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Réactions des ions hydrocarbonés CH+n avec des cibles gazeuses dans la gamme d'énergie 40-140 keV

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HAL Id: jpa-00207254

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Submitted on 1 Jan 1972

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Réactions des ions hydrocarbonés CH+n avec des cibles gazeuses dans la gamme d’énergie 40-140 keV

M. Roussel

To cite this version:

M. Roussel. Réactions des ions hydrocarbonés CH+n avec des cibles gazeuses dans la gamme d’énergie

40-140 keV. Journal de Physique, 1972, 33 (4), pp.321-329. �10.1051/jphys:01972003304032100�. �jpa-

00207254�

(2)

RÉACTIONS DES IONS HYDROCARBONÉS CH+n

AVEC DES CIBLES GAZEUSES

DANS LA GAMME D’ÉNERGIE 40-140 keV

M. ROUSSEL

Association EURATOM-CEA, Département de la Physique du Plasma et de la Fusion Contrôlée,

Centre d’Etudes Nucléaires, Boîte Postale 6, 92, Fontenay-aux-Roses, France (Reçu le 21 juillet 1971)

Résumé.

2014

Certains produits résultant de collisions entre des ions CH+n (0 ~ n ~ 4) d’énergie comprise entre 40 et 140 keV et des cibles gazeuses (H2, N2, He, Ne, Ar) ont été étudiés. Les sections efficaces des réactions suivantes ont été mesurées : échange de charge des ions C+ ; décomposition

des ions CH+n dans des réactions du type CH+n ~ CH+n-p + ... ; production de particules neutres hydrocarbonées CHn, CHn-1, etc. ; production d’atomes d’hydrogène en coïncidence avec des ions

hydrocarbonés dans des réactions telles que CH+n ~ CH+n-p + H + ···.

Abstract.

2014

Some products of collisions between CH+n (0 ~ n ~ 4) ions in the 40-140 keV energy range and gaseous targets (H2, N2, He, Ne, Ar) have been studied. The cross-sections for the

following reactions have been measured : charge exchange of C+ ions, dissociation of CH+n ions

through reactions like CH+n ~ CH+n-p + ··· ; production of hydrogen atoms in coincidence with

hydrocarbon ions through reactions like CH+n ~ CH+n-p + H + ···.

Classification : Physics Abstracts

13.00, 13.37

1. Réactions étudiées et méthodes de mesure. --

Un faisceau d’ions accélérés traversant un gaz pro- voque des collisions entre des ions et des molécules pouvant entraîner l’ionisation, l’excitation, la disso- ciation des deux particules ou encore l’échange d’élec-

trons entre celles-ci. Les dissociations induites par collision d’ions H+ rapides ont fait l’objet d’un grand

nombre d’études, tant théoriques [1], [2] qu’expéri-

mentales [3] à [7]. Elles constituent un moyen intéres- sant pour produire des faisceaux d’atomes d’hydrogène rapides utilisables dans les appareils de physique du plasma pour les recherches sur la fusion contrôlée.

Les dissociations d’ions hydrogénés plus complexes

tels que CHn n’ont fait l’objet que de mesures partielles,

les auteurs n’étudiant que la production de certains ions par mesure de courant, à partir d’ions d’énergie

voisine de 3 keV [8] à [13], puis à partir d’ions d’énergie

variable dans la gamme 3 keV-80 keV [14], [15].

Un programme d’expériences plus vaste a été réalisé,

basé sur l’utilisation de détecteurs à scintillations qui

permettent le comptage individuel des particules indépendamment de leur charge. Partant d’ions

CH+ (0 n 4), on a mesuré les sections efficace suivantes :

I.1 SECTION EFFICACE D’ÉCHANGE DE CHARGE DE LION C+.

1.2 SECTIONS EFFICACES DE PRODUCTION DE PAR- TICULES NEUTRES HYDROCARBONÉES A PARTIR D’UN

ION CHn :

1.3 SECTIONS EFFICACES DE DÉCOMPOSITION DES IONS CHn DANS DES RÉACTIONS TELLES QUE : 1

I.4.1 Une méthode de détection en coïncidence des ions hydrocarbonés et des particules neutres a permis de mesurer les sections efficaces de réactions telles que :

où { H } représente un ou plusieurs atomes d’hydro- gène neutres liés ou non en molécules.

