HAL Id: jpa-00246922
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Submitted on 1 Jan 1994
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Bistabilité optique observée dans GaSe
N. Piccioli, R. Le Toullec
To cite this version:
N. Piccioli, R. Le Toullec. Bistabilité optique observée dans GaSe. Journal de Physique I, EDP
Sciences, 1994, 4 (3), pp.475-488. �10.1051/jp1:1994152�. �jpa-00246922�
Classification Physics Abstracts
78.20N 78.20W
Bistabilité optique observée dans Gase
N. Piccioh et R. Le Toullec
Laboratoire de
Physique
des Milieux Condensés, URA 0782, Université PMC, Paris 6, France(Received 24 September J993, accepted in final form Jo November J993)
Résumé. L'étude de la variation avec la
température
des constantesoptiques
ordinaires et extraordinaires de Gase nous a permisd'interpréter quantitativement
lephénomène
de bistabilité optique. Cette bistabilité a été observée en transmission et en réflexion lorsque ce matériau est excité en lumière monochromatique d'énergie inférieure à la largeur de la bande interdite.Abstract. The study of the temperature variation of the
ordinary
andextraordinary
opticalconstants of Gase has allowed us to
interpret quantitatively
the opticalbistability
phenomena. Thisbistability
has been observed in transmission and reflection when the material is excited by monochromatic light of an energy less than the width of the forbidden band.1. Introduction.
La bistabilité
optique
fut observée pour lapremière
fois dans les semiconducteurs en 1979 par Gibbs et ses co-auteurs[1].
Parmi toutes lespublications
paruesdepuis [2-15],
citons deux articles de revue sur lesujet
: celui de Abraham et Smith[14]
et celui deRyvkin [15].
Un
système
est définioptiquement
bistablequand,
pour une même intensité incidente, il donne deux étatsoptiques
stables différents. Dans un telsystème,
la puissance de sortieP~
varieplus
vite que la puissance incidenteP~.
Parailleurs,
sous certainesconditions,
il existe, dans ladépendance
deP~
en fonction dePi,
unehystérésis
dont lalargeur
évolue avec les conditionsexpérimentales.
L'observation de la bistabilité peut se faire par transmission, par réflexion ou par émission lumineuse. Dans notre cas, c'est en étudiant la luminescence de Gase en
polarisation parallèle
à l'axe c que l'on a mis en évidence le
phénomène
de bistabilitéoptique
induite par effetthermique.
Gase,
comme lescomposés
A~~~B~~ estun semi-conducteur lamellaire. Il est uniaxe, son
axe
optique
c étantperpendiculaire
auxplans
des couches. Les liaisons entre atomes d'une même couche sont fortement covalentes etlégèrement ioniques
alors que les liaisons entre couches sont du type Van der Waals. Les forces de cohésion intercouches sont doncbeaucoup plus
faibles que les forces intracouches. C'est pourquoi Gase se clive très facilement, ce qui permet d'obtenir des lames à facesparallèles
naturelles, idéales pour la mesure des constantesoptiques.
A
température ordinaire,
un échantillonépais
de Gase est éclairé sur la tranche par la raie rouge (~r~~ =15 454 cm~ d'un laser
Krypton
dont on met lechamp électrique
de son ondeélectromagnétique parallèle
à c. Lesspectres
de luminescence sont relevés pour différentespuissances
excitatrices. Lafigure
met en évidence l'influence de latempérature
initiale de l'échantillon sur la variation du rendement interne de la luminescence. Dans l'intervalle destempératures
étudiées,l'énergie
de la raie excitatricecorrespond
à uneénergie
inférieure àcelle du maximum
d'absorption.
Les flux incidents du faisceau laser varient entre2 kW. cm ~ et 50 kW. cm ~. On observe une variation de l'intensité
intégrée
de la luminescencede
plus
de deux ordres degrandeur.
