemple ^{de texture ainsi detectee.}

Dans une couche non orientee, ranneau (111) ^est beaucoup plus ^intense que 1’anneau (220). ^Mats

on sait _que les comparaisons d’intensit6 d’anneaux de diffraction sont d6licates.

Nous avons préféré, ^{comme une m6thode} plus

sure et plus sensible, effectuer des diagrammes ^de

diffraction sous diverses incidences au moyen d’un

porte objet qui permet d’incliner le plan de ^la preparation par rapport ^{au faisceau} d’éle9Írons.

Dans le cas d’une texture, ^{meme tres} imparfaite,

on voit alors apparaitre ^{des arcs} caractéristiques qui ^sont repr6sent6s ^{sur la} figure ^1.

Nous avons pu verifier par ^cette m6thode que ^le

parametre ^essentiel qui ^determine l’ apparition

d’une texture est la vitesse de dépôt. ^En

dessous d’une vitesse de 30 A/s, la couche ^est constituée de petits cristallites qui présentent

toutes les orientations. Au-dessus d’une vitesse de depot ^{de 100} A/s ^{sous un} vide meilleur que 10-4 torr, nous avons observe l’apparition

d’une texture.

I I. Couches minces d’or. - Nous avons applique

la m6thode de diffraction sous incidence oblique

a la recherche des conditions de formation des textures et a P analyse ^des structures obtenues.

Quelle que soit la vitesse de depot, ^{nous n’avons}

pas, jusqu’à maintenant, ^{obtenu -de texture} par

simple evaporation ^{d’or sur un} support ^a temp6-

rature ordinaire. Nous n’avons jamais ^{observe de}

modification des diagrammes ^de diffraction de telles couches quand ^{on incline} Jajpreparation

En revanche, ^{nous avons} pu obf!Jnlr des couches d’or pr6sentant ^{des textures} très arquées ^{soit en}

recuisant au-dessus de 150 OC áès couches d’or

d6pos6es ^{sur un} support ^a temperature ^ambiante

soit en d6posant les couches d’or sur un support

maintenu 4 plus ^{de 150°C. L} aspect des couches varie d’une fagon considerable ^{et nous n’avons} pas

encore determine completement ^{les conditions}

FIG. 2.

Couche mince d’or. ^{a :} 0°; ^b 11° ; ^{c :} 190 ; ^{d :} a60 ; ^{e : 46°. f :} Taches Ce l’anneau (200).

^{FIG. 2b.}

d’apparition des diff6rents types ^de structure. Nous

pr6senterons ^{seulement les} plus caractéristiques.

La figure ² repr6sente ^les cliches obtenus _par diffraction sous diverses incidences d’une couche d’or deposee ^{sur un} support ^{a 150 OC. Sous inci-}

dence normale, l’intensit6 exceptionnelle ^de

1’anneau (220) ^{et la} quasi disparition ^{des anneaux} (111) ^et (200) indiquent deja ^une excellente tex- ture. L’extinction _presque complete ^{de certains}

arcs dans les anneaux des diagrammes pris ^sous

incidence oblique ^{est un test} peut ^{etre encore} plus

net de 1’existence d’une texture.

III. Taches supplémentaires.

^Les figures ^3a

et 3b repr6sentent ^le diagramme de diffraction

sous incidence normale ^et l’image 6]ectronique ^de

la ^couche fabriqu6e ^{dans des} conditions presque

identiques ^a la couche pr6c6dente. L’orientation des cristallites est un peu moins bonne et on peut distinguer ^{dans le} diagramme pris ^{sous incidence}

normale les anneaux (200) ^et (111) ^{tres faibles.}

L’anneau (111) ^{est double d’un anneau} supple-

mentaire dont le rayon est celui de 1’anneau (111) multipli6 par B/8/9- ^{Cet anneau est aussi obser-}

vable sur les diagrammes ^{de la} figure ^{2. Son carac-}

FIG. 3.

t6re supplémentaire ^y apparait ^{moins nettement}

parce que 1’anneau normal (111) est absent dans le cas de l’incidence normale. Les figures ^{3c et 3d} representent ^le diagramme ^de diffraction et l’image 6lectronique ^d’un aspect d’une couche d6pos6e ^sur

un support ^{froid et recuite 3 heures a 300 OC.}

L’aspect ^{de la} couche varie beaucoup ^d’un point

A un autre, ^certaines regions ressemblent aux

couches d6pos6es ^{sur un} support ^chaud (cliches ^3a

et 3b). ^La region repr6sent6e ^sur le cliche 3b

est prise ^dans Jun ^cristal qui ^couvre plusieurs

microns carr6s. Le diagramme de diffraction (3c)

a ete pris ^{sous une incidence normale sur 1’ensemble}

du cristal. On _y distingue les 6 taches (220) ^caracté..

