L'optique non linéaire

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L’optique non linéaire

J.-C. Canit

To cite this version:

J.-C. Canit. L’optique non linéaire. Journal de Physique, 1965, 26 (7), pp.433-440.

�10.1051/jphys:01965002607043300�. �jpa-00205990�

MISE AU POINT

L’OPTIQUE ^NON LINÉAIRE

Par J.-C. CANIT,

Laboratoire d’Optique Physique, ^{E. P. C. I.}

Résumé. 2014 La mise au point ^{de sources} lumineuses de très haute puissance (LASERS) permet l’investigation du domaine de l’optique ^{où les} phénomènes ^ne dépendent plus linéairement des

champs électriques ^ou magnétiques. ^En particulier ^la polarisation ^du diélectrique peut ^être expri-

mée comme une fonction quadratique ^du champ électrique, ^ce qui ^{conduit à} l’émission d’un

rayonnement harmonique ^du rayonnement ^incident.

Sur le plan théorique ^ces phénomènes ^{sont encore mal connus et} souvent très difficiles à inter-

préter. ^{Nous les} examinerons ^{à l’échelle} microscopique (pour étudier le couplage ^entre les rayon- nements incidents et induits dans la matière).

Sur le plan expérimental ^{de très} nombreuses recherches ont été effectuées ; ^elles concernent des recherches des conditions favorables à l’obtention du second harmonique, des recherches systé- matiques de corps permettant l’obtention de taux élevés de second harmonique, ^{et des recherches}

très diverses permettant ^{de mieux} interpréter ^les phénomènes ^{non linéaires.}

Abstract. 2014 The timing ^of light ^sources of very high power permits investigations ^{into the}

field of optics ^where phenomena ^no longer depend linearly ^on the electric or magnetic ^fields.

In particular, ^the polarisation of the dielectric can be expressed ^{as a} quadratic function of the elec- tric field which leads to the emission of a harmonie radiation of the incident radiation.

Theorically ^these phenomena ^{are as} yet relatively unknown and often difficult to understand.

We shall examine them microscopically in order to discover their origin ^{and also} macroscopically

in order to study ^the linking between incident radiation and induced radiation.

On the expérimental ^side, very many experiments have been carried out. These experiments

consists of research for conditions favorable for obtaining the second harmonie, ^of systematic

studies of substances which permit high proportions ^{of the second harmonic to} be obtained and also of very varied research with ^a view to obtaining ^{a better} understanding non-linear phenomena.

PHYSIQUE 26, 1965,

Introduction.

^-

Voici quatre ^{ans, Franken et ses} collaborateurs [1] montrerent que d’une lame de quartz

traversee par le faisceau lumineux intense d’un laser A rubis, il sortait un rayonnement ultraviolet de pul-

sation 2w double de celle co de l’onde laser.

Ce phenomene n’est pas explicable par les theories

classiques ^de l’optique ^{ou toutes les} grandeurs ^{sont des}

fonctions lin6aires du champ electrique ^ou magnetique.

Par exemple, ^la polarisation ^d’un dielectrique ^soumis

A un champ electrique ^{E est} d6crite par 1’6quation :

L’effet mis en evidence par Franken ^se réfère a ce

que ^nous appellerons l’optique ^non linéajre, c’est-a-dire a des phénomènes anectant ^la propagation ^{de la}

lumi6re et dependant ^d’une puissance ^autre que la pre- mi6re puissance ^du champ electrique ^ou magnétique.

Ainsi, ^{si l’on} suppose que la polarisation ^{est une}

fonction quadratique ^du champ electrique, ^{une onde}

de pulsation ^{(ù va} creer des polarisations ^{du di6lec-} trique ^de pulsation w ^{et 200. En} effet, ^{si nous} posons :

nous avons :

Or, nous savons qu’une polarisation ^{2w creee dans}

le diélectrique rayonne de 1’6nergie ^{a la} pulsation ^200.

Les phenomenes ^{non lineaires n’6taient} cependant

pas des effets inconnus dans le domaine optique. ^Dans

le cas de 1’effet Faraday, par exemple, ^le champ ^elec- trique ^{d’une onde lumineuse cree une} polarisation ^du

milieu qui ^est fonction du champ magn6tique applique

P

⁼

1(-P,B). D’apr6s ^la definition recedemment donn6e, ^il s’agit ^{d’un effet non lineaire.}

On sait _que pour la plupart ^{des atomes ou molecules}

en 1’absence de champ excitateur, ^{le moment} dipolaire electrique ^{est nul.} L’application ^d’un champ electrique

modifie la r6partition electronique, ^{le centre des} charges negatives ^{ne coincide} plus ^avec le centre des

charges positives, ^{il en resulte un moment} dipolaire.

Ce moment dipolaire depend lin6airement de la dis- tance des centres des charges positives ^et negatives.

