Collisions ion-atome sur cible préparée par laser : étude à haute résolution du processus de simple capture

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A. Leredde

To cite this version:

N

◦

attribué par labibliothèque

THÈSE

pour obtenirle grade de

Do teur de l'Université de Caen Basse-Normandie

Spé ialité: Milieux dilués et optique fondamentale

préparée au Laboratoire de Physique Corpus ulaire

dans le adrede l'É oleDo torale SIMEM

(Arrêté du 7août 2006)

présentée etsoutenue publiquement

par

Arnaud LEREDDE

le 15novembre 2012

Titre:

Collisions ion-atome sur ible préparée par laser : étude à haute

résolution du pro essus de simple apture

Dire teur de thèse:Dominique DURAND

Co-Dire teur de thèse: Dominique HENNECART

Jury

M. Bernard Pons Professeur Université de Bordeaux

M. Bertram Blank Dire teur de Re her he, Université de Bordeaux I

Mme. Danielle Dowek, Dire teur de Re her he, Université de Paris sud

M. Dominique Durand, Dire teur de Re her he, CNRS, Université de Caen Basse-Normandie

M. Dominique Henne art, Chargéde Re her he, CNRS, Université de Caen Basse-Normandie

M. Ri hard Brédy, Maître de Conféren es, Université de LyonI

Un do torat est un diplme très parti ulier, e n'est pas le simple résultat de trois ans de

thèse d'un étudiant passionné. Dans mon as, ette thèse est un ensemble de ren ontres des

plus intéressantes au ours de shifts, d'é oles de physique, de onféren es et tout simplement

au sein du LPC-CAEN et du CIMAP. C'est aussi un grand nombre de "premières fois" qui

onstituentdesdésàreleveretquim'ontaidéàavan er.Finalement, ettethèsem'aurapermis

de dé ouvrirlemonde de lare her he mais aussi une partiedu monde dans lequel nous vivons

tous, e fût une expérien e unique partagée ave beau oup de personnes que je souhaiterai

remer ier.

Je tiens à remer ier tout d'abord Monsieur Jean-Claude STECKMEYER de m'avoir

a - ueilli ausein de son laboratoire,le LPC-CAEN.

Je souhaite également remer ier mes dire teurs de thèse, Messieurs Dominique DURAND

et DominiqueHENNCARTpour leurs onseils avisésqui m'ont été d'unegrandeutilité. Mer i

au Capitaine de m'avoir initié tant aux aspe ts expérimentaux que théoriques de la physique

des ollisionsatomiques.Mer iDudu pour tasympathie,l'attentionque tuportesà ha undes

thésards etta façond'allier rigueuretbonne ambian ede travailau sein du LPC.

Pour ertains, quelques mots ne suront pas à exprimer ma gratitude. Xav' tu es bien

évidemmentlepremierd'entre eux.Je teremer ie pour tout e quetum'as apporté, queserait

un padawansans son Maître Jédi? Mer i pour toutes les ompéten es que tum'as transmises.

Ton sou is du détail, ta fa ulté à omprendre la physique et à prendre du re ul pour trouver

des solutionsaux problèmesque nous avons ren ontré resterontun exemple queje m'eor erai

de suivre. Enn, un grand MERCIàtoi pour tous lesbons momentspassés. Leslonguesnuits

de shifts sur LIRAT omme sur ARIBE,oùentre deux partiesd'Arkanoide etde BombJa k,

la fusée LIRAT II aura atteint des sommets. Mer i pour tous tes onseils lors des mat hs de

squash, pour mes débuts en snow etla bonne humeur ave laquelle tules prodigues.

Jeveuxégalementremer iertrèsparti ulièrementAmine.Tuastoujoursétédisponiblepour

venir ompléter l'équipe de ho omposée de Dudu, du Capitaine et de Xav'. Ton expérien e

et tes suggestions m'ontpermis d'appréhender,ave plus de sérénité, bien des onféren es.

Jenepouvaisespérermeilleureéquipepourm'en adrer.Conseils,en ouragements,humourfont

une très bonne re ette, mer i don (une dernière fois) à vous quatre!

Un grand mer i également à toi, Bernard, pour ta gentillesse, ton a ueil à Bordeaux et

ta disponibilité. Si j'ai un regret lors de ma thèse, 'est de ne pas avoir pu approfondir plus

l'aspe t théorique. Néanmoins, grâ e à toi, j'en aurai eu un aperçu attra tif. Mer i également

d'avoir pris le temps d'examiner mes travaux ave soin. J'en prote pour remer ier eux qui

ont partagé ette tâ he ave toi,mer i àDominique Dowek, Ri hard Brédy etBertram Blank.

Mer iàtous euxquiontrendumathèsepossible.Jepenseenparti ulieràJefpourm'avoir

réparé le swit h aussi rapidement. Mer i à Hervé pour le temps que tu as passé ave Xavier

touteslesfoisoùjesuis venu faireappelàvosservi essans prévenir.Enn,mer i àChristophe

etdésolé pour les désagréments ausés par la lim.

Comme je le disais audébut, ma thèse ne se limite pas au simple travail sur mon sujet de

re her he. Jetiens don àremer ier ertaines personnes quionttouteseu un rle importantau

ours de es trois dernières années.

Je vais ommen er par mon binme, en T.P. omme en pause. Depuis la L1 la route est

longue,mêmesimaintenantonseditquetout estpassétrès vite!Mer i Jérémy,lathèseaurait

surement eu une tout autre dimension sans nos dis ussion, entre théorie et expérien e on a

quand même réussi às'entendre pendant huit ans.

Jetiens également àremer ier l'ensembledes thésards, nouveaux ommean iens, ainsi que

ertains postdo et jeunes re rues pour les bons moments partagés autour d'un verre et pour

la onvivialitéetl'espritd'équipequij'espère perdurera. Mer iplus parti ulièrementàl'équipe

de riders du LPC, Claire, Greg, Sam et Benoit. Les sessions skate et les weekends de wake

resterons parmi mes meilleurs souvenirs! J'espère pouvoir vous retrouver à l'o asion d'un

break mousta hu à Mon ontower!

Enn, je souhaite également remer ier lespersonnes du CIMAP, tous eux ave qui je suis

parti en onféren es ou en é ole. Mer i de m'avoir intégré à votre groupe et mer i pour votre

soutienlorsdes diérentes présentations.Mer i égalementd'avoirtransformé haque voyage en

Remer iements . . . iii

Table des matières . . . v

Introdu tion 1 1 Appro he théorique 5 1 États éle troniques du système NaRb

+

. . . 6

1.1 Optimisation des potentielsmodèles

V

N a

(r

N a

)

et

V

Rb

(r

Rb

)

. . . 6

1.2 États molé ulaires . . . 9

2 Cal uls dynamiques . . . 11

2.1 Équations ouplées . . . 13

2.2 Se tions e a es diérentiellesettotalesdans le asde ibles nonorientées 14 2.3 Introdu tionde la fon tion de oupure

F

cut

(b)

. . . 15

2.4 Validationdutraitementsemi- lassiquepar omparaisonformelleave les se tions e a es quantiques . . . 15

2.5 Se tions e a es diérentielles et totalesdans le as de ibles orientées . 16 2.5.1 Dénition des repères utilisés . . . 16

