Etude par effet mössbauer de l'ordre dans un alliage Fe-Ni 50-50 irradié par des neutrons ou des électrons

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Submitted on 1 Jan 1970

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Etude par effet mössbauer de l’ordre dans un alliage Fe-Ni 50-50 irradié par des neutrons ou des électrons

Y. Gros, J. Pauleve

To cite this version:

Y. Gros, J. Pauleve. Etude par effet mössbauer de l’ordre dans un alliage Fe-Ni 50-50 ir- radié par des neutrons ou des électrons. Journal de Physique, 1970, 31 (5-6), pp.459-470.

�10.1051/jphys:01970003105-6045900�. �jpa-00206927�

ÉTUDE PAR EFFET MÖSSBAUER ^DE L’ORDRE DANS UN ALLIAGE Fe-Ni 50-50

IRRADIÉ PAR DES NEUTRONS OU DES ÉLECTRONS Y. GROS (*)

Laboratoire de

Spectrométrie Physique,

Domaine Universitaire de

Grenoble,

^CEDEX

53, 38,

Grenoble-Gare J. PAULEVE

Section de

Physique

^du

Solide,

Centre d’Etudes Nucléaires de

Grenoble,

^CEDEX

85, 38,

Grenoble-Gare

(Reçu

^{le 10 novembre}

1969)

Résumé. ²⁰¹⁴ Nous avons étudié, par effet

Mössbauer,

l’alliage ^{Fe-Ni 50-50 sous forme} poly- cristalline et monocristalline, ^{irradié en} présence ^d’un champ

magnétique

par des neutrons ou

des électrons. L’existence de domaines ordonnés de type

AuCu,

^{mis en évidence} par des expériences antérieures, ^se caractérise ici par ^un dédoublement du spectre Mössbauer. La mesure du déplace-

ment quadrupolaire des spectres composants permet de les attribuer respectivement ^à deux types de ces domaines ordonnés différant _par l’orientation de l’aimantation locale par rapport ^{à l’axe} de symétrie ^local.

L’anisotropie

^du champ ^{interne est}

interprétée

par des contributions

dipolaires

calculées. La mesure des amplitudes des transitions permet ^la détermination des proportions ^des domaines ordonnés. L’irradiation _par des électrons permet d’obtenir des domaines ordonnés de volume

plus important,

^ce

qui

^donne lieu, ^{dans ce} cas, à un ordre

magnétique

^différent.

Abstract. ²⁰¹⁴ Using the Mössbauer technique, ^{we have} examined 50-50 Fe-Ni alloy ⁱⁿ

polycris-

talline and monocristalline samples irradiated in a magnetic ^field by ^{neutrons or} electrons. The existence of ordered domains of AuCu type, demonstrated in

previous experiments,

^{is shown} by

a

doubling

of the Môssbauer spectrum. Measurement of the

quadrupolar

shift of the component spectra ^{allows us to}

assign

^them respectively ^{to two} kinds of such ordered domains whose local fields are differently ^{oriented to the local} symmetry ^{axis. The} internal field anisotropy ^is

explained

in terms of calculated

dipolar

contributions. The intensities of the lines

give

the relative propor- tions of the ordered domains. The neutron and electron irradiations differ

principally

in the size of the ordered domains produced, ^{and in the later case this} gives ^{rise to a different} magnetic ^order.

Introduction. ^- Les

alliages

Fe-Ni 50-50 _que nous avons étudiés _par effet Mdssbauer sont

préparés

^et

étudiés _par d’autres méthodes dans le Laboratoire de

Physique

du Solide du Centre d’Etudes Nucléaires de Grenoble. Nous donnerons

quelques

indications

pré-

liminaires sur les

procédés

^de

préparation

^{de ces}

alliages,

^ainsi que ^sur leurs

propriétés magnétiques [1].

Sous forme

polycristalline, l’alliage

^est

préparé

^à

partir

^{de fer et de nickel}

purifiés

par fusion de zone.

Les monocristaux sont obtenus par la méthode de

Bridgmann

^ou Czochraski. La structure de

l’alliage

est

cubique

^faces

centrées ;

^le

paramètre

^{est a =}

3,58 Á.

L’alliage

^{est irradié soit} par des neutrons

(flux

^{5 x}

1012 n x cm-2 x s-1 ; énergie >

¹

MeV),

soit _par des électrons

(énergie

²

MeV).

^{Dans les deux}

cas, l’échantillon est

placé

^{dans un four} permettant ^de fixer sa

température (N 295 OC) ;

^il peut ^{être soumis à}

un

champ magnétique

^et

reçoit

^environ

¹⁰²⁰ particules

par

cm2.

FIG. 1. ^- a) Fe-Ni 3 ; b) ^Fe-Ni.

Paulevé et

Dautreppe [2a]

^{ont mis en}

évidence,

dans ces

alliages irradiés,

^{un ordre de} type ^AuCu

qui présente

^des

plans

alternés de fer et de nickel

(Fig. lb).

