Réactions des ions hydrocarbonés CH+n avec des cibles gazeuses dans la gamme d'énergie 40-140 keV

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Réactions des ions hydrocarbonés CH+n avec des cibles gazeuses dans la gamme d’énergie 40-140 keV

M. Roussel

To cite this version:

M. Roussel. Réactions des ions hydrocarbonés CH+n avec des cibles gazeuses dans la gamme d’énergie

40-140 keV. Journal de Physique, 1972, 33 (4), pp.321-329. �10.1051/jphys:01972003304032100�. �jpa-

00207254�

RÉACTIONS DES IONS HYDROCARBONÉS _CH+n

AVEC DES CIBLES GAZEUSES

DANS LA GAMME D’ÉNERGIE 40-140 keV

M. ROUSSEL

Association EURATOM-CEA, Département ^{de la} Physique ^{du Plasma et} de la Fusion Contrôlée,

Centre d’Etudes Nucléaires, ^{Boîte Postale n°} 6, 92, Fontenay-aux-Roses, ^France (Reçu ^{le 21} juillet 1971)

Résumé.

Certains produits résultant de collisions entre des ions CH+n (0 ~ n ~ 4) d’énergie comprise ^{entre 40 et 140 keV et} des cibles _gazeuses (H2, N2, He, Ne, Ar) ^{ont été} étudiés. Les sections efficaces des réactions suivantes ont été mesurées : échange ^de charge ^{des ions} C+ ; décomposition

des ions CH+n dans des réactions du type CH+n ~ CH+n-p + ... ; production ^de particules ^neutres hydrocarbonées CHn, CHn-1, etc. ; production ^d’atomes d’hydrogène ^en coïncidence avec des ions

hydrocarbonés dans des réactions telles _que CH+n ~ CH+n-p ^{+ H + ···.}

Abstract.

Some products of collisions between CH+n (0 ~ n ~ 4) ions in the 40-140 keV energy range and _gaseous targets (H2, N2, He, Ne, Ar) have been studied. The cross-sections for the

following reactions have been measured : charge exchange ^{of C+} ions, dissociation of CH+n ions

through reactions like CH+n ~ CH+n-p + ··· ; production ^of hydrogen ^atoms in coincidence with

hydrocarbon ^ions through reactions like CH+n ~ CH+n-p ^{+ H + ···.}

Classification : Physics ^Abstracts

13.00, ^13.37

1. Réactions étudiées et méthodes de mesure. --

Un faisceau d’ions accélérés traversant un gaz pro- voque des collisions entre des ions et des molécules pouvant ^entraîner l’ionisation, l’excitation, ^{la disso-} ciation des deux particules ^{ou encore} l’échange ^d’élec-

trons entre celles-ci. Les dissociations induites _par collision d’ions H+ rapides ^{ont fait} l’objet ^d’un grand

nombre d’études, ^tant théoriques [1], [2] qu’expéri-

mentales [3] ^à [7]. Elles constituent un moyen intéres- sant pour produire ^{des faisceaux d’atomes} d’hydrogène rapides utilisables dans les appareils ^de physique ^du plasma pour les recherches sur la fusion contrôlée.

Les dissociations d’ions hydrogénés plus complexes

tels _que CHn ^{n’ont fait} l’objet que de mesures partielles,

les auteurs n’étudiant _que la production de certains ions _par mesure de courant, ^à partir ^d’ions d’énergie

voisine de 3 keV [8] ^à [13], puis ^à partir ^d’ions d’énergie

variable dans la _{gamme 3} keV-80 keV [14], [15].

Un programme d’expériences plus ^{vaste a été} réalisé,

basé sur l’utilisation de détecteurs à scintillations qui

permettent ^le comptage individuel des particules indépendamment ^{de leur} charge. ^{Partant d’ions}

CH+ (0 n 4), ^{on a} mesuré les sections efficace suivantes :

I.1 SECTION EFFICACE D’ÉCHANGE DE CHARGE DE LION C+.