ristiques ^d’une orientation des plans compacts (111)

du cristal parallele ^au support. On y voit aussi des taches supplémentaires plus ^faibles qui ^corres- pondent ^{a 1’anneau} supplémentaire ^{observe sur la} figure ^{3a. Ces taches et} ces anneaux suppl6men-

taires eorrespondent ^{a une zone} cristalline hexai

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gonale compacte, ^{1’axe d’ordre 6 6tant} perpen- diculaire au plan ^{de la} preparation. ^{Croce et}

Mme Gandais ^d’une part, Gillet ^d’autre part, ^ont

observe des ph6nom6nes analogues ^{et ont} propose plusieurs interpretations.

On sait qu’un ^cristal cubique ^{a faces centr6es} peut ^{etre considere comme} 1’empilement ^de plans

reticulaires compacts ^de symétrie hexagonale qui peuvent ^se d6duire, par ^une translation perpen- diculaire 6 ces plans, ^{de 3} plans types a, b et c.

Cette decomposition ^en plans r6ticulaires compacts peut ^{se faire suivant 4} orientations de plans ^diffé-

rentes. Dans un cristal cubique ^la succession des

plans ^{se fait dans l’ordre} abcabcabcabc. Si on r6ali- sait la succession de plans ^abababab (ou bcbcbcbc)

on obtiendrait un cristal hexagonal compact.

Pour expliquer I’apparition ^{de taches ou des}

anneaux signa]6s ^on admet que dans certaines

regions les couches d’atomes compacts qui ^{se sont} empil6es parallelement ^{au support ne se sont pas}

faites dans l’ordre strict :

On peut ^{avoir une macle} parall6le ^au support qui ^{se traduit} par ^un empilement ^du type

On voit qu’il apparait ^{ainsi une} succession de cou.ches caractéristiques ^du systeme hexagonal.

Une faute d’empilement parallele ^au support

donne le meme resultat :

pour ^{une faute} intrinseque (r6sultant ^de la suppres- sion d’un plan r6ticulaire c) ;

pour ^{une faute} extrins6que (resultant ^de 1’appari-

tion d’un plan r6ticulaire supplémentaire ^b).

Enfin lorsque ^{le nombre de} plans r6ticulaires

superposes n’est pas ^un multiple ^de 3, par exemple

abc abc abc a ou abc abc abc ab, ^{le ou les} plans

en exces par rapport ^{a un} multiple ^{de 3} pourraient

introduire des taches correspondant ^au systeme hexagonal. Cette derni6re explication ^{ne nous}

semble pas devoir etre retenue ici car nous n’avons

jamais ^{observe ces taches et anneaux} supplémen...

taires dans l’aluminium. Nous _pensons plutot que les taches supplémentaires ^{sont dues a des macles}

ou des fautes d’empilement parall6les ^au support.

En effet, 1’6nergie ^{associ6e a ces d6fauts est} beaucoup plus grande dans l’aluminium _{que dans} l’ or et les fautes d’empilement obliques par rapport

au support, qui peuvent ^etre seules observes par

microscopie 6lectronique ^sont nombreuses dans les cliches d’or mais absentes dans les cliches d’alumi- nium.

IV. Textures seeondaires dans les couches d’or.

2013 Dans les couches d’or orient6es, ^les diagrammes

de diffraction sous incidence oblique ^font toujours apparaltre ^{les arcs} caractéristiques ^{de la texture} (111) classique identiques ^{a ceux} que l’on observe dans les couches d’aluminium. Mais en outre, ^on voit apparaitre ^{des arcs} supplémentaires ^assez

faibles. Par exemple ^{sur le} cliche pris ^{sous une}

incidence de 110 (fig. 2b) ^nous voyons apparaitre

un arc dans 1’anneau 200 alors _que dans la tex- ture (111) classique ^{cet arc} n’apparait que pour

une inclinaison voisine de 350. Il ne s’agit pas ici d’une texture imparfaite ^{car les arcs sont tres bien}

f ormes et correspondent ^{a des zones} cristallines ou des plans (200) ^{font un} angle ^{de 110 avec la normale}

au plan ^{de la couche.}

En outre, ^les taches, ^{elements de ces arcs} supple- mentaires, présentent ^{une forme} allong6e ^caracté- ristique ^{d’une faible} extension dans certaines direc- tions de la zone cristalline responsable de la diffrac- tion. Ces arcs supplémentaires ^{et ces} taches allon-

g6es ^{ne se} rencontrent pas dans l’aluminium.