La

température critique

d’établissement de l’ordre est t ⁼ 320 °C

(Marchand, ^1).

^{La mise en ordre de}

l’alliage

s’effectue au-dessous de cette

température

^en

favorisant la diffusion des atomes par irradiation.

Dans les

alliages

Fe-Ni 50-50

irradiés,

^l’ordre

Fe-Ni3 (Fig. la)

^est

pratiquement

inexistant.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01970003105-6045900

Chaque

^{atome de fer est} entouré de

quatre

^atomes de fer et de huit atomes de

nickel,

^la

symétrie

^{du site}

étant alors

quadratique.

L’axe de

symétrie quaternaire

^est

parallèle

^{à une}

arête du

cube,

^ce

qui définit,

suivant l’orientation de cet axe, trois

catégories

^de « domaines d’ordre »

appelés

par la suite « cristallites ».

La dimension des cristallites

peut

^atteindre

150 A

^à

300

A [2],

^alors que la dimension des domaines de Weiss dans

l’alliage

^{est de} l’ordre du micron

[3].

Ces cristallites sont fortement

couplés

^{entre eux}

par des interactions

d’échange

et, ^{même en} l’absence de

champ magnétique appliqué, l’angle

^{entre l’aiman-}

tation locale et l’aimantation

macroscopique

^est

toujours

^{très faible.}

L’axe de facile aimantation d’un cristallite coïncide

avec l’axe de

symétrie quaternaire. Si, pendant

^l’éta-

blissement de

l’ordre,

^{on sature} l’échantillon _par un

champ magnétique extérieur,

^on favorise la croissance des cristallites dont l’axe

quaternaire

^est

parallèle

^au

champ appliqué [2].

Il en résulte _que, dans

l’alliage ordonné,

^l’aimanta-

tion conserve la direction du

champ magnétique

^établi

pendant

l’irradiation. Un échantillon non aimanté est constitué de domaines

adjacents

dont les aimantations sont

antiparallèles.

L. Néel ^a établi ^une théorie

permettant

de calculer

l’énergie d’anisotropie magnétique

^d’un

système

^com-

posé

^{des trois}

catégories

de cristallites

précédemment

définies

[4],

^et par

comparaison

^avec les résultats

expé- rimentaux,

^on

peut

déterminer les

proportions

p, q, r de

chaque catégorie

^de

cristallites,

^ainsi que leurs

énergies d’anisotropie magnétiques respectives P, Q,

R : p ⁼

0,6 ;

q ^{= r =}

0,2 ; P =13,7

^x

¹⁰⁶ ergs ,cm,

Q

⁼

10,3

ergs

CM-3 [2d].

Contrairement aux mesures

magnétiques, qui

^four-

nissent des

renseignements

^{sur les}

propriétés

^macro-

scopiques

^de

l’alliage,

^{une étude} par effet Môssbauer

permet

d’obtenir des

précisions

^{sur l’ordre}

magnétique

à courte distance _par la mesure des

paramètres

^sui-

vants :

-

Déplacement quadrupolaire :

Dans la structure

ordonnée,

^la

symétrie

du site fer n’est

plus cubique.

^On peut

prévoir

l’existence d’un

déplacement quadrupolaire qui dépend

^de

l’angle 0

entre la direction du

champ

^{interne et l’axe de}

symétrie quaternaire

^local

, -

Pour un monocristal irradié dans un

champ magné- tique dirigé

suivant la direction

(100)

l’aimantation

(ou

^le

champ interne)

reste, ^en

principe, parallèle

^à

cette direction. Les trois

catégories

de cristallites

pré-

cédemment définies ^se classeront donc en deux types différents du

point

^{de vue}

absorption

résonnante :

- Les cristallites de type ^{1 :} dont l’axe

quaternaire

coïncide avec la direction de l’aimantation locale

(0

⁼

0).

- Les cristallites de type ^{2 : dont l’axe}

quaternaire

est

perpendiculaire

^à la direction de l’aimantation locale

(0

⁼

n/2).

Le spectre ^Môssbauer

apparaîtra donc,

^au

minimum,

comme la

superposition

^{de deux} spectres ^d’aire pro-

portionnelle

^{à la}

quantité

de cristallites de

chaque type.

-

Champ

^{interne :}

La valeur du

champ

^interne

dépend

^{de la}

proportion

de fer et de nickel

parmi

^{les atomes}

plus proches

voisins et, par

suite,

^du type d’ordre établi dans l’al-

liage ;

^{elle sera, en}

particulier,

différente dans

l’alliage

désordonné et dans la

phase

ordonnée de

type

^Fe-Ni.