2.5.2 Cal ulde l'amplitudede transitiondans lerepère photonique xe 19 2.5.3 Cal ul des matri esde rotation . . . 20

2.5.4 Probabilités et se tionse a es entre états orientés . . . 22

2 Appro hes expérimentales 25 1 La te hnique MOTRIMS . . . 26

1.1 La spe tros opie d'impulsiond'ion de re ul (RIMS) . . . 26

1.1.1 Détermination omplète de la inématique de la ollision . . . . 26

1.1.2 Con lusion . . . 30

1.2 Produ tion d'une ible froide dans un piège magnéto-optique(MOT) . . 30

1.2.1 Le refroidissement laser . . . 30

1.2.2 Le piégeage laser . . . 31

1.3 Piégeage du

87

Rb . . . 32

1.4 Le ouplage du spe tromètre d'impulsion d'ion de re ul et du piège magnéto-optique . . . 34

1.5 Apport de la te hnique MOTRIMS : Traitement de la ible dans des états ex ités . . . 35

1.5.1 Mesuredurapportdesse tionse a essur ibleex itéeoudans l'état fondamental . . . 35

2 LedispositifLPC-MOT . . . 37

2.1 Lepiège magnéto-optique . . . 38

2.1.1 La avité laser . . . 38

2.1.2 Lesmodulateurs a ousto-optiques (AOM) . . . 39

2.1.3 Montage optique . . . 40

2.1.4 Asservissement des fréquen es lasers . . . 40

2.1.5 Le hampmagnétique de piégeage . . . 44

2.1.6 Cara térisation de la iblefroide . . . 45

2.2 Lespe tromètre d'impulsion d'ion de re ul . . . 48

2.2.1 Prin ipede lafo alisationenpositioneten tempsdevol(TOF) des ions de re ul . . . 50

2.2.2 Simulationdes propriétés de fo alisationdu spe tromètre. . . . 52

2.3 Lefais eau proje tile . . . 53

2.3.1 Lasour e d'ion . . . 53

2.3.2 Lamise en formedu fais eau proje tile . . . 54

2.3.3 L'analyse en harge après lazone de ollision . . . 56

2.4 Lesystème de déte tion . . . 56

2.4.1 Lesdéte teurs d'ions de re ul et de proje tiles . . . 56

2.4.2 Letraitement logiquedes signaux . . . 57

2.5 Dispositif dédiéà l'étude de la apture éle tronique sur ible polarisée . . 59

2.5.1 Prin ipe de polarisation . . . 60

2.5.2 Montage expérimental . . . 61

2.5.3 Cara térisation de la iblepolarisée . . . 62

2.6 Lesséquen es en temps utilisées pour les fais eaux lasers . . . 64

3 Analyse des données 67 1 Filtres sur les données brutes . . . 67

1.1 Filtressur le temps de voldes ions de re ul. . . 67

1.2 Re onstru tion etltres des tempsdes MCPs et des anodes . . . 68

2 Re onstru tion etltres des observables . . . 69

2.1 Position du proje tile . . . 69

2.2 Séle tion des évènements sans hamp magnétique . . . 70

3 Corre tion des eets systématiques . . . 71

4 Séle tion de l'état de la ible . . . 72

4.1 Expérien e sur ible dans le fondamentalouex itée . . . 72

4.2 Cible orientée . . . 74

5 Déterminationdu ve teur impulsionde l'ion de re ul . . . 75

6 Se tions e a es diérentielles etangle de diusion . . . 78

6.1 Se tions e a es relatives . . . 78

6.2 Rapport des se tionse a es sur ible ex itée ou dans l'état fondamental 78 6.3 Distributionsen angle de diusion. . . 78

4 Résultats théoriques et expérimentaux 81 1 Étude de la apture éle tronique sur ibles non polarisées . . . 81

1.1 Se tions e a es relatives . . . 82

1.1.2 Na

+

₊

87

Rb(5p) . . . 85

1.1.3 Rapport des se tions e a es totales . . . 88

1.2 Dynamique de la ollision . . . 88

1.3 Se tions e a es diérentielles . . . 92

1.3.1 Système Na

+

₊

Rb(5s) . . . 93 1.3.2 Système Na

+

₊

Rb(5p) . . . 96 1.4 Con lusion. . . 99

2 Étude de la apture éle tronique sur ibles polarisées . . . 100

2.1 Résultats expérimentaux etthéoriques . . . 101

2.1.1 Se tions e a es diérentielles . . . 101

2.1.2 Potentield'intera tion internu léaire . . . 105

2.2 Modèles simplespour la apture sur ible orientée . . . 107

2.2.1 Les règles de propension(propensity rules) . . . 107

2.2.2 Modèle du velo ity mat hing . . . 108

2.3 Confrontationdes modèles . . . 109

Con lusion et perspe tives 115

Letravail de thèse présentédans e manus ritest une étudethéorique etexpérimentale du

pro essus de simple apture éle tronique, dans les ollisions ions-atomes. Ce pro essus est

dominant pour la gamme dite des basses vitesses de ollision, 'est-à-dire lorsque lavitesse du

proje tileest inférieureà elle de l'éle tron a tif, e qui en fait un mé anisme présent dans un

grand nombre de systèmesphysiques. Eneet, les pro essusd'é hange de harge sont présents

dans les plasmas, qu'ils soient réés au sein d'un TOKAMAK ou astrophysiques [1, 2℄, et

jouent un rle important dans l'endommagement des tissus biologiques par impa t

d'ions [3, 4℄. Les expérien es permettent de remonter aux observables pertinentes de es

pro essus, pour ertains systèmes et à des énergies bien dénies. Si les modèles théoriques

sont validés par l'expérien e pour es onditions parti ulières, ils peuvent alors permettre de

dé rire lesmé anismes misen jeu pour des énergies intermédiairespar exemple.

Leprojet présenté i iest lefruitde la ollaborationd'un laboratoirede physiquenu léaire,

le LPC-CAEN (laboratoire de physique orpus ulaire de Caen), et du CIMAP (le entre de

re her he sur les ions, les matériaux et la photonique). Il arrive fréquemment que les

te hniques développées dans un domaine donné de la physique se généralisent et trouvent des

appli ations dans d'autres domaines. C'est le as i i, et les intérêts de es deux laboratoires

pour le dispositif expérimental développé sont diérents. D'une part, le CIMAP s'intéresse

dire tement à l'étude du pro essus de apture éle tronique à basse énergie à l'aide de la

te hnique MOTRIMS (Magneto-Opti al Trap-Target Re oil Ion Momentum Spe tros opy),

qui permet de tester ave une grande pré ision des al uls théoriques MOCC développés au

CELIA (Centre lasers intenses et appli ations). D'autre part, le LPC-CAEN a la volonté

d'appliquer ette te hnique, non triviale, à la re her he de physique dite au-delà du Modèle

Standard de la physique des parti ules via l'étude de la dé roissan e

β

d'atomes radioa tifs dans un piège.

Les te hniques sur lesquelles se basent e travail de thèse jouent également un rle dans

d'autres domaines de la physique que nous ne détaillerons pas i i mais qu'il est important de

onnaître. Par exemple, les MOTs trouvent des appli ations dans des domaines tels que la

physique des atomesfroidsetultra-froidsoù il onstituent lepointde départvers laformation

de ondensats de Bose-Einstein (BEC) [5℄. Depuis leur invention, e type de piège a

également été utilisé à des ns plus on rètes telles que la réation de fontaines et d'horloges

atomiques [6℄.

Dans ette introdu tion, nous situerons brièvement ette te hnique dans le ontexte de

re her he auseinduquel elleest apparue etnous présenteronsses appli ationsdans ledomaine

de dé rire la simple apture éle tronique apportent des résultats très pré is qui orent aux

expérimentateursune opportunitéd'utiliserlate hnique MOTRIMSdanslebutde testerleur

validité.

La naissan e de la te hnique MOTRIMS

L'époque pré-MOTRIMS

L'étudedes ollisionsatomiquesn'a essé d'évoluerdepuis lesdernièresdé ennies. De

nom-breuses te hniques qui permettent d'étudier les pro essus mis en jeu lors de es ollisions se

sont développées. L'ordre hronologique dans lequel sont apparues es te hniques va

générale-ment ave un degré de omplexité roissantdes dispositifsutilisés ainsiqu'une améliorationde

la pré isionsur les mesures ee tuées. Les premières expérien es visant à étudier l'é hange de

harge [7℄ permettaient d'obtenir des mesures de se tions e a es totales de apture multiple

en ne déte tant que le proje tile. Plus tard, la mesure des états de harge du proje tileet des

ions de re ul en oïn iden e permit de déterminer les se tions e a es asso iées au nombre

d'éle trons apturés [8,9, 10℄.