Si le champ applique ^est faible, ^cette distance lui est

proportionnelle. ^{Ce moment} dipolaire ^{s’ecrira :}

Si le champ electrique croit, ^{on montre} que ^la dis- tance des centres des charges ^{est une fonction} quadra- tique ^du champ electrique. ^{Le moment} dipolaire

s’6crira :

On estime que ^le rapport f3/a. est voisin de EIE,T [2], ou Eat ^{est Ie} champ atomique ^interne agissant ^{sur les} electrons, ^{il est de} l’ordre de 3 X 108 volts par ^centi- m6tre.

Or, ^{les sources} lumineuses classiques ^{ont des} champs

maximaux de quelques ^{dizaines de volts} par ^centi- m6tre. La puissance rayonnee ^{dans le mode} 2w, ^6tant proportionnelle ^au carr6 de la polarisation, ^{est envi-}

ron 1014 fois plus petite que celle du fondamental. Ce

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01965002607043300

434

phenomene ^est tres difficilement decelable. Par contre,

les lasers donnent des champs qui atteignent quelques

centaines de milliers de volts par centimetre. Ces effets

ne sont plus ^alors negligeables. ^Ces phenomenes ^non

lineaires sont etudies soit dans Ie cadre de la meca-

nique quantique ^{a 1’6chelle} microscopique, ^{soit a I’aide}

des theories classiques d’electromagnetisme qui per- .mettent d’etudier Ie couplage des ondes induites dans

1 a matiere.

Parall6lement a ^ces etudes theoriques, ^les devançant

ou les confirmant, ^de nombreuses recherches experi-

mentales ont ete realisees.

Nous nous proposons ^de preciser ^{1’etat de ces re-} cherches, ^tant th6oriques qu’experimentales.

I. Introduction ph6nom6nologique des effets non

lin6aires.

²⁰¹³

1.1. EQUATION ^DE POLARISATION NON

LINEAIRE. -Apartir ^de telles considerations montrant 1’existence d’harmoniques ^et par analogie ^{avec les} phenomenes ^{connus en} radioelectricite, ^nous pouvons introduire phénoménologiquement ^{les termes de} pola-

risation non lineaires [3], [4].

Nous rappelons que les indices 0 indiquent ^des champs statiques, les indices w des champs ^sinu-

soidaux. Nous poserons :

est un effet de polarisation continu d’un dielectrique

represente ^la polarisation lin6aire du dielectrique.

repr6sente I’activit6 optique.

represente l’effet Pockels linéaire.

represente ^1’effet electro-optique ^{de Kerr ou 1’effet}

Pockels quadratique.

represente ^{les effets} Faraday ^et Voigt.

represente l’offet Cotton Mouton.

represente ^la variation de l’indice ^en fonction de l’in- tensit6 de l’onde.

represente ^{le second} harmonique.

represente le second harmonique, dans les cristaux ayant ^{un centre de} symetrie.

represente ^la generation ^{du second} harmonique ^induit

par ^un champ electrique.

represente ^la generation ^{du second} harmonique ^induit

par ^un champ magnetique.

represente ^la generation du troisieme harmonique.

1.2. REMARQUE ^SUR L’EQUATION DE POLARISATION NON LINÉAIRE.

^-

L’effet Kerr est bien connu lorsque

le champ electrique ^{creant 1’effet est continu ou de}

basse frequence. Mayer ^{et Gires [5] d’une} part, Maker,

Terhune et Savage [6] ^d’autre part, ^ont montre que 1’effet Kerr subsiste si le champ electrique ^{le er6ant}

est celui d’une onde lumineuse.

Ainsi, ^{le terme de} polarisation ^{non lineaire} X7 Eco Ew EW pourra repr6senter ^{1’effet Kerr. Les coef-}

ficients Z7 ^et Z4 ^{ne seront} donc certainement pas ind6-

pendants.

Le produit Eca Ew Ela intervenant a la fois dans

1’expression ^{de Pw et P3W nous} voyons que ^la g6n6-

ration du troisieme harmonique (terme ^en X12) ^n’est

pas ind6pendante ^{de la} variation de l’indice avec l’in- tensite de 1’onde traversant le dielectrique (terme ^en x7).

- Tous les Xi ecrits pr6c6demment ^{ne sont} donc pas

independants. ^{Ward et Franken ont, dans un article}

recent [7] montre comment relier 1’effet de polari-

sation continue a 1’effet Pockels lineaire.

1.3. AUTRES PHÉNOMÈNES NON LINEAIRES.

^-

D’autres ph6nom6nes ^{non lin6aires} existent, que ^nous n’avons pas inclus dans le developpement precedent.

Nous en signalerons quelques-uns :

- L’absorption de ^deux photons [8] ^a [12].

