Structure hyperfine des niveaux pairs 4 f12 5 d 6 s2 + 4 f13 6 s 6 p de Tm I

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Submitted on 1 Jan 1972

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Structure hyperfine des niveaux pairs 4 f12 5 d 6 s2 + 4 f13 6 s 6 p de Tm I

P. Camus

To cite this version:

P. Camus. Structure hyperfine des niveaux pairs 4 f12 5 d 6 s2 + 4 f13 6 s 6 p de Tm I. Journal de

Physique, 1972, 33 (8-9), pp.749-754. �10.1051/jphys:01972003308-9074900�. �jpa-00207301�

STRUCTURE HYPERFINE DES NIVEAUX PAIRS 4 f12 5 d 6 s2 + 4 ^f13 6 s 6 p ^{de Tm I}

P. CAMUS

Laboratoire Aimé Cotton, ^CNRS II, 91-Orsay (Reçu ^{le 3 mars} 1972)

Résumé.

Le calcul des structures hyperfines des niveaux de l’ensemble de configurations 4 f12 5 d 6 s2 + 4 f13 6 s 6 p a permis l’interprétation de 27 constantes A mesurées _par différents auteurs

écart quadratique moyen 03B4A de 1,6 mK. Cet écart représente ⁹ % de la valeur moyenne des constantes A mesurées.

L’hamiltonien effectif relativiste de structure hyperfine ^décrit par Judd

été introduit _pour

trer que les corrections relativistes sont

général ^{du même ordre de} grandeur que les incertitudes des mesures et prennent

pour 7 valeurs expérimentales ^très précises ^obtenues par la méthode des croisements de niveaux dans

jet atomique. Les valeurs des paramètres ^an1, bn1 et cn1 des opérateurs s(1), ^{l(1) et} [s(1) C(2)](1) ^{de la structure} hyperfine ^{sont données} pour les électrons 4 f, 5 d, 6 p et 6 s des configurations 4 f12 5 d 6 s2 + 4 f13 6 s 6 p de Tm I.

Abstract.

The theoretical study ^{of the} hyperfine ^structure of the levels belonging ^{to the} group of configurations 4 f12 5 d 6 s2 + 4 f13 6 s 6 p ^{has enabled}

interpolation of twenty-seven

tants A, ^measured experimentally by ^several authors, ^with

03B4A of 1.6 mK. This

error

represents ⁹ % ^{of the} average value of the A factors observed. The relativistic effective hamil- tonian for the hyperfine ^{structure described} by Judd, has been introduced to show that the rela- tivistic corrections _are, in general, ^{of the}

^{order of} magnitude

^the experimental errors, and take

meaning ^{for 7} values, accurately ^measured by ^{the level} crossing ^{method in}

^atomic

beam. The values of the parameters an1, bn1 ^and cn1 corresponding ^{to the} hyperfine ^structure operators s(1), ^{l(1) and} [s(1) C(2)](1)

given for the electrons 4 f, ⁵ d, ⁶ p and 6

in the configu- rations 4 f12 5 d 6 s 2 + 4 f13 6 s 6 p of Tm I.

Classification Physics abstracts :

13-20

Introduction.

La première ^{étude du} spectre ^du thulium, ^en 1934, ^{est due à Schüler et Schmidt} [1]

qui ^ont déterminé, ^en étudiant la structure hyperfine

de quelques ^raies d’arc, ^{la valeur 1=} 1/2 ^du spin

nucléaire. En 1963, ^dans le but d’étendre la classifi- cation de ce spectre, ^{Blaise et Vetter} [2] ^ont entrepris

l’étude systématique ^des structures hyperfines ^de

70 raies d’arc de 169Tm à l’aide d’un spectromètre Fabry-Perot photoélectrique ^du type HYPÉAC ^et éta- bli les écarts hyperfins ^{de 17 niveaux} pairs ^{et 10 niveaux} impairs. Récemment, ^les progrès ^{de la} technique ^du jet atomique ^et de la méthode des croisements de niveaux ont permis ^{à Kuhl} [3], puis ^à Wallenstein et coll. [4], [5] de déterminer avec une plus grande précision ^{les écarts} hyperfins ^{de 8 niveaux} pairs.