1.4.2 Grâce à la sélection d’amplitude, on a pu

séparer des réactions telles que :

1.4.3 Une séparation plus poussée, basée sur l’exploration spatiale du faisceau de particules neutres,

a permis de distinguer les réactions produisant deux

atomes d’hydrogène de celles qui produisent une

molécule.

I.5 L’étude de la distribution angulaire de certains

produits de dissociation a permis pour une certaine classe de réactions, une estimation de l’énergie ciné- tique libérée au cours de la dissociation.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01972003304032100

(3)

322

Les cibles, dont les transformations induites par collisions n’ont pas été étudiées, sont constituées les gaz H2, N2, He, Ne, Ar.

Les notations que nous utiliserons pour désigner

les sections efficaces sont indiquées dans les dia- grammes suivants :

Le plan de l’appareil d’analyse des ions, décrit en

détail dans d’autres publications [16], [17], est repré-

senté à la figure 1. L’expérience impose un détecteur Do

FIG.1.

-

Analyse et détection des particules.

ayant une grande surface utile, une réponse propor- tionnelle à l’énergie des particules incidentes et un

bruit de fond faible [16]. On a choisi pour Do ainsi

que pour D+ des scintillateurs CsI(Tl) couplés à des photomultiplicateurs. Les impulsions fournies par les

détecteurs sont traitées par l’ensemble électronique représenté à la figure 2. Un analyseur multicanaux utilisé selon le mode « en coïncidence » permet d’observer le spectre d’amplitude des impulsions

, T 1

vers léntrée c6indder£e de lanalyseur mult’aanaux FIG. 2.

-

Schéma de principe de l’ensemble électronique de

comptage.

comptées par chaque échelle, en réalisant les conne-

xions indiquées au tableau I.

(4)

TABLEAU 1

II. Résultats.

-

L’ensemble des résultats peut être trouvé dans [17] ; nous commentons ici les faits essentiels.

II.1 ECHANGE DE CHARGE DE L’ION C+ (Fig. 3).

-

Les résultats des mesures effectuées avec des cibles

d’argon et d’hydrogène se raccordent bien avec ceux

d’auteurs [18], [19] qui ont exploré la gamme d’énergie

1-40 keV. La position des maxima est en accord

avec le critère adiabatique [20]. Une comparaison de

différentes mesures de sections efficaces d’échange

de charge [21] a montré que la section efficace maxi- male Cimax est une fonction croissante du numéro

atomique Z de la cible et de 1/AE où AE est la diffé-

rence entre l’énergie d’ionisation de la cible et l’affinité

électronique de l’ion projectile. Si le projectile est C+, 1/AE et Z varient dans le même sens ; on doit donc s’attendre à des variations importantes de Cimax’ Au tableau II sont notées les énergies d’ionisation des différentes espèces que nous aurons à considérer,

extraites de compilations récentes [22], [23] et les produits Cimax AE où 6max représente la section efficace maximale par molécule de la cible. Il apparaît que O"max est grossièrement proportionnel à 1/ AE.

11.2 RÉACTIONS GLOBALES.

-

Il est intéressant de

présenter ensemble (Fig. 3 et 4) les résultats des

mesures de 1.2 (sections efficaces de production globale de particules neutres hydrocarbonées) et les

sections efficaces globales de production d’ions hydro-

carbonés obtenues en faisant la somme des sections efficaces mesurées en I.3. Le fait que les Qn+ et Qno

ne dépendent pas, ou fort peu, de l’énergie ne doit

pas surprendre, car ce sont des sommes de sections

efficaces ayant leur maximum pour différentes valeurs de l’énergie. Les graphiques 5 à 8 représentent les variations de 6no et 0" n + par atome de la cible en

fonction du numéro atomique Z de celle-ci. u,,, est

une fonction croissante de Z pour n donné et une

fonction croissante de n pour une cible donnée (Fig. 9).

Ces variations sont caractéristiques de réactions de

dissociation. Le comportement de 0" nO est plus complexe : dans cette grandeur intervient la réaction

d’échange de charge CH+n ->CHn, dont la section

efficace est une fonction croissante de 1/AE, défini

en II.1. Les points représentatifs de l’argon dont le AE

est faible sont situés au-dessus de la droite moyenne, tandis que ceux relatifs à l’hélium et au néon sont situés en dessous. Ce phénomène est particulièrement marqué lorsque les projectiles sont simples (CH+ et CH 2 +), la contribution relative de la réaction d’échange

de charge par rapport à l’ensemble des réactions de dissociation étant alors importante.

