Lecteur de thermoluminescence permettant l'analyse des spectres d'émission

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Lecteur de thermoluminescence permettant l’analyse des

spectres d’émission

S. Sanzelle, Jean Fain, J.-C. Vennat

To cite this version:

LECTEUR DE

THERMOLUMINESCENCE

PERMETTANT L’ANALYSE

DES SPECTRES

D’ÉMISSION

S.

_SANZELLE,

J.

FAÏN

et J.-C. VENNAT

Laboratoire de

_{Physique Corpusculaire}

de l’Université de Clermont

_II,

_(*)

B.P.

_45,

63170

_Aubière,

France

(Reçu

le 16 mai

1977,

accepté

le 28

_{juin 1977)}

Résumé. 2014 Nous

présentons un

_appareil

conçu dans un but de recherche fondamentale pour obtenir

des données

_{quantitatives}

sur la thermoluminescence. Il peut être utilisé pour la mesure

_intégrale

des émissions lumineuses et _{pour leur}

_analyse

en

_longueur

d’onde. Nous _indiquons les

_performances

et le domaine _d’emploi de

_{l’appareil.}

Un

_exemple

d’étude de _spectre est donné.

Abstract. 2014 This deals with _a device

designed

for basic research to obtain

_quantitative

data on ther-moluminescence. It can be used for total measurement _{of light} emissions and for

_{wavelengths analysis.}

We _give the

_performances

and use range of this device. An example of spectrum

analysis

is _given. Classification

Physics Abstracts 78.60K - 07.65

1. Introduction. - L’utilisation du

phénomène

de thermoluminescence comme _moyen de dosimétrie

s’est

_{largement développée}

au cours des dix dernières

années

_{[1, 2].}

Dans le même _temps, de nombreux lecteurs de

thermoluminescence,

dont certains sont

commercialisés,

ont été mis au

_point.

Ils fonctionnent

selon le

_principe

suivant : le dosimètre est chauffé aussi linéairement _que

_possible

en fonction du

_temps,

et la lumière émise est

_enregistrée

_par un

photomulti-plicateur placé près

du dosimètre pour

augmenter

l’efficacité de détection. Ces

_appareils

ont des domaines de fonctionnement bien définis : les matériaux utilisés

comme dosimètres sont standardisés

_{(géométrie,}

com-position) ;

l’émission lumineuse est

_enregistrée

_pour

des

_{températures}

inférieures à

_200,

250

_°C;

les doses d’utilisation des dosimètres sont faibles

_{(inférieures}

à 100

_krads);

les irradiations étudiées sont

géné-ralement des _y ou des

foi,

donc des

_rayonnements

de

bas TEL

_(Transfert

_d’Énergie

_Linéique).

Dans ces

conditions,

le

_spectre

en

_longueur

d’onde de la lumière émise à un instant donné du

_chauffage

peut

être considéré comme connu et

_identique

_pour

une

_catégorie

de dosimètres. La mesure ne _porte

alors _que sur le

_spectre

en

_température

_(dit

Glow

Curve),

et la dose est

_{proportionnelle}

à l’intensité lumineuse totale

_(intégrée

sur les

_{températures).}

Ces conditions de

_{fonctionnement,}

valables _pour des mesures

_{dosimétriques}

de

_routine,

sont

_trop

(*) Associé à l’IN2P3 _(C.N.R.S.). REVUE DE PHYSIQUE APPLIQUÉE. -

T. 12, N° 10, OCTOBRE 1977

restreintes

_lorsque

la thermoluminescence est utilisée

comme _moyen

_{d’investigation :}

_par

exemple,

obtention

d’informations sur les structures de

_{dépôts d’énergie}

par différentes

types

de

_{particules [3],}

ou encore étude

du

_phénomène

de thermoluminescence lui-même

_[4].

On est alors

_exposé

à sortir du domaine défini

précé-demment. En

_particulier,

les _spectres d’émission ne

peuvent

plus

être considérés comme connus a

_priori.

Or leur connaissance est intéressante _pour la

compré-hension des

phénomènes physiques

et elle est

indis-pensable

pour une étude

_quantitative

de ceux-ci. En

effet,

la

_réponse

d’un

_{photomultiplicateur}

est

large-ment fonction de la

_longueur

d’onde de la lumière incidente et la même

_énergie

recueillie dans le _rouge

ou dans le violet donnera des

_signaux

de sortie très différents.

_

L’appareil

que nous

_présentons

ici a été _conçu

dans un but de

recherche,

afin d’obtenir des données

quantitatives

dans un

_large

domaine

d’expérimen-tation.

2.