Pourobtenirdesinformationstoujourspluspré isessurl'intera tiondesparti uleslorsdela

ollision,leste hniquesexpérimentaless'orientèrentensuiteverslamesured'autresobservables.

Sont ainsi apparues, laspe tros opie de gain d'énergie [11,12,13℄, la spe tros opie d'éle trons

Auger[14℄,laspe tros opiedephotons[15,16℄etnalementlaspe tros opied'ionsdere ul[17℄.

Pour des ollisionsbinaires lesobservables pertinentes de la ollisionse trouvent aussi bien

dans les impulsionsnales du proje tile que de l'ion de re ul. Néanmoins, lavariation relative

d'énergie inétique entre la voie d'entrée et la voie de sortie de la ollision est beau oup plus

importantepour l'ionde re ulquepourleproje tile, e quifaitde laspe tros opie d'impulsion

d'ionde re ul une te hnique pluspré ise. Enprenant l'exemplede la apture éle tronique, que

nous allonsétudier tout aulong de e manus rit, l'é hanged'énergie, qui est de l'ordrede l'eV

lors de la ollision, est faible omparé aux keV d'énergie inétique du proje tile. Si la ible

atomique est susamment froide, 'est-à-dire que son énergie inétique est faible, on pourra

alors mesurer pré isémentsa variation d'énergie inétique.

Depuis quelques dé ennies la te hnique COLTRIMS (pour COLd Target Re oil Ion

Mo-mentum Spe tros opy) a permis d'étudier un grand nombre de pro essus à l'é helle atomique

enfaisant ollisionnerdesproje tilestels quelesphotons,lesions etleséle trons ave des ibles

trèsdiverses,allantdusimpleatomeauxagrégatsdegrandestaillesenpassantparlesstru tures

molé ulaires. Son su ès vient du ouplage d'un spe tromètre d'impulsion d'ion de re ul à un

jetsupersonique permettantde produire des ible froides dont latempératureest typiquement

de l'ordre de 1 K.Cette te hnique fût initiée à la n des années 1990. De nombreux ouvrages

dé rivent les possibilitéset lesperforman es oertes par ette te hnique [18, 19, 20, 21,22℄.

Les opportunités de la te hnique MOTRIMS

Malgrélesavantagesqueprésentelate hniqueCOLTRIMS, ertaines ontraintesinhérentes

au dispositif expérimental utilisé limitent sa résolution. La produ tion de ibles à l'aide d'un

jetsupersonique ontraint l'expérimentateur àne pouvoirutiliser pour ible quedes gaz rares.

De plus, la température, bien que basse, reste le fa teur limitant la résolution expérimentale

l'on peut améliorer ette résolution. En 1987, Raab et al. [23℄ ont pour la première fois réussi

à réaliser le piégeage magnéto-optique d'atomes. Cette te hnique, moins fa ile à mettre en

÷uvre qu'un jet supersonique, permet de réduire la température de trois ordres de grandeur

par rapport aux ibles produitespar lesjets supersoniques. Il est alors évident qu'en ouplant

ettenouvellete hniquedeprodu tionde iblesàunspe tromètred'impulsiond'iondere ul,la

résolutionexpérimentalesurlesobservablesdela ollisionpourraêtreaméliorée.C'estaudébut

des années2000 que e ouplage fût réalisé, donnantnaissan e àla te hnique MOTRIMS.La

résolution des expérien es utilisant e nouveau dispositif n'est plus limitée par la température

de la ible mais par la résolution intrinsèque du dispositif de mesure utilisé. L'amélioration

de la résolution que permet ette te hnique n'est pas l'unique intérêt qui pousse à investir

dans son développement. En eet, les ibles atomiques produites dans un MOT sont plus

variéesque elles proposéespar lesjets supersoniques. Ilest possiblede piéger des al alins,des

al alinos-terreux et des gaz rares. Enn, le refroidissement et le piégeage par lasers implique

que les atomes piégés peuvent être fa ilement préparés à l'aide de es mêmes lasers. Ainsi les

expérien es peuvent utiliser des ibles dans des états ex ités, orientés, oubien en ore alignés.

Les dispositifs MOTRIMS en physique des ollisions

Commenousvenons de levoir,lasour ed'atomes froidsproduite parun MOT peutservir

àdiérentes expérien es de ollisionsatomiques.Nousallonsmaintenantdonnerun aperçu des

diérentes expérien es ayant utilisé ette te hnique.

En 2001, plusieurs groupes se sont lan és dans l'étude de la apture éle tronique sur ible

froide en utilisant la te hnique MOTRIMS. Ces dispositifs sont eux de KSU (Kansas State

University) auKansas, de KVI (Kernfysis h Versneller Instituut) à Groningen, elui du NBI

(Niels Bohr Institute) auDanemark et elui du travailprésentéi i pour le LPC-CAEN.

D'autres groupesont également utilisé le piégeage magnéto-optique pour réaliser des

olli-sions mais sans spe tros opie d'impulsion d'ion de re ul. On peut iter par exemple Harvey et

Murray qui ont développé un AC-MOT [24℄ (Alternative urrent MOT) pour le piégeage du

potassiumetl'étudedel'ionisationparimpa td'éle trons,ainsiqueD.Fis her,quiadéveloppé

le piégeage du lithium pour l'étude de la triple ionisation[25℄.

La te hnique MOTRIMS en physique nu léaire

Comme nous l'avons évoqué pré édemment, les MOTs ont des appli ations au delà de

la physique atomique. Les ibles froides produites peuvent être utilisées pour des mesures de

pré isiondans d'autres domaines, etnotamment en physique nu léaire.

Certains noyaux exotiques présentent une stru ture parti ulièrementintéressantequi

pour-rait nous renseigner sur l'intera tion forte en ore mal onnue. Ces noyaux dits à halo ont des

neutrons orbitantautourde leur ÷ur.Dans e domaine,lesisotopesd'

6

Heetd'

8

He, omposés d'un ÷urd'

4

Heautourduquelorbitentrespe tivementdeuxetquatreneutrons,ontétéétudiés

ré emmentdans le but de mesurer leur rayonde harge viale shift isotopiqued'une transition

atomique [26, 27℄. Cette mesure est ee tuée ausein d'un MOT.

Dans une autre thématique de re her he, deux groupes, TRIUMF [28℄ à Van ouver et le

Lawren e Berkeley National Laboratory [29℄ en Californie, ont utilisés des MOTs dans le but

parti ules. Brièvement, le Modèle Standard permet de dé rire trois des quatre intera tions

fondamentales, à savoir les intera tions forte, faible et éle tromagnétique. Néanmoins, e

modèle possède un grand nombre de paramètres libres qui sont xés par les mesures

expérimentales. Certaines observations expérimentales mettent déjà en défaut ette théorie

mais elle reste à l'heure a tuelle la plus omplète et la plus aboutie. Dans le as de

l'intera tion faible,lemodèle standard prévoitque, lorsde dé roissan es

β

nu léaires, seuls les ourants Ve teur et Axial-ve teurdoivent s'exprimer. Ce i impose pour une transitiondonnée

quele paramètre de orrélation,

a

βν

, liéà l'angle d'émission entre le neutrino et laparti ule

β

soit xé. Mesurer une déviation de e paramètre serait le signe de ourants exotiques et don

impliquerait une nouvelle physique au delà du Modèle Standard. Ces expérien es demandent

la mesure pré ise du spe tre en énergie de re ul du noyau ls après la dé roissan e

β

. Ce dernierest obtenu àl'aide d'un dispositifde typeMOTRIMS.

Le LPC CAEN souhaiterait, à l'avenir, développer un MOT à atomes radioa tifs an de

réaliserdes expérien es de pré isionsimilairesà elles faitesà Van ouver età Berkeley.

Plan du manus rit

Le travailde thèse présenté dans e manus ritest une étude onjointe, théorique et

expéri-mentale, des pro essus de apture dans les ollisionsNa

+

sur ible de Rb àbasse énergie.