^-

^{Si un}

corps pr6sente ^une transition AE tel _que

il _y aura possibilite d’absorption simultanee des deux

photons V1 ^{et v2. Le} phenomene ^fut observe dans l’iodure de potassium qui ^{absorbe un} photon rouge

(laser ^a rubis) ^{et un} photon ^UV [8]. Remarquons que la production d’harmonique peut ^se repr6senter ^comme I’absorption ^{de deux} photons v ^et réémission d’un

photon 2v, ^mais par opposition ^{avec le} phenomene qui

a lieu dans l’iodure de potassium, ^{il ne} s’agit pas d’une transition r6elle de I’atorae entre deux niveaux 6ner-

g6tiques spectroscopiques.

-

La diffusion ^{de la} lumière par la lumière due à

une non lin6arit6 du dielectrique [13], [14].

- L’absorption ^d’un milieu, ^{sa densité} optique

variant en fonction de l’intensit6 de la lumi6re le tra- versant [15].

-

Les générations ^d’ondes acoustiques ^{dans un, milieu}

traverse par des ondes laser [16] ^a [20].

- Les effets ^de dépolarisation ^{aux surfaces des}

solides [21].

-

Les interactions de la lumière dans le vide. Les theories quantiques permettent ^de pr6voir ^{la diffusion}

de la lurni6re par la lumi6re ou par ^un champ electrique (effet Delbrück) ^{dans Ie} vide ; ^{ces effets ne sont} compa- tibles avec les equations ^{de Maxwell} qu’en ^{ne lin6ari-}

sant pas ^ces derni6res. Signalons ^{1’etude r6cente de}

Harutyunian [22] qui ^montre que l’interaction dans le

vide d’un photon ^rouge (laser ^a rubis) d’energie 1,78 ^{eV avec un} photon d’energie ^{6 X 109} eV, ^doit

Atre

possible ^{a mettre en evidence grace a la produc-}

tion de photons ^de plusieurs centaines de MeV. Quant

a McKenna et Platzman [23], ^ils presentent ^{une 6tude} theorique de la collision in6lastique ^{de deux} photons

dans le vide en presence ^d’un champ electrique ^sta- tique.

1.4. EFFETS PARAMÉTRIQUES ET EFFETS IND UITS.

^-

Notons aussi que ^l’on peut classer les phenomenes pr6- cedents en effets dits parametriques ^{et en} effets dits induits. Plusieurs ondes de fr6quence vi ^{er6ent un}

moment dipolaire ^{a une} frequence diff6rente du type Eni vi : ^{on dit} qu’il s’agit ^{d’un effet} param6trique. ^Le

doublement de frequence ^{est un tel effet.}

L’autre possibilit6 ^est la modification de la suscepti-

bilit6 du milieu par ^une onde, ^ce qui ^{induira a une} frequence quelconque ^{un effet} (par exemple d’absorp- tion) qui ^sera dit induit. L’absorption ^{de deux} photons,

les effets Kerr, ^{Raman... sont} de tels effets.

Nous nous limiterons, ^{dans ce} qui suit, ^a 1’etude des effets non lineaires paramétriques, tels que nous venons

de les définir et, ^de plus, ^{ou toutes les} pulsations ^inter-

venant sont du domaine optique. Nous eliminons ainsi 1’etude du battement lorsqu’il ^{est considere comme} g6n6rateur d’hyperfrequence [24], [28] ^{ou d’une} pola-

risation continue [29].

II. Introduction quantique des effets non lin6aires-

-

L’exposé phenomenologique precedent ^{des effets}

non lineaires, ^{s’il est} interessant parce que simple ^et

assez intuitif, ^n’est malheureusement pas susceptible

de fournir des renseignements qualitatifs ^et quanti-

tatifs tels _que ceux que devrait pouvoir ^{fournir une} interpretation quantique ^des ph6nom6nes ^{non lindaires.}

II.1. METHODE GÉNÉRALE D’INTRODUCTION DES EFFETS NON LINEAIRES.

^-

Seule ]a mecanique quan-

tique permet, ^en effet, d’exprimer convenablement la

polarisation ^du dielectrique ^en fonction de ^ses caracté-

ristiques propres ^et de celles des champs ^6lectro- magn6tiques existants. [2], [30], [31], [32], [80], [81].

L’effet d’une radiation électromagnétique ^{sur un} systeme ^{materiel est} d’induire des variations dans la valeur _moyenne de la densite de courant electronique.

Ces courants 6lectroniques ^{induits sont} alors consi- deres comme source de radiations diffus6es.

L’hamiltonien d’une particule caract6ris6e par ^ses

grandeurs ^{e, m, p, est :}

ou A et V sont les potentiels ^du champ ^6lectro- magn6tique. L’hamiltonien d’interaction _que nous

devons considerer est :

La m6thode des perturbations d6pendantes ^du temps permet de determiner les fonctions propres ^au premier

et second ordre ; ^{d’ou la densite induite de courant} electronique et, par suite, ^la polarisation ^microsco- pique ^du dielectrique.

