Spectroscopie de polarisation : isotopes du krypton

(

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,

-. SPECTROSCOPIE DE ?OLARISATION;

ISOTOPES DU KRYPTON

par Daniel Audet B.Sc.

Thèse présentée

à

la Faculté des études ,supérie~res~ et de recherche en vue de l'obtention du grade de

Mal t re ès Sciences (M. Sc. )

.

Pépartement de Physique Université McGill Montréal. Québec ©·"Juin 1985 / ..

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• t -1-III Résumé "

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Ce~ comportement du signal en spectroscopie

~ de

polarisation a été étudié. Utilisant un gaz de krypton (concentr·a t ions isotopiques ~ naturelles) exci té par radiofréquences, les paramètres. de pression, d'intensité des

c . faisceaux (pompage et ~Séchantillonnage) et d'intensité de

décharg~ furent mod~fiés et leurs, effets. tant sur 1 es

"

isotopes pairs (82,84,86) que sur l'isotope.impair (83) ont

~té ana~ysés. Des comporteme~ts typiques au pompage.optique

furent nàtés.o

D'un même-souffle, les pics de

la

transit,ion 587 nm (5s[3/2]1-5p'[3/212) du'krypton?furent identifiés.

\,

1

De plus, les déplacements iso~oiiq~~s des isotopes pairs (80,82,84,8&) ont été ~esurés pour la raie 587 nm et la variation du carré moyen du 'rayon de charge fut déduite.

•

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- Abst'ract r

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1

The signal behavior 1."n laser polarization

~pectroscopy was ~nvesti8ated. Kr"ypton gas of normal

isotopie abundanee exeited by-radio frequencies was used and

para~eter~ such as pressure, beam intensifies (p~mp and.

probe) and diseharge strength were varied and their effeet~ on both ty,pes qf-_ isotopts (ev,.en and odd) were studjed.

the/ peaks of

(

, Moreover the

t ra n s i t ion 'we r e ide n tif i e d • The isotope

(80,82,84,86)

were shifts measured ~ 5'87 of nm - (5sJ3/2]l-5p' [3/2]2)

/

. / '

even krypton ,isotopes for this transition and the change in~ne mean square charge radius W8S deduced.

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Préface

Ce travail a pour buts, dans un premier temps$

./d'

dbserver et de commenter le comporteme?t du signal en

spectroscopie de polarisation lorsque les diverses conditions dans lesquelles s'effectue une mesure sont modifiées; et dans un second temps, de mesurer les déplacements '~sotopiques de la raie 587· nm du krypton (concentrat10ns natureiles)

à

-l'aide de la spectroscopie de polarisation. Ces déplacements furent obtenus précédemment par D.A. Jackson [ 1]

à

l'aide d'un étalon Fabry-Pérot.

Mentionnons que la section 2.2 ,(chapitre 2) concernant la structure de la· raie 587 nm pour le 83 Kr contient une évaluation sommaire des coefficients A et B de

J'

\. la séparation hyperfine du niveau 5p'[3/2]2. Cette

évaluation, au meilleur de ma connaissance, n'a pas encore été faite et permet de compléter l'identification de tous les pics présents pour cette raie.

1

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-iii-•

Remerciements

\

-tiens a remercier.tout spécialemept mon direct~ur f

de recherche, M • John E. Crl"awford pour avoir suggéré et d i r i 8 é ce' t r a v ail :' Je r e ID e r c i't é g a fe ID e n t M. Fr i t z Buc h i n g e r

pour ses conseils et suggestions sur le comportement du signal en spectroscopie laser,

M.

Réal Corriveau pour son aide précieuse dans l'acquisition des données ainsi que M. H.T. Duong.

Mes remerciements vont aussi

à

M. Steve Kecani et

M.

Leo Nikkinen pour !euf aide dans la' fabrication de diverses

Q

pièces du montage expérimental.

Finalement, j'aimerais exprimer ma gratitude au Conseil de Recherche en Sciences Naturelles et en Génie

, 1

(CRSNG) pour m~avoir fourni un support financier tout au long de ma mai trise.

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matieres Table des

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i Préface •••

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i i Remere'l. emen t s •

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figures. Liste des

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Liste des tableaux. l.X

IntroductJ.on •••••••

...

1 Chapitre 1 1 • 1

..

?pectroscopi~ de polarl.satl.on

,.

t

Théorie ••

. . .

_,

.

.

.

...

1.1.1 1.1. 2 Principe •••

...

_, Profil du signal

.

,

. . .

. .

1.1.3 Dépendance de la section efficace.

...

8 9 11 13 1.2 Montage expérimental •• 15 Chapitre 2 2.1 1.2.1 Composantes passives ••••••••••••••••• 15 1.2.2 Composantis actives~ Résultats expériment~ux

.

_>

.

...

fi

Analyse des spectres . . ...- . . . • • . . . • • . . . • . . . • • • 19

20 2.1.1 Equation a aJuster ••••••••••••••••••• 20 2.1.2 Programme d'ajustement de courbe ••••• 24 2.1.3 Et~lonnage des s p e c t r e s . . . 28 2.2 Structure de la transition 587 nm du krypton. 28 2.2.1 Propriétés de la transition •

.

.

.

.

.

. .

.

.

28 2.2.2 Assignation des transitions pour

83

Kr . . . !lit 33

{

"

1

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-,-Page , Chapitre 3 p 3.1 Comportement du signal en ~ spectroscopie de polarisation

.

) Effet de la pression ••

...

3 2 _• Eff _et d _e 1 r _~ntens~te ' ' d _e 1 _a d' h l , _{ec arge ••••••••••••}

37 41 3.3 Effet de la pUlssance du laisceau de pompage' •• ; ,43 3.4 Effet de la"pulssance du

faisceau d'échantillonnage ••• 46

Chapitre 4 - Déplacement isotopique du krypton "

4.1 Effet de masse • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • ~ ••••••• 51

4.2 Effet de volume ••••••••••••••

· ... .

4.3 Déplacement isotopique •••••••

·

...

·

... .

4.4 Comportement général de la variation

du carré moyen du rayon de charge ••

·

... .

"

4.5

Résultats •••••••••••••••••••• 4.6 Sensibilité de la technique •• Conclusion ••.•••••••••••••••••••••••••••

'.

