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APPLICATION DES MÉTHODES UTILISÉES EN
THÉORIE DES COLLISIONS AU CALCUL DES
SECTIONS EFFICACES DE PHOTOIONISATION
F. Bely-Dubau, J. Dubau
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APPLICATION DES MÉTHODES UTILISÉES
EN THÉORIE DES COLLISIONS
AU CALCUL DES SECTIONS EFFICACES DE PHOTOIONISATION
F. BELY-DUBAUObservatoire de Nice, B. P. 252, 06007 Nice-Cedex, France et J. DUBAU
Observatoire de Meudon, 92190 Meudon, France
Résumé. — Parmi les nombreuses méthodes utilisées en théorie des collisions électron-atome (ou ion), la méthode des équations couplées a été choisie car elle donne les meilleurs résultats comparés à l'expérience. Cette méthode étant assez coûteuse, il est extrêmement intéressant de pouvoir la coupler à une autre méthode qui utilise les propriétés d'analycité des résultats de la première méthode. (Méthode du défaut quantique).
Pour illustrer nos propos, nous avons choisi 3 cas particuliers : les photoionisations des couches externes du C2+ et du Be et la photoionisation de la couche interne du Be.
1. Introduction. — Bien que le principe de la méthode des équations couplées soit connu depuis longtemps, il a fallu attendre les gros ordinateurs avant de pouvoir réaliser des calculs numériques. Bien entendu, les premiers résultats furent obtenus pour les collisions de l'hydrogène et de l'He+ par électron (ou
par positron), [1, 2, 3]. Puis, l'idée est venue de l'appliquer à la photoionisation de l'hélium [4]. Aujour-d'hui, avec l'expérience de douze années, on peut dire que la méthode est excellente pour les calculs de photo-ionisation. On le verra, dans la suite, par la comparai-son aux expériences d'exemples numériques.
En général, dans les expériences, au début de l'interaction avec le champ de photons, les atomes (ou ions) bombardés se trouvent dans leur état fonda-mental : pour le Be et le C2 + , l'état est ls2 2s2 1S.
A la fin de l'interaction, un électron quittant l'atome (ou l'ion), le Be se change en Be+ (le C2 + en C3 +). Par
simplicité, dans la plupart des approximations, il est supposé que l'ion résultant est dans son état fonda-mental l s2 2s 2S, pour la photoionisation de la couche
externe, et 1 s 2s2 2S, pour la couche interne. La méthode
des équations couplées permet de lever cette hypo-thèse et d'introduire, en plus, les premiers états excités correspondant aux configurations l s2 2p, ls2 3s, l s2
3p, ls2 3d, e t c . , pour la couche externe, et I s 2 s 2 p ,
ls 2p2, e t c . , pour la couche interne. Les résultats
montrent que la possibilité de double processus photo-ionization-excitation n'est pas du tout négligeable et que sa suppression peut entraîner de graves erreurs d'interprétation des résultats expérimentaux.
2. Méthode des équations couplées. — Nous expli-querons très simplement cette méthode : supposons qu'on veuille traiter la collision de l'ion A+ avec un
électron. On projette la fonction d'onde du système total (A+ + e") sur une base finie d'états d'A+. Il faut,
donc, connaître cette base finie. On peut penser, logi-quement, qu'il est nécessaire d'avoir une excellente représentation d'A+ pour obtenir de bons résultats pour
(A+ + e"). Mais on constate, par la pratique, que la
méthode des équations couplées n'a pas d'effet dispersif mais un effet convergent, c'est-à-dire que l'on peut choisir une assez bonne base et obtenir de bons résul-tats. Nous avons utilisé le programme d'Eissner et Nussbaumer (1972) [5], pour calculer les fonctions d'ondes du Be+ et du C3 + . Ce programme utilise un
modèle à particules indépendantes se déplaçant dans des potentiels centraux paramétrisés. Les paramètres sont variés jusqu'à l'obtention d'énergies minimales, pour certains états choisis. La fonction d'onde de (A+ + e~) a donc la forme suivante :
Abstract. — Many methods are used in the theory of electron-atom (or ion) collisions. The
approach of coupled-equations was chosen because it gives the best agreement with experiment. Since this method is rather costly in terms of computer time, it is of interest to extend the results it gives by making use of their analytical properties (quantum defect method).