Si 1’on considere que le champ ^incident depend ^des

pulsations ^{wl et w2, la} polarisation ^calculde d6pendra

de :

Faute de connaitre avec precision ^{les fonctions}

d’onde ^non perturb6es ^des electrons, ^{il est} difficile de faire une estimation exacte des coefficients de polari-

sation non lineaire. Nous pouvons cependant ^en d6duire des renseignements qualitatifs ^{comme l’in-}

fluence des bandes d’absorption ou des symetries ^du

milieu. Nous allons pr6ciser ^{ces deux} points.

Franken et Ward [4] ^{6tudient le cas d’un} dielectrique

soumis a un champ sinusoidal de pulsation ^{w et sim-} plifient le calcul en se plagant ^dans l’approximation dipolaire electrique, c’est-a-dire en supposant ^{la lon-}

gueur d’onde du champ ^{grande devant les dimensions} atomiques. Ils obtiennent la valeur de la polarisation

creee a la pulsation ^{2w ,elle} comprend ^{deux termes,}

Ie premier dependant ^{du facteur} 1/( Cù,. - w), ^{Ie second} dependant du facteur 1/( Cù"

^-

2w), mn etant une

pulsation de resonance du dielectrique. ^La production d’harmonique ^{sera d’autant} plus importante ^{dans un} dielectrique que le fondamental ^sera plus pres ^d’une

bande d’absorption ^du dielectrique, mais malheureu- sement Ie second harmonique ^{sera en} general ^{dans ces}

conditions totalement absorb6. Il sera egalement plus

actif s’il poss6de ^une pulsation de resonance voisine de 2o, mais alors I’absorption ^{du second} harmonique croît ; ^{il est} done n6ces-saire de rechercher un compro-

mis, malheureusement quasi inaccessible par ^la theorie.

Un autre renseignement que l’on peut ^{obtenir et} qui

se congoit intuitivement est la nécessité d’un manque de centre ^de sym6trie dans le cristal étudié. En effet,

soit 1’6quation :

faisons subir a chacun des termes une symetrie par

rapport ^a l’origine. P ^{et E} changent ^de signe, ^mais

les composants ^{de E2 ne} changent pas de signe. Donc,

si l’op6ration ^de symetrie laisse Ie cristal invariant _xl et x2 ^ne doivent pas etre modifies, ^{cette condition ne} peut ^{etre r6alis6e} que lorsque X2 = ^0. L’exp6rience

confirme ce result at.

11.2. AUTRES MÉTHODES D’TTUDE DES EFFETS NON

LINTAIRES.

^-

Parallelement a la m6thode precedente d’approche ^des ph6nom6nes ^{non lineaires et dans Ie}

cadre de ^la mecanique quantique, d’autres recherches

d’inter p retation des non lin6arit6s ^{dans Ie domaine}

optique ^{ont ete} proposees. ^Nous signalerons ^{les conf6-}

rences de Bloembergen [33]. ¹¹ expose ^{une theorie}

quantique ^des ph6nom6nes ^dans la uelle il utilise

toujours ^{la m6thode des} perturbations, ^{mais ou il}

suppose egalement ^le système ^{soumis a des} champs aleatoires, ^{afin d’inclure} les interactions ^avec Ie rayon- nement d’un corps ^{noir et} les vibrations du reseau (ce qui ^{donnera entre} autres, ^1’effet Raman). Nos connais-

sances de ces champs ^6tant incompl6tes, Bloembergen

les decrit de fagon statistique.

Signalons egalement I’article de Pershan [34] qui reprend les considerations 6nerg6tiques d6velopp6es

par Armstrong [2] ^en les etendant a tous les processus

électromagnétiques pour lesquels Ie milieu est non

absorbant. On peut egalement ^avec intérêt, ^{se referer à}

436

1’expose ^{du meme auteur} lors de la troisieme conf6-

rence d’electronique quantique [35].

Kleinman [36] etudie les m6canismes physiques qui peuvent produire ^des polarisations du second ordre.

II distingue ainsi des mecanismes ioniques ^{et des meca-}

nismes électroniques. ¹¹ essaie aussi de rechercher

I’ origine de certains phenomenes tel que 1’effet Pockels lineaire.

Quant ^a Ducuing ^et Bloembergen [35] ils etudient rinnuence d’une coherence partielle du faisceau laser.

La presence ^de plusieurs ^{modes avec des} amplitudes

et phases aleatoires conduit a des fluctuations dans la

production ^des harmoniques ^{et a} une erreur dans la

mesure des coefficients correspondants ^{du tenseur des}

non lin6arit6s.

III. Etude du couplage ^{des ondes.}

^-

^{III.1. PAS-}

SAGE DU MICROSCOPIQUE ^AU MACROSCOPIQUE. - NOUS

venons de signaler quelques ^etudes th6oriques ^sur l’origine microscopique ^{des effets non} lineaires ; ^{il nous}

faut maintenant etudier ces phenomenes ^{a 1’echelle} macroscopique.