Depuis 1964, nous avons poursuivi la classification du spectre ^{de Tm 1 à l’aide de} l’analyse ^{des structures}

Zeeman des raies et de l’interprétation théorique ^des configurations électroniques [6], [7] suivant les méthodes de Racah. Nous avons déjà montré que les fonctions propres du couplage intermédiaire des

configurations mélangées ^{4 f " 5 d 6 s’ + 4 f 13 6 s} 6 p

permettaient de rendre compte ^avec précision ^des

facteurs de Landé g mesurés, des forces de raie obser- vées entre les niveaux pairs ^{et le} multiplet ^fondamen-

tal 2F° de 4 f 13 6 S2 et de la durée de vie de quelques

niveaux mesurée par effet Hanle [8]. ^{Les données} expérimentales ^et théoriques ^{étaient donc} suffisantes

pour compléter ^{notre étude par une} comparaison ^des

écarts hyperfins ^{calculés et mesurés} des niveaux pairs appartenant ^à l’ensemble configurationnel

Méthode.

L’hamiltonien de la structure hyper-

fine Hhfs comprend quatre ^termes qui s’écrivent avec

la notation tensorielle utilisée _{par Judd :}

pour la partie orbitale,

pour la partie spin-dipolaire,

pour le terme d’interaction de contact entre le spin

de l’électron ^et le spin nucléaire, ^et

pour le terme quadrupolaire électrique.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01972003308-9074900

750

Dans le cas de 169Tm dont le spin ^{I est} égal ^à 1/2,

l’hamiltonien Thfs ^{se réduit à la} partie magnétique

de la structure hyperfine, c’est-à-dire aux trois pre- miers termes du développement précédent que ^nous

désignerons par l’expression (X(l). /(1»).

Dans un traitement classique, ^{si l’on note la fonc-}

tion d’onde électronique de l’atome par 1 rxSLJM} >,

on peut ^calculer simplement l’énergie ^de perturbation

au premier ordre, ^{en suivant} les méthodes de l’al-

gèbre ^de Racah, ^{soit :}

Puis après réduction, ^on obtient la formule de Casimir pour la structure hyperfine magnétique ^{soit :}

La constante AasLj ^{de structure} magnétique ^du niveau aSLJ > est donnée _par l’expression :

Le calcul des constantes AClSLJ des niveaux distingue

la dépendance angulaire ^{et la} dépendance ^{radiale et}

pour plusieurs ^électrons AClSLJ ^{s’écrit :}

Pour la partie angulaire anl, il suint de calculer les éléments de matrice réduits aSLJ Il X(l) xSLJJ >,

en tenant compte ^du couplage ^réel explicité préala-

blement dans l’étude des configurations. ^La partie

radiale est exprimée par les constantes de structure

hyperfine électroniques :

pour 1 # 0 où r - 3 > ^est défini _par l’expression

roo 1

et

L’opérateur ^{de structure} hyperfine ^{s’écrit alors sous}

la forme usuelle suivante :

Dans ^un traitement plus complet des effets relati- vistes qui ^n’étaient jusqu’ici pris ^en considération _que dans les expressions ^des constantes anl où ils avaient été introduits par Casimir dès 1936 [9], ^{Sandars et}

Beck [10] puis ^Judd [11] ^{ont cherché un} opérateur

effectif Hhfs agissant ^sur les fonctions d’onde d’états

non relativistes classiques ^tel que :

où la lettre R désigne ^des expressions relativistes. Cet

opérateur Hhffsf s’exprime ^{comme le} produit par I(1) d’une combinaison linéaire d’opérateurs ^tensoriels

doubles W(Kk)K = (t(K). v(k))(K) pour chaque électron nl où t(K) et v(k) agissent respectivement ^{dans les} espaces de spin ^{et d’orbite. Pour} plusieurs ^électrons nl, X(1) s’écrira sous la forme :

.L

où les constantes a(kk) ^{sont données dans} (12). ^Dans l’expression ^{de ces} constantes apparaissent ^{les inté-} grales ^P (P+ +, P+ - ^et P- ) qui ^font intervenir les fonctions F et G de l’équation relativiste de Dirac.