1.2 SECTIONS EFFICACES DE PRODUCTION DE PAR- TICULES NEUTRES HYDROCARBONÉES A PARTIR D’UN

ION CHn :

1.3 SECTIONS EFFICACES DE DÉCOMPOSITION DES IONS CHn ^{DANS DES RÉACTIONS TELLES} QUE : ¹

I.4.1 Une méthode de détection en coïncidence des ions hydrocarbonés ^{et des} particules ^{neutres a} permis ^{de mesurer} les sections efficaces de réactions telles _{que :}

où { H } représente ^{un ou} plusieurs ^atomes d’hydro- gène ^{neutres liés ou non en molécules.}

1.4.2 Grâce à la sélection d’amplitude, ^{on a} pu

séparer ^des réactions telles _{que :}

1.4.3 Une séparation plus poussée, ^{basée sur} l’exploration spatiale ^du faisceau de particules neutres,

a permis ^de distinguer les réactions produisant ^deux

atomes d’hydrogène ^{de celles} qui produisent ^une

molécule.

I.5 L’étude de la distribution angulaire de certains

produits de dissociation a permis pour ^une certaine classe de réactions, ^une estimation de l’énergie ^ciné- tique ^{libérée au cours de} la dissociation.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01972003304032100

322

Les cibles, ^{dont les} transformations induites _par collisions n’ont pas été étudiées, ^sont constituées les _gaz H2, N2, He, Ne, ^Ar.

Les notations _que nous utiliserons _pour désigner

les sections efficaces sont indiquées dans les dia- grammes suivants :

Le plan ^de l’appareil d’analyse ^des ions, ^{décrit en}

détail dans d’autres publications [16], [17], ^est repré-

senté à la figure ^1. L’expérience impose ^{un détecteur} Do

FIG.1.

Analyse ^et détection des particules.

ayant ^une grande ^surface utile, ^une réponse propor- tionnelle à l’énergie ^des particules incidentes et un

bruit de fond faible [16]. ^{On a choisi} pour Do ^ainsi

que pour D+ des scintillateurs CsI(Tl) couplés ^{à des} photomultiplicateurs. ^Les impulsions ^{fournies par les}

détecteurs sont traitées _par l’ensemble électronique représenté ^{à la} figure ^{2. Un} analyseur multicanaux utilisé selon le mode « en coïncidence » permet d’observer le spectre d’amplitude ^des impulsions

, T 1

vers léntrée c6indder£e ^de lanalyseur mult’aanaux FIG. 2.

Schéma de principe ^de l’ensemble électronique ^de

comptage.

comptées par chaque échelle, ^en réalisant les conne-

xions indiquées ^{au tableau I.}

TABLEAU 1

II. Résultats.

L’ensemble des résultats peut ^être trouvé dans [17] ; ^nous commentons ici les faits essentiels.

II.1 ECHANGE DE CHARGE DE L’ION C+ (Fig. 3).

Les résultats des mesures effectuées avec des cibles

d’argon ^et d’hydrogène ^se raccordent bien avec ceux

d’auteurs [18], [19] qui ^ont exploré la gamme d’énergie

1-40 keV. La position des maxima est en accord

avec le critère adiabatique [20]. ^Une comparaison ^de

différentes mesures de sections efficaces d’échange

de charge [21] ^a montré que la section efficace maxi- male _Cimax est une fonction croissante du numéro

atomique ^{Z de la cible et de} 1/AE ^{où AE est la diffé-}

rence entre l’énergie d’ionisation de la cible et l’affinité

électronique ^{de l’ion} projectile. ^{Si le} projectile ^est C+, 1/AE ^{et Z} varient dans le même _{sens ;} on doit donc s’attendre à des variations importantes ^de Cimax’ Au tableau II sont notées les énergies d’ionisation des différentes espèces que nous aurons à considérer,

extraites de compilations ^récentes [22], [23] ^{et les} produits Cimax AE où _6max représente ^la section efficace maximale _par molécule de la cible. Il apparaît que O"max ^est grossièrement proportionnel ^à 1/ AE.