D’autre

part,

^la

disparition

^{de la}

symétrie cubique

pour ^{un atome} de fer dans la

phase

^{ordonnée se traduit}

par ^une

anisotropie

^du

champ

interne dont la mesure

peut fournir des

renseignements

^{sur la}

qualité

^de

l’ordre,

^ainsi que ^sur la structure

électronique

^{du fer}

dans

l’alliage.

-

Amplitude

^{des raies}

d’absorption :

Dans un même

spectre d’absorption résonnante,

^le

rapport

^des

amplitudes

des différentes raies

dépend

^de

l’angle (oc)

^entre la direction du

champ

^{interne et la}

direction des

photons y

^{absorbés. La mesure de ce}

paramètre

^donne des informations

complémentaires

sur la

répartition spatiale

^du

champ interne,

^c’est-à-

dire de l’aimantation locale.

Le but de cette étude est donc

d’établir,

^{dans chacun}

des cas

étudiés,

^un modèle d’ordre

magnétique

^à

courte

distance,

^{cohérent avec} l’ensemble de ces mesures.

I. Résultats

expérimentaux.

^{- Les mesures sont}

effectuées à la

température

^{ordinaire en utilisant une}

source radioactive de

57 Co

dans le cuivre.

Les échantillons

d’alliage

Fe-Ni 50-50 _que nous avons

étudiés, désignés

^par

a), b), c), d)

^{dans le}

tableau

I,

^{ont les}

caractéristiques

suivantes :

ECHANTILLON a. ^- C’est un

disque polycristallin n’ayant

^{subi aucune} irradiation.

ECHANTILLON -b. ^- C’est un

disque

monocristallin taillé suivant un

plan 001,

^irradié par ^un flux de 34 x

1018 neutrons/cm2 d’énergie supérieure

^{à 1}

MeV,

en

présence

^d’un

champ magnétique appliqué

^suivant

la direction

[100].

^Le spectre

(Fig. 2b)

peut être décom-

posé

d’une seule

façon,

^{cohérente avec} les relations

qui

^{existent entre les}

positions

des raies d’un même spectre, ^{en deux} spectres, ^{1 b et 2b.}

ECHANTILLON c. ^- C’est un monocristal semblable

au

précédent,

mais irradié aux électrons. Le spectre Môssbauer

(Fig. 2c)

peut

également

^être

décomposé

d’une

façon unique,

^{en deux} spectres, ^{1 c et 2c.}

ECHANTILLON d. ^- C’est un

disque polycristallin

irradié _par des électrons en

présence

^d’un

champ

magnétique parallèle

^au

plan

^du

disque.

^Cet échantillon

TABLEAU 1

FIG. 2. ^- Spectres ^{Môssbauer des} échantillons d’alliage ^Fe-Ni a) polycristal ^non irradié ; b) monocristal irradié aux neutrons ; c) monocristal irradié aux électrons ; d) polycristal ^{irradié aux}

électrons.

a

acquis

^une

énergie d’anisotropie magnétique

^de

1,5

^x

106 ergs/cm3.

^{Le spectre}

d’absorption

^réson-

nante

(Fig. 2d)

^{est la}

superposition

^{de deux} spectres mal

séparés,

^{1 d et 2d.}

Les abscisses des raies

d’absorption résonnante,

leur

largeur,

^ainsi que les

paramètres

que l’on

peut

^en déduire : i

champ

^interne

H, déplacement quadrupo-

laire

d, déplacement isomérique 5,

^{sont rassemblés}

dans le tableau I.

La

comparaison

^{de ces résultats}

permet

d’effectuer

quelques

^remarques

préliminaires :

- Le

spectre

^de

l’alliage

^{non irradié est}

composé

de raies

d’absorption larges.

^Cet

élargissement

^{est dû}

à la

multiplicité

des environnements

possibles

pour

un atome de fer dans ^une structure non ordonnée.

- Les

spectres

des échantillons monocristallins irradiés aux neutrons

(b)

^{et aux électrons}

(c) présentent

des

analogies

^et des différences :

Analogies.

^-

Chaque

spectre ^{est la}

superposition

de deux spectres ^{1 et 2 dans}

lesquels

^les

déplacements quadrupolaires A,

^et

d 2

^{sont tels} que 2.

Ces deux spectres

correspondent

^{aux deux valeurs}

possibles

^de

l’angle 0

mentionnées

précédemment :

0 ⁼ 0 _pour le

spectre

¹

(cristallites

^de type

1) ;

0 ⁼ _pour le spectre ²

(cristallites

^de type

2).

Les

champs

^internes

Hl

^et

H2

^sont

différents,

^ce

qui

traduit

l’anisotropie prévue

^du

champ

^interne.

Différences.