Casimir ^a donné une approximation ^des intégrales P,

en les écrivant comme produit de leur limite non rela- tiviste _par un facteur de correction :

Les coefficients F, ^et Gp ^{sont tabulés} par Kopfer-

mann [13]. ^{Comme dans le cas} classique, ^{il est} possible

de calculer l’énergie ^de perturbation ^au premier ^{ordre :}

La dépendance ^{en F reste la même et} l’on obtient

toujours la formule de Casimir énoncée plus ^haut

dans le traitement classique. ^De plus les formules de passage des opérateurs tensoriels doubles W(10)1, w(O1)1 et W(11)1 aux opérateurs classiques s(1), ¹⁽¹⁾

et (s (1). C(2) )(1) ^{de la structure} hyperfine ^{sont données}

par Bordarier, ^{Judd et} Klapisch [12]. L’opérateur ^de

structure hyperfine ^{s’écrit alors sous la forme sui-}

vante :

On peut ^noter ici que la différence entre l’expression

relativiste (2) ^de X(l). 1(1) et l’expression classique (1)

tient d’une part ^dans l’introduction d’un terme de contact pour les électrons nl de 1 ’# 0, ^d’autre part dans l’indépendance des effets de [(1) et (S(l). C(2)(1).

Pour calculer l’opérateur ^{de structure} hyperfine ^de l’éq. (2), ^on peut donc indifféremment utiliser les opérateurs ^{W(Kk)K ou les} opérateurs classiques équi-

valents. Nous avons choisi les opérateurs ^tensoriels

doubles car le _programme SUPRAC écrit _par Bor- darier [14] pour UNIVAC 1108 permet de calculer les formules angulaires, ^selon l’algèbre ^de Racah, ^de

toutes sommes ou produits d’opérateurs ^tensoriels w(ick)K appliqués à deux états d’un couplage ^{de base} quelconque.

Les fonctions propres du couplage intermédiaire,

combinaisons linéaires des fonctions de base LS choi- sies au départ ^du calcul des énergies ^des configurations électroniques ^{sont obtenues en} minimisant l’écart entre les énergies ^{observées et} calculées des niveaux

interprétés. Ces fonctions _propres ^sont alors utilisées pour obtenir les coefficients A de structure hyperfine

des niveaux. Enfin, les coefficients A calculés, comparés

aux valeurs mesurées, permettent de rechercher _par la méthode des moindres carrés, les valeurs _{des para-} mètres _anl, bnl et Cnl qui minimisent l’écart entre la théorie et l’expérience.

Dans toute la suite, ^nous confronterons les résultats

expérimentaux ^{aux résultats} théoriques ^{obtenus dans}

les deux hypothèses ^de calcul suivantes :

l’une strictement non relativiste avec anl = 0 _pour 1 # 0 et bnl = cnl,

l’autre relativiste avec anl =F ^{0 et} bnl -# Cnl pour

chaque électron nl (1 ^-# 0).

En choisissant de fixer les rapports anllbn, ^et cnl/bnl

dans l’hypothèse relativiste, ^nous éliminerons des

équations ^{des P} les estimations faites ^sur la valeur moyenne de 1/r3. ^Les rapports théoriques ^calculés

dans l’approximation de Casimir et, donnés ^sur le tableau I, ^seront imposés ^{aux valeurs des} paramètres

dans les équations ^{de moindre carré.}

TABLEAU 1

Rapports théoriques

des paramètres ^{de structure} hyperfine

Résultats.