Il. 3 PRODUCTION D’IONS HYDROCARBONÉS.

-

Les

graphiques relatifs à ces sections efficaces ne sont pas

reproduits ici [17], [24]. Une conclusion s’en dégage :

les réactions qui demandent peu d’énergie, telles que

CH+ -> CH3 , ont des sections efficaces décroissantes

FIG. 3b.

(5)

324

FIG. 3c.

FIG. 3e.

FIG. 3.

-

Production globale de particules neutres lourdes.

Ion primaire: 0 (5) CH4 ; E (4) CH3 ; Q (3) CH+; 0 (2) CH+ ; x (1) C+.

tandis que les réactions qui demandent beaucoup d’énergie, telles que CHI - C+ ont des sections efficace croissantes en fonction de l’énergie. Dans l’ensemble, les résultats sont en bon accord avec les

mesures de Kupriyanov et Perov [14] qui ont utilisé

des cibles de deutérium et d’air.

II.4 PRODUCTION D’ATOMES ET MOLÉCULES D’HYDRO- GÈNE NEUTRES.

-

II.4.1 La production d’atomes et

molécules d’hydrogène neutres a été mesurée en

coïncidence avec les ions lourds correspondants. Le comptage des coïncidences permet d’éliminer la

majeure partie du bruit de fond. Toutefois, le détec-

teur Do reçoit des particules lourdes (CHn) en même

temps que les particules légères (H et H2) à détecter,

ce qui diminue ses performances. Dans ces conditions,

il ne détecte que des particules d’énergie supérieure

à 5 keV, correspondant à des ions primaires d’énergie

TABLEAU Il

Energies d’ionisation en eV, umax en unités 10-16 Cln2

(6)

FiG. 4a.

FIG. 4b.

FiG. 4c.

FIG. 4e.

FIG. 4.

-

Production globale d’ions lourds. Ion primaire :

0 (5) CH+; U (4) CH# ; 4à (3) CH2+; 0 (2) CH+.

80 keV. Les valeurs des sections efficaces a p dans la

gamme 80-140 keV sont données dans [17]. Les

valeurs pour une énergie de 100 keV sont indiquées

au tableau III.

II.4.2 Dans la mesure de anp@ les réactions qui

libèrent 1, 2, 3 ou 4 atomes d’hydrogène sont comptées

de la même façon mais l’énergie des impulsions fournies

par Do n’est pas la même. En examinant le spectre

d’énergie de ces impulsions [17], on peut déterminer le rapport Pq du nombre d’impulsions correspondant

à l’impact de q atomes d’hydrogène au nombre total

d’impulsions. Le manque de résolution introduit une

(7)

326

incertitude de l’ordre de 15 %, supérieure aux varia-

tions de Pq pouvant résulter d’une modification de

paramètres tels que la nature de la cible ou l’énergie

de collision. Au tableau III figurent les valeurs de Pq et

p

q > = L qP q pour les différentes réactions.

q=j

II.4.3 La méthode de sélection d’amplitude du

FIG. 5.

-

Production globale d’ions lourds (ai+) et production globale de particules neutres lourdes (Ql o) à partir de CH+, en

fonction du numéro atomique de la cible.

FIG. 6.

-

Production globale d’ions lourds (Q2+) et production globale de particules neutres lourdes (a20) à partir de CH2,

en fonction du numéro atomique de la cible.

b 10 15 L

FIG. 7.

-

Production globale d’ions lourds (a3+) et production globale de particules neutres lourdes (a30) à partir de CH#, en

fonction du numéro atomique de la cible.

FIG. 8.

-

Production globale d’ions lourds (a4+) et production globale de particules neutres lourdes (a40) à partir de CH4, en

fonction du numéro atomique de la cible.

FIG. 9.

-

Production globale d’ions lourds en fonction du nombre d’atomes d’hydrogène de l’ion primaire CH+n .

§ 11.4.2 ne permet pas de faire la différence entre

une molécule d’hydrogène et un couple d’atomes d’hydrogène libres. Pour faire cette séparation, on peut utiliser le fait que les molécules d’hydrogène

restent sous forme moléculaire après la traversée

d’une grille à faible transparence T, alors que les deux atomes d’une paire (2 H) ne traversent généra-

lement pas ensemble cette grille. Considérons les trois réactions :

Les réactions (a) et (c) provoquent respectivement

le comptage de Tu. impulsions doubles de Tur impul-

sions simples. La réaction (bl provoque le comptage

de 2(T - T2) 6b impulsions simples et T2 Ub impulsions

doubles.