Sample results are given for three specific cases : outer-shell photoionization of C2 + and Be,
inner-shell photoionization of Be.
Cl-88 F. BELY-DUBAU ET J. DUBAU
où A est l'opérateur d'antisymétrisation, qV(l), la fonction d'onde d'un des états du. A', et Pv(2), celle de l'électron de collision qui est prise orthogonale aux fonctions d'ondes monoélectroniques de A'. Pour compenser la restriction d'orthogonalisation, on doit ajouter 0,,(1, 2) qui est une fonction antisymétrique- normalisée construite à partir des fonctions mono- électroniques de A', et dvr qui- ne dépend que de l'énergie de la collision et des conditions aux limites choisies. (Ov,(l, 2) contient, donc, au moins 2 électrons équivalents.)
On suppose, ensuite, que la fonction Pv(2) est sépa- rable en parties, angulaire-spin et radiale :
photoionisation dans l'approximation dipolaire élec- trique [IO].
4. Introduction à la notion de résonances colli- siomelles. - On peut voir, à travers la méthode expliquée précédemment, qu'il y a coïncidence des états libres de Be avec les états collisionnels (Be' +e-). La seule différence vient du choix fait pour les formes asymptotiques. A un système de N-équations couplées correspond N solutions indépendantes, dégénérées en énergie, et ayant la forme (1). On peut, par un choix de combinaisons linéaires, représenter soit un électron bombardant un ion A' dans un état v, soit un électron échappant d'un atome A en le laissant dans l'état v.
A chaque état du Bef correspond un seuil d'ionisa- tion du Be. En dessous du premier seuil d'ionisation, il y a des séries de Rydberg d'états liés ; entre le premier (Y: est>'harmonique sphérique classique fonction de
et le deuxième seuil, ce sont des états auto-ionisants
r2 ; 6(ms2
1
oz) est la de la (Fig. 1). Les états auto-ionisants provoquent dans lesvariable spin 02) ; &(r2) est la fonction que sections efficaces, élastiques ou inélastiques, des veut calculer. Elle est solution des équations obtenues résonances.
en projetant l'équation de Schrodinger appliquée à
contcnu Y(1, 2) sur la base finie d'états de A', ayant permis la
construction de Y(1,2), ainsi que sur les fonctions angu- laires et spins introduites dans (2).
On obtient alors un système compliqué d'équations continu couplées intégro-différentielles contenant, de plus, des
multiplicateurs de Lagrange. Pour r tendant vers - ls22p3s
ls2 2s
-
-
l'infini, ces équations prennent une forme simplifiée :
qs22sm!
(=
' d2 lV(lV+
1 2 2+ - +
k : )F V = Z U V , F ~
(3) 1 ~ ~ 2 ~ 2 ~ --
E T A T ~ DU Eetr2 r - ETATS DU B e
l s 2 252
où k:/2 est l'énergie cinétique de l'électron de collision sachant que l'état correspondant de l'ion a l'énergie Ev. 11 y a conservation de l'énergie totale :
k2 FIG. 1. E = E v + L
2 (4)
Quand on ne considère que 2 états pour la cible Bef, c'est-à-dire que (4) est indépendante de la voie v ; z est lS2 2, ZS, ls2 2p 2p0, on n'obtient que des séries de
la charge asymptotique : Z = 1 Pour le Bef Z = 3 Rydberg ls2 2s al et ls2 2p n' 1'. Donc, quand l'énergie pour le
c3+.
U V, se comporte COmme Av,/r2 Pour r de l'électron incident a une énergie supérieure au seuilgrand, où A,, est une constante- On Peut négliger UV,, d'excitation de 1 s2 2p les sections efficaces au-dessus Pour r 2 ro, où ro est suffisamment grand- On obtient, de ce seuil ne contiennent plus de résonances. Il en est alors, des équations découplées dont les coefficients de ,ême pour la section de photoionisat~on (voir ne dépendent pas de A' mais de z. On connaît les S O ~ U - ~ i2, photoionisation du ~ . ~2 +, pour des énergies
tions analytiques exactes de ces équations. On verra
plus tard que cette idée est à la base de la méthode du 4 seuil
défaut quantique [6, 7, 81.