Les fonctions propres du couplage

intermédiaire _que nous avons utilisé correspondent

aux valeurs des paramètres de l’interaction électrosta-

tique ^et spin-orbite qui minimisent l’écart entre les

énergies ^{calculées et} observées de 80 niveaux pairs appartenant ^à l’ensemble configurationnel

Nous avons disposé pour optimiser ^les valeurs des paramètres ^{de la structure} hyperfine ^{des 17 écarts} hyperfins ^{mesurés à} l’aide d’un HYPÉAC [2] ^{dont 8}

ont fait l’objet de nouvelles mesures beaucoup plus précises ^à l’aide d’un jet atomique [3], [4], [5]. ^En outre,

nous avions mesuré avec Blaise [15] ^en 1964, ^{13 écarts} hyperfins supplémentaires ^à l’aide des renseignements

fournis _par les raies, ^en champ magnétique nul, ^des spectrogrammes ^{Zeeman faits avec le} grand spectro- graphe d’Argonne par Tomkins et Fred. Ces 13 mesures

sont affectées d’incertitudes plus grandes ^{et nous leur} accorderons un poids plus ^{faible dans la} comparai-

TABLEAU Il

Valeurs des paramètres ^{de structure} hyperfine ^des configurations

752

son théorie-expérience qui suivra. Toutes les valeurs mesurées sont rassemblées dans le tableau III.

Après plusieurs itérations, ^{nous n’avons retenu}

pour optimiser les valeurs des paramètres que 27 ^cons- tantes A de structure hyperfine (ler Jeu) ^{sur les 30 obser-}

vées. Parmi les trois constantes A écartées, ^{celle du} niveau 19548 5/2 ^est largement ^{en dehors} de la valeur calculée et celles des niveaux 28051 5/2 ^et 34297 7/2

sont entachées d’erreurs de mesure qui atteignent respectivement ^{50 et 30} % ^{de leur} valeur. Les valeurs

finales des paramètres anl, bnl ^{et cnl de la structure} hyperfine, ^définies plus ^{haut, sont} rassemblées dans le tableau II _pour les deux hypothèses, ^non relativiste et relativiste, que nous avons présentées.

Deux jeux de valeurs expérimentales ^{A ont été}

utilisés comme nous le verrons plus ^loin pour déter- miner les valeurs des paramètres ^dans l’hypothèse

relativiste : l’un comprend ²⁷ grandeurs (1 er jeu),

l’autre les 7 mesures précises (2e jeu) ^obtenues

à l’aide des expériences ^de jet atomique. La compa- TABLEAU III

Constantes A de structure hyperfine des niveaux de 4fl2 5 d 6S2 + 4 f 13 6 s 6 _p de Tm 1

, , . , , , ,

TABLEAU III (suite)

Dans le tableau III, colonne des niveaux, ^les énergies

parenthèses correspondent

^{valeurs calculées des niveaux.}

754

raison des résultats théoriques ^et expérimentaux

est donnée dans le tableau III. ^Il apparaît, ^{à la} première ^{lecture de cette} table, que les corrections

apportées ^{entre les deux} calculs, ^non relativiste

et relativiste _pour le 1 er jeu, ^{sont en} général ^{bien infé-}

rieures à la précision ^{des mesures} effectuées à l’aide du Fabry-Perot [2] ^{et a} fortiori ^celles que ^{nous avons} faites sur les plaques photographiques d’Argonne [15].

Malgré tout, la variation significative ^du paramètre b6p ^{de - 8,32 :1: 1,86 mK à - 6,92 :1: 1,54 mK montre}

que les corrections relativistes affectent particulière-

ment l’électron _{6 p} alors _que les autres paramètres

de 4 f et 5 d sont pratiquement inchangés.

En conséquence, ^{nous avons} porté ^dans le tableau III,

en face de l’énergie ^{observée ou calculée des} niveaux, leur pourcentage d’appartenance ^{à la} configuration f 13 sp pour ^{mettre en} évidence ceux dont on peut penser, ^en première approximation, que les coefh- cients A sont affectés _par les corrections relativistes.