Appendice A

.

·

... .

·

... .

· ...

• 'l' • • • • • • • • • 52 53

54

55 59 62

Niveaux électroniques du krypton\' •••••••••••••• <1 • • • • 63

Appendice

B-Programme d'ajustement de courbe.

·

... .

Appendice C " Déplacemen t isotopique . . . , ••••••• 66 79

;.

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'II

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Références. • • • ., . . . II: ,,~ \,

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84 , ' 9· "

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_,

Figur,e 1.1 Figure 1.2

Fi~ure

2.1 Figure 2.2 F}-g ure 2.3 Figure 2.4 1 1 l ' 1

-vii-Liste des figures

Page Schéma simplifié du montage expérimental •••••• 10

• 'Jo

-Schéma du montage, expérimental.. • • •• • • • • • • • • •• 16 Spectr,e de la raie 587nm du krypton (6-0.47°). 22 Spectre de la raie 587nm du krypton (6_0.630 ) . 23

Profil de Voigt., ••.• ' ... . . . • . • . . . . • • ••..••• 25

Spectre_ ajusté d-e la raie 587nm

~

,,(l . - ; '

du krypton

( 8=0 •

63 ) •••.•••••.•••••••• o ' ~ ••••••• ~ 26

(» Figure 2.5 Résultat de la soustraction '"

)

.1!'''\ ~,4.I~

(

.

) , \ -( fig. 2. 2 - ( f i g. 2:" 4 ) • • • • ••••.• '. • • .. • .. • .'. • • • • •

27

• ~. ~l

Figu~e 2.6 Spectre étalon •••••••••••••••••••••••• _{, "} ~ •• ' ••••• 29 '

Figure 2.7 Spe'ctre de la raie 587nm du krypton _{, -}

(6~O.630):

_, (30 Fig ure 2. 8 T r ans i t ion sen t r e l e s n i v è'a» JM 5 s [ 3 / 2 ] 1

Figure 2.9 Figure 3.1

,

Figure 3.2

_..

~ / Figure 3.3 Figure 3.4 Figu~e 3.5 et Sp'[3/2]2 pour le

8i'

Kr •••••••••••••• ~ •••••• 32 Identifiea tion des pics du 83 Kr •••••••••••••• • '~ 36

Comportement du signal en

fonction dftM 1a pression •••••••••••••••••••••• ~ _, 38

c - . 1 . . . " "

Schéma possible ,'d' exci tation et de '

relaxation entre les deux niveaux J=1 et

J.2 ••

40 -CoOmportement du ~ignal en fonction de

puissance diss"'i ~ée dans la cellule •••••••••••• 42 ,

Comportem~nt

du signa:l du 84 Kr en fonction

de l"'-intensité du faisceau de pompage ••••••••• 44 C'omportement du si'gnal du 83 Kr (11/2-13!2)

r

en fonction de l'intensité du

faisceau de pompage ••••••••••••••••••••••••••• 45

---~-~-(. ,

.

. , ''; q " - yi ii -.page Figure

3.6

.Comportement: du .signal du 84K'r en fonction

de l'intensité du fai~ceau d'échantillonnage ••

47

Figure 3.7 Comportement du signal du 83Kr(11/2-13/2) en fonction de l'intensité du

faisceau d' échant:Cllonnage •••••• ; •••••••••••• ~ 48 Figure 3.8 Spectr-e

~e'

la raie 587nm du krypton (8-0°-) ••••. 50

1 ~- ~

Figure ,4.1 Spectre des isotopes pairs du krypton

.~"

"","

" ,prbvena'nt de, ~a 1.partie centrale

de la figure 2.1 •••.••••••.••••.•••••••.•••••• 56

Figure 4.2 Graphe de King tracé

à

l'aide des

résui tats de la présente. étuùe •••••••••••••••• 58 Figure 4.3 Graphe de King tracé

à

l'aide des

résultats obtenus par. D.A. Jackson [l] •••••••• 60 Figure A.1 Niveé;lux du Kr l ••••••••••••• ' .• " ., ••••••••••••• 65

~

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-ix-Page Tableau 2.1 Valeur des coefficients K •••••••• , ••••••• : ••• 33

.1"

Tableau ~. 2 . Poids sta tistiq ues des transi tions ÂF::O, +/-1 entre les niveaux J=l et J=2 quand 1=9/2 ••••• 34

,

Tàbleau 4.1 Résul tats expérimentaux ••••••••••••••••••••• : 57 Tableau 4.2 Valeurs calculées des

ôv

_sms et Ô<r2

> •••••••••

57 Tableau 4.3 Résultats obtenus par D.A. Jackson [1] ••••••• 57

/

1 1

•

•

•

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1

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Introduction

Le déplacement isotopique ou le déplacement d'un niveau électronique lors d~ l'addition de neutrons est un des rares sujets mariant les domaines de la physique nucléair~ et ,de la physique atomique. Même si celui-ci est étudié depuis plus de c1nquante ans, il suscite encore un intérêt particul ier.

De façon générale, la grandeur des déplacements Ji sotopiq ues est de l'ordre de 0.5

GHz

i. e. pour une transition au voisinage de 500 nm, le déplace,men t est d'environ 0.0004 nm. Les premières techniques permettant une telle mesure furent les méthodes interférométriques. Michelson (1890) fut l'instigateur de ces méthodes sans

toutefois les appliquer aux déplacements iso~oP1ques.