Dans un premier temps nous allons dé rire et justier le hoix des modèles théoriques

employés pour dé rire le pro essus de simple apture éle tronique à basse énergie étudié i i.

Dansune se ondepartie,lesprin ipesdelaméthodeexpérimentaleainsiqueledispositifutilisé

seront présentés. Enn, nous présenterons les résultats expérimentaux et théoriques obtenus

Appro he théorique

Au ours de e travail de thèse, les expérien es menées sur les pro essus de apture

éle -tronique à basse énergie ont fourni des résultats très pré is. An d'en tirer des informations

omplètes sur les mé anismes de la ollision, il est né essaire de réaliser des al uls pré is se

basant sur des modèles théoriques lesplus rigoureux possibles.

De nombreux modèles théoriques ont été élaborés pour expliquer les mé anismes régissant

lepro essusde apture éle troniqueàbasseénergie.Parmi eux,onpeut iterquelques modèles

simples omme elui de la barrière oulombienne[30℄ omplété par la suite par d'autres

théo-ri iens ([31, 32, 33℄), ou bien en ore elui bien onnu de Landau-Zener [34, 35℄. Ces modèles

ontl'avantagededonnerdire tementun ordredegrandeur desse tionse a essans né essiter

de gros al uls. Ils ont ependant l'in onvénient d'être trop approximatifs. Dans le sens de la

omplexité roissante, on peut iter le modèle lassique CTMC [36, 37, 38, 39, 40, 41℄

(Clas-si al traje tory Monte-Carlo). Il s'agit plus d'un al ul de simulation permettant de tester la

faisabilitéd'uneexpérien equed'un al ulthéoriquedonnantdesdétailssurlesmé anismesde

réa tion. Néanmoins, les al uls CTMC peuvent donner des résultats très pré is par exemple

pour des transitions vers des états très ex ités.

A tuellement, e sont les al uls lose- oupling qui donnent les meilleurs résultats à basse

énergie.En ontre partie,ilssontdéli atsàmettreen ÷uvre.Dans e adre,onpeut onsidérer

quelorsdela ollision,leproje tileetla iblesontsusammentpro hesetlentspourformerune

quasi-molé ule. Deux états parti uliers de ette molé ule s'identient à la voie d'entrée avant

asso iation età la voie de sortie après disso iation.C'est la vitesse relative proje tile- iblequi

induit les transitions entre les deux états molé ulaires par l'intermédiaire des ouplages radial

et rotationnel non adiabatiques.

Dans le as de la ollision Na

+

₊

87

Rb, seul l'éle tron le plus externe est a tif, nous

utili-serons la te hnique des potentiels modèles pour dé rire l'é rantage dû aux éle trons de ÷ur.

Dansnotre al ulMOCC(Mole ular orbital lose- oupling),lesétats éle troniquesdela

quasi-molé ule seront déterminés sur une base d'orbitales molé ulaires. On omparera au hapitre

3 es résultats à eux issus de al uls TCAOCC (Two enter atomi orbital lose- oupling)

qui utilisent une base atomique sur ha un des deux entres. Dans e as, la base n'est pas

très bien adaptée au problème molé ulaire etné essite un grand nombre d'orbitales pour être

susamment omplète.

Lemouvementdes noyaux sera nalementin lus, e qui donneleséquations ouplées de la

ollision.Dansunsou idesimpli itéetde ompréhension,ontraite lassiquementlemouvement

valide lorsque le mouvement des noyaux est trop lent, nous avons don également réalisé un

al ul omplètementquantique pour tester lavaliditéde l'appro he semi- lassique.

1 États éle troniques du système NaRb

+

Lestransitions éle troniques sont i i onsidérées dans le adrede l'approximationàun seul

éle trona tif[42℄(SAE,Singlea tive ele tron),pourlaquelleles ÷ursioniquesNa

+

_[1s

2

_2s

2

_2p

6

_]

etRb

+

_[1s

2

_2s

2

_2p

6

_...4p

6

_]

sont onsidérés omme gelés au ours de la ollision.

Nousutiliseronslesunités atomiquestout aulongde e hapitre.L'hamiltoniendusystème

s'é rit alors :

H =

₋

1

2

▽

2

_+V

N a

(r

N a

) + V

Rb

(r

Rb

) +

1

R

(1.1)

oùlespotentiels

V

N a

(r

N a

)

et

V

Rb

(r

Rb

)

sont lespotentielsmodèlesquidé riventl'intera tion de l'éle tron a tif respe tivement ave les ÷urs ioniques de Na

+

et Rb

+

. Les ve teurs

~r

N a

et

~r

Rb

représentent respe tivement les positions de l'éle tron par rapport au Na

+

et au Rb

+

.

Pour simplierles expressions, les al uls sont ee tués dans un repère lié à la quasi-molé ule

dont l'origine est pla ée au entre de masse, sur l'axe internu léaire. On note

qR

la distan e du sodium à l'origine du repère et

pR

elle de l'origine du repère au rubidium. Les ve teurs position de l'éle tron peuvent alors s'é rire en fon tion des ve teurs positions absolus dans le

repère hoisi et ilvient

~r

N a

= ~r

− q ~

R

et

~r

Rb

= ~r + p ~

R

(voir gure 1.1).

Figure 1.1:Représentationdesve teurs positions desparti ipants àla ollisiondanslerepère hoisi.

Le terme en

1/R

traduit quant à lui l'intera tion éle trostatique moyenne entre les deux ÷urs ioniques.

1.1 Optimisation des potentiels modèles

V

N a

(r

N a

)

et

V

Rb

(r

Rb

)

Les potentiels modèles

V

N a

(r

N a

)

et

V

Rb

(r

Rb

)

sont re her hés sous une forme analytique donnée par :

V (r) =

₋

1

r

− (Z − 1)

e

−b

1

r

r

− b

2

e

−b

3

r

(1.2)

où

Z

est la harge nu léaire (

Z

N a

= 11

et

Z

Rb

= 37

) et

{b

1

, b

2

, b

3

}

un jeu de paramètres optimisédemanièreàreproduireaussipré isémentquepossiblelesétatsd'énergiesdel'éle tron

b

1

b

2

b

3

Na

+

₊

e

−

2.810 2.850 2.085 Rb

+

₊

e

−

3.923 5.825 1.333

Table 1.1:Paramètresoptimisés pour lespotentielsmodèlesdusodium etdu rubidium.

L'optimisation de es paramètres se fait par diagonalisations itératives de l'hamiltonien

atomique

H

N a,Rb

orrespondant respe tivement aux limites où

(R

→ ∞, r

Rb

→ ∞)

et

(R

→

∞, r

N a

→ ∞)

en faisantvarierlesparamètres

{b

i

}

jusqu'à e quelesénergies propresobtenues orrespondent aux données de référen e. Les référen es prises dans e as sont elles tabulées

dansleNIST[43℄(NationalInstitueofStandardandTe hnology).L'hamiltonienestdiagonalisé

sur unebaseSTO(Slater typeorbitals)dite"even-tempered"[44℄,susamment omplète pour

permettre de dé rire orre tementles états on entrés autour des entres nu léaires:

S

_j

(l,m)

(~r) =

N

j

(l)

r

l

e

−α

j

r

Y

l

m

(Ω)

(1.3) où

N

(l)

j

est un fa teur de normalisation et

Y

m

l

(Ω)

sont les harmoniques sphériques. Pour touteslessymétriesdumomentangulaire

(l, m)

,lesparamètres

α

j

suiventunesériegéométrique telle que :

α

j

= α

0

β

j

, 0 6 j 6 j

max

(1.4)

An que la base hoisie soit susamment omplète, il faut que le paramètre

α

0

soit petit pourreprésenter lesétats dius,

β

pro he de 1et

j

max

susammentgrand pour représenter les états liés très on entrés sur le ÷ur et du ontinuum. Dans la pratique e modèle fon tionne

ave

α

0

= 0.0005

et

j

max

= 50

,indépendammentde lasymétrie

(l, m)

onsidérée.Les résultats de l'optimisationdes paramètres

b

i

sont regroupés dans letableau 1.1.