A titre d’exemple, pour le niveau 17752 5/2 qui ^est

à 100 % ^{f 13} sp, l’accord théorie-expérience ^{est bien}

meilleur dans l’hypothèse relativiste ; ^{il en est de même}

pour le niveau 26126 5/2. ^Dans l’ensemble, ^{si l’accord} théorie-expérience ^est meilleur dans la seconde hypo-

thèse _pour le ler jeu, ^{il devient très bon} lorsque pour déterminer les paramètres ^{on limite le} jeu des coeffi- cients A observés à celui des mesures faites _par croi- sement de niveaux dans un jet atomique [3], [4], [5],

c’est-à-dire au 2e jeu.

Toutes les grandeurs ^{A à} l’exception ^{de celle du}

niveau 24348, remesurées avec cette méthode, ^sont plus proches des valeurs calculées et sortent légère-

ment du domaine des incertitudes de mesure données par Blaise et Vetter [2]. ^Pour le niveau 24348 9/2,

le rapport signal ^{sur bruit du} croisement des sous-

niveaux hyperfins (4,0)-(5,2) ^{du terme} (3 H5, 3/2) 9/2

donné dans [4] ^{est un des} plus ^{faibles et nous} pensons que l’incertitude sur la valeur de A est plus grande que celle donnée _par ces auteurs [5]. Finalement _pour éli- miner au maximum les erreurs provenant ^de l’impré-

cision des _mesures, les valeurs des paramètres ^{ont été}

recherchées dans l’hypothèse relativiste à partir ^des

sept ^{mesures obtenues} par croisement de niveaux. Les constantes A calculées à partir ^du jeu de valeurs de la troisième colonne du tableau II sont données dans la dernière colonne du tableau III. Les paramètres

de 4 f 13 6 s 6 p ^{de ce dernier} jeu ^{du tableau II sont}

affectés de larges incertitudes car un seul des écarts A

sur les 7 appartient ^{à un niveau} pur à 100 % ^en f 13 _sp. Malgré cela, ^{le sens} des variations observées entre les paramètres déterminés dans les deux hypo-

thèses non relativiste et relativiste _pour le premier jeu (c’est-à-dire ^{27 valeurs} A) ^{est conservé.}

Conclusion.

Comme nous l’avions déjà ^démontré

à l’aide des comparaisons ^{faites entre} valeurs calcu- lées et observées des facteurs de Landé g, ^{des forces}

de raies et des durées de vie des niveaux pairs ^de 4 f 12 5 d 6 s2 + 4 f 13 6 s 6 p ^{de Tm} I, les fonctions propres obtenues en couplage intermédiaire sont

suffisamment bien connues pour permettre ^{une confron-} tation utile entre résultats théoriques ^et expérimen-

taux de la structure hyperfine. ^{Les valeurs} théoriques

calculées à partir de l’hamiltonien classique ^{de struc-}

ture hyperfine permettent ^de comparer 27 ^constantes

hyperfines ^{Z4 observées} avec une erreur quadratique

moyenne ôA de 1,6 ^{mK soit 9} % ^{de la valeur} moyenne des grandeurs mesurées. Il est intéressant de noter que la précision ^{des mesures obtenues} par croisement de niveaux sur sept ^écarts hyperfins, ^a permis ^d’in-

troduire un hamiltonien effectif relativiste ^et d’aboutir,

en tenant compte ^des hypothèses ^{de Casimir} pour déterminer les rapports théoriques anll bnl ^et cnl/bnl

des électrons nl, ^{aux valeurs} précises ^des paramètres

pour les électrons 4 f, ⁵ d, 6 p ^et 6 s de

Il est certain _que si nous disposions dans l’avenir de

mesures plus nombreuses et précises ^des constantes A des niveaux pairs ^{de Tm I} il serait possible ^{de libérer}

les valeurs fixées des rapports ^{entre les} paramètres

et d’améliorer encore la comparaison théorie-expé-

rience.

De telles mesures ne sont pas impensables ^{avec le} développement des lasers à longueur d’onde variable et des expériences d’absorption saturée. Enfin les valeurs des paramètres obtenus dans cette étude seront d’une aide précieuse pour calculer les structures hyperfines

des éléments à numéro atomique ^Z impair ^{de la}

série des terres rares, éléments dont les spectres ^sont

encore mal classés.

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