La m6canique quantique permet de calculer les pola-

risations macroscopiques ^{reliees au} champ electrique

local. Ce qui ^{nous int6resse} maintenant est la polari-

sation reli6e ^au champ electrique applique. ^{Dans les} equations de Maxwell s’introduit la grandeur ^macro- scopique D, ^induction electrique. ^Nous poserons :

e: constante dielectrique ^{du milieu.}

PNLS est relie a la polarisation microscopique ^PNL

par la relation :

111.2. £TUDE DU COUPLAGE. - Nous venons de voir que, ^{en tout} point ^du cristal, ^{se creait une} polarisation

« harmonique ^», done etait engendree ^{une onde de} pulsation ^2w.

Il nous reste a voir dans quelles conditions une

onde 2W creee en un point ^{A ne va} pas ^se detruire par interference avec une onde 2w creee en un point ^B.

Supposons que dans le milieu coexistent trois

champs Ei ^de pulsation ^{wi, de vecteur d’onde} ki, ^se propageant ^{suivant une meme direction z.}

La polarisation ^{non lineaire a la} pulsation ^{wi, se} representera par :

Inequation ^de propagation ^du champ Ei ^{est :}

11 est alors possible de calculer les intensités rela- tives des trois ondes en tout point du cristal.

Nous pouvons appliquer ceci dans le cas d’une onde et de ^son harmonique ^{dans un milieu non ferroma-} gn6tique, ^non absorbant, ^non birefringent ^{et illimite.}

11 est n6cessaire d’introduire deux grandeurs ^{r et}

Ak.

r depend des conditions initiales, ^{il est} proportionnel

au carre de l’amplitude A o de l’onde incidente et à

l’amplitude de 1’onde harmonique ^dans le rayonne- ment incident. Et

où kCJ) ^{est le vecteur} d’onde de la radiation 6). Si U est 1’intensite du fondamental, ^et V l’intensite du

premier harmonique ; pour 4lk = 0 et r

⁼

0, ^on

obtient le couplage represente ^{sur la} figure ^1.

FIG. 1.

Toute 1’6nergie du fondamental peut ^{se retrouver}

dans le second harmonique.

Pour IP ^{0 et} P ^{rc, il y a une} oscillation entre les energies ^du fondamental et de 1 harmomque ^en

fonction de la coordonnee de propagation (fig. 2).

FIG. 2.

Pour r > Fc, ^aucun couplage ^ne parait possible.

(En ^{fait nous ne vérifions} plus ^certaines hypotheses

faites pour ^mener le calcul aussi nous ne pouvons rien

conclnre.)

Supposons maintenant r # 0, ^ce qui ^{est le cas} g6n6- ral ; ^si Auk 0 ^{0 le} couplage ^est imparfait, ^il y ^a oscil- lation entre les energies ^du fondamental et de 1’harmo-

nique ^en fonction de la variable de propagation z (fig. 3).

Si Ak est grand, ^{on montre} que la densite d’energie

du second harmonique ^en fonction de celle du fonda- mental est :

f. - tnl A L -

1 etant une longueur caract6ristique du cristal et des conditions experimentales.

p6)(O), ^densite d’energie ^dn fondamental,

FIG. 3.

x coefficient du ^tenseur des susceptibilit6s ^non

lin6aires du _corps envisage.

Cette longueur I apparait ^comme la distance n6ces- saire que doit parcourir ^le fondamental pour ^c6der environ 75 % ^{de son} energie ^{au second} harmonique,

avec un laser de puissance crete de 10 MW et pour le K. D. P., ^cette longueur ^est sensiblement de 35 centi- mbtres. Nous ^verrons que malheureusement d’autres conditions font qu’un ^{tel taux} de conversion ne peut

etre atteint.

Pour une 6tude d6taill6e de ces pb6nom6nes, ^on peut

utilement ^se référer a l’article d’Armstrong ^{et ses}

collaborateurs [2],

Comme nous 1’avons indique precedemment, ^{le cou-} plage d’un nombre quelconque d’ondes 6lectroma-

gn6tiques dans la matiere peut ^etre étudié. Ces pro- cessus param6triques peuvent ^{conduire a des} ampli-

fications dites param6triques ^{d’une onde,} par analogie

avec ce qui ^se passe dans le domaine des radio-

frdquences. ^Nous reproduisons quelques resultats dus à

Armstrong [2] (fig. 4).

Z 6tant la coordonn6e de propagation ; n ^{le nombre}

relatif de photons ^{entre les} divers modes. Les condi- tions initiales sont _ns

⁼

0 et n1

⁼

¹⁰⁰ n2.

Les frequences v ^{et les vecteurs d’onde k} satisfont : L’onde v, apparait ^{comme 6tant une onde} de pompe.

Une 6tude d6taill6e fut egalement realisee par

Kroll [38].