Letableau1.2présente la omparaisondes énergies obtenues par laméthode des potentiels

modèlespourleNaave lesvaleursde référen esduNIST[43℄,enportantunintérêtparti ulier

aux états fortementpeupléslorsde ollisions Na

+

₊

87

Rb(5s,5p) à basse énergie.On peut noter

un très bon a ord entre les valeurs al ulées i i et les données expérimentales de référen e.

En eet, l'é art relatifmaximum n'ex ède pas

0.3%

. L'ensembledes paramètres des potentiels modèlesn'étantpasunivoque,nousavons également al ulélesénergiesde valen ede l'éle tron

surleNaenutilisantlepotentielmodèleproposéparMagnieretal.[45℄,dontlaformeanalytique

est similaire àlanotre maisdont lesparamètres

b

i

sont diérents. Lesdeux potentielsmodèles mènentàdesrésultatstrèssimilairespourlesquelsl'é artrelatifleplus importantest d'environ

0.4%

pour l'état

4d

.

Bienquel'optimisationdespotentielsmodèlesmèneàunereprésentation orre teduspe tre

en énergie de l'éle tronde valen edes atomes onsidérés, ilse peut quelesfor es d'os illateurs

sensibles à la fon tion d'onde ne soient pas orre tement reproduites. Ces for es d'os illateurs

liées à la transitionéle tronique d'un état

a

vers un état

b

sontde laforme :

Etats

nl

J

NIST (u.a.) STO(u.a.) OEDM (u.a.)

3s

−0.188858

−0.188645

−0.188642

4s

_−0.071578

_−0.071682

_−0.071680

5s

_−0.037584

_−0.037640

_−0.037612

6s

−0.023132

−0.023162

−0.023002

7s

_−0.015662

_−0.015680

8s

_−0.011304

_−0.011315

3p

1/2

−0.111600

−0.111666

−0.111663

3p

3/2

−0.111521

4p

1/2

−0.050951

−0.051081

−0.051063

4p

3/2

−0.050926

5p

1/2

−0.029202

−0.029273

−0.029216

5p

3/2

−0.029191

6p

1/2

−0.018923

−0.018964

−0.018779

6p

3/2

−0.018917

7p

1/2

−0.013256

−0.013281

7p

3/2

−0.013252

8p

1/2

−0.009801

−0.009817

8p

3/2

−0.009801

3d

_−0.055936

_−0.055789

_−0.055789

4d

_−0.031442

_−0.031385

_−0.031382

5d

−0.020106

−0.020078

−0.020028

6d

−0.013952

−0.013936

7d

_−0.010245

_−0.010234

8d

−0.007840

−0.007830

4f

−0.031268

−0.031251

−0.031250

5f

_−0.020010

_−0.020001

_−0.019953

6f

_−0.013895

_−0.013890

7f

_−0.010208

_−0.010205

8f

−0.007815

−0.007813

Table 1.2: Comparaisondes énergiesde liaisondusodium fourniesparleNIST ave les résultatsdu

al ulsemi-empiriqueobtenu danslabaseSTO etdanslabaseOEDM ouplée àdesgausiennes(voir

se tion1.2).

~r

ab

=

hφ

b

| ~r | φ

a

i

(1.6) où

(E

b

− E

a

)

orrespond à l'énergie de la transition éle tronique. Ces for es d'os illateurs sont des moyennes statistiques sur les transitions entre sous-niveaux de moment angulaire

J

supposés dégénérés.

Nous avons don al ulé les for es d'os illateurs pour 12 transitions dipolaires entre les

états du sodium lesplus impliqués lorsdes ollisionstraitées i i.La omparaison des résultats

obtenusave lesdonnées tabulées de labase de données Opa ityPorje t (TOPBASE) [46℄ est

ave un minimum pour latransition

3s

→ 3p

quiimplique lesétatslesplus probables du point de vuede la ollision,etun maximumde

9.1%

pourlatransition

4p

→ 3d

.Les al ulsee tués ave lepotentiel modèlede Magnier et al.[45℄ donnedes résultatstrès similaires.

Transitions TOPBASE (u.a.) B. Pons (u.a.)

3s

_{→ 3p}

_−0.975

_−0.976008

3p

_{→ 4s}

_−0.171666

_−0.168440

3p

→ 5s

−0.014233

−0.0137918

3s

→ 4p

−0.0132

−0.0135099

4s

_{→ 4p}

_−1.455

_−1.44402

4p

_{→ 5s}

_−0.315

_−0.311457

3s

→ 5s

−0.00195

−0.00198805

3p

_{→ 3d}

_−0.87

_−0.853479

3d

_{→ 4p}

_−0.124

_−0.112710

3p

_{→ 4d}

0.0965

_−0.101009

4p

→ 4d

−0.973

−0.932745

4d

→ 5p

−0.243

−0.218730

Table 1.3:Comparaison desfor esd'os illateurs fourniespar labase de donnée TOPBASE[46℄ave

les résultatsobtenus parlaméthode despotentielsmodèlespourle sodium.

Le tableau 1.4 présente la omparaison des énergies des états du Rb obtenus ave notre

potentiel modèle et les valeurs de référen es du NIST [43℄. Dans le as du Rb les énergies

al uléessontenbona ordave lesvaleursderéféren e.Commedansle asduNa,nousavons

onsidéré un potentiel modèle alternatif, proposé par Lee et al. [47℄, ayant deux paramètres

ajustables.Lesrésultatsobtenus ettefoissonten moinsbona ordave lesvaleurstabuléeset

don ave les résultats obtenus ave notre potentiel modèle. Par exemple, pour l'état Rb(5p),

impliquédans les ollisionssur ibleex itée, un é artrelatifde

8%

est trouvé entre lepotentiel modèlede Lee etlavaleurde référen e alorsque notrepotentielmodèlenous permetd'obtenir

un é artrelatifde

1%

. Aymar et al.[48℄ propose un potentielmodèledont laformeanalytique est similaire à elle que nous avons utilisé mais qui in lut une polarisation du ÷ur ionique.

L'a ordobtenuave lepotentielmodèled'Aymarestmeilleurque eluiobtenuave lepotentiel

modèle de Lee mais reste moins bon quela des ription obtenue ave notre potentielmodèle.

Lebona ordobtenuentrelesénergiesdes étatsduNa(tableau1.2)etdu Rb(tableau1.4)

et les valeurs de référen e du NIST [43℄ nous permet d'avoir onan e dans nos potentiels

modèles, utilisés pour représenter l'intera tion de l'éle tron de valen eave les ÷urs ioniques

de Na

+

et Rb

+

, dans le adre de l'approximationSAE (single a tive ele tron).

1.2 États molé ulaires

Les états molé ulaires liés

χ

k

de la quasi-molé ule NaRb

+

, utilisés par les al uls MOCC,

vérient l'équation auxvaleurs propres suivante:

Etats

nl

J

NIST (u.a.) STO(u.a.) OEDM (u.a.)