_{Appareillage.}

- 2.1. CONCEPTION GÉNÉRALE.

-Étant

données les conditions

_{d’utilisation,}

le

_dispositif

devra _{comporter :} .

-

un

_{porte-échantillon}

chauffant,

-

un

_{système dispersif}

_permettant

l’analyse

spec-trale de la lumière émise _par l’échantillon à étudier :

nous avons choisi un monochromateur à réseau. Il

est à _{remarquer que} dans les

_systèmes

_dispersifs

optiques, l’image

de

_l’objet

est formée sur une fente

d’entrée;

l’intensité de la lumière transmise

_dépend

beaucoup

de la

_géométrie

et du

_{positionnement}

de

117*

1748

l’échantillon,

qui

peuvent

entraîner un recouvrement

plus

ou moins

_complet

de

_l’image

et de la

_fente,

-

un

_{photomultiplicateur}

de haute sensibilité et

un

_enregistreur

de données

_qui

seront utilisés soit derrière le

_système

_dispersif

_{(analyse spectrale)}

soit directement face à l’échantillon

_(mesure

_intégrale).

Dans ce dernier cas, la mesure

_porte

sur toute l’étendue

spectrale

du

_{photomultiplicateur}

et est affranchie des incertitudes

_{géométriques}

mentionnées

précé-demment.

Il est _par ailleurs nécessaire de bien connaître les courbes de rendement en fonction de la

_longueur

d’onde _pour le

_{photomultiplicateur}

et le

monochro-mateur.

Les

_temps

de

_chauffage

sont courts :

_typiquement,

on _passe de la

_température

ambiante à 300 °C en

cinq

minutes. Le

_spectre

d’émission étant

_susceptible

de

_changer

avec la

_{température,}

un

_{balayage rapide}

et

_répété

en

_longueur

d’onde est nécessaire.

L’analyse

d’une série _{d’échantillons ayant} subi le même traitement

_comportera

ainsi deux

_{séquences :}

d’abord des lectures en mesure

_intégrale,

ensuite des lectures en

analyse

spectrale’qui

_préciseront

la forme du

_spectre

d’émission à

_chaque

_{température.}

Un

exemple

d’application

est

_présenté

à la fin de ce texte.

2.2. ENCEINTE D’EXPÉRIMENTATION. - C’est

un

cube en

aluminium,

de 100 mm de

côté,

évidé de trois

trous

_cylindriques

forés

_{perpendiculairement}

à

_chaque

face. Les divers

_dispositifs

sont fixés sur celles-ci

avec

_{interposition}

de

_{joints toriques}

rendant l’ensemble étanche à la lumière et au vide. La

_figure

1

FIG. 1. - Plan

schématique de _{l’appareil.} [Scheme of the apparatus.]

donne une vue

_schématique

de la

disposition adoptée :

Le

_{porte-échantillon}

est fixé en

(1)

_par

l’intermé-diaire d’un

_flasque.

En

₍₂₎

est montée une fenêtre de

_quartz

suivie du

monochromateur,

d’une vanne

optique

et du

photo-multiplicateur

(voie

analyse spectrale).

Pour la voie mesure

_intégrale,

en

(3)

est montée une

autre fenêtre de _quartz, derrière

_laquelle

_peuvent

être fixés le

_{photomultiplicateur}

et sa vanne

_optique.

L’ouverture

₍₅₎

_permet l’introduction

_rapide

des échantillons.

Pour éviter les

_oxydations

et améliorer la conduction

thermique

entre l’échantillon et son _support, il est

nécessaire d’effectuer les mesures en

atmosphère

d’azote.

_Aussi,

en

_(4),

un banc de _pompage

_permet

de faire le vide dans la chambre. L’azote gazeux est

ensuite introduit

_jusqu’à

obtenir la

_pression

atmos-phérique.

Enfin,

l’ouverture

₍₆₎

_permet

éventuellement le montage d’une source lumineuse de

référence,

ou

celui d’un boîtier d’excitation en lumière

ultra-violette _pour effectuer des

_expériences

de

radiophoto-luminescence àvec le même

_dispositif

de détection.

2.3. PORTE-ÉCHANTILLON. -

Conçu

sur le

_principe

de ceux réalisés _par Keller et al.

_[5],

il est constitué d’une résistance chauffante isolé Thermocoax

_(Type

1ZEZ Ac

₁₀₎

de diamètre 1 mm, enroulée en double

spirale

entre deux

_disques

de cuivre et

_noyée

dans de la brasure

_d’argent.