En 1913, la venue de la théorie de Bohr sur la structure atomiquè [2] prédit qùe le's spectres des isotopes devraient dépendrè ·de la masse du noyau. Plusieurs tent:erent la mesure de déplacements isotopiques mais sans sucees. Ce n'est qu'en 1918 que Aronberg [3] arriva a , mesurer le dé placemen t i sotopiq ue d'un atome. Il trou va que la raie 405.8 nm du plomb radioactif était plus longue de 4.3XIO-4 nm. Rap idemen t, il apparut que la masse ne pouvait pas être la seule cause d'un déplacement aussi grand. On suggéra

[4~5] que la différence devait être due

à

la différence de

champ dans la région du noyau. Bohr mentionna aussi que cet effet serait plus apparent pour les électrons appartenant a

-2-une configuration s, ceux-ci

,"'<

0),2

d'être dans le noyau,.

ayant une grande probabilité,

Duran t 'les années 30, le s isotopes enric,hi s n ' é taien t pas encore disponibles. On étudiait alors des raies dont le dé p 1acemen t i sotopiq ue étai t lar g e. Le pl us fréq uemmen t , la sou rce 1 umineuse ut i lisée était le tu be de SchUle r (cathode creuse) • Les s p e c t r e s é ta i e n t mes u rés en p hot 0 g r a phi an t 1 e s

franges p rodui tes pa r un é talon Fa b ry-Pé ro t. L'objectif alors était de mieux comprendre 'l'interaction é~e~tron-noyau. Un peu plus tard, Brix et Kopfermann [6] notèrent que si un noyau n'ayant pas de spin était déformé (symétrie non-sphérique), la distribution de charge de ce noyau devait .être moyennée dans l'espace. Cette déformation avait le même

e f f et qu' une au g men t a t ion d u vol ume d u n a ya U.' 'L e dép 1 ace men t

permettait donc de donner aussi des informations,sur la forme du noyau.

l ,

A partir d~s années 50, le développement~'" des

t~chniques expérimentales permit au sujet de prendre un grand

essor. Mentionnons, entre autres, l'avènement des isotopes

~nrichis, des photomultiplicateuFs et des ordinateurs. La

plupart des travaux sur le sujet durant les années 50 et 60 mettaient l'emphase sur l'évaluation des changements de la distribution de charge entre plusieurs isotopes. On voulait savoir au juste quelle propriété de la distri bution/ de çharge

1

on mesurait. La conclusion fut que le dép1acemeht de champ était le résultat du produit d'un facteur électronique par 'un facteur nucléaire, ce

dernie~

étant proportionnel

~

5<r

2

>

r'

-3-, 1

(la variation du '; carré moyen du ra-yon de charge entre

1

isotopes) •

A partir des années 70, les techniques utilisant des lasers améliorerent encore la précision des'mesures. Le premier élément étudié fut le xénon [7]. Il fallut cependant attendre l ' arri vée des lasers a , colorant pour pouvoir

~

,

,

exp,lo rer tou t le spec t re vis i hIe, les premiers lasers ne, permettant \ q~e des mesures dans certaines portions

\ du

spectr~. Dè~

lors, des mesures

furent

Possi~les.

Mentionnons les

sans élargissement Doppler premieres expériences sur l'hydrogène [8] et sur l'ytterbium [9].

Ac tuellement la spectroscopie laser a 4 haute résol u tion se subdivise en deux domaines: la spec troscopie des petits' échantillons et la spectroscopie sur. faisceau atomiq ue .• Nous nous intéresserons plus particulièrement

à

la

/

spectroscopie des petits échantillons car la présente étude porte sur une de 'ces techniques.

De façon générale. la b spectroscopie des petits

échantillons consiste. à obtenir un signal (élec trique ou lumineux) sans élargissement ,Doppler a , partir de deux faisceaux se propageant en sens contraires dans une cellule d'excitation. • Les quatres méthodes les plus

.

fréquemment utilisées sont: la spectroscopie de fluorescence, optogalvanique, de saturation et de polarisation. Chacune d'elles possède évidemment des avantages et des inconvénients et l'utilisation d'une technique plutôt qu'une autre est fonction de ceux-ci. Voici un bref résumé de ces techniques.

.

1:, 'j

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-4-

--o

La spectroscopie de fluorescence est une technique [10] utilisant deux faisceaux modulés

à'

des frécquences différentfi!s.' 1l=1o(1+cos2~flt) 12=1o(1+cos2~f2t) (a) (b) L ' in t en s i t é d e 1 a f 1 u 0'1:" e s c e n c e in d u i t e - e s t don née par: (c)

o~

C

e9t une constante \ eX ns la densité de la population absorbant la lumière. Utilisant le fai~ que n =n [l-a(1 +1 )] ("n" est la densité de la population

s 0 $ 1 2 0

1 0 r s qu' i l n ' y a pas d e 1 u m i ère e t " a '.' une con s tan te), 0 n v 0 i t

que le signal total aura la forme:

~ Les signaux CnoII et CnoI2 subissent un élargissement Doppler car ils agissent respectivement sur les groupes n

sl et n

s2 tandis que le terme Cano (11+I2 )2

n'e~

subit'pas car i l dépend de l ' i n terac t ion des deux

"f

aiscéaux (somme) sur l,. e même groupe d'atomes n (voir section 1.1 pour de plus amples

s

d~tails). En substituant les équations (a) et (b) dans

l'équation (d), on observe que ce signal peut être capté aux

,

fréquences (f

1+f2) et (fl -f2).

Cette technique possède une bonne sensibilité

s péci~l emen t pour 1 es raies de f ai ble s in tensl tés. Cep endan t

les collisions élastiques entre les atomes permettent a ,

CJ

~J

/

/

/ / 1 '", (> 5

-certains atomes du groupe n_sl ( 0 u n '2) des e

• s retrouver dans

le g ra upe n _s2 (ou n_sl )- Ces collisions sont la source d'~n "

signal dont la largeur 0 est beaucoup plus grand~ que la

.

,

largeur naturelfe de la raie étudiée et qui a la forme d'un piéde::hal. Ceci réduit par le fai~ mêmé la sensibilité de la techni q ue.

",

.Spectroscopie de fluorescence intermodulée

La spectroscopie optogalvanique [ Il] est \lne, 1

,

technique ressemblant beaucoup a 1 a s pec t rosco pie de fluorescence. Deux f aiscea ux mod ulé~ a , des fréquences

différente~ passent , a travers une décharge _; Ceux-ci

produisent ionisa t ion

un change'ment d'impédance dans la /déchargf (par et p a r , ch"auffage) et ce. comme pc/ur la la

somm~

de ; / s deux spectroscopie de "fluorescence, a ,

fréqueaces. Ce changement se traduit par une variation du voltage aux b 0 r n es d e I a déc h a

r

g e ( sig n al). Lor s q we 1 a

décharge est assez intense, le matériau dont est fait la cathode peut ~tre 'vapor~sé permettant ainsi l'étude d'éléments rét'ractaires _ Elle possèct"e une sens:i bilité moyenne et ceci est ,p}':incipalement

da

a

-

une struc t ure en'

, ~

piédes tal généralemen t beauéoup plus prononcée que pour

ta

/

j

If ~'

.