111.3. LES FACTEURS LIMITANT LE COUPLAGE ET LES CONDITIONS AUX LIMITES -Nous avons pr6c6demment

étudié le ^cas ideal d’un milieu indéfini ou toutes les ondes ont m6me direction de propagation.

Nous n’avons pas ^en particulier ^tenu compte ^{de la} birefringence ^{du milieu} qui ^{est une cause} de limitation du taux de_ conversion [39], [79], ^{ni de} I’absorption ^du

milieu [2] ^{ou de la} largeur spectrale ^{des raies lasers} [40],

ni des conditions aux limites introduites par les surfaces des cristaux ; ^{c’est ce dernier} point que ^nous dtudie-

rons maintenant.

Des etudes des conditions aux limites furent r6ali- s6es par Bloembergen [42] ^{et Solimini} [41]. ^Bloem- bergen ^montre qu’il ^{doit se réfléchir sur la} face d’entr6o du cristal étudié, ^{une onde de} pulsation 2co, créée par la _sation polarisation _Cù. Il montre que 2w induite ^cette par onde 1’onde laser de provient ^{d une} pul-

couche cristalline d’epaisseur ^de l’ordre de X et voisine de la surface ; des couches plus profondes donnant lieu a des emissions d’ondes réfléchies qui ^{se d6truisent}

mutuellement. L’energie ^{de cette onde réfléchie est}

don c très faible.

BloembergeD ^montre qu’il ^{doit etre} possible ^d’obser-

ver le second harmonique par transmission alors que Ie fondamental subit la réflexion totale. Il montre

egalement qu’il existe, pour le second harmonique,

entre les composantes réfléchies et transmises, ^{une loi} identique ^{8 la loi de} Brewster pour le fondamental.

111.4. ETUDE ^{DE LA} PROPAGATION ET DU COUPLAGE DES ONDES LORSQUE L’ON TIENT COMPTE DES CONDI- TIONS AUX LIMITES.

^-

Nous envisagerons ^{le cas parti-}

culier ou la polarisation ^non lineaire creee est perpen- diculaire au plan d’incidence ; ^{c’est Ie cas} qui ^se pr6-

sente dans Ie K. D. P. lorsque ^le champ electrique

incident est dans le plan d’incidence si ce dernier contient 1’axe optique du cristal. 11 est alors possible

de calculer l’amplitude ^du champ electrique ^{réfléchi à}

la pulsation 2w, ^soit EB ^On montre que ^sa valeur ^ne

depend pas de l’accord de phase ^{et que, pour un laser}

de 10 MW, ^soit ayant ^un champ electrique ^crete E,

de 120 000 volts par cm, ^{on a :}

valeur d6celable puisque ^{des taux de} conversion de l’ordre de 10-12 furent observes avec des lasers de meme puissance.

Il est possible ensuite de calculer I’amplitude ^du champ electrique ^{transmis 6 la} pulsation ^2w

nl, 01, et n2, 02 ^6tant les indices et directions de propa-

gation pour le fondamental et Ie second harmonique,

et PNLS la polarisation ^{non lin6aire} macroscopique ^du

cristal.

Si

Pour ^z (direction ^de propagation)

⁼

0 Famplitude

de l’onde 2o transmise n’est pas nulle, ^mais 6gale ^à

celle de l’onde réfléchie. Puis z croissant il apparait ^un

terme en quadrature ^{avec Ie} terme constant initial et l’intensit6 de l’onde varie comme le carr6 de 1’epaisseur

de cristal traverse. Si l’in6galit6 (2) ^n’est pas satisfaite,

on aura une variation sinusoidale de l’intensité, ^de

l’onde 2m transmise, ^en fonction de z.

438

Nous définirons une longueur Ic que ’on appellera

« longueur de coherence ⁾⁾ vérifiant 1’equation :

en supposant

lo represente 1’epaisseur de cristal qui ^{donne le taux}

maximum de production d’harmonique.

111.5. LONGUEUR ^DE COHERENCE. - Nous avons vu

que la theorie simplifi6e d’Armstrong conduisait, ^entre autres, ^a 1’6quation (1). L’intensit6 du second harmo-

nique ^{cree varie de} facon sinusoidale en fonction de

1’epaisseur du cristal. L’epaisseur ^h minimale de cristal

qui ^{donne la} puissance ^maximum de second harmo-

nique ^est alors donnee par : soit :

^o

Valeur en accord ^avec celle trouvee precedemment

et donnee par 1’6quation (3).

Intuitivement, ^nous pouvons ^nous representer ^la longueur de coherence comme 6tant la longueur ^à partir ^de laquelle ^l’onde harmonique ^{creee est detruite}

par ^une onde harmonique ^creee precedemment ^et qui

arrive d6phas6e de 7r par rapport ^a la nouvelle onde.