L’ensemble se

_présente

comme

un

_disque

de diamètre 40 mm et

_{d’épaisseur}

5 mm

tenu en

position

horizontale _par trois

pointes

d’acier

inox,

l’échantillon à

_analyser

étant

_déposé

au centre.

La

_puissance

maximale de 1

_kW,

_permet

éventuel-lement une montée en

_température

de 20

_°C/s.

Dans un

_logement

_ménagé

sur la face inférieure

est

_logé

un

_{couple thermo-électrique}

_{fer-constantan,}

qui

délivre un

_{signal proportionnel}

à la

_{température.}

2.4.

_{ÉLECTRONIQUE}

DE PROGRAMMATION ET DE RÉGU-LATION DE TEMPÉRATURE. - Il

a été

employé

un

ensemble de contrôle

_ayant

_déjà

donné de bons résultats

_[6].

Il

_{comprend :}

un transmetteur

_qui

traite l’information en _{provenance du}

_{thermo-couple;}

un

régulateur

à action

_{proportionnelle, intégrale}

et

différentielle;

un

_{programmateur,}

et un modulateur

de

_{puissance qui}

commande la résistance chauffante. Une

_{grande souplesse d’emploi}

est ainsi

_obtenue;

outre les montées linéaires en

_{température,}

des

_paliers

à

_température

constante _peuvent être facilement

programmés. (Par exemple

pour l’étude de la décrois-sance isotherme de la TL ou _pour vider sélectivement

avant lecture les

_pièges

TL les moins

_profonds.)

2.5. MONOCHROMATEUR. - Le monochromateur à réseau est du _type SCHOEFFEL GM

_100;

il

_permet

une

analyse spectrale

de 300 à 800 nm.

_L’image

de

l’objet

est formée à l’infini _par une

_première

lentille

de

_quartz,

_puis

sur la fente d’entrée _par la

_première

dernier,

égale

à

_f/4,7,

détermine celle de l’ensemble du

_{dispositif optique.}

Trois

_jeux

de fentes d’entrée peuvent être

_employés;

leurs dimensions sont

0,5,

1

et

_1,4

mm de

largeur

sur

_6,5

mm de

_longueur;

les résolutions

_{correspondantes}

sont

_4,5,

9 et 13 nm.

Le réseau est entraîné par une vis

micrométrique

donnant une lecture directe et linéaire de la

_longueur

d’onde. Pour obtenir un

_{balayage automatique,}

la

vis est entraînée _par un moteur

_synchrone

à deux sens

de

_rotation;

sur le même axe, un

potentiomètre

multi-tours,

convenablement alimenté _par une source

de tension _permet la conversion du nombre de tours

en différence de

_potentiel.

Cette dernière est ensuite

envoyée

sur la voie X d’une table traçante. Des

interrupteurs fin de

course dont la

_position

est

_réglable

limitent le domaine de

_longueur

d’onde à

_analyser

et inversent le sens de rotation du moteur. Les vitesses de

_balayage

utilisées

_{correspondent}

à

12,5

et 50

_nm/s.

2.6. DÉTECTION ET ENREGISTREMENT. -

Étant

données les faibles intensités lumineuses en

_jeu,

il

fallait choisir un

_{photomultiplicateur}

de rendement

quantique

élevé et de faible courant d’obscurité. Il est de _type RCA C 31000 A à

_photocathode

multial-kali _ayant une étendue

spectrale

de 260 à 800 nm,

avec un rendement

_{quantique typique}

de 24

_%

à 400 nm. Placé dans une enceinte fermée _par une vanne

optique,

il _peut être refroidi à -15 °C _par des éléments à effet Peltier.

_{L’expérience}

a montré _que les

meil-leures conditions de fonctionnement étaient obtenues

pour des valeurs

plutôt

basses de l’alimentation

haute tension

_{(1100 V).}

Sur la

_figure

1 sont

_indiquées

les deux

_positions

possibles.

La

_position

horizontale

_correspond

à la lecture en mesure

_intégrale.

La lumière émise _par

l’échantillon

lors de son

_chauffage

est alors réfléchie à 90° vers la fenêtre d’entrée du

_{photomultiplicateur}

par l’intermédiaire d’un miroir aluminisé

amovible,

placé

au-dessus du

_{porte-échantillon.}

Sur le

_trajet

lumineux est

_interposé

un filtre BG 38 LEITZ de 3 mm

d’épaisseur

_pour diminuer le

_rayonnement

thermique atteignant

la

_{photocathode.}

La

_position

verticale est utilisée en

_analyse

spec-trale. La lentille de focalisation envoie un faisceau de

lumière

_parallèle

sur le

monochromateur,

au-dessus

duquel

est monté le

_{photomultiplicateur.}

Dans les deux

_positions,

le courant d’anode est

mesuré _par un

pico-ampèremètre,

_comportant

une

sortie

_{analogique, qui}

est reliée à la voie Y d’une table _traçante. Pour obtenir les

_spectres

d’intensité lumineuse en fonction de la

_température

(Glow

curves),

en mesure

_intégrale,

il suffit

d’envoyer

le

signal

du

_{thermo-couple}

sur la voie X de cette table.