.

-8-spectroscopie de rluorescence. De plus, elle est dépendante de

la

stabilité de la décharge.

)

Spectroscopie optogalvanique intermodulée

En spectroscopie de saturation [12], on cherche

à

;

produire une variation d'absorption dans un échantillon. Un faisceau intense modulé

à

une certaine fréquence travèrse une décharge afin de saturer une transition précise,.- Un second faisceau (non-modulé). passe en

l ' \

sen s con t rai r e et, la r s 9:,u e 1 a fréquence du laser attèint la résonnance, celui-ci subit alors des absorptions différentes dues

à

la présence ou

à

l'absence du faisceau intense (modulation) car celui-ci

1

sa t ure 1 a trans i tion. Ce t t e mé thode possède au'ss i une bonne

,Je

nsi bi! i té mai s un piédes tal a pparai t sous 1 es pics pou r I e s mêmes rai sons que p récédemmen t et d imi nue 1 a résol u tian.

1

,-silual 1 1 Spectroscopie de saturation

.-;---_--:._-~_.-

-7-La quatrieme et dernière technique mentionnée sera l'objet de notre attention. 'Elle sera expliquée dans tous ses détails au chapltre 1 mais ~l est bon de noter que cette technique fut développée en 1976 [13] et est basée sur la biréfringence indul"te par un faisceau de pompage. Elle a

" , \ ,

l'avantage, d'éllminer la structure en piédestal. Cependant le spectre est plus compliqué et le slgnal dépend de beaucoup

-"

de facteurs (intensit~ des faisceaux, champs magnétiques présents, etc ••• ) • Elle permet cependant, de par ses mul t i pIes dépendances, la mesure de propriétés impossibles ~ d'autres. Par exemple, celle-ci peut être utilisée'pour déterminer le moment angulaire J d'un niveau [14].

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,

'

f

o

1

..

...

\ •

.

" 1 ...

-8-CHAPITRE 1

ç'

Spectroscopie de polarisation 1.1 Théorie

"-De par l'effet Doppler, on sait qu'une onde' carac tén.sée ,par la pulsation

w'

et par le nombre d'onde k n'interagira avec un atome, dont une de ses transi tions a

f réq uence W ,que

o lorsque la Vl.tesse v de cet atome satisfera la relation suivante:

w'=w

+k.7

. 0 "

Ainsi dans un é cha n t i lIon, \ c e c i j. d o·n n e ~ 1 i eu a un

..

1

élargissement des raies car les atomes présents ont tous des direotions

différe~es

(distribution

\

vitesses et des vitesses).

de

En spectroséopie de polarisation, ainsi que dans d'autres méthodes, lÎélargissement Doppler est annihilé par l'utl.lisation de deux faisceaux de même fréquence' se propageant en sens contraires dans une cellule d'excitatl.on. En effet, le faisceau de pompage modifie la population d'un certain nl.Veau pour le groupe d'atomes ayant une vitesse comprise entre v et v+dv et le faisceau d' éChantillonnàge ne', subira cet eftet que lorsqu'il agira sur le groupe d'atomes

5

ayant une vitesse ~ulle SUl.vant l'axe de propagation des faisceaux. On voi t que s i l'on balaie une plage de

-fréquences autour de W, le fal.sceau d'échantillonnage sera

0

m.o,difi'é par le faisceau -de pompage seulemen t lorsque W'=W

0

)

"

r-,

_,

i

j

, ,

,1

9

-Le phénomène physique utilisé par la spectroscopie de

pola~{sation pour effectuer cette modification est une

biréfringence provoqnée par un faisceau de pompage. Celui-ci causerà une rotation du vecteur de polari~ation du faisceau

ra

.

d'échantillonnage. Par'; analogie ~ c,eci rappelle l'effet Fara<iay causé par un champ magnétique.

1.1.1 Principe

..

Le . principe de base de la spectroscopie de polar-i sation peut

,

être aisément èxpliqué a , l'aide de la figure 1.1.

Le of aiscea u de pom'page (1) pol arisé l~néairemen t ... acquiert une polarisation c~rculaire grâce

à

,une lame quarn

d'onde. Il est ensuite dirigé dans la cellule de façon

à

emprunter le même ch~min que le faisceau d' échanti~llonnage (2~ qU1 est, pour sa part, polari~é linéairement. Supposons une transi tion ÂJ=+/-l

.

_. et le faisceau 1 de type (J

+

0 " I l

peuplera les di ver s ni veaux de La 'façon sui van te:

m' -2 -'1 0 1

/ f L

ÂJ--1

-m -1

o

1 --2 -1 0 1 2 _

II

On ~eu~ voir que seulement une partie des

sous-niveaux est affectée par le faisceau

1:

Cela créera des différences de population entre les sous-~veaux inférieurs

,

,

-10-,/ '\

---\

.

{ 1 Figure 1.1

Schéma simplifié du montage experimental

..

1

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LASER

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{.·""'''de niême gu'entre les Dsous-nireaux, supéri"êurs. La . distri b.!!,;ikon des orientations du moment

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...

~

angulaire total J

.p ~era donc anisotr~pe et par le fait même le matériel contenu

dans la' cellule

de~ndra biréfrï'r~gen

t .

~ l ' .

l.I.2

Profil du signal

\.

Q

,Considérons l ' int"ensi té'~du'

•

faisceau d' éch~tillonnage p (

'faible i . e . que l'on se situe loin des condition~ de satu'ration [15]. Le vecteur

r , - 1;.

champ é~ectr~que du faisceau~

'] ,

d'échantillonnage s'écrit, si on pose qU'il osc~lle

,direc tIo'n d.e l'axe des x:

,~ 11~ " 1 -_{E-E e} - i(Wt-k'z) o ~

...

E =E i+Oj+Ok o .oxo ,

. '

.