Ce comportement non linéaire peuts'expliquer
par unevariation de
température
seproduisant
dans l'échantillon. Al'énergie
~r~~=
15 454 cm~ ~, la valeur du coefficient
d'absorption
Kjj estproche
de 150 cm~ Unepartie
del'énergie
incidente est doncabsorbée,
ce qui élève latempérature
de Gase. Le frontd'absorption
sedéplace
alorsvers la raie excitatrice ce qui rend le cristal de
plus
enplus
absorbant et la luminescenceplus
importante. Si initialement latempérature
de l'échantillon estfaible,
le frontd'absorption
estplus abrupt
etplus éloigné
de ~r~~ doncl'absorption
estplus
faible. Il fautplus
depuissance
incidente pour échauffer l'échantillon defaçon
àdéplacer
vers ~r~~ le frontd'absorption
et doncpour faire varier la luminescence. Par contre, dans le cas où la
température
initiale del'échantillon est
légèrement
élevée, moins depuissance
sera nécessaire pour observer la même luminescence.*
~(~~~
Gasem30SK
o 2S6K
.260K
~ft~t* t.
aoo o
~ o°°
~ ~w
, Î
Ù
~
i
in (10~mW)
Fig.
l Influence de latempérature
sur la variation du rendement interne de la luminescence avec la puissance incidente du faisceau laser.[Influence Of the temperature Of the variation Of the luminescence mtemal efficiency with the power of
the incident laser beam.]
L'interprétation quantitative
de ces résultats est délicate. C'est ce qui nous a conduits à étudier la transmission et la réflexiond'énergie
sur des lames naturelles de Gase. Pour avoirune composante du
champ électrique
E de 1onde lumineuseparallèle
à l'axe c, nous avons travaillé en incidenceoblique
avec lechamp
E dans leplan
d'incidence.2.
Dispositif expérimental.
La
figure
2représente
le montage del'expérience.
Leplan
d'incidence est leplan
horizontal.La source utilisée est la raie rouge
(15
454 cm ~) d'un laserKrypton. Ro,
lié à un moteurMo,
est un élément qui permet de faire toumer lapolarisation
du faisceau laserperpendiculaire-
ment à sa direction de
propagation. Ainsi,
la composante horizontale de E qui sort dupolariseur Po
varie defaçon
continue. Unobjectif
demicroscope
M permet de focaliser le faisceau incident sur l'échantillon C. Lepoint d'impact
estrepéré
au moyen d'une lunette de viséeL~.
Une lame de verre Linterposée
sur letrajet
permet de mesurer lapuissance
dite de référenceP~~,
puissance qui a été étalonnée par rapport à la puissance incidente arrivantréellement sur le cristal. Cette référence est
envoyée
à l'entrée X d'unenregistreur.
L'échantillon est
placé
sur un bloc de cuivre monté dans un cryostat àtempérature
variable(100-600 K).
Ce cryostat estplacé
sur uneplatine
toumante. Pour les mêmes valeurs del'angle
d'incidence, on peut mesurer la
puissance
transmiseP~
ou réfléchieP~ envoyée
à l'entrée Y del'enregistreur. Di, D~, D~
etD~
sont desdiaphragmes.
iyi i~
z
~ Lu
M
L
§
Dà
Fig. 2.
Dispositif expérimental
permettant demesurer les puissances transmises et réfléchies par un
échantillon C placé dans un cryostat à température variable (100 K-600 K).
[Expenmental apparatus to measure the power transmitted and reflected by a sample (C) inside a variable temperature cryostat (100 K-600 K).]
3. Résultats
expérimentaux.
La
figure
3 montre les puissances transmise et réfléchie par un échantillond'épaisseur
d
=
34 ~Lm dont la
température
initiale est T~ =50 °C et pour
lequel l'angle
d'incidence est=
66°.
Les
figures
4 et 5 montrent l'évolution duphénomène d'hystérésis
avec latempérature
pourle même cristal éclairé sous le même
angle
d'incidence.Ces mesures ont été faites sur
plusieurs
échantillons et pourplusieurs
valeurs del'angle
d'incidence.
(.
EXP P~
,
d=34gm
,?'
1 lj =50~ ,,"
~
~ "66°
,,"
,,'~~
,"' >"'
Q~~
Gase ,,', /
0 20 40 60 80 100
T oct
c
Fig.
3. Variation despuissances
transmises et réfléchiesP~,
~ en fonction de la puissance incidente P,. L'échantillon de Gase de 34 ~m d'épaisseur est éclairé sous l'incidence 66° par la raie rouge
(«
=
15 454 cm~
')
d'un laserKrypton.