^{- Les valeurs des}

déplacements quadru-

polaires

^{et des}

champs

^internes

correspondant

^à

l’échantillon irradié aux électrons sont inférieures à celles d’un échantillon

identique

^{irradié aux neutrons.}

Dans le spectre

(b) (irradiation

^aux

neutrons),

^les

amplitudes

relatives des raies

d’absorption

^{sont :}

3, 4, 1, 1, 4,

³ pour chacun des spectres

composants

^{1 b et} 2b. Ceci montre que pour la

majorité

^{des atomes de}

fer,

la direction du

champ

^{interne est dans le}

plan

^de

l’absorbeur. Ceci est conforme aux résultats des

mesures

magnétiques

^selon

lesquelles l’angle

^entre

l’aimantation locale et l’aimantation

macroscopique (dirigée

suivant la direction

100)

^est

toujours

^très

faible.

Au

contraire,

^{dans le}

spectre (c) (irradiation

^aux

électrons),

^les

amplitudes

relatives des raies

d’absorp-

tion sont différentes _pour les

spectres

^{1 c et} 2c. L’aiman- tation locale ne sera donc _pas

toujours parallèle

^à

l’aimantation

macroscopique,

^{dans ce cas.}

- Le

spectre

de l’échantillon

polycristallin

^irradié

aux électrons est, ^comme

précédemment,

la superpo- sition de deux

spectres.

^On

peut

^{en déduire} que, dans

ce cas,

également,

l’aimantation locale n’est _pas néces- sairement

parallèle

^à l’aimantation

macroscopique.

En

effet,

^si l’aimantation locale avait une direction fixe dans

l’espace,

par suite de l’orientation aléatoire des

grains

mono cristallins de

l’alliage,

^{la valeur}

moyenne 3 1 serait

nulle,

^ainsi que le

dépla-

cement

quadrupolaire.

II.

Interprétation

^des résultats. ^- A. VARIATION

DU CHAMP INTERNE AVEC LA STRUCTURE DE L’ALLIAGE.

- Le

champ

^interne

peut

^{être considéré comme la}

somme d’un terme

isotrope

^{et d’un terme}

anisotrope.

1. Calcul de la

partie isotrope

^du

champ

^{interne. -}

Dans un

grain

monocristallin de

l’alliage

^non

irradié,

de structure

cubique

^face

centrée, chaque

^{atome de fer}

a douze

premiers

^{voisins et} six seconds

voisins, qui peuvent être,

^{soit des atomes de}

fer,

^{soit des atomes}

de nickel. La

probabilité,

pour que,

parmi

^{les douze}

premiers voisins,

par

exemple,

^il y ait m atomes de

fer,

^{est :}

x étant la teneur en fer de

l’alliage

Dans le cas de

l’alliage Feo,Nio, :

La fonction est

représentée

^{sur la}

figure

^3a.

D’autre

part,

^la

principale

contribution au

champ

interne

provient,

^{dans les}

alliages ferromagnétiques,

de la

polarisation

des électrons s de l’atome

(ou

^de

conduction)

^par les électrons 3d. Le moment

magné- tique

^de l’atome résulte de

l’arrangement

^des

spins

des électrons

3d ;

^{il est donc}

logique

de supposer que la

polarisation

des électrons s est

proportionnelle

FIG. 3. ^- Alliage polycristallin ^{50-50 non irradié.} a) probabilité. pour ^un site fer d’avoir m premiers ^voisins fer ; b) synthèse ^du spectre; c) largeur mesurée d’une raie en fonction de sa position

aux moments

magnétiques

^{des atomes en}

présence ;

on obtient alors la formule

semi-empirique :

H(Fe)

^{est le}

champ

^{interne au} niveau d’un _noyau de

fer ;

mi ^est le nombre de Même voisins fer sur les _ni

existants ; a et b

^{sont des} constantes de

proportionna- lité ; p(Fe)

^et

M(Ni)

^{sont les moments}

respectifs

^des

atomes de fer et de nickel dans

l’alliage

^considéré.

Cette formule

peut

^{s’écrire :}

Si l’on se limite aux

alliages

fer-nickel de structure

cubique

^{face centrée}

(teneur

^{en nickel}

^comprise

^entre

40

%

^{et 100}

% [5]), ^{a, hi, ni}

^{sont des} constantes.

On remarque, d’autre

part,

que pour toute cette série

d’alliages p(Fe)

^et

M(Ni)

^varient

[6],

^mais

p(Fe)-p(Ni)

^est

pratiquement

constant et

égal

^à 2 y, environ

[6

^à

8].

On _{pose :}

par

suite,

D’après

^les remarques

précédentes, Ho dépend

^de

l’alliage

considéré dans la série mais les valeurs de

AHi

^{en sont}

indépendantes.