5s

−0.153468

−0.153468

−0.153395

6s

_−0.061776

_−0.061780

_−0.061757

7s

_−0.033623

_−0.033647

_−0.033606

8s

−0.021177

−0.021177

−0.021079

9s

_−0.014543

_−0.014554

10s

_−0.010609

_−0.010616

5p

1/2

−0.096193

−0.095075

−0.095047

5p

3/2

−0.095110

6p

1/2

−0.045453

−0.045306

−0.045183

6p

3/2

−0.045100

7p

1/2

−0.026681

−0.026644

−0.026292

7p

3/2

−0.026521

8p

1/2

−0.017569

−0.017557

8p

3/2

−0.017483

9p

1/2

−0.012447

−0.012447

9p

3/2

−0.012396

10p

1/2

−0.009281

−0.009277

10p

3/2

−0.009248

4d

3/2

−0.065316

−0.064989

−0.064981

4d

5/2

−0.065318

5d

3/2

−0.036406

−0.036368

−0.036302

5d

5/2

−0.036393

6d

3/2

−0.022798

−0.022780

−0.022487

6d

5/2

−0.022788

7d

3/2

−0.015540

−0.015529

7d

5/2

−0.015533

8d

3/2

−0.011251

−0.011243

8d

5/2

−0.011247

9d

3/2

−0.008516

−0.008510

9d

5/2

−0.008512

10d

3/2

−0.006667

−0.006661

10d

5/2

−0.006665

4f

−0.031433

−0.031306

−0.031297

5f

−0.020107

−0.020045

−0.019983

6f

_−0.013955

_−0.013920

7f

−0.010248

−0.010226

8f

−0.007842

−0.007828

Table 1.4: Comparaisondes énergiesde liaisondurubidiumfourniesparleNIST ave les résultatsdu

al ulsemi-empiriqueobtenu danslabaseSTO etdanslabaseOEDM ouplée àdesgausiennes(voir

se tion1.2).

pré édentes entréessurNaetRb.Nousavonsdon dé idédediagonaliserl'hamiltoniensurune

base OEDM (one-ele tron diatomi mole ule),états propres de H

+

2

[49℄. Cette base d'OEDM in lut70étatsmaisellen'estpasassez omplètepourdé rire orre tementlesfon tionsd'ondes

molé ulaires

χ

k

.Nousavonsdon omplétélabased'OEDMparunebaseGTO(Gaussian-type orbital) d'orbitales gaussiennes entrées sur lesdeux noyaux:

G

(n

1

,n

2

)

k

(~r

N a,Rb

) =

N

(n

1

,n

2

)

k

x

n

1

N a,Rb

z

n

2

N a,Rb

e

−α

k

r

2

Na,Rb

(1.8)

où

x

N a,Rb

et

z

N a,Rb

sont les oordonnées artésiennes des ve teurs position de l'éle tron

~r

N a

et

~r

Rb

dénis dans le repère molé ulaire ave

z

ˆ

//

R

ˆ

et

(ˆ

x, ˆ

z) = (ˆ

v, ˆb).

N

(n

1

,n

2

)

k

un fa teur de normalisation,où

n

1

et

n

2

sontdes entierstels que

0

≤ n

1

+ n

2

≤ 2

.L'exposant

α

k

estune série géométrique, omme pré édemment (equation(1.4)),

α

k

= α

G

β

k

G

ave

α

G

= 0.03

,

β

G

= 2.5

et

0

_{≤ k ≤ 14}

pour toutes les symétries

(n

1

+ n

2

)

onsidérées. La base OEDM omplétée de la base GTO mène à un total de 280 états.

Lesénergies asymptotiques

E

k

(R

→ ∞)

obtenues pardiagonalisationdel'hamiltoniendans la base totale OEDM+GTO sont représentées dans les tableaux 1.2 et 1.4, respe tivement

pourlesétatsdu Naetdu Rb.Lesdéviationsobservéesave lesSTOsontinférieursà

10

−3

u.a.

Ce i indiquequela omplétudede labaseOEDM+GTOutiliséeest susantepour dé rireles

états molé ulaires asymptotiques, tout autant que la base STO pré édente. Sur les 280 états

résultants de la diagonalisation de l'hamiltonien, seuls 42, représentés dans les tableaux 1.2

et1.4, sontretenuspourle al uldynamique.Lesautresétats étant tropéloignésen énergiede

la voied'entrée de la ollisionpour être signi ativementpeuplés auxénergies d'impa t

E

≤ 5

keV.

Lagure1.2représentelediagrammede orrélationdu système Na

+

₊

87

Rb(5s,5p). Ildé rit

la dépendan e en fon tion de la distan e internu léaire

R

des énergies molé ulaires

E

k

(R)

. Les résultats présentés i i sont omparés à eux de Ghanmi et al. [50℄ qui utilise des

pseudo-potentiels[51℄ omplétés par des termes de polarisationdu ÷ur[48℄pour dé rirel'intera tion

del'éle trondevalen eave les ÷ursioniques.Onobserveun bona ordentre esdeux al uls

sur l'ensemble de la gammede distan es internu léaires onsidérées. Il est important de noter

que l'a ord est également bon dans les régions où on observe des pseudo- roisements entre

lesniveaux molé ulairesadja ents de mêmesymétrie; eux- i jouent un rleimportantdansla

dynamiquedela ollisionàbasseénergie.EnutilisantlepotentielmodèledeMagnieretal.,nous

avons également al ulé lediagrammede orrélationdu système NaRb

+

. Lesrésultatsobtenus

mènentàun diagrammede orrélationdontlesniveauxsontindis ernablesde eux représentés

sur la gure 1.2 pour des distan es internu léaires telles que

R

≥ 5

u.a. Ce résultat est très satisfaisantsil'ontient omptequedanslarégionoù

R < 5

u.a.etoùilyare ouvremententre les deux ÷urs ioniques,l'approximation onsistant àutiliser des potentielsmodèles n'est plus

valide.Eneet, leséle trons de ÷ur vont égalementinteragirave l'éle tron a tifdu système.

Dans la partie dynamique des al uls qui va suivre nous verrons que la des ription du

système NaRb

+

dans la région orrespondant aux distan es internu léaires faibles n'est pas

satisfaisante.

2 Cal uls dynamiques

Lemouvementdesnoyauxesttraité lassiquementalorsque eluidel'éle trona tifesttraité

0 2 0 4 0 -0 , 2 5 -0 , 2 0 -0 , 1 5 -0 , 1 0 -0 , 0 5 0 , 0 0 N a + + R b ( 5 s ) N a + + R b ( 5 p ) N a + + R b ( 6 s ) N a + + R b ( 4 d ) N a ( 3 d ) + R b + N a ( 4 s ) + R b + N a ( 3 p ) + R b + En er gi e (H ar tr ee ) R ( u . a . ) N a ( 3 s ) + R b +

Figure 1.2:Diagramme de orrélation dusystème NaRb

+

,donnant les ourbesd'énergie potentielle

adiabatiquesen fon tionde ladistan e internu léairepour lesétats

8σ

() et

2π

(--)les plusliésde l'éle tronde valen e. Les lignes orrespondent au al ul présentéi iave les potentielsmodèlesetlabase

d'impa t [52℄, que nous avons hoisi d'utiliser, le mouvement des noyaux suit une traje toire

linéaireàvitesse onstante. Ladistan einternu léaireestalorsdonnéeparl'équation lassique:

~

R(t) = ~b + ~vt

(1.9)

où

~b

est leparamètre d'impa t de la ollision,

~v

la vitesse du proje tileet tle temps. Lemouvementdes éle trons obéità l'équationeïkonale :

i

∂Ψ(~r, t)

∂t

= HΨ(~r, t)

(1.10)

où

H

est l'hamiltonien éle tronique,

Ψ(~r, t)

est la fon tion d'onde totale éle tronique et

~r

la position de l'éle tron a tif dans le repère dontl'origine est prise sur l'axeinternu léaireaux

distan es

pR

de la ible et

qR

du proje tile où

p

et

q

vérient la ondition (voir gure 1.1) :

p + q = 1

(1.11)

2.1 Équations ouplées

L'équationeïkonale est résolueen développant lafon tion d'ondetotale

Ψ

k

(~r, t)

sur un jeu de 42 orbitales molé ulaires

χ

k

(~r, R)

qui sont fon tions propres du hamiltonien molé ulaire

H

mol

:

H

mol

χ

k

(~r, R) = E

k

χ

k

(~r, R)

(1.12)

Lafon tion d'onde totales'é rit :

Ψ(~r, t) = e

iU (~

r,t)

42

X

k=1

a

k

(v, b; t)χ

k

(~r, R)e

−i

R

t

0

E

k

(t

′

)dt

′

(1.13)

où

U(~r, t)

est le CTF [53℄ (Common translation fa tor) assurant l'invarian e galiléenne et assurant le omportement orre t aux limites asymptotiques de

Ψ(~r, t)

. Dans les al uls présentés i i nous avons utilisé leCTF donnépar Errea et al.[53℄ etHarelet al.[54℄.