La température initiale de 1échantillon est T, 50 °C.[Variation of transmitted and reflected powers P~
R as a function of the incident power P,. The Gase
specimen, thickness 34~m, is illuminated at an incident
angle
of1=66°by
the red light(«
=
15 454 cm~ ~) of a Krypton laser. The initial sample temperature is T, = 50 °C.]
,,"~jo
30
P
~i~
~
20 is66
aÎ"
~°
8 3,5 °C
fl
[mwjFig.
4. Evolution de1hystérésis
avec latempérature
initiale T, de 1échantillon.[Evolution of
hysteresis
with the initialsample
temperatureT,.]
"
p
~'X~0
~~° ,"
~
R
~i' ~°
,"' Î~ ~~Î~'
,' 1* 6 6
~fl
20,~ o
/
,1O
10 °C
40
f
(mwjFig.
5.Disparition
duphénomène d'hystérésis.
Latempérature
initiale de l'échantillon est(=101
C.[Disappearance
of thehysteresis phenomena.
The initialsample
temperature is T, = 101 °C.]4.
Interprétation quantitative
des résultats.Hajtô
etJànossy [8]
ont montré que l'évolution de latempérature
dans lecomposé
estrégie
parune
équation qui
peut s'écrirec$= VF, A(T)- (T-T~)
où :A
(T)
=
R
(T)
r(T)
estl'absorptance
si R et r sontrespectivement
la réflectance et la transmittance,T~ est la
température
initiale del'échantillon,
c et p sont des
paramètres caractéristiques
du matériau.Le cristal atteindra la
température d'équilibre
T~lorsque
Î
~'
~°~
T~-T~
A(T~)
=
HAI
La
figure
6 donne une résolutiongraphique
de cetteéquation.
On trace la courbe A(T).
Apartir
du point d'abscisse T = T~ on mène la droited'équation 1/pP ~(T T; ).
Les troisdroites
(1), (2)
et(3)
de lafigure
4correspondent respectivement
à P(l
~
P,(2
~P,(3 ).
Lesintersections des droites avec la courbe
A(T)
donnent lestempératures d'équilibre.
Ainsi ladroite
(2)
coupeA(T)
en troispoints
quicorrespondent
à troistempératures d'équilibre
T~i,
T~~ et T~~. Seules lestempératures
T~j et T~~ caractérisent unéquilibre
stable. Eneffet,
supposons
T] ~T~.
Si ~~ ~0, lesystème
évoluera dans le temps en diminuant saôt ri
température,
donc T~ sera unetempérature d'équilibre
stable. Par contre, si~~
~ 0, alors
ôt ri
T~ définira un
équilibre
instable.~~~~
(i) if-) (2) (ç~)
~~~
j
/
'i
%
i,'
/
j,
t j
jl t
.l j
lj
1 li'~i
~tlé~Ti le~
Ts TFig. 6. Recherche
graphique
des températures d'équilibre- (1), (2) et (3) sont les droites d'équation (TT,)/~IP,.
[Graphical
deduction ofequihbrium
temperatures. (1), (2) and (3) are thestraight
litres of equation (T T,)/~IP,.]
Or pour T]~
légèrement supérieur
àT~~, on remarque que A(T(~)
~
~~ ~
,
ce qui entraîne
HP
d'après l'équation
d'évolution de latempérature
1$)
~0.t Tj2
On a donc bien pour T~~ un
équilibre
instable.Interprétons qualitativement
l'effet de bistabilité en nous aidanttoujours
de lafigure
6.Envoyons
sur l'échantillon, à latempérature
T~, un faisceau lumineux de faiblepuissance (droite (1)).
Latempérature
valégèrement
augmenter. Si on augmente continûment lapuissance
incidente, on passe par lepoint
d'instabilité T~ pourP~
=
P~(+
). La transition est brutale deT,
à T~ ; l'échantillon devient fortement absorbant. Si on diminue alors lapuissance
de la source, on se
déplace
sur lapartie
de forteabsorptance jusqu'au
point d'instabilitéTi' pour
P~
=P,(- )
et cette fois on transite deT/
àT(, région
de faibleabsorptance.