Cela peut être exploité de deux façons différentes :

a) On compte toutes les impulsions ; leur nombre

est proportionnel à :

(8)

TABLEAU III

Production de particules d’hydrogène neutres (a 10-16 cm2 â 100 keV)

Pour T - 0, NIT -> o-c + aa + 2 (J’b’ On peut extrapoler plusieurs mesures réalisées avec différentes valeurs de T, y compris T = 1 (mesure faite sans grille au § II.4.1).

On a mesuré au § II.4.1 la quantité

et au § II.4.2 les rapports Pi = uc/(ua + Ub + uc)

et P2 = (jar Ub)/(Ua + Qb ’+’ uc).

On a donc suffisamment de données pour déter- miner les trois sections efficaces, mais la méthode est peu précise, car elle fait intervenir des différences entre des quantités voisines. On peut néanmoins constater que les résultats obtenus sont comparables à ceux que fournit une autre méthode.

b) On étudie le spectre d’amplitude des impulsions enregistrées en interposant une grille de transpa-

rence T. Le rapport du nombre d’impulsions simples

au nombre d’impulsions doubles, déterminé à l’aide du spectre d’amplitude vaut :

Pour une transparence négligeable, ce rapport vaut (Ja/«(Jc + 2 Jb)’ La correction introduite par les termes en T est assez faible. Les mesures de r, Pl, P2, per- mettent de déterminer les trois sections efficaces. Les résultats obtenus sont donnés au tableau III où Pi représente Oe/crHp et P2 est la somme de (J al (JHp et (Jb/(Jnp. H

Pour les dissociations plus complexes :

les méthodes du § II.4.3 ne permettent qu’une = esti-

mation des sections efficaces.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE.

-

T. 33, 4, AVRIL 1972

II. 5 ESTIMATION DE L’ÉNERGIE CINÉTIQUE LIBÉRÉE.

-

On étudie la distribution angulaire des atomes et

molécules d’hydrogène libérés en coïncidence avec un

ion hydrocarboné donné. Dans cette expérience qui

n’est qu’une première approche, la résolution angu- laire est faible : Aala N 2. La diffusion élastique,

évaluée en étudiant la distribution angulaire des fragments hydrocarbonés CH4, CH3,

...

etc., est inférieure à 5 x 10-3 rd. L’angle de diffusion maximal des molécules d’hydrogène est de 10-2 rd ce qui correspond à une énergie cinétique totale dans le système du centre de masse (s) égale à 1 eV. Les atomes d’hydrogène sont plus largement diffusés ; les figures 10 à 13 montrent les distributions angulaires

d’atomes d’hydrogène libérés en coïncidence avec les ions CH3 , CH2 , CH+, C+ au cours de la dissociation

FiG.10 à 13.

-

Distribution angulaire des atomes d’hydrogène

produits par différentes réactions.

(9)

328

FIG. Il.

-

CH4+ -> CH+ + { H }

FIG. 12.

z

CH4+ -> CH+ + { H }

de CH4 . L’angle de diffusion maximal est indépendant

de la réaction, mais l’importance relative des ailes est

d’autant plus grande que le fragment hydrocarboné

est plus simple. Les atomes d’hydrogène diffusés sous

2 x 10-2 rd correspondent à des réactions dans lesquelles l’énergie cinétique e libérée est au moins égale à 2,5 eV.

L’ensemble des réactions peut être classé dans le tableau IV.

L’importance relative des ailes et donc l’énergie ciné- tique moyenne est sensiblement la même pour les réactions d’une même ligne et elle croît de bas en haut dans la même colonne. L’explication est la suivante : l’énergie interne acquise au cours de la collision peut, dans les réactions des lignes du bas du tableau, se convertir en énergie de vibration, tandis que dans les réactions de la première ligne, elle se convertit en énergie cinétique.

Ce travail, qui constitue une thèse de doctorat,

soutenue le 18 mars 1971 devant l’Université de Rennes,

a été effectué au Centre d’Etudes Nucléaires de Fon-

tenay-aux-Roses. Je suis reconnaissant à Monsieur F. Prévot qui m’y a accueilli et à Messieurs J. Guidini

et F. P. G. Valckx qui m’ont prodigué leur aide et

leurs conseils.

TABLEAU IV

(10)

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