Pour verifier ces theories, signalons Inexperience ^de

Maker et ses collaborateurs [43], qui, ^{en faisant} pivoter

une lame de quartz ^{autour d’un axe} perpendiculaire

au faisceau laser incident, faisaient varier 1’epaisseur

de cristal traversee par le faisceau. Ils observerent ^une

production periodique ^{de second} harmonique ^{et en}

deduisirent ^une valeur de la longueur de coherence en

parfait ^{accord avec la valeur} d6termin6e th6orique-

ment. Cette longueur ^{est pour le} quartz, ^{de 14} pL, pour ^un faisceau polarise parallelement ^{a 1’axe z.}

IV. Les expériences ^sur les effets non lin6aires.

^-

IV.1. L’ACCORD ^{DE PHASE.}

^-

Dans la partie theorique precedente, ^{nous avons vu} l’importance de la condition d’accord de phase

11 nous faut 6tudier les possibilités de realiser cette condition sur le plan experimental. Supposons que

nous envoyons ^une onde de pulsation ^{m et que nous}

etudions la production ^{de son} harmonique. ^{La condi-}

tion d’accord de phase ^{devient :}

Si le milieu est plus berifringent ^que dispersif, ^les

surfaces d’onde a m et 2w se coupent (fig. 5).

Nous voyons que, dans ^une direction 0 _par rapport

a 1’axe optique du cristal consid6r6, la condition d’accord de phase ^est realisee si l’onde incidente est

une onde ordinaire, l’onde harmonique ^{6tant alors une}

onde extraordinaire. La puissance du second harmo-

nique ^{cree est} multipliee par ^un facteur de l’ordre de 1 000, ^{ou meme} plus, ^avec des lasers declenches. Cela

fut realise par de nombreux expérimentateurs [43] ^à [45]. ^D’autres experimentateurs [46] ^a [48] r6alis6rent la condition d’accord de phase ^a partir ^{du meme} prin- cipe, ^{mais avec} deux faisceaux incidents.

FIG. 5.

Un schema quelque peu different est 1’accord de

phase pour des ondes ^se propageant perpendiculai-

rement a 1’axe optique [49] (fig. 6).

Ces idees sont applicables ^{a tous} les effets non

lin6aires ou un accord de phase ^est n6cessaire, par

exemple, ^au triplement ^de frequence ^[50].

Pour de nombreux corps (le quartz), il n’est pas

possible de realiser la condition d’accord de phase.

IV.2. RECHERCHE DE CORPS ACTIFS A LA PRODUC- TION DU SECOND HARMONIQUE. - Nous avons vu que la theorie quantique des effets non lineaires ne permet

pas actuellement, de définir des criteres permettant de trouver, a priori, les cristaux donnant les taux maximum de conversion d’energie ^du fondamental aux

harmoniques. Aussi, des recherches syst6matiques

furent-elles entreprises ^sur des solides et liquides ^de

toutes sortes [51] ^a [59].

Signalons particulièrement Inexperience r6alis6e par P. M. Rentzepis ^et Yoh-Ham Pao [60] qui observerent le second harmonique engendré dans des cristaux orga-

niques, ^alors que de nombreux expérimentateurs

avaient pr6alablement signal6 qu’aucune generation

d’harmonique n’avait lieu. Mais, signalons que de tels

cristaux sont opaques ^{au second} harmonique, ^ce qu fait que le ^taux de production ^{est tres faible. Le meme} phénomène fut observe par Miller [55] ^{dans Cd} S,

Ba TiO,, ^{et Ga As.}

Les cristaux les plus ^{actifs connus} actuellement sont du type XH2POi ainsi que leurs homologues ^deuteres qui paraissent ^encore plus actifs. Citons tout particu-

li6rement le K. D. P. (KH2PO.) ^et 1’A. D. P.

(NH,H2PO,), ^{tous deux du} syst6me quadratique ^et

dont les propri6t6s ^sont decrites dans Acta Electro- nica [61], les tables de Landolt ou le J. 0. S. A. [62].

Boyd ^{et ses} collaborateurs [63] ^{obtinrent un taux}

de production ^{du second} harmonique ^cent vingt ^fois sup6rieur ^a celui obtenu dans le K. D. P., ^{en utilisant}

un cristal de Li Nb03.

Tous les cristaux 6tudi6s pour ^la production ^du

second harmonique ^ne presentent pas necessairement I’absence du ^centre de sym6trie, ^mais alors 1’effet ^non lineaire qui provient ^{des moments} quadrupolaires ^est

tres faible [53]. ^{Les taux maximum de conversion}

actuellement obtenus semblent etre de 20 % [64].

Notons _que toutes les methodes actuelles de d6ter- mination de Fenergie des faisceaux lasers, ^m6thodes calorimétriques ^ou photometriques (photo£lectriques, pression ^de radiation...) ^{nous semblent} malheureu-

sement assez imprecises ^et tres d6licates a interpreter.