Si onmesure la
puissance
lumineuse transmiseP~,
on doit obtenir la courbereprésentée
sur lafigure
7.Le but de l'étude
quantitative
est de comparer le calcul des puissances transmisesP~
et réfléchiesP~
en fonction de la puissance incidenteP~
avec les résultatsexpérimentaux.
Pour cela, il faut d'abord calculer
l'absorptance A(T)=1-R*-r*
La réflectance R* et la transmittance r * sont établies dans cas d'une lame à facesparallèles
éclairée sousl'angle
d'incidence[16]
+ e~~ ~~ ~* 2 b e~ ~* ~* cos
(4 w~rd~
i ajj R *
= R
F
~
(l R)~ e~~*~*
~ F
avec F
= +
R~
e~ ~ ~* ~* 2 bR e ~~ ~" cos (4 w ~rd~i ajj)
P
P- P+
p' '
Fig. 7. Exemple de courbe
P~
=f(P,)
en présence duphénomène
de bistabilité. La largeur del'hystérésis
et son existencedépendent
de la forme del'absorptance
A(T).[Example
of theP~
=
f(P,)
curve in the presence of thebistability phenomenon.
The width of the hysteresis and its existence depend on the shape of the absorptance A(T).]Le coefficient R tient compte à la fois de la réflexion propre du matériau mais
également
d'un facteur de diffusion D dû à l'état de la surface du matériau au point
d'impact
du faisceau.On posera
[17]
R=Rioe+D
avec :
7~~ cas i ajj 2
~ sm~
~~~~'
°' 'ii cas i + ajj
°~ ~'
7~il
d*
=
~
,
d étant
l'épaisseur
de l'échantillon ailK*=~(~1iKi-~1iKi)+Ki IÎ
~~ et ~
ii
sont les indices de réfraction ordinaires et extraordinaires de Gase de même que
Ki
et Kjj sont ses coefficientsd'absorption
ordinaires et extraordinaires.~r est le nombre d'onde de l'onde lumineuse
(~r
= 15 454 cm ~~ ).
Le coefficient b
qui
intervient comme facteur de cos(4
w~rd~
i ajj a été introduit pour tenir compte de la
dispersion angulaire
autour de la valeur del'angle
d'incidence i mesuré. Cettedispersion
a au moins deux origines: convergence du faisceau et état de surface de l'échantillon.Pour calculer A
(T),
il faut connaître les variations de toutes les constantesoptiques
avec latempérature
à lafréquence
de la lumière excitatrice.Nous avons mesuré les constantes optiques ordinaires et extraordinaires de Gase à
température
ambiante[18].
L'étude en fonction de latempérature
n'a été faitequ'en polarisation perpendiculaire
à l'axe c.Les
figures
8a et 8b montrentrespectivement
les variations~i(T)
etKi(T)
à~r = 15 454 cm~ '
En
appliquant
la même variationthermique
entre 300 K et 400 K au casparallèle
à c, on a obtenu Kjj(T)
et ~ii
(T).
C'est ce que montrent lesfigures
9a et 9b. La forme en «chapeau
» de la variation de ~i tient compte de la forte variation de Kjj
(T).
Eneffet,
si l'on pose dans les2,98
Gase~ 2 96
~
'2,94
SQ l00 150 200 250
~ [Oc
à)
Gase
8
[
7~ Ki
=
m
2
~~
T
ioo
T i°ci
b)
Fig. 8. Variation en fonction de la température, pour «
=
15 454 cm a) de l'indice de réfraction ordinaire ~~, b) du coefficient d'absorption
K~.
[Variation as a function of temperature, for ~r =15 454 cm ~' a) of the
ordinary
refractive index~_ b) of the absorption coefficient K .]
deux cas de
polarisation
:~ ~ AK
~~~
~4w~r
en
appelant
k le coefficient d'extinction, on obtientA~i
=0,004
alors que A~11 = 0,15.On peut donc calculer
l'absorptance A(T).
Par ailleurs, pour unetempérature
T donnée de2,8
Ga Se 2.7
2,6
50 IOO ISO 200 250
~[Ocj
a)
3
1E
fl~u
'
~~
i Gase
0
~
b)
La
figure
10 montre les résultats obtenus pour deux échantillonsd'épaisseurs respectives
34 ~Lm et 41 ~Lm. Pour le
premier
on apris
D = 0,028 et pour le deuxième D=
0.