/ / Celui-ci peut se_J déco~~os~r en deux composantes

© _.,. tournant en sens contraires:

,

/

, _,

,

\

E+ =!(E .tiE )

(.ppelé~+)

o ox oy ,

(~

E- -!tE -iE ). (appel·é -)

o OX oy

,

,<

~ ,>

Ces d'eux composàntes subiront des absorptions différentes (caractérisées par ~+ et

a-)

et des indices de

réfractio~ ~ifférents En+·et n-) causés par le faisceau d~

pompage. Après avoir traversé la cellule (de 'longueur L), ces deux composantes~s'écrivent maintenant:

•

. _----~-~- -~-_ ...

,

,-Ir-....

!,; f \

1 /

1 \

.

.

t "

1

,,--,

(

'"

.

, ..

.

.'

" ' \ , '. ( . -12-Ê+ .. E+ ei (Wt-k+L+i(0:+/2)L) o

E.-aE- e i.<~t-k -L+i (a-/2) L) o

Aïnsi la composante selon

..

ou

..

ou

,

1

trav~rsera l'analyseur, s"~rira (avec ~'aide de

(1»:

",--,'

..

ou b tient compte de' la birétri.nge.nce causée par ,lés' fenAtres'

de la cellule.

..

Dans tous les cas pratiq ues':

(a+

-0:-) L « l et

.. ~ c... 0 ,

On peut donc décomposer l'exponentielle, ~e qui donnera:

'1\ •

'Et "",E 0 (8-b-(wLI 2c) (n+ -n - )+*i

(a

+

-0:-) L) ei (wt+CP) \'

où on a ajouté le terme

8

r si l 'axe

d~

l'analyseur fait un

angle

8

avec sa posit10n d "e,;xti,~ction.

Le térme -

Llo:

= (

a+-

a-) s'écrit, ·en utilisant des' • relations courantes en phénom~nes de saturation [15]:

da=

0: 1(l+x2 ) " o

où X:o: (w -w)

l'Y

o

,

,W : fréq uence de ré sorlna~e

, 0 ,

W : fréq uence de l'onde

c:

Aussi. en utilisant 1es,re1ations de dispersion de Ir am ers - Kr 0 n i g :

An=~a

cx/W

(1+x~)

o 0 c:vitesse de la lumière

.'

..QIjf ,

Final emen

t:..

l'in tensi té triinsmise' sera,' si on incl ut'

1

e

r t;l p po r t d' è x't i net ion des' pol a ris e ti r

s

(voir . section

.

,

.

1.2.1):

It-EtE*

~-Io

[(f+8

2+b2

-t

8

~aoLx/

O+x2)

,',

+t

bÂcr

o L x / ( 1

+

x

2

)

+ (

t~o

L ) 2/( 1 + x 2 ) ]

On voit que si b est tres petit, l'angle

8

entre les deux axes des polariseurs permet de favoriser l'une ou! l'autre des deux courbes suivantes:

, 2

l/(l+x ) courbe de résonnance x/(1+x2) courbe d'absorption

On remarquera aussi que les, coefficients respectifs de celles-ci sont, p~ur la courbe de résonnance, de dépendance quadratique avec la concentration et pour la courbe d'absorption, de dépendance linéaire.

1.1.3 Dépendance de la section efficace

L-a différence

Ilcx.".a+

-Ci- est dépendante de la section

efficac~ de chacun des Sous-niveaux de telle ~anière que:

;' ./

(

(

-14-+

- o r '

+

-Q --Q =..,n «(J •. , - (J .• , ) m m JJ m JJ m /

-ou, ici, _(J

( +/-

_jj'm est la section efficace de la transition IJ ,m> -

1

JI, m+l-l

>

et n

m est la densité de la

population de l'état m.·

Par le théorème' de Wigner-J::Ckart, (J

+/-

jj'm peut'

s'exprimer par le produit d'un élément de matrice réduit (Jjj'

indépendant des quantités m et m+/-l par le coefficient Clebsch-Gordan I<J ,mIJ' ,m+l-l>\ 2

.

-.

,

+1-

l ' 1

2-(J .. , =1<iJ,m J ,m+

-1>1

(J .. ,

JJ

m

JJ

Ainsi la section efficace'totale .'écrira:

or'

+/-

'1

(1 . . , = . . , ( J . . , (2J+1)

J J. m J J m

Cette somme a été calculée [15,16] pour les ~rois cas

4J=0,+1-1

et le résultat s!écrit~ (J+1)(2J+3) (J • •

,=«(; ..

,/3). J(J+1) JJ JJ J(2J-1) 4J=+1

,

-Finalement, aRres q~e1ques substitutions concernant la grandeur n

m, la différen'ce Âa peut s'exprimer 'sous la forme suivante:

_____

1'

_ _

!' ___________ . _____ _

-~---~-•

"

.

.

( -15-Âa=-a (I1/S)g .. , • 0 J J t ~ '~

:intens~té du faisceau de pompage

~,~, :so~e des coefficients Clebsch-Gordan

JJ

s

:parametre de saturation

..

~

Les valeurs de ~ .. , sont tabulées dans [16] pour un

" J J

faisceau de pompage polar~s~ linéairement ou circulairement. Dans ie présent travail, un faisceau de pompage ayant une polarisation circulaire a été utilisé. Mentionnons qu'il est

~plus avantageux d'utiliser un faisceau de pompage polarisé

circ ulai rement pour les 'tians i tions ÂJ=+/ -1 et linéairemeItt pour les transitions ÂJ ... O.

1.2 Montage expérimental

'.

PI~sleurs composantes se greffent au schéma exposé

dans la~section 1.1 afin de créer les conditions nécessaires

à

la me~ure du signal; ce sont les composantes passives.

D'autres optimisent le rapport signal-bruit de maniere

..

dir~cte ou indirecte; elles sont appelées compo~antes actives

(fig. 1.2).

.

1.2.1 Composantes passives

Les transitions exigeant des photons

partan~ d~, niveau

trop

en~ét~q~es,

\

fondamental seu.les les

-18-1 t , \ 1

/

/

/

..

..

/

/

\\ • J Figure 1.2 •

Schéma du montage expérimental

(

Irx

\

"

1 ,

.

....

ï--"

1 1

::E

1 ~ 1

r---l

1 1

"'"

1 '-rJ 1 !::II: 1 1 ~ CIl-

..

1 1 1

·1

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~ e..

1

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..

r 1 1 <II

::E

1 Q. 1

---- -

...