L'utilisationde la formede lafon tion d'onde1.13 dans l'équation1.10 mèneà un système

d'équations diérentielles ouplées du premierordre pour les amplitudes

a

k

(v, b; t)

:

da

k

dt

=

X

m

a

m

(



χ

k









vt

R

∂

∂R

+

b

2

R

2

iL

y

−

1

2

∇

2

_U

_{− ∇U}

∂

∇

∂t









χ

m



− i



χ

k









1

2

(

∇U)

2

₊

∂U

∂t









χ

m



)e

−i

R

0

t

(E

m

−E

k

)dt

′

(1.14) où

χ

k





∂

∂R





χ

_m



et

hχ

k

| iL

y

| χ

m

i

sont respe tivement les ouplages radiaux et rotation-nels [52℄. Le système (1.14) est résolu numériquement entre

−t

max

et

t

max

=

150

v

en respe tant les onditions initiales

a

k

(v, b;

−t

max

) = δ

ik

et en prenant

χ

i

pour état initial. Nous obtenons alors l'amplitudede diusion

t

if

(v, b)

. Cetteamplitude est liéeàl'amplitude de transitionvers l'état

f

au temps

t

max

par

t

δ(b) = v

f

(Z

max

) + v

i

(Z

max

)

− Z

max

(ǫ

f

+ ǫ

i

)

− 2Q

T

Q

P

lnb + (q

i

+ q

f

)ln(u)

(1.15) ave

Z

max

= vt

max

(1.16)

u = Z

max

+

pZ

max

2

+ b

2

(1.17)

v

k

(Z

max

) =

Z

Z

max

0

E

k

(Z

′

)dZ

′

(1.18)

ǫ

k

= lim

R→∞

E

k

(R)

(1.19)

Q

T

et

Q

P

sontrespe tivementles harges des ÷ursioniques de la ible et du proje tileet

q

k

est liéau omportementasymptotique de l'état

k

telque:

E

k

(R)

∼ ǫ

k

− q

k

/R

(1.20)

2.2 Se tions e a es diérentielles et totales dansle asde ibles non

orientées

Lapremière partiede ettethèsea été onsa rée àl'étudede lasimple aptureéle tronique

àpartirde ibles deRbnonpolarisées.Lesseulesvoies d'entrées possiblespour lesystème sont

alors Na

+

₊

Rb(5s) etNa

+

₊

Rb(5p).

Dansle asdes ollisionsNa

+

₊

Rb(5s),l'étatinitial

χ

i

dénissantla onditionentrantedela ollisionest unique (gure 4.2). Toutefois, dans le as des ollisionsNa

+

₊

Rb(5p), l'état initial

n'est ni orienté, ni aligné, si bien que le ux initialest statistiquement partagéentre les états

5p

σ

, 5p

π

+

et 5p

π

−

. Le traitement des ollisions Na

+

₊

Rb(5p) né essite alors trois résolutions

distin tesdusystèmed'équations ouplées(1.14),ave pour ha uneunedes onditionsinitiales

suivantes

χ

i

= 5pσ

,

χ

i

= 5pπ

+

et

χ

i

= 5pπ

−

. On pro ède ensuite à la somme in ohérente des

résultatsdynamiques asso iés à ha une des trois onditions initiales.

Dans le référentiel du entre de masse ( m), la se tion e a e diérentielle asso iée au

pro essus

i

→ f

est dénie omme:

dσ

_i→f

dΩ

(v, Ω) =

|T

f i

|

2

(1.21)

où

T

f i

est l'amplitude de transitiondans l'anglesolide

Ω

:

T

f i

=

hχ

f

| T | χ

i

i = µv(−i)

1+|∆m|

Z

∞

0

dbbF

cut

(b)J

∆m

(2κb

sinθ

cm

2

)

|t

i→f

(v, b)

− δ

if

|

(1.22) et

θ

cm

est l'angle de diusiondu proje tiledans lerepère du entre de masse,

κ = µv

.

µ

est lamasseréduitedusystème,

J

∆m

unefon tiondeBesseldupremierordreave

∆m =

|m

f

−m

i

|

, et

t

On voit que l'angleazimutal

φ

cm

n'apparaît pas dans l'expression (1.22) de l'amplitude de transition

T

f i

. Il en sera évidemment de même pour la se tion e a e diérentielle

dσ

i→f

dΩ

, si bien que

dσ

i→f

dΩ

ne dépend quede

θ

cm

et non de l'angle azimutal

φ

cm

:

dσ

_i→f

dΩ

(v, Ω)

≡

dσ

_i→f

dΩ

(v, θ

cm

)

(1.23)

On al ulealors lase tione a e diérentielle dansleréférentieldu laboratoireàpartir de

elle dans le entre de masse selon :

dσ

_i→f

dθ

(v, θ) =

|

1 + 2ζcosθ

cm

+ ζ

2

1 + ζcosθ

cm

|

dσ

_i→f

dθ

cm

(v, θ

cm

)

(1.24)

où

ζ = M

N a

/M

Rb

= 0.2644

est le rapport des masses atomiques. Dans le but de omparer lesse tions e a es diérentielles auxrésultatsexpérimentaux, lerésultatobtenuest onvolué

ave une fon tion gaussienne dontla largeurà mi-hauteur est larésolution expérimentale

∆θ

. Finalement,lase tione a e totale pour lepro essus

i

→ f

est obtenue en intégrant sur

θ

les se tionse a es diérentielles :

σ

f

(v) = 2π

Z

θ

dσ

_i→f

dθ

(v, θ)dθ

(1.25)

2.3 Introdu tion de la fon tion de oupure

F

cut

(b)

Dansl'équation (1.22), ona introduit une fon tion de oupure

F

cut

(b)

telle que

F

cut

(b) = 0

pour

b

≤ 4

a.u.,

F

cut

(b) = 1

pour

b

≥ 6

a.u., et

F

cut

= b/2

− 2

entre es deux bornes, dans le but de supprimer les ontributions dues à des transitions inélastiques qui n'ont pas de sens

lorsque les ÷ursioniquesdu Naetdu Rbsere ouvrent.Eneet,lorsque les ÷ursioniquesse

re ouvrent, l'approximation onsistant à dé rireles éle trons internes par un potentiel modèle

devient erronée. Dans e as, pour ertains anaux et surtout à basse vitesse de ollision,

les se tions e a es diérentielles sont surévaluées aux grands angles de diusion. C'est dans

la dernière se tion de e manus rit, lorsque nous allons présenter les omparaisons entre les

résultatsexpérimentauxetles al ulsthéoriques, quenous jugeronsquantitativementde l'eet

de lafon tion

F

cut

(b)

.

2.4 Validation du traitement semi- lassique par omparaison formelle

ave les se tions e a es quantiques

Il est légitimede sedemander si lades ription semi- lassique utilisée pour les al uls

théo-riques est appropriée à la des ription des ollisions Na

+

₊

Rb pour des énergies de proje tile

aussi faibles que

0.5

keV. Dans le traitement quantique de la ollision, les se tions e a es diérentielles dans le entre de masse sont dénies omme:

dσ

_i→f

(Q)

dθ

cm

=

1

4κ

2

|

X

j

(2j + 1)

s

(j

− ∆m)!

(j + ∆m)!