11.2 RÉACTIONS GLOBALES.

Il est intéressant de

présenter ^ensemble (Fig. ^{3 et} 4) les résultats des

mesures de 1.2 (sections efficaces de production globale ^de particules ^neutres hydrocarbonées) ^{et les}

sections efficaces globales ^de production ^d’ions hydro-

carbonés obtenues en faisant la somme des sections efficaces mesurées en I.3. Le fait que les Qn+ et Qno

ne dépendent pas, ^ou fort _peu, de l’énergie ^{ne doit}

pas surprendre, ^{car ce sont des sommes de sections}

efficaces ayant leur maximum _pour différentes valeurs de l’énergie. ^Les graphiques ^{5 à 8} représentent ^les variations de _6no et 0" n + par atome de la cible en

fonction du numéro atomique ^{Z de celle-ci.} u,,, ^est

une fonction croissante de _{Z pour n} donné et une

fonction croissante _{de n pour} une cible donnée (Fig. 9).

Ces variations sont caractéristiques ^{de réactions de}

dissociation. Le comportement ^de 0" nO ^est plus complexe : ^{dans cette} grandeur intervient la réaction

d’échange ^de charge CH+n ->CHn, ^{dont la section}

efficace est une fonction croissante de 1/AE, ^défini

en II.1. Les points représentatifs ^de l’argon ^{dont le AE}

est faible sont situés au-dessus de la droite _moyenne, tandis _que ceux relatifs à l’hélium et au néon sont situés en dessous. Ce phénomène ^est particulièrement marqué lorsque ^les projectiles ^sont simples (CH+ ^et CH 2 +), ^la contribution relative de la réaction d’échange

de charge ^par rapport ^à l’ensemble des réactions de dissociation étant alors importante.

Il. 3 PRODUCTION D’IONS HYDROCARBONÉS.

Les

graphiques ^{relatifs à ces} sections efficaces ne sont pas

reproduits ^ici [17], [24]. ^Une conclusion s’en dégage :

les réactions qui ^demandent peu d’énergie, ^telles que

CH+ -> CH3 , ^ont des sections efficaces décroissantes

FIG. 3b.

324

FIG. 3c.

FIG. 3e.

FIG. 3.

Production globale ^de particules ^{neutres lourdes.}

Ion primaire: 0 (5) CH4 ; E (4) CH3 ; Q (3) CH+; 0 (2) CH+ ; x (1) C+.

tandis _que les réactions qui ^demandent beaucoup d’énergie, telles que CHI - ^{C+ ont} des sections efficace croissantes en fonction de l’énergie. ^Dans l’ensemble, les résultats sont en bon accord avec les

mesures de Kupriyanov ^{et Perov} [14] qui ^{ont utilisé}

des cibles de deutérium et d’air.

II.4 PRODUCTION D’ATOMES ET MOLÉCULES D’HYDRO- GÈNE NEUTRES.

II.4.1 La production ^{d’atomes et}

molécules d’hydrogène ^{neutres a} été mesurée en

coïncidence avec les ions lourds correspondants. ^Le comptage des coïncidences permet d’éliminer la

majeure partie ^{du bruit de fond.} Toutefois, ^{le détec-}

teur Do reçoit ^des particules ^lourdes (CHn) ^{en même}

temps que les particules légères (H ^et H2) ^à détecter,

ce qui ^{diminue ses} performances. ^{Dans ces} conditions,

il ne détecte _{que des} particules d’énergie supérieure

à 5 keV, correspondant ^{à des ions} primaires d’énergie

TABLEAU Il

Energies d’ionisation ^en eV, umax ^en unités 10-16 Cln2

FiG. 4a.

FIG. 4b.

FiG. 4c.

FIG. 4e.

FIG. 4.

Production globale d’ions lourds. Ion primaire :

0 (5) CH+; U (4) CH# ; 4à (3) CH2+; ⁰ (2) ^CH+.

80 keV. Les valeurs des sections efficaces a p ^{dans la}

gamme 80-140 keV sont données dans [17]. ^Les

valeurs _pour une énergie de 100 keV sont indiquées

au tableau III.