-'

( ~

t

,

.-< , o "

/

₁

..

_/

-17-/

transitions originant des· niveaux supérieurs peuvent ê'tre étudiées. Afin de peupler ces niveaux (réf. appendice A), un tube a

..

décharge (C) radiofréquence est utilisé. D'une longueur de 38 cm et d'un diamètre intérieur de 0,9 cm, ce tube est entouré d'un bobinage de fils de cuivre constituant la section secondaire d'un t rans forma t E'ur' formé avec un

élément primair,e connecté a

..

,1! amplifica teur

~\

radiofréquences. Le secondaire, de concert avec un condensa teur a

..

lames, forme un cl.rcuit

Le

dont la fréquence

\

1

de résonnance peut être ajusté~ entre 20 et 30 MHz. Le tout

' . .

\

un systeme de pompage (SP) pour que la

'est relié

à

cellule

.

soit sous vide avant l'introduction du gaz étudié. ' Une jauge

{

~ perme:t de mesurer

.

. --- '

---de 'la ,pression( lorsque---le gaz est in t rod-ui t •

Be p1us~ comme dans ~ea~coup d'autres techniques

s~ec tr~sCOPiqUes;:

un laser

à

colorant fut émp1oyé.

un balayage dan~ ~~ visible grâceqà une cavité dont

I l permet le chemin

opt~que est variable. Le colo~ant (rhodamine

6-G)

était

excité par 'un laser de pompage fournissant~-sH watts

à

'la longueur d'onde 514 nm.

,

Une partie du fàisceau émergeant dV

~~" '

d i r i g é e <. v e ~ s u n e c a vit é é t a Ion

laser a

..

colorant était

---disponible commercialement (Burleigh RC-45). Celle-ci permet d'étalonner les spectres grâce

à

des marqueurs espacés de 151,8 MHz

+/-

0,3 MHz. Une autre partie du faisceau était dirigée vers un appareil mesurant de façon grossière la longueur d'onde

(WM).

Les polariseurs utilisés dans le montage' (Pl et XP2)

.f

'\ J i'

..

/ /

-18-poss~dent

un coefficient d'extinction plus petit que 10-6

(rapport intensité transmise/intensité incidente). L'un

d'eu~ est monté sur un support permettant la rotation de ce

dernier. Cette rotatl.on' est mesurable par incréments de

\

0.07840

+/- \

0,0005°

à

partir

d~

la positl.on d'extinction

à

l'aide d'une tis micrométrique.

1

Un modulateur (M) est employé pour créer un signal modulé

à

une fréquence fixe, laquelle est utilisée' comme référence pour l'amplificateur

à

détection de phase (LI) via une photodiode

(REF).

Ce, signal est recueilli par un/

photomultip1i~teur (PMs) situé derrière le second polariseur

eXP?).

/

_,

Le balayage en fréquence du laser a colorant est , con t rôlé par un micfo-ordinateur (SAD) 'par l'intermédiaire d'un convertisseur digital-analogique et l'échantillonnage du signal, provenant du photomultiplicateur (PMs) s'effectue 'aussl. par celui-ci (opération simul~anée). Le signal de JI> référence provenant de l'étalon (E) est aussi enregistré.

~utes ces données sont par la suite conservées

~u

plès. Notons ici qu f un-- a pparei l ajou tant

sur disques un voltage constant et contrôl~ble a été fabriqué pour permettre au conveitisseur analogique-digital ~e recevoir des signaux négatifs pouvant provenir de l'amplif~cate~r

à

détection de phase, des signaux ?égatifs (phase) "- étant possi~les en spectroscopi1 de polarisation.

-(

~ 1

-19-" _,1 - _{, 4} 1.2.2 Composantes actives

Dans le montage, deux composant~s ,ont pour. fonction d'augmenter le rapport signal-bruit.

La prem~ère est une cage de Faraday construite a ,

l'aide d'une toile de fils de cuivre permettant d~êliminer

les signaux parasltes générés par la cellule et affectant le

.

bon fonct~onnement du laser.

1

La seconde est un amplificateur différentiel (DOP) ut-ilisé de concert avec un second photomultipllcate~r (PMr) ayant po~r tâche d'annuler le signal provenant du premier (PMs) lorsque la frêquence du laser est loin de la résonnance. En effet, lorsqu'un faisceau de pompage de haute pui$sance est utilisé~ la -l~'mlère diffusée provenant des fenêtres de la cellule peut atteindre le premier photomultiplicateur. Cette'" lumière produit donc un signal sur l'amplificateur

à

détection de phase qui est de beaucoup supérieur aux faibles slgnaux a détecter. , Afin de pouvoir mesurer ces signaux sur des échelles plus sensi hIes, on annule donc ce signal avec 1'amplificateur différentiel.

~ndirectement, - celqi-cl a pour effet de d~minuer les

variations d'intenslté du las~r.

,.

•

,

.

) ,1 1 $ . " 1 ~ 1 J. ~

"'

î

~

i

J

l'

' )

CHAPITRE 2

Résultats expérimentaux

"

,

2.1

Analyse des spectres

Les spectres enregistrés dans diverses conditions le sont sous forme d~ fichiers de 2048 lignes, chacune contenant deux valeurs:

10 le signal digitalisé provenant-du

.

t,

photomultiplicateur

20 le signal digitalisé provenant de l'étalon Un traitement est donc nécessaire afin de localiser les fréquences de résonnance, d'évaluer les grandeurs relatives des signaux,etc •••

2.1.1

Eguation_à ajuster

Comm~· nous l'avons vu dan~ la"section

1.1,

l'équation

..

a ajuster pour chacun des pics comporte deux parties i.e. une courbe de résonnance et une courbe d'absorption. La représentation de cette équation pour fins d'ajustement s'écrit comme suit:

..

"-ou A et B sont des variables de l'équation et

x-(w-w)/'Y

o

Wo:position de la résonnance .'Y:mi-largeur

à

mi-hauteur

{

-21-,

.

De plus, des courbes associées

à

l'absorption de la lumi;re diffusée du faisceau de pompage (l~rge résonnance

,~

inversée 'dans le spectre) et a , des effets non-linéaires

~ ,

(spectrocopie de saturation ou contribution des éléments non-diagonaux du tenseur de susceptibilité [17]) sur le faisceau d'échantillonnage (large ·résonnance) peuplent les spectres. Voir figures 2.1 et 2.2.