Enfin,

un

dispositif

de sécurité interdit l’ouverture

intempestive

de l’enceinte

_lorsque

la vanne

optique

du

_{photomultiplicateur}

_{n’est pas}

fermée,

et vice versa.

3.

_Étalonnage.

- Comme il

a

_déjà

été

_indiqué,

un

_étalonnage

du

dispositif

est

_{indispensable.}

Les

courbes de rendement en fonction de la

_longueur

d’onde données _par les constructeurs _pour le

mono-chromateur ou le

_{photomultiplicateur}

ne sont _que

des données

_typiques,

relatives à un ensemble de

matériel

_produit,

et n’ont

_qu’une

valeur indicative.

Pour établir ces courbes

_{d’étalonnage,}

une source

de lumière étalon est nécessaire. Il a été utilisé ici

une

_lampe

à incandescence

_{spéciale (comportant}

un

ruban de

_tungstène

_poli

comme

_filament)

alimentée

sous tension stabilisée et dont la

_température

de couleur était 2 392 ± 10 K. Le _spectre en était donc

connu.

La

_réponse

fournie _par la voie

_analyse

_spectrale

a

_permis

la déduction de la courbe

_{d’étalonnage}

correspondante.

Ensuite un deuxième

monochro-mateur a été

employé

devant la source _pour limiter

un étroit domaine de

_longueur

_d’onde;

la

caracté-ristique

de transmission du monochromateur lié à la voie

_analyse

_spectrale

est obtenue en faisant le

rapport des intensités lumineuses reçues sur les deux

voies.

On déduit ensuite de ces résultats la

_réponse

spectrale

du

_{photomultiplicateur.}

Les courbes de

réponse

des deux voies sont ainsi obtenues en valeur

relative,

avec une

_précision

estimée à ± 3

_%.

Le

_{photomultiplicateur}

est ensuite étalonné en

valeur absolue

_toujours

à

_partir

de la même source

étalon,

grâce

à un

_dispositif

_optique

_adéquat,

_pour une

_longueur

d’onde de 5 330

À,

_permettant

ainsi

d’établir sa courbe de sensibilité absolue, en

_ampère/

watt, dans les conditions d’utilisation

correspondantes

(température

ambiante,

alimentation sous 1 100

_V).

Enfin,

la stabilité du

_{photomultiplicateur}

est

contrôlée

_fréquemment

à l’aide de

_petites

sources

lumineuses de références constituées d’une source

radioactive et d’un

scintillateur,

qui

peuvent être

placées

sur le

_{porte-échantillon.}

4. Performances. - La

géométrie adoptée

pour notre

_{dispositif (photomultiplicateur}

relativement

éloigné

de

_{l’échantillon)}

n’est _pas

_adaptée

à la mesure

des très faibles

_doses,

domaine

_qui

est

_plutôt

du ressort

de la dosimétrie.

Néanmoins,

de bons résultats sont

encore obtenus en mesure

intégrale

à 5 rad. avec les

dosimètres TLD-100 Harshaw

_{(LiF :}

_{Mg :}

_Ti)

et ce pour un taux de chauffe de

1,2

°C/s.

Toutes les vitesses de chauffe inférieures à 1

_°C/s

peuvent être

_{programmées.}

La montée en

tempé-rature est linéaire à ± 1

_{% près}

et

_{reproductible}

à mieux de 1

_%.

Les

_paliers

de

_{températures}

sont

affichés avec une incertitude de ± 1

_°C,

et leur stabi-lité est du même ordre. La

_figure

2 montre

_quelques

traitements

_{thermiques typiques.}

Le retard

_thermique

entre le

_{thermo-couple}

et

l’échantillon est inférieur à 1 s si la

_géométrie

de ce

dernier est bonne

_(cristal

à faces bien

_planes).

La

température

des

_pics

de TL est ainsi connue à ± 2 °C

1750

FIG. 2. - Traitements

thermiques typiques : 1. palier à 350 °C pour l’étude de la décroissance isotherme, 2. montée linéaire

simple, suivie du _{refroidissement,} 3. montée linéaire précédée d’un

palier à 175 °C _pour vider les _pièges TL les moins _profonds.