II.4.2 Dans la mesure de anp@ ^{les réactions} qui

libèrent 1, 2, ^{3 ou 4 atomes} d’hydrogène ^sont comptées

de la même façon ^mais l’énergie ^des impulsions ^fournies

par Do n’est pas la même. En examinant le spectre

d’énergie ^{de ces} impulsions [17], ^on peut ^déterminer le rapport Pq ^{du nombre} d’impulsions correspondant

à l’impact de q ^atomes d’hydrogène ^{au nombre total}

d’impulsions. Le manque de résolution introduit une

326

incertitude de l’ordre de 15 %, supérieure ^{aux varia-}

tions de Pq ^pouvant résulter d’une modification de

paramètres ^tels que la nature de la cible ou l’énergie

de collision. Au tableau III figurent ^les valeurs de Pq ^et

p

q > = L qP q ^{pour les} différentes réactions.

q=j

II.4.3 La méthode de sélection d’amplitude ^du

FIG. 5.

Production globale d’ions lourds (ai+) ^et production globale ^de particules ^{neutres lourdes} (Ql o) ^à partir ^de CH+, ^en

fonction du numéro atomique de la cible.

FIG. 6.

Production globale d’ions lourds (Q2+) ^et production globale ^de particules ^{neutres lourdes} (a20) ^à partir ^de CH2,

en fonction du numéro atomique ^{de la} cible.

b 10 15 L

FIG. 7.

Production globale d’ions lourds (a3+) ^et production globale ^de particules ^{neutres lourdes} (a30) ^à partir ^de CH#, ^en

fonction du numéro atomique de la cible.

FIG. 8.

Production globale d’ions lourds (a4+) ^et production globale ^de particules ^{neutres lourdes} (a40) ^à partir ^de CH4, ^en

fonction du numéro atomique de la cible.

FIG. 9.

Production globale d’ions lourds en fonction du nombre d’atomes d’hydrogène ^{de l’ion} primaire CH+n .

§ ^{11.4.2 ne} permet pas de faire la différence entre

une molécule d’hydrogène ^{et un} couple ^d’atomes d’hydrogène libres. Pour faire cette séparation, ^on peut ^{utiliser le fait que} les molécules d’hydrogène

restent sous forme moléculaire après ^{la traversée}

d’une grille ^{à faible} transparence T, ^alors que les deux atomes d’une paire (2 H) ^ne traversent généra-

lement _pas ensemble cette grille. Considérons les trois réactions :

Les réactions (a) ^et (c) provoquent respectivement

le comptage ^de Tu. impulsions doubles de Tur impul-

sions simples. ^{La réaction} (bl provoque le comptage

de 2(T - T2) ^6b impulsions simples ^{et T2} Ub impulsions

doubles.

Cela peut ^être exploité ^{de deux} façons différentes :

a) ^{On compte toutes les} impulsions ; leur nombre

est proportionnel ^{à :}

TABLEAU III

Production de particules d’hydrogène ^neutres (a ^{10-16 cm2 â 100} keV)

Pour T - 0, NIT -> o-c + aa + 2 (J’b’ ^On peut extrapoler plusieurs ^{mesures réalisées avec} différentes valeurs de T, y compris ^{T = 1} (mesure ^{faite sans} grille au § II.4.1).

On a mesuré au § II.4.1 la quantité

et au § II.4.2 les rapports Pi = uc/(ua + Ub + uc)

et P2 = (jar Ub)/(Ua + Qb ’+’ uc).