^{On détermine}

ainsi

[8] :

Le

signe

^de

~H2

n’est pas connu, mais nous montre- rons, par la

suite,

que seul

AH2

> 0 est

compatible

avec nos résultats. Une

première approximation

consiste à ne tenir compte que de l’influence des _pre- miers voisins. Dans cette

hypothèse,

^le

spectre global

est la

superposition

^{de treize} spectres

Zeeman,

^d’am-

plitude proportionnelle

^à

Pl(m)

^et

correspondant

^au

champ

^interne

H(m)

⁼

Ho

⁺ mi

AH1. Chaque

spectre composant comporte six raies

d’amplitudes

^relatives

~ = ~ = 3 ; ~2 = ~5 == 4 ; ~3 = ~ = 1 ;

§ d’abs- cisses

respectives

x6 = - Xl = g6

H(m) ;

x4 = - x3 ⁼ 94

H(m),

par rapport ^{au centre} du spectre.

Deux

hypothèses supplémentaires

permettent ^d’effec-

tuer la

synthèse

^du spectre

global :

- Le

déplacement quadrupolaire

moyen pour chacun des spectres composants ^est

nul ;

^{ceci est}

justifié

par le fait

qu’a priori l’arrangement

^{des atomes}

autour du fer est

quelconque.

- Le

déplacement isomérique

^ne

dépend

pas de

l’environnement ;

^autrement

dit, la

^{nature des}

premiers

voisins n’influence que très peu la densité d’électrons s

au niveau du _noyau.

De l’ensemble de ces

hypothèses,

il résulte _{que :} - la fonction étant

symétrique

par

rapport

^à

n,12, chaque

^{raie du} spectre

global

^{a un}

profil symétri-

que ^et le

champ

^interne moyen mesuré

correspond

^à

ml=6 m 2 = 3 :

^La

figure

^3b

représente

^la

synthèse

d’une moitié du _spec- tre ;

- la

largeur

de la n-ième raie du

spectre

^est propor- tionnelle _{à xn.}

k tel _{que :}

Sur la

figure

^{3c on a}

porté

^la

largeur

moyenne

F.

des raies en fonction de leur abscisse _xn. La droite obtenue a une

pente

^de

0,13 correspondant

^{bien à}

4

AH1/Hm,

^ce

qui

^{fournit une} vérification de l’ordre de

grandeur

^{de On en}

déduit,

^en outre, ^la

largeur

de raie

expérimentale

pour ^un

spectre composant

^en

extrapolant à xn

^{= 0 :}

Fo

⁼

0,28

^mm-

1,

^résultat

conforme aux valeurs habituelles.

- Le

spectre

^observé devrait être

symétrique : Tl - F6, T2 - r3 - ~4 ? A 6, A 2 = As, A3

⁼

A4.

^En

fait,

^{on observe une}

légère dissymétrie,

ce

qui indique

que ^toutes les

hypothèses

^{faites ne sont}

pas entièrement

justifiées.

En soumettant l’échantillon à divers traitements

thermiques (trempe, recuit, sous-champ magnétique),

cette

dissymétrie

^{se modifie et}

l’hypothèse

^{de l’exis-}

tence d’ordre directionnel à courte distance

peut expliquer

^ce

comportement.

Le

spectre

d’un échantillon monocristallin a été trouvé semblable à celui du

polycristal.

Dans la structure

ordonnée,

l’environnement d’un atome de fer est constitué _{par :}

4 Fe et 8 Ni

premiers voisins ;

^{6 Fe seconds voisins.}

La

partie isotrope

^du

champ

interne dans la struc- ture ordonnée est :

Nous savons que la

quantité J.1 Fe-J1

^{Ni est}

pratique-

ment constante pour ^tous les

alliages

^de

compositions

voisines

[6

^à

8].

^D’autre part, ^{la valeur de} l’aimantation à saturation est la même pour

l’alliage

^{ordonné et}

pour

l’alliage

désordonné

(2c).

^{Il en résulte} que les

moments

magnétiques

^{des atomes de fer et de nickel}

et, par

suite, Ho

^{ont la même} valeur dans la structure ordonnée et dans la structure désordonnée. Ces remar-

ques permettent ^{le calcul de 1}

(l’indétermination

^{dans le}

signe

^de

AH 2

^{sera levée}

par la

suite).

2. Calcul de la

partie anisotrope

^du

champ

^{interne. -}

Le

champ

interne mesuré dans la structure ordonnée n’a _pas la même valeur _pour les cristallites de

type

¹

et pour les cristallites de

type

^2.

Pour le monocristal irradié aux neutrons, par

exemple Hl

^{= 288}

kOe, HZ

^{= 327 kOe.}

Cette variation du

champ

^{interne avec}

l’angle

^entre

la direction de l’aimantation locale et l’axe de

symétrie cristallographique

^{local est due à ce} que, dans la structure

ordonnée,

l’atome de fer ne se trouve

plus

en

symétrie cubique.