× P

∆m

j

(cosθ

cm

)(S

_i→f

j

− δ

if

)

|

2

(1.26) où

j

est le moment angulairetotal (nu léaire etéle tronique),

S

j

i→f

sont les éléments de la matri e de diusion et

P

∆m

En onsidérantque

j

,quipeut être dénipar

j = µvb

,est grandà ause de lavaleur élevée de

µ

(

µ = 33398.5

u.a.),on peut montrerformellementqueles expressions quantiques et semi- lassiquesdes se tionse a es diérentielles mènentaux mêmesrésultats. Ce i, mêmedans le

as extrême où

v = 0.0295

u.a. et

b = 1

don pour

j

∼ 1000

u.a. En eet, en posant

j

≫ ∆m

,

(2j + 1)/2

_{≃ j}

et

p(j − ∆m)!/(j + ∆m)! ≃ j

−∆m

, on peut réé rire l'équation(1.26) omme:

dσ

_i→f

(Q)

dθ

cm

≈

1

κ

2

|

X

j

j

1−∆m

P

_j

∆m

(cosθ

cm

)(S

_i→f

j

− δ

if

)

|

2

(1.27) Considéronsd'autrepart l'équation(1.22),sans tenir omptede lafon tionde oupure. En

supposant omme plus haut que les a teursde la ollisionssont susamment lourds pour que

les angles de diusion restent faibles, on peut faire l'approximation que

sin(θ

cm

/2)

≈ θ

cm

/2

. Suiteà la orrespondan e entre

j

et

b

, ona

b = j/µv

.L'amplitudede transitionsemi- lassique

t

_i→f

peutêtrerempla éeparl'amplitudedetransitionquantiqueanalogue

S

i→f

.En onsidérant tout e i, eten dis rétisant l'intégralesur

b

, onobtient:

dσ

_i→f

(SC)

dθ

cm

≈

1

κ

2

|

X

j

jJ

∆m

(jθ)(S

_i→f

j

− δ

if

)

|

2

(1.28) Comme

j

≫ ∆m

, onpeut onsidérer que :

J

∆m

(θ)

≃ j

∆m

P

j

−∆m

(cosθ)

(1.29) et:

P

_j

−∆m

(cosθ) = (

−1)

∆m

_(j

_{− ∆m)!P}

∆m

j

(cosθ)/(j + ∆m)!

≃ (−1)

∆m

P

j

∆m

(cosθ)j

−2∆m

(1.30) d'aprèsAbramowitz [55℄. On obtient nalement:

dσ

_i→f

(SC)

dθ

cm

≃

1

κ

2

|

X

j

j

1−∆m

P

_j

∆m

(cosθ

cm

)(S

_i→f

j

− δ

if

)

|

2

(1.31)

qui orrespond bienà laformesimpliée (1.27)des se tions e a es diérentiellesquantiques.

Dans notre as, où la masse réduite est grande, les expressions des se tions e a es

semi- lassiquesetquantiquessontidentiques:Ons'attend à equ'un al ul omplètementquantique

donnelesmêmesrésultatsquele al ul semi- lassique.Cela aétévérié parJ. Blie k [56℄dans

une étude antérieure.

2.5 Se tions e a es diérentielles et totales dans le as de ibles

orientées

2.5.1 Dénition des repères utilisés

La se onde partie de mon travail de thèse a été onsa rée à l'étude de la simple apture

éle tronique à partir d'une ible polarisée. Dans le repère photonique xe (

Ox

ph

, Oy

ph

, Oz

ph

) s hématiquementreprésentésurlagure1.3,lefais eaulaserpolarisé ir ulairementsepropage

selonl'axe(

Oz

ph

)etproduitdes iblesdans lesdeux étatsnotés

|p, m = +1i

ph

et

|p, m = −1i

uniquement mais ne permet pas de mettre les ibles dans l'état

|p, m = 0i

. Ces états sont le produit d'une fon tion radiale et d'une fon tion angulaire qui n'est autre qu'une harmonique

sphérique.

Figure 1.3: Représentations hématique desdiérents repèresliés àla ollisiondénispar Ma hholm

et al.[57 ℄pour des ollisionsLi

+

₊

Na.

Orles al uls MOCC ont été ee tués dans la base des états

χ

n

dénis dans le référentiel molé ulaire tournant lié à la quasi-molé ule (

Ox

mol

, Oy

mol

, Oz

mol

) tel que

Oz

mol

ontient la distan e internu léaire

R

~

. Le passage du référentiel photonique au référentiel molé ulaire est fa ilitési onpasse par un référentielintermédiaire xe(

Ox

f r

, Oy

f r

, Oz

f r

) ontenantle plan de ollisiontelqueleparamètred'impa t

~b

soitdirigéselon(

Ox

f r

)etlavitessedu proje tileselon (

Oz

f r

). Ces référentielssont dénispas Ma hholm et al.[57℄ etillustrés par lagure 1.3.

Pour passer du référentiel photonique au référentiel xe on utilise les angles d'Euler

suivant la onvention (

z, y, z

) qui onsiste à ee tuer trois rotations su essives d'angles (

α, β, γ

)=(

π,

−

π

2

,

π

2

− φ

) autour des axes

Oz

,

Oy

et

Oz

. Ces rotations sont représentées sur la gure 1.4.

Figure 1.4:Représentations hématique desrotationsdesanglesd'Eulerdansla onvention

(z, y, z)

.





x

f r

y

f r

z

f r





=





0

cosφ

sinφ

0

_{−sinφ cosφ}

1

0

0









x

ph

y

ph

z

ph





(1.32) ou





x

ph

y

ph

z

ph





=





0

0

1

cosφ

−sinφ 0

sinφ

cosφ

0









x

f r

y

f r

z

f r





(1.33)

Il reste maintenantle passagedu référentielxe auréférentielmolé ulaire oùsont ee tués

les al uls MOCC. I i il n'y a qu'une rotation d'angle

ϕ

autour de

Oy

f r

d'où les matri es de passage:





x

mol

y

mol

z

mol





=





cosϕ 0

−sinϕ

0

1

0

sinϕ 0

cosϕ









x

f r

y

f r

z

f r





(1.34) et





x

f r

y

f r

z

f r





=





cosϕ

0 sinϕ

0

1

0

−sinϕ 0 cosϕ









x

mol

y

mol

z

mol





(1.35)

On peut noter que le al ul de ollision donnant les éléments de la matri e de transition

à

t = +

∞

. Nous n'aurons besoin de hanger de repère qu'à es deux moments parti uliers

t =

_−∞

et

t = +

∞

. A ha un de es instants,les oordonnées se transforment selon : pour

t =

−∞

,

ϕ = π





x

f r

y

f r

z

f r





=





−1 0

0

0

1

0

0

0

₋₁









x

mol

y

mol

z

mol





(1.36) soit





x

ph

y

ph

z

ph





=





0

0

₋₁

−cosφ −sinφ

0

−sinφ

cosφ

0









x

mol

y

mol

z

mol





(1.37) etpour

t = +

∞

,

ϕ = 0





x

ph

y

ph

z

ph





=





0

0

1

cosφ

_{−sinφ 0}

sinφ

cosφ

0









x

mol

y

mol

z

mol





(1.38)

2.5.2 Cal ul de l'amplitude de transition dans le repère photonique xe

On her he l'amplitudedetransitiond'unétat





ϕ

ph

i

E

versunautreétatorienté





ϕ

ph

j

E

dansle

repère photonique xe àpartir de l'amplitude de transition al uléedans lerepère molé ulaire

tournant

χ

mol

k





T





χ

mol

_l



(1.39)

Enutilisantles relationsde fermeture, onpeut é rire :

D

ϕ

ph

_j





 T





 ϕ

ph

i

E

= T

_ji

orient

=

X

k

X

l

D

ϕ

ph

_j





 χ

mol

k

E

t=+∞

χ

mol

k





T





χ

mol

_l



D

χ

mol

_l





 ϕ

ph

i

E

t=−∞

(1.40) Les termes

D

ϕ

ph

_j





 χ

mol

k

E

t=+∞

et

D

χ

mol

l





 ϕ

ph

i

E

t=−∞

ne sont rien d'autre que les éléments de

matri e de rotationpermettant de passer du référentielmolé ulaire auréférentielphotonique :



R

mol→ph

_+∞



jk

=

D

ϕ

ph

_j





 χ

k

E

t=+∞

(1.41)

etdu référentielphotonique auréférentiel molé ulaire :



R

_+∞

ph→mol



jk

=

D

χ

j





 ϕ

ph

k

E

t=+∞

(1.42)

Enutilisantles propriétés de es matri es de rotation:



R

_+∞

mol→ph



jk

=



R

ph→mol†

_+∞



jk

=



R

ph→mol

_+∞



∗

kj

(1.43)