Les experiences prec6dentes ^sont effectu6es, ^{soit en}

vue de mieux connaitre les propri6t6s de certains corps, soit de trouver des corps qui conduisent a une impor-

tante production d’harmoniques. ^{Dans ce dernier ordre} d’iddes, signalons l’expérience ^r6alis6e par Wright [65]

qui introduit le cristal utilise ^au doublement de fr6- quence (A. ^D. P.) dans la cavite laser ou le champ ^6lee- trique ^{est tres} eleve, ^{mais le} gain ^{ainsi obtenu est}

faible (de l’ordre de dix) ^car l’introduction d’un cristal dans la cavite diminue le coefficient de surtension de cette cavite et, par suite, ^le champ de l’onde laser.

IV.3. INDUCTION DU SECOND HARMONIQUE ^{PAR UN}

CHAMP ELECTRIQUE.

^-

Notons aussi que 1’etude des corps presentant ^{un centre de} sym6trie n’est pas ^sans

intérêt, puisqu’elle permet d’atteindre les effets qua-

drupolaires ^d’une part ^{ou d’autre} part, d’6tudier la crdation du second harmonique ^en presence ^d’un champ electrique ^continu qui d6truit la symetrie du cristal.

Cette 6tude fut faite par ^{Terhune et ses} collaborateurs, qui utilis6rent un cristal de calcite, auquel ^ils appli- querent ^un champ electrique pouvant ^atteindre

280 000 volts par ^cm [53].

IV. GENERATION CONTINUE D’HARMONIQUES.

^-

Des recherches de generation ^continue d’harmoniques

ont ete entreprises. Ces recherches permettent ^{de d6ter-}

miner ^{avec une} bonne precision certains coefficients

des tenseurs non lin6aires du second ordre. Elles four nissent les seules sources cohérentes continues, ^connue,,,,

en ultraviolet. Malheureusement, ^leur puissance ^encore trop ^{faible ne} permet gu6re leur utilisation. Les etudes faites utilisent comme source un laser a gaz He Ne ^et

comme milieu non lineaire des cristaux de K. D. P. ou

A. D. P. [66], [67], [68]. ^La encore, ^{on a} v6rifi6 le

principe d’accord de phase [68], ^{on a} etudie le rende- ment en fonction des modes excite3 [68], ^et la creation du troisieme harmonique [69]. ^{M. Call et} Davis, ^avec

un laser de 20 mW fonctionnant sur le mode TEMOO

obtinrent une puissance de second harmonique ^de

8 X 10-12 W.

IV.5. GENERATION D’HARMONIQUES DANS LES SEMI- CONDUCTEURS. - Le probl6me ^{est assez} different dans le domaine des semiconducteurs : la generation ^d’har- moniques peut ^{se faire au sein meme} du laser. Dans 1’6mission du semiconducteur ^se trouvent de nom-

breuses raies lasers _{ainsi que} leurs harmoniques ^{et des}

combinaisons du type ^(Ùi ± coi. Le laser etudie dans

ce domaine est principalement ^{le laser a} ars6niure de

gallium [70] ^a [73]. ^Smith [72] ^etudia egalement ^de generation d’harmoniques ^{dans la diode a} phosphure

d’indium.

11 existe un second type d’exp6rience realisable avec

les semiconducteurs : la mise en evidence de la g6n6-

ration d’harmoniques.par ^{reflexion sur un cristal semi-}

conducteur. Ducuing ^et Bloembergen v6rifi6rent ainsi [74] les theories de Bloembergen ^{et ses collabo-}

rateurs [42].

IV.6. INFLUENCE DE LA TEMPERATURE SUR LA GENE-

RATION D’HARMONIQUES. - Toutes les etudes qui pr6- cedent, sauf pour les lasers ^a semiconducteurs, ^furent

effectuées a la temperature ^ambiante. Quelques ^etudes

furent effectu6es a des temperatures plus ^basses [75]

a [77]. ^La temperature parait avoir peu d’influence ^sur la generation d’harmonique. ^{Van der Ziel et Bloem-} bergen n’observent qu’une variation de 20 % ^{dans le}

taux de production d’harmonique ^en passant ^{de la} phase paraélectrique ^{a la} phase ferroélectrique ^du

K. D. P.

IV.7. GENERATION DU TROISIEME HARMONIQUE. 2013 Nous avons jusqu’alors ^{etudie la} production ^{du second} harmonique. ^Signalons l’observation du troisieme har-

monique par Adams ^et Schoefer [69], par Terhune [64]

et par Maker ^{et ses} collaborateurs [50], [78], ^{ces der-}

niers utiliserent la calcite ainsi que certains corps

isotropes ^et cubiques ^comme LiF - NaCI

^-

KCI, ^le quartz, ^le diamant, ^la silice, ^le saphir ^{et certains} liquides.

Manuscrit _requ le 10 mars 1965.

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