La courbe de résonnance inversée est en fait un.t.'. profil de ,"Voigt" inversé. Celle-ci est formée par la convolution de courbes gaussi~nnes et de résonnance. En effet, aux alentours d'une certaine transition, la répons~ en

,

fréquence d'un groupe d'atomes ayant une vitesse v suit une courbe de résonn~nce car les niveaux impliqués '1 dans cette rransltion poss~dent un temps de vie fini et la densité de

,

"

ces memes a tomes SUlt une distribution maxwellienne

"

(gausslenn~) • Le signal total correspond donc

à

la sommation

de chacune des contributions en

w'

i.e.

C :constante

~ :mi-largeur

à

mi-hauteur de la raie

w

:fréquence de résonnance

o . "

~ :vitesse ayant la plus gr$nde

p , , ' (

probabilité dans la distribution

Celle-ci peut être .approximée par une gaussienne lorsque la largeur de la raie est faible (voir lignes 25-26

•

"t ..

1, v'

1

..f' " • r ( o

-22-! •

\ Figure 2.1

Spectre de la raie 587nm du krypton I.l

'p~ession - 62 mTorr

.+/-

2 mTorr

\'

j' )

..

f

(

1,,\

...

,

~

8

o

C'\I

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_•

c v_ ! __ ~,e. _ _ , _ .... _~~/( ••• -23'::': ,~ , 0 î 1 " .' , r

l,

/ .' Fi.gure 2.2

.pectr~

de la raie 587nm du krypton p'ression ... 68 mTorr, +~-

Z

IllTor.~

8 ...

0.6270

+/-

0.'006° "De

,

,

,

"

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\

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.

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o

.'

-.

ta p,:: t-4 < p,:: H t-4 ~ ~ < rz.:I ,...l ,...l r:cl ::c: U rz.:I '-" rz.:I U z r:cl ;:::1 Cf rz.:I ~ r.... ---~----

-

---1$".

-24-d~ la sous-routine FUNCTN en appendice B). Cependant dans le

_...

cas de la région contenant les isotopes pairs du krypton (voir fig. 2.2), la courbe présent~ est la somme de quatre

..

profils de Voigt inve~sés dont les fréquences de résonnance

~ont différent:es. Cette somme étant difficilement calculable

numériquement, un fichier contenant un spectre discret (les contributions des isotopes pairs du krypton étant absentes) est utilisé pour ajuster cette courbe (voir f~g. 2.3). Celui-ci est contrôlê par trois paramètres: la fréquence de

\

i

résonnan,ce, l'expansion verticale et hOrJ.zontale (voir

lignes 7-9 de la sous-routine FUNCTN en appendice B).

2.1.2 Program~~~d'aiustement de courbe

Le programme utilisé pour le traitement desl; données est tiré d'un ouvrage de \.R. Bevington [18] et concerne l'ajustement de fonct10ns arbitraires pffr la méthode des moindres c'arrés. Celui-ci a la caractéristique de converger rapidement vers un minimum du khi-deux. Cependant les pics de faibles intensités lui sont difficiles a , jauger. Une solut1on est néanmo1ns possible: découper le spectre en

/

.

sections qui seront tout

à

tour ajustées.

A titre d'exemple, l'ajustement du, spectre de la \ figure.,2.2 est montré en figure 2.4.

La différence entre les deux spectres (soustraction point par point) est ~ise en évidence en figure 2.5.

, '

1 /

(

l , / i'

-25-,

Figure' 2.3 Profi1 de Voigt

Cr~~ ~ l'aide du signal provenant du

photomulti~licateur de référence J ,

..

..f \ \

---_.

'----

j

"1 ,~ " \'fi

o

8

8

10

o

"""

" -

---rl---~-g

o

('It o o II)

"""

0 0 0

"""

0 0 II)

1

o ~ ~ ~ H < ~ r H ~ oc: < r.x:I ....:1 ....l r.x:I ::I:: C) ~ '-" ~ C) :z: ~ :::L Ct ~ oc: ~. ~ _"'-...

( _,

/

)

-28-\

...

...---.

_.

.

..

. Figure 2.4

Spectre ajusté de la raie 587nm du krypto~

l '

!

pression

=

68 mTorr +/- 2 mTdrt

8-

0.6270

+/-

0.0060

._---

~.-[

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,

.

o

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o

".,.

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~

... .

~

...

~

o

o

o

II)

...

o

j

.

.

,

.

_~ '

.

-27-(

•

.

.

Figure_o 2.5 Résultat de la soustraction (fig. 2.2) (fig. 2.4)

"

.1

(

'. _ J ," ~~

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, 4

•

• 1 t '1

j

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\,

-28- .

2.1.3 Etalonnage des spectres

La seconde partie des ~ichiers, , ,

,~

comme on l'a

mentionn~ pr~c~demment, permet d'~talo~ner le spectre (voir

fig. 2.6). A cette fin, le ,centre de gravit~ de chaque ptç

est calcul~ et la s~paration moyenne entre deux pics est

ensuite d~duite avec une erreur égale

à

l'écart-type.

2.2 Structure de la transition 587 nm du krypton

La raie 587 nm du krypton provient de la transition entre le niveau inférieur 5s[3/2] J=1 et le niveau supérieur 5p' [3/2] J=2 (voir appendice A). La figure 2.7 montre le signal détecté

à

l'aide de la spectroscopie de polarisation.

,

2.2.1 Propriét~s de la transition

Les concentrations naturelles des isotopes stables du

krypton s'établissent comme suit: Isotopes pairs 86 _Kr:17,3% 84 Kr:57,0% 82 Kr:11,6% 80 _Kr:2,25%

78

Kr:O,35% Isotope impair 83' Kr:11,5%

..

•

1

-29-Figure 2.6 Spectre étalon

1 " J.,

§

-o

C'

o

o

('\1 o 1-

_....

~

18

0

....