3,
@8
c.ic. l
. . ai P ~
at O,4
42
50 ioo iso
Ti°Ci
Fig. 10. Variation de
l'absorptance
A avec la température T pour une lame de Gase d'épaisseurd éclairée sous l'angle d'incidence 1. La courbe en trait plein est la courbe calculée. Les losanges sont les valeurs
expérimentales.
[Variation of the
absorptance
A with the temperature T for a sample of thickness d illuminated atan
incident angle i. The dashed curve is calculated. Diamonds are the experimental points.]
Les
figures
lla et llb donnent les résultats du calcul der*(T),
deR*(T)
etA(T)
=
1-
(R~
+r*)
pour chacun des deux échantillons dans les mêmes conditions quecelles
qui
ont amené aux résultatsprésentés
sur lafigure10.
La
figure
12 donne le principe du calcul de lapuissance
transmiseP~
en fonction de lapuissance
incidenteP~.
On mène àpartir
de latempérature
initiale T~ de Gase(dans l'exemple
choisi T~
=
50
°C)
une droite A dont la pente est inversementproportionnelle
àP~.
Onajuste
le coefficient deproportionnalité
en seplaçant tangentiellement
à la courbe A(T).
En effet, pour les deuxpositions
de tangence de A, on connaît les puissances incidentes. Ellescorrespondent
d'une part au passage de la
région
de faibleabsorptance (forte transmittance)
à larégion
de forteabsorptance (faible
transmittance) et d'autre part au passage inverse : faible transmittancevers forte transmittance
(voir Fig. 3).
Ces deux positions critiques de A caractérisentdirectement la
largeur
del'hystérésis
duphénomène
de bistabilité.Le facteur de
proportionnalité
étantdéterminé,
on peutdonc,
pour uneposition quelconque
de A, calculer cette fois à
partir
de la pente de A la valeurcorrespondante
de P~.
Prenons le cas où ~ coupe la droite A
(T)
en trois points. On sait que seuls les points M et Ncorrespondent
à des étatsd'équilibre
stable entempérature
d'oùTj
et T~. Apartir
de l'abscisseTi
on mène uneverticale qui coupe la courbe de la transmittance r
*(T)
en M' d'ordonnéerj*
On obtient la puissance transmise en écrivantp ~* p
T i
On
procède
de la mêmefaçon
pourT~,
on obtient :P~~
=T?Pj
~,se Gase
~
,-l',_
,~
Î ~(
',
d=3~f~
'"_/
d ='~ "~'
T$ j
~~T*
~'~~<
Î-ÎÎ-
i~ ~~-- Î~
,
04
~
~ O,4 *
j
~(
~
j
1
50 ioo iso 50 ioo iso
T(°Cj T(°Cj
a) b)
Fig.
l1 Résultats du calcul de r * (T), de R*(T) et de A(T) = (R* + r * pour a) échantillon de Gased'épaisseur
d=
34 ~m éclairé sous l'angle d'incidence
=
66° b) Gase avec d
= 41 ~m et
=
47°.
[Results from the calculation of r*(T), of R*(T) and of A(T)
= (R* + r*) for a) Gase
sample
of thickness d= 34 ~m illuminated with an incident angle 1=66°; b) Gase with d=41~m and
=
47°.]
o,4
~
;
< °'2 IA)
50 100 150 200
T
[oc
Fig. 12. Principe du calcul de P~
= f(P~). Les courbes (r*) et (A) sont les courbes calculées
respectivement
de la transmittance et de 1absorptance en fonction de latempérature.
[Principle
of theP~
=f(P,)
calculation. The transmittance (r*) andabsorptance
(A) curves are calculated as a function of temperature.]Il est donc
possible,
en faisantpivoter
la droite autour de T~, de calculer point par pointP~
=
f (P~
). Lafigure
13a montre les résultats du calculcomparés
aux courbesexpérimentales
pour l'échantillon de Gase
d'épaisseur
d=
34 ~Lm éclairé sous
l'angle
d'incidence=
66°. Le facteur correctif b a été pris
égale
à 0,2. Lafigure
13b se rapporte à l'échantillon de Gased'épaisseur
d = 41 ~Lm etd'angle
d'incidence=
47°,
dans ce cas on a pris b= 0,5.
oo
oo P1°calculés
.oÎ
eKp.