[Typical heat treatment : 1. level at 350 °C for _studying the iso-thermal _decrease, 2. _simple linear rise, before cooling, 3. linear rise after a level at 175 °C to empty the shallowest TL _traps.]

dominant du LiF

_TLD-100,

et 270

_{°C pour}

le

_CaF2:Mn

(TLD

400

_Harshaw).

La

_{reproductibilité}

obtenue avec la

_partie

_optique

seule de

_{l’appareillage}

_(mesures

_portant sur des.

sources lumineuses non

_{thermoluminescentes)}

est de l’ordre de 1

_%.

Une série de mesures effectuées sur

des dosimètres TL

_{CaF2 :}

Mn _{ayant reçu} la même dose

₍₉₅₀

rads

_déposés

_par des _y du

_6oCo)

a donné une

_dispersion

de 4

_%

_(écart

_quadratique

_moyen).

Une

_partie

de celle-ci est

_probablement

due à

l’appa-reillage :

variation de réflectivité du

porte-échan-tillon,

inégalités

de

_chauffage

dues à des mauvaia

contacts

_thermiques,

etc. mais le rôle de la

_dispersion

en sensibilité des _{échantillons eux-mêmes} n’est

certai-nement _pas

_{négligeable.}

FIG. 3. - Intensité lumineuse émise

en fonction de la température par un cristal de

_CaF2:

_Dy irradié aux du 60Co avec un taux de chauffe de 1,1 °C/s, - données

en _ampères obtenues directement en sortie du _{photo-multiplicateur,} --- courbe corrigée, _en watts.

[Light intensity vs _{temperature :} the light is emitted by an irradiated ( r of _{60CO) Crystal} of _{CaF2 : Dy, heating} rate 1.1 °C. _s-1, - data in _ampere directly received at the exit of the PM, --- corrected

curve, in watt.]

5.

_{Exemple d’analyse spectrale.}

- Sur la

figure

3

est tracée la courbe donnant le

signal

en fonction

de la

_température

_(Glow-curve)

_pour le

_{CaF2 :}

_Dy

(dosimètre

Harshaw

_TLD-200)

telle

_qu’elle

est obtenue à la sortie de

_{l’appareillage}

en mesure

_intégrale

avec un taux de chauffe de

1,2

°C/s.

L’analyse spectrale

d’un échantillon

_identique

dans les mêmes conditions montre

_qu’il

_y a deux domaines

de

_spectres

d’émission : à moins de 240 °C on observe

(Fig.

4)

les raies

_{correspondant}

aux transitions du

Dy3+;

au-dessus

_(Fig.

₅₎

il

_n’y

a

_qu’un

maximum

unique, indiquant

qu’il

y a eu un

_changement

de processus

physique.

Ces courbes sont ensuite

_corrigées

pour tenir

compte

de l’efficacité en fonction de la

FIG. 4. -

Spectre d’émission du

_CaF2:

_{Dy pour} le domaine de

température au-dessous de 240 °C : - courbe

brute, --- courbe corrigée.

[Emissive spectrum from CaF2 : Dy for temperature range below 240 °C : -

experimental curve, --- corrected curve.]

FIG. 5. -

Spectre d’émission du

_CaF2:

_Dy dans le domaine de

température au-dessus de 240 °C : - courbe brute, --- courbe corrigée.

[Emissive spectrum from CaF2 : Dy for temperature higher than 240 °C : - experimental

longueur

d’onde sur la voie

_analyse

_spectrale

et obtenir la véritable forme des

spectres

(pointillés).

La

connais-sance de ces derniers et de la

_réponse

absolue en

fonction de la

_longueur

d’onde sur la voie mesure

intégrale

permet

de calculer la sensibilité

sur"’ celle-ci

pour chacun des deux domaines : elle est dans les conditions d’utilisation choisies ici de 1 530

A/W

dans le

_premier

domaine et de 1 900

_A/W

dans le

deuxième. La Glow curve

_peut

alors être retracée sur la

_figure

3 en termes de

_puissance

lumineuse absolue

_atteignant

le

_{photomultiplicateur}

et non

plus

d’intensité en sortie de celui-ci. La connaissance des

_{caractéristiques géométriques}

de

_{l’appareillage}

permet ensuite d’évaluer

_l’énergie

totale libérée par

l’échantillon sous forme de lumière dans le domaine

de

_longueur

d’onde

_analysé.

Bibliographie

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at the Danish AEC Research, Establishment Riso 11-14 October 1971.

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[5] KELLER P., LAPRAZ D. et IACONNI P., Mod. Geol., 2 (1971) 71.

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