Les différents termes

anisotropes

de

l’opérateur champ magnétique

^à

l’emplacement

^du

noyau ^{sont :}

- le

champ dipolaire

^{Hd créé} par les moments

magnétiques

^{des atomes}

voisins,

- le

champ dipolaire

^{hd créé} par les électrons de l’atome

considéré,

- le

champ

^créé par la

composante

orbitale rési- duelle du moment

magnétique

des électrons de l’atome considéré.

oc. Calcul du

champ dipolaire

^créé par les moments

magnétiques

^{des atomes voisins. - On considère un}

cristallite

parfaitement ^ordonné,

dont l’axe de

symé-

trie est Oz. On _suppose, d’autre part, que les moments

magnétiques

^des atomes sont

parfaitement alignés

^avec

l’aimantation locale

(T

^{= 0}

OK).

^Les

composantes

^du

champ dipolaire

^{Hd sont :}

r : coordonnées du

porteur

^{de moment} f.1.

Il

suffit,

^en

fait,

de calculer la

composante

pour connaître le

champ dipolaire

dans les deux types ^de ,cristallites.

Le

champ dipolaire

total s’obtient ^en

ajoutant

^les

contributions de tous les atomes :

Si J1Ni = J1Fe’

H,,

^{total = 0}

(symétrie cubique),

^{d’où :}

On calcule donc :

Les coordonnées des atomes de nickel du réseau sont :

On effectue ensuite les

symétries

nécessaires :

Pour a ⁼

3,5 ^A

^et r

5 a,

^{on trouve :}

En

prenant

comme sens

positif,

^{le sens du}

champ

interne

(anti-parallèle

^à

l’aimantation) :

^-.

Pour les cristallites de type ^{1 :} aimantation

parallèle

à Oz

(0

⁼

0)

Pour les cristallites de

type

^{2 :} aimantation

perpendi-

culaire à Oz

(0

⁼ par suite des

propriétés

^du

tenseur

L1 jk :

s

Il faut remarquer que ^cette contribution est très faible et de

signe opposé

à la contribution totale observée.

fi.

Contribution

dipolaire

des électrons. ^- L’environ- nement d’un site fer n’étant _pas

cubique,

^{les orbites}

des électrons voisins sont déformées suivant les axes

de

symétrie

^du

site ;

^{il en résulte un}

champ dipolaire

non nul.

Evaluons le

champ dipolaire

^{créé au}

point

⁰ par des électrons

i,

^de

spin

Si

(Fig. 4) :

la somme étant étendue à tous les électrons.

En

projection

^sur la direction du

spin :

(théorème

d’addition des

harmoniques sphériques).

FIG. 4. ^- Calcul du champ magnétique d’origine dipolaire ^dû

à un électron.

Ce

champ

^a donc la même

dépendance angulaire

que le

champ dipolaire

^{Hd dû aux moments}

magnéti-

ques des atomes voisins.

Le

champ dipolaire

^total

peut

^{s’écrire :}

Si l’on admet _que

l’anisotropie

^du

champ

^interne

est

uniquement d’origine dipolaire,

les valeurs ^mesu- rées

H1

^et

H~ correspondant

^{à 0 = 0 et 0 =}

n/2.

permettent de calculer

Bord’ K, hdl

^et

hd2.

On

peut

^obtenir

quelques précisions supplémentaires

en comparant ^{ce résultat à} la valeur du

gradient

^de

champ électrique

^{mesuré. En}

efret,

^{dans un}

métal,

les différences de

charge

^sont

rapidement

^écrantées

par les électrons de conduction et l’on peut supposer que le

gradient

^de

champ électrique

^{au niveau du}

noyau

provient

essentiellement des électrons de l’atome. Avec les notations

précédentes,

Nous diviserons les électrons considérés en deux groupes, suivant _{que :}

- leur

spin

^est

parallèle

^au

champ

^interne

(élec-

trons

1) :

^moment

magnétique parallèle

^{à l’aimanta-}

tion ;

- leur

spin

^est

antiparallèle

^au

champ

^interne

(électrons 1).

En posant :

d’où :

Le

signe

^{de ces}

quantités indique

que, par

rapport

à la

symétrie sphérique,

^la

répartition

^des

électrons i

est étirée dans la direction de l’axe de

symétrie

^et

celle des

électrons 1

^{dans le}

plan perpendiculaire.

Remarque.

^{- Le calcul}

précédent

^montre que la valeur du

champ

^interne

correspondant

^{à la structure}

ordonnée ^sans effet

anisotrope : Hord

^est nécessaire- ment

comprise

^entre

H1

^et

H2,

^ce

qui

exclut la valeur calculée avec

~H2

⁰

(paragraphe

^II.

A .1).