Nous pensons que ^ces ph6nom6nes peuvent ^etre attribués a la presence ^{de fautes} d’empilement ^ou

de macles obliques par rapport ^au plan ^{de la}

couche. Consid6rons d’abord un maclage oblique

comportant ^{un seul} plan ^de composition ^7t (111) (fig. 4). Les fractions de plans r6ticulaires situ6s

FIG. 4.

filacle de plan (111).

de part ^et d’autre de 7t sont symetriques par

rapport ^{a ce} plan. ^{Si d’un cote du} plan ^7t (ii-I), ^on

a une direction 111 > perpendiculaire ^au plan

de la couche, ^{de l’autre cote du} plan ^n, les cristaux auront une orientation bien definie par rapport ^au support. ^{Dans cette} orientation, ^deux families de

plans (200) ^font pr6cis6ment ^un angle ^{de 110 avec}

la normale au plan ^du support.

Cette orientation ^ne semble _pas pouvoir ^6tre presente ^{dans un domaine} important ^{car les} plans paralleles ^au support ^{de la couche ne sont} pas

compacts. ^{I.Ja macle} pr6sentant ^cette orientation

pourrait ^{etre limit6e par deux} plans ^de composition parall6les ^tres rapproches ^{1t et} 7c’, par exemple

suivant le schema represente ^{sur les} figures ⁵

ou 5 (bas). ^{Le schema 5} (haut) correspond ^{a une f aute} d’empilement intrinseque. ^{Le schema 5} (bas) ^corres- pond ^{a une faute} d’empilement extrinseque. ^La presence ^{de ces def auts est nettement visible sur}

les micrographies électroniques, mais la diffrac- tion sous incidence oblique apporte ^{en outre l’orien-}

tation de ces zones cristallines.

. (FIG. ^5.

Haut : faute intrinseque.

2as : fauteh extrinsèque.

La tres faible extension de la zone cristalline

comprise ^{entre les deux} plans ^de composition 71:

et n’ conduit a remplacer ^les points correspondants

du reseau reciproque par des segments ^{de droite} pratiquement ^infinis perpendiculaires ^{a ces} plans.

La faible extension de la zone cristalline dans la

direction perpendiculaire ^au plan ^{de la couche}

conduit a remplacer ^ces segments par les bandes

qu’ils balayent ^{dans une} translation perpendi-

culaire au plan ^de la couche. La grandeur ^{de cette}

translation est inversement proportionnelle ^à 1’epaisseur ^{de la} couche. Les taches correspondantes

du diagramme ^{sont les} sections de ces bandes _par le plan ^du diagramme. ^On peut ^voir que, dans ^le

cas des taches (200), pour ^une incidence de 11°, ^les

taches doivent faire un angle ^{voisin de 45° avec}

le rayon de 1’anneau correspondant, c’est-à-dire que deux taches ^se coupent ^{suivant un} angle

d’environ 90° ^ce que ^1’on peut ^{verifier sur le}

cliche 2/.

Pour expliquer différentes particularités ^{de dia-}

grammes obtenus aux rayons X ^sur des couches

d’argent, ^{Mme Gandais} [3] ^avait envisage ^une

structure analogue ^a celle que nous venons de d6crire. Nous confirmons ici une telle possibilit6.

Conclusion.

Les elements que ^nous apportons

ne permettent pas ^encore de pr6ciser ^{la nature}

exacte de toutes les particularités observ6es dans les cristallites des couches minces d’or. Mais les

diagrammes ^de diffraction d’électron sous inci- dence oblique que nous avons realises constituent

.une m6thode tres precise ^et sensible de detection des textures secondaires. L’analyse des formes des taches de diffraction apporte ^{en outre un element} pr6cieux pour la determination des structures des cristallites dans les couches minces.

Ce travail a b6n6fici6 de I’aide financiere de la

Delegation Générale a la Recherche Scientifique.

BIBLIOGRAPHIE

[1] ^CROCE (P.) ^{et GANDAIS} (Mme), ^Revue d’Optique, 1963, 42, 319.

[2] ^GILLET (M.), ^{C. R. Acad.} Sc., 1962, 254, 75 ; Thèse, Poitiers, ^1962.

[3] ^GANDAIS (M.), ^Revue d’Optique, 1961, 40, ^306.