3. Méthodes numériques. - Nous ne nous appesan- tirons pas sur les différences entre les nombreux pro-
,,,,,
grammes d'équations couplées. Nous dirons seulementque les deux plus célèbres sont ceux développés à
1
\Londres et à Belfast. Ces programmes ont des qualités
1
comparables mais ils emploient des méthodes numé- 91- 0;5 I *,O 5 2,o 2,r s,o 3,5
riques très différentes. Les résultats présentés ici ont été
obtenus par le programme de Londres [9]. Les solu- U Y ~
tions des équations couplées Ont été ensuite introduites FIG. 2. - Photoionisation de la couche externe du CZ+.
FIG. 3. - Photoionisation de la couche externe du C2+. - Théorie du défaut quantique.
O Résolution des équations couplées.
supérieures à 0,587 14 Ry). En dessous de ce seuil, bien qu'on ait des résonances, cette section de photo- ionisation est en moyenne continue [Il] (voir Fig. 2, les pointillés). Cette moyenne est obtenue en intégrant la section de photoionisation sur chaque résonance et en divisant par la longueur de l'intervalle d'intégra- tion (l'énergie est la variable d'intégration).
5. Couplage des méthodes numériques et analyti- ques.
-
Nous venons de voir que les sections efficaces étaient continues, même sur les résonances si on les remplace par leurs moyennes. De plus, le phénomène de résonance est lié directement à la série de Rydberg d'états auto-ionisants et cette série de Rydberg est liée directement à la nature coulombienne du potentiel asymptotique de A+. Or, asymptotiquement, nous avons vu que les équations couplées ne dépendaient de l'ion A' que par sa charge coulombienne z. Tout ceci est exploité dans la théorie analytique (Méthode du défaut quantique de Seaton, théorie de la matrice R de Wigner). Nous n'entrerons pas dans le développe- ment mathématique de la théorie [Il], mais nous montrerons des exemples numériques avec leurs comparaisons à des calculs directs des équations couplées.Sur la figure 3, on peut voir, pour la photoionisation de la couche externe du C 2 + , une courbe continue et des points isolés. Les points isolés sont des résultats des équations couplées ; la courbe continue, en dessous de 0,587 14 Ry, a été obtenue par extrapolation à partir de deux énergies, 0,587 14 Ry et 1,O Ry. Par cette comparaison, on constate que l'extrapolation donne des résultats très proches des valeurs calculées directe-
ment mais, surtout, qu'à partir de deux points seule- ment, on a obtenu la forme de la série de Rydberg de résonances, leurs magnitudes et leurs positions. Pour connaître la courbe en dessous du seuil d'excitation, il suffit de calculer la section de photoionisation en deux ou trois énergies au-dessus du seuil, d'extrapoier en dessous du seuil et de vérifier par le calcul direct que l'extrapolation est bonne. Au point de vue économie de temps calcul, la méthode analytique permet d'obtenir cent points pour le prix d'un seul point par la méthode directe..
.
FIG. 4. - Photoionisation de la couche externe du Be. - Théorie du défaut quantique.
- -.
Equations couplées.0 Point ayant servi pour I'extrapolation.
Sur la figure 4, nous donnons un autre exemple :
Cl-90 F. BELY-DUBAU ET J. DUBAU points de base de l'extrapolation, plus l'extrapolation
devient mauvaise.
6. Comparaison aux résultats expérimentaux. - Nous avons dit, au début, que la méthode des équa- tions couplées était excèllente. La meilleure manière de le voir est de comparer les résultats obtenus par cette méthode aux résultats expérimentaux.
Il n'existe que peu de cas où l'on puisse réellement tester une méthode théorique par sa comparaison à
l'expérience. Cela vient ou de la théorie ou de l'expé- rience : il est souvent difficile de séparer expérimen- talement le processus que l'on désire observer d'autres processus parasites ; il est difficile, dans la théorie d'introduire tous les phénomènes physiques se super- posant. Il existe, heureusement, certains cas parti- culiers où la comparaison est possible. C'est le cas de la photoionisation des couches externes et internes du Be.