Cependant,

la valeur déterminée :

paraît

^élevée par rapport à la valeur calculée :

Cette différence peut

provenir

^{de ce} que ^{nous avons}

négligé :

- l’influence de la direction du

spin

^{sur la}

réparti-

tion

spatiale

^des électrons. A

partir

de la valeur

= 301 kOe on

pourrait

déterminer comme

pré-

cédemment A et B

correspondant respectivement

^à

03B8 = 0 et 03B8 = 03C0/2 ;

- le moment orbital résiduel

qui produit

^au noyau le

champ

2 pB

r 3

>

(g - 2)

S > et

qui

peut ^être

anisotrope

^si _{g~~ Il} ^-

g.l =1=

^{0. Dans le fer}

ordinaire,

^la contribution orbitale au

champ

^interne

est de l’ordre de 70

kOe, mais,

^{dans le cas}

présent, l’anisotropie

^{de cette} contribution est certainement faible.

B. ANALYSE DE L’AMPLITUDE DES RAIES D’ABSORP-

TION. ^- 1. Monocristal irradié aux neutrons. ^- L’ai- mantation locale ayant ^{une direction}

uniforme,

^le

rapport des aires de raies

homologues

^{dans les} spec- tres 1 et 2 est constant et permet d’évaluer les _propor- tions relatives de

chaque catégorie

de cristallites.

Pour obtenir une

précision suffisante,

^{on a}

tracé,

avec une erreur

statistique

^moindre

(N ^{= 106}

cps par

point)

^les transitions

+ -L --* + 2 correspondant

^aux

spectres ^{1 et 2}

qui

^{sont bien}

séparées.

On effectue la

synthèse

^{de cette}

partie

^du

spectre

par des lorentziennes de

largeur

^{T =}

0,36 ^mms-’

(Tableau I)

^{dont les}

positions

coïncident avec les abscisses mesurées des maxima et dont les

amplitudes

sont

ajustées

par

approximations

successives. On trouve alors

qu’il

^est nécessaire de superposer ^aux

spectres

^{1 et}

2,

^{un troisième} spectre ^{de faible}

amplitude

dont les raies très

élargies correspondraient

^{à un}

alliage

^non ordonné. La mesure des aires des _compo- santes donne les

proportions

relatives de

chaque type

de cristallites :

désordonné ⁼

16 % .

Dans la

partie ordonnée,

^{on aurait} donc sensible- ment :

On

peut

^estimer que la

précision

^{sur la mesure de}

l’amplitude

^{d’une raie} par ^cette méthode est

supérieure

à 10

% (l’erreur statistique

pour N ⁼

10’ cps/point

est de l’ordre de 2

%).

2. Monocristal irradié aux électrons. ^- Dans ce cas,

au

contraire,

^le

rapport

des aires de raies

homologues

dans les

spectres

^{1 c et 2c}

dépend

^{de la} transition consi- dérée : le

rapport

des aires des transitions -

3 i,

par

exemple,

^est

pratiquement 1,

^alors que celui des transitions

+ 2 -~ + 2

^{est voisin de}

4.

Cette différence

a été vérifiée sur

plusieurs spectres ;

^elle

permet

mer que l’aimantation locale dans l’échantillon n’a pas ^une direction uniforme _par

rapport

^{à la direction} du

rayonnement.

^Autrement

dit,

certains cristallites sont

découplés

de l’ensemble des autres. En

effet,

^des

cristallites dont la direction d’aimantation serait _per-

pendiculaire

^au

plan

^du

disque,

c’est-à-dire

parallèle

à la direction du rayonnement y contribuent à l’aire des transitions

0,

^alors

qu’ils

^ne contribuent _pas à celle des transitions Am ⁼

0,

^ce

qui explique quali-

tativement le

phénomène

^observé.

- Tous les cristallites ^ne sont pas

découplés ;

^s’il

en était

ainsi,

^dans

chaque

cristallite la direction de l’aimantation serait la direction de facile aimantation

(axe quaternaire) ;

^on observerait un seul

spectre correspondant

^à des cristallites de

type

¹

(8

^{= Hô =}

0).

- L’existence de deux spectres

correspondant

^à

des valeurs bien déterminées

(0

^et

03C0/2)

^de

l’angle 03B8

entre la direction de l’aimantation locale et l’axe _qua- ternaire du cristallite

considéré,

^montre que dans la

majorité

^des cristallites l’aimantation est soit

parallèle,

soit

perpendiculaire

^{à l’axe}

quaternaire (des

fluctuations de 03B8 de l’ordre de

0,2

^{radian sont}

compatibles

^avec

la

largeur

^{de raie}

observée).

oc. Calcul de

l’amplitude

^{des raies. -- Dans les}

échantillons irradiés aux

électrons,

les cristallites sont,

en moyenne,

plus

gros que dans les échantillons irra- diés aux neutrons

[12].

L’ensemble des _remarques

pré-

cédentes ^nous conduit alors ^au modèle suivant

(Fig. 5).

FIG. 5. ^- Echantillon monocristallin irradié aux électrons.

- L’échantillon est

composé

^{de trois}

catégories

^de

cristallites dont les axes

quaternaires

^sont

dirigés

suivant

Ox, Oy

^ou

Oz,

^les

proportions correspondantes

étant _{p, q,} ^r.