§

o

o ,... r~ ~ t-l -< ~ E-t I-j al ~ <: w ...J ...J liJ ;:l: U liJ '-" c:t.l U :;:!: ~ ::J 0-t<l ~ ~

-30-(

,"

Figure 2.7

Spectre de la raie 587nm du

krypton-pression'= 58 mTorr +/- 3 mTorr

;

,

_{., ,} .' '.

,

_{- ,} j

..

• ,

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(~CHEtLE ARBI~RAIRE)

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-31-,

.718~

. 1

~

d'U Kr devrait être situé a· gauche du pic Le p~c

BO

Kr [19]; cependant

~a

résolution n'· est· pas assez bonne pour ,

. ' "\"

bien ,le définir'. Quant a4x autres pics~ ils â'ppartiennent de'

. 83 ' . " 83 ~/

façon certaine tau Kr. n ' sait 'q"e le Kr possede un spin nucléaire 1 ..

9/2

et que les niveaux J ... 1 et J=2. auront une structure éclatée due

à

i

t interaction hyperfin~. La figure

,

.

2·.8 nous montre les transitions permises. pour la raie 587 nm (aF ~ 0 ,

+ /

-1 ) •

La struc_ure du niveau inférieur est connue _[20] et est, ,'en réali

té,

i'nversée i.e.

au-de~~s

du'" niveau F-9/2

~(J-l)

1 e ni v ea u F .. 7 / 2 ( J -1) est

~ 0

et le niveau F-ll/2

(J-I),

~

'\

.,au-dé-ssous. Les sépara tions sont:

"

Transition 11/2-9/2 9/2-7/2 5s[3/2] , 4 " J-~ -979,8"-.MHz (3,0 MHz Ji' -603,1 MHz (3,0 MHz.) 1 ,

.

.

,

•

~. <-1:-..

Les coefficie,nts (A et B) de l'équatiQ'n dé-eri vant la

~

~~ .... _1

." séparation hyperfine. sont aussi t?nnQs:

\ / Wf-t~A+B[3K(K+l)/4-I(I+l)J(~~I~]/[2I{2I-I)J(2J-I)]

..

, ou K-F(F+l )-1 (1+1 }-J (J+l) .' A--160,4 MHZ +/-

0,6

MHz 0';)

~---r

_'.\

B--I05,9 MHz

+/-

3:0 MHz --0 /

Nous avons alors toutes les donnée~ nécessaires pour identifier chacun des pics

pi~sents

dans le

~pectre.

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J

'

.

.

.

'., , ,

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,

.

, G

. 1

\

,Figure 2.8

T'ransitions entr~ les niveaux 5s[3/2]1 et 5p'[3/2]2

pour

1\

83Kr \ l

(

1 &» J /

"

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l

..

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/\

-\

"l F-13/2

..

_\

F-l112 .., F-9/2 F-7/2 F=5/2 r ,

\

~

(/1

~

, \ F=9/2 ,1

\ r

-33-2.2.2 Assignation des transitions pour 83 Kr

~~ ~

~

Ne sachant pas, a priori, ou Be trouve le centre de gravité (E ) dt

83Kr~

on ;pproximera sa position

o en posant

que celui-c1 co~nçide avec la fréquence de résonnance du 84 Kr (E devrait se situer près de celu1-ci).

o

Le -tableauo2.1 donne les valeurs K pour les niveaux

J-1,et J-2.

,

'":-.-Tableau 2.1

Valeurs des coefficients K

J=l J=2 F K F K 11/2 9 13/2 18

-9/2 -2

-

11/2 5 7/2

-11

9/2 -6

-7/2 -15 5/,2, - - -22

-Ains1 pour le niveau J=1:

WF=11/2=-748,7 MHz +/- 3,5 MHz ,

WF::t9/2

=

231.1 MHz +/- 2,6' MHz. - -W F

-=t/

_,

_.

2

=

824,2 MHz.·+/- 4,7 MHz

Et, pour le niveau J=2: WF=13/2= 9A

+

0,25B WF:all/2'''' 2, SA - 0,2917B ( 2i) (2ii) , W F_9/ 2

..

-3A - 0,2917B (2iii) , \ ~

.

, ~-.,..

---;--0-•

(

, \ l f

\

..

-34-208B , (2i v) \. W_F=5/2

=

lIA

~ O~'4583B

(2v) 83

L'intensité du,. p1C Kr-A laisse croire qu t i l st agit de la transition 11/2-13/2. En effet, les poids statistiques de cette transit10n sont connus (21], et ils sont montrés 'dans le tableau 2.2.

~l

Tableau 2.2

Poids statistiques des transitions ~F-0,+/-1 entre

~

l

les niveaux J=l et J=2 quand 1=9/2' J-2 -F 5/2 - 7/2 9/2 11/29 13/2 7/2 42p9 35,0 17,4 2~,2 46,2 50~7 9/2 11/2 7,9 35,9 100,0

Pour ce qui est 3es autres pics, i l est difficile de se prononcer. Cependant, vu que le pic 11/2~13/2 se situe

à

l'extrlme ga~che du ~pectre (mo1ndre énergie) on peut dédu1re que le ni veau supérieur es t 1 U1. a u_ssi in ver sé • On peu t donc

supposer, après une brève analyse du schéma de trans1tion, que .le pic 83 Kr _ B serait 9/2-11/2.

Avec ces deux assignations, on 1 peut calculer les

\

coefficients A et B:

1 ~

-35-v

2,5A - 0,2917B

=

(-1009+231,1) MHz (ii)

Ces deux équations donnent donc: A=-295 MHz

B= 137 MHz

•

Si on calcule maintenant la position des autres pics

à

l'aide des équations (2i)

à

(2v) en sachant que (E _a-

b-E)-0

W_F -W_F b),9n s'aperçoit que

2-a 1"" chacun des pics présents peut

êt~e identifié (voir fig. 2.9).

~ 83

Il apparaît clairemen~que les pics Kr-C et

sont respectivement assoc~és aux transitions 9/2~9/2 et 7/2-7/2. De plus, les P~idS sta~iqUeS (voir tableau 2.2) sont respectés"(ils ont approximativ.ement la même intensité). Mentionnons finalement qu'un pic (7/2-5/2J doit être situé _....

à

l'extérieur du sp~ctre et que deux pics de faiblei intensités comparativement aux pics 82-84ou86 Kr sont noyés dans la partie centrale.