60
Gase
~ d= 34 pm
E ~Q 1u 66*
1
20
20 40 60 BO IOC
fIÎmWÎ
a)28
(((
piacaicuiés24
exp. .
~~
Gase
( ~
a~~
8
4
ta
jmwj
b)
Fig. 13. - entre le e
P-r # f (P, ) et les courbes xpérimentales en trait
ontinu. a) d =
34 ~m ;
66° et sont gales
à
50
°C, 57
89 °C. b) d = 41
~m ; 1 =
47°
;T,
=[Comparison between the
of
P~ =
the xperimental curves
represented
by
ontmuous ashes. a) d = 34
~m ;
1 =
the initial are equal to 50
°C,
Le même calcul a été fait pour la
puissance P~
réfléchie par l'échantillond'épaisseur
d
=
34 ~Lm et
d'angle
d'incidence=
66°. Le
principe
du calcul estidentique
à celui deP~.
On mènedepuis T,
=
50 °C une droite dont la pente a été déterminée lors du calcul de
P~.
Cette droite permet d'avoir lestempératures d'équilibre Ti
et T~ d'où l'on tire les valeurs des coefficients de réflexionRi
etR?.
On obtient ainsi les pointsP~
=
f(P,).
Lafigure
14a donne leprincipe
du calcul et lafigure
14b montre les résultats obtenus avec les mêmes valeurs desparamètres
que ceux utilisés pour le calcul des puissances transmises par le même échantillon. La valeur duparamètre
b ayant étéajustée
sur les résultatsexpérimentaux
obtenusen transmission, l'accord est moins bon pour la
réflexion, plus
sensible à laqualité optique
dela lame. Il reste très satisfaisant en ce
qui
conceme laposition
et le nombre de picsd'interférences- En encan, on a
représenté
les interférencesproduites
par la variation des~
-.-- calc.
oxp. i,,
'~j
/" ,6 Gaso
(
/"
d
w 35 Am ~'
,'
~ ~ l
= 66
~'
t E
T 50°C
"
<
$
S ', ,
O,4 2
.tS
~~
0
O 50 tOO t50 ° 25 50 75 100
~1°~l f l~wl
a) b)
Fig. 14. a)
Principe
du calcul de PR "f(P,)
pour T, = 50 °C. b) Comparaison entre le calcul etl'expérience
de la puissance réfléchie par Gase (d=
34 ~m 66°). Dans les cadres, on
distingue
les interférencesproduites
par la variation de 1indice de réfraction avec la température pendant lestransitions.
[a)
Principle
of the calculation ofP~
=
f(P,)
for T~= 50 °C. b)
Comparison
between calculation andexperiment
of the power reflectedby
Gase (d= 34 ~m
= 66°). In the boxes, the interferences
produced
by trie variation of trie refractive index with temperatureduring
trie transitions can be distinguished.]indices de réfraction 1~1 et 1~i avec la
température
lors des transitions entre lesrégions
de faible et de forteabsorptance.
5. Conclusion.
L'interprétation quantitative
duphénomène
de bistabihté induit par effetthermique
dans Gasea pu être faite
grâce
à la connaissance desvariitions
desconstantes
optiques
avec latempérature.
Le fait d'avoir pu retrouverprécisément
les spectres de transmittance dans des conditionsexpérimentales
différentes est un confirmation des bonnes valeurs utilisées pour lesindices de réfraction et pour les coefficients
d'absorption
dans les deuxpolarisations
1 et I à l'axe c du cristal. Les résultats établis en réflexion nous ont permis de constater que
ces dernières
expériences
constituaient unejauge
d'une trèsgrande précision
pour ladétermination de 1~
i et de
Kjj.
Remerciements.
Nous remercions tout
particulièrement
P. Lavallard duGroupe
dePhysique
des Solides del'Université de Paris VII pour l'aide
qu'il
nous aapportée
dans lacompréhension
duphénomène
de bistabilité hé à la variation non linéaire de la luminescence observée dans les cristaux de Gase en fonction de lapuissance
d'excitation.References
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