On a donc suffisamment de données _pour déter- miner les trois sections efficaces, ^mais la méthode est peu précise, ^{car elle fait} intervenir des différences ^entre des quantités ^{voisines. On} peut ^{néanmoins constater} que les résultats obtenus sont comparables ^{à ceux} que fournit une autre méthode.

b) ^{On étudie le} spectre d’amplitude ^des impulsions enregistrées ^en interposant ^une grille ^de transpa-

rence T. Le rapport ^{du nombre} d’impulsions simples

au nombre d’impulsions doubles, déterminé à l’aide du spectre d’amplitude ^{vaut :}

Pour une transparence négligeable, ^ce rapport ^vaut (Ja/«(Jc ^{+ 2} Jb)’ ^La correction introduite _{par les} termes en T est assez faible. Les mesures de r, Pl, P2, per- mettent de déterminer les trois sections efficaces. Les résultats obtenus sont donnés au tableau III où Pi représente Oe/crHp ^{et P2 est la somme de} (J al (JHp ^et (Jb/(Jnp. H

Pour les dissociations plus complexes :

les méthodes du § ^{II.4.3 ne} permettent qu’une = esti-

mation des sections efficaces.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE.

^T. 33, ^N° 4, ^{AVRIL 1972}

II. 5 ESTIMATION DE L’ÉNERGIE CINÉTIQUE ^LIBÉRÉE.

On étudie la distribution angulaire ^{des atomes et}

molécules d’hydrogène ^{libérés en} coïncidence avec un

ion hydrocarboné ^{donné. Dans cette} expérience qui

n’est qu’une première approche, ^la résolution _angu- laire est faible : Aala ^N 2. ^{La diffusion} élastique,

évaluée en étudiant la distribution angulaire ^des fragments hydrocarbonés CH4, CH3,

etc., ^est inférieure à 5 x 10-3 rd. L’angle de diffusion maximal des molécules d’hydrogène ^{est de 10-2 rd ce} qui correspond ^{à une} énergie cinétique ^{totale dans le} système ^{du centre de masse} (s) égale à 1 eV. Les atomes d’hydrogène ^sont plus largement diffusés ; les figures ^{10 à 13 montrent} les distributions angulaires

d’atomes d’hydrogène ^{libérés en} coïncidence avec les ions CH3 , CH2 , CH+, ^{C+ au cours de} la dissociation

FiG.10 à 13.

Distribution angulaire ^{des atomes} d’hydrogène

produits par différentes réactions.

328

FIG. Il.

CH4+ -> CH+ ⁺ { H }

FIG. 12.

CH4+ -> ^CH+ + { H }

de CH4 . L’angle ^de diffusion maximal est indépendant

de la réaction, ^mais l’importance ^{relative des ailes est}

d’autant plus grande que le fragment hydrocarboné

est plus simple. ^{Les atomes} d’hydrogène ^{diffusés sous}

2 x 10-2 rd correspondent ^{à des réactions dans} lesquelles l’énergie cinétique ^{e libérée est au moins} égale ^à 2,5 ^eV.

L’ensemble des réactions peut ^être classé dans le tableau IV.

L’importance ^{relative des ailes et donc} l’énergie ^ciné- tique moyenne ^est sensiblement la même _pour les réactions d’une même ligne ^et elle croît de bas en haut dans la même colonne. L’explication ^{est la suivante :} l’énergie ^interne acquise ^{au cours de} la collision peut, dans les réactions des lignes ^{du bas du} tableau, ^se convertir en énergie ^de vibration, ^tandis que dans les réactions de la première ligne, ^{elle se convertit en} énergie cinétique.

Ce travail, qui ^{constitue une thèse de} doctorat,

soutenue le 18 mars 1971 devant l’Université de Rennes,

a été effectué au Centre d’Etudes Nucléaires de Fon-

tenay-aux-Roses. ^{Je suis} reconnaissant à Monsieur F. Prévot qui m’y ^{a accueilli et à} Messieurs J. Guidini

et F. P. G. Valckx qui ^m’ont prodigué ^{leur aide et}

leurs conseils.

TABLEAU IV

Bibliographie [1] ^GREEN (T. A.), Phys. Rev., 1970, 1A, ^1416.

[2] ^RUSSEK (A.), Physica, 1970, 48, 165.

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On peut ^trouver dans les articles [1] et [3] une importante bibliographie ^{sur les travaux} antérieurs.

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VALCKX (F. ^P. G.), ^{C. R. Acad.} Sci., Paris, 1970,

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