La région des résonances est particulièrement bien indiquée pour cette comparaison car les résonances ont des formes particulières facilement reconnaissables d'un atome à l'autre. Sur la figure 5, se trouvent la courbe théorique de Dubau et Wells (1973~) [IO] et la courbe expérimentale de Mehlman et Esteva (1969) [14]. Bien
fait que pour exciter un certain niveau d'un atome (ou d'un ion) on a l'habitude d'introduire tous les niveaux inférieurs à ce niveau, on peut en introduire plus. Cette méthode est, bien entendu, impraticable pour les couches internes car, en général, il y a un nombre infini de niveaux inférieurs. Mais, alors, on peut se poser la question suivante : quels sont les niveaux inférieurs les plus importants, pour un cas donné ? La réponse semble être la suivante : on peut dire que si la différence d'énergie entre deux niveaux est relativement petite et qu'il y a une possibilité de transition entre ces deux niveaux et si on est-intéressé par une transition vers l'un de ces niveaux on ne doit pas supprimer, de la base d'Af, l'autre niveau. Pour l a photoionisation de la couche interne du Be', on peut supprimer de la base les états de la couche externe car, à part le continu, ils sont très séparés de ceux de la couche interne ( z 8 Ry). Pour vérifier que cette hypothèse est physique, nous avons comparé les résultats théoriques obtenus aux résultats expérimentaux (Fig. 6). Le zéro des abscisses
FIG. 5.
-
Photoionisation de la couche externe du Be, compa- raison théorie-expérience.entendu, ces deux courbes ne sont pas à 100
%
iden- tiques mais elles présentent de nombreuses similitudes. En particulier, la forme des résonances 2p ns, en dent de scie, est facilement reconnaissable. Même les réso- nances 2p nd apparaissent, bien qu'elles soient très D'autres raies peuvent venir de transitions ignoréesfines. certaines raies expérimentales ne sont pas du Be. FIG. 6. - ~ ~ o ~ o i o n i S a ~ i o n de la interne du Be, compa- raison théorie-expérience.
par la théorie (dipôle magnétique, quadrupôles ...).
Un des apports intéressant de la théorie des colli- sions est de permettre la séparation entre les différents niveaux du Be+. Dans la table, sont disposés par voies, les différentes contributions à la photoionisation totale, première colonne. Dans la deuxième colonne, nous avons indiqué le pourcentage de chaque voie au total.
Photoionisution de la couche interne du Be
calculée pour E = 0,961 791 Ry
(au-dessus du seuil d'ionisation de la couche interne)
Sections de choc Probabilité Voies en 10-19 cm2 relative
- - -
Ainsi, on voit que la photoionisation simple (1s 2s2 'S) est uniquement 85
%
de la photoionisation totale et que, par conséquence, les photoionisations-excitations constituent 15%
de la photoionisation totale. L'exci-tation préférentielle est de 2s2 à 2s 2p, 14
%.
Moins de 1%,
pour 2s2 à 2p2. Il faut ajouter que pour les états cibles nous avons introduit l'interaction de confi- guration entre 1s 2s2 et 1s 2P2 (coefficients du mélange :0,917-0,375). Ce qui signifie, plus simplement, que les 85
%
contiennent la possibilité de shake-up de 1s 2s'à 1s 2pZ.
L'inclusion de ces phénomènes d'ionisation
+
exci- tation est importante pour expliquer les résultats obtenus expérimentalement pour la fluorescence du Be. Ces résultats expérimentaux ont été considérés, pen- dant longtemps, comme paradoxaux, voire faux. Nos résultats théoriques ont été publiés, Bely-Dubauet al. (1977) 1121,
8. Conclusion.
-
Bien que la méthode des équa- tions couplées puisse être, théoriquement, utilisée pour tous les cas de photoionisation elle a, dans la pratique, des limites. La méthode devient numériquement instable quand on introduit trop d'états. De plus, elle devient alors très coûteuse. Il existe, dans ce cas, d'autres méthodes utilisées en collision, de nature per- turbationnelle. En général, ces méthodes ne sont bonnes que pour les atomes ionisés : Coulomb-Born,Distorted-Wave. C'est ce que nous essayerons de vérifier pour la photoionisation du C2+ par le pro- gramme Distorted- Wuve d'Eissner-Seaton (1972) [13].
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