- Dans chacune de ces

catégories,

^{il existe des}

cristallites dont la taille ou

l’énergie d’anisotropie magnétique

^{est :}

1

supérieure

^{à une valeur}

critique (Fp) :

^{ce cristal-}

lite est alors

découplé

^{et son} aimantation est

parallèle

à l’axe

quaternaire (0

⁼

0) ;

1 inférieure à

V, :

^le

couplage

^est

possible ;

^l’ai-

mantation est

parallèle

^à la direction de l’aimantation

au

voisinage,

^ce

qui peut correspondre

^{à 0 = 0 ou}

e ⁼

n/2.

Nous

utiliserons,

par la

suite,

^{les termes :} « gros cristallite » et

« petit

cristallite » _pour

distinguer

^ces

deux cas.

- Suivant la direction de l’axe

quaternaire

^{et de}

l’aimantation

locale,

^on introduit ainsi neuf coefh- cients :

px~ J

py

étant,

par

exemple,

^la

proportion

^de cristallites dont l’axe

quaternaire

^est

parallèle

^{à Ox et l’aimanta-}

tion

parallèle

^à

Oy.

(Il

^{faut noter} que dans les

proportions

px, qy, ^r2,

on ne

peut distinguer

^{les gros des}

petits cristallites,

tandis _que py, ^par

exemple, représente

nécessairement des

petits cristallites).

Le tableau II donne

l’amplitude

relative des transi-

TABLEAU II

tions les mieux

séparées

^des

spectres

^{1 c et 2c en tenant}

compte

^{des valeurs}

particulières

^{de 03B8 et de oc}

(angle

entre la direction de l’aimantation et la direction du

rayonnement y)

dans le modèle

représenté figure

^5.

Nous mettons

provisoirement

les résultats

expéri-

mentaux sous la forme suivante :

ce

qui permet

^{d’écrire les trois}

équations :

La résolution de ces

équations

^{nécessite donc des}

hypothèses complémentaires :

P.

^{Premier modèle. - Par}

analogie

^{avec le cas de}

l’irradiation aux neutrons, ^on peut penser que ^tous les

petits

cristallites sont

couplés

^avec l’aimantation

macroscopique qui

^a la direction du

champ

^{de traite-}

ment. Pour les _gros

cristallites,

l’aimantation est

dirigée

suivant leur axe

quaternaire

propre. Cette

hypothèse implique :

D’autre

part,

la dimension des cristallites étant faible _par

rapport

^à

l’épaisseur

^de

l’échantillon,

^on peut supposer que ^cette

épaisseur

^ne

joue

^{aucun rôle}

dans l’établissement de l’ordre et

qu’il

s’effectue de la même manière suivant

Oy

^{et Oz :}

On obtient le

système d’équations :

^*.

dont la solution est :

Conclusion. ^-

D’après

^nos

résultats,

les trois caté-

gories

^de cristallites

ayant respectivement

^{leur axe}

quaternaire

^suivant

Ox, Oy,

^Oz sont, ^au

point

^{de vue}

proportions,

sensiblement

équivalentes,

^ce

qui

^est

peu cohérent _{avec p} > q.

Ce modèle semblerait

plus

valable dans le cas d’une très faible

proportion

^de gros cristallites

(a

^voisin

de 1).

1. Deuxième modèle. ^- Dans ce

modèle,

^{nous fai-}

sons les

hypothèses

suivantes :

- L’aimantation des

petits

cristallites est

couplée

avec l’aimantation des _gros cristallites voisins

(et

non avec l’aimantation

macroscopique

^comme

précé- demment).

^{Il est alors}

logique

^d’écrire que la _propor- tion de

petits

cristallites dont l’aimantation à la

direction j

^est

proportionnelle

^{à la}

quantité

^de gros cristallites dont l’axe

quaternaire

^est

parallèle à j

ou,

également,

^{à la}

quantité

totale de cristallites dont l’axe

quaternaire

^et l’aimantation sont

parallèles

^à

j.

Cette dernière condition conduit aux

équations :

- La direction du

champ magnétique appliqué pendant

le traitement est une direction de

symétrie

pour l’établissement de l’ordre :

En posant, ^d’autre part, ^{= k on obtient un}

TABLEAU III

système

^{de dix}

équations

dont les dix inconnues sont :

-- -- -- - - - - . -- -- ... 1,..

Les résultats de la résolution de ce

système

^sont

rassemblés dans le tableau III et illustrés _par la

figure

^6.

On

peut faire,

^à propos de ces

résultats,

^{les remar-}

ques suivantes :

- Les

quantités

totales de cristallites dont l’axe

quaternaire

^est

parallèle

^à

Ox, Oy, Oz

^sont

respective-

ment :

FIG. 6. ^- Modèle magnétique indiquant la direction de l’ai- mantation _pour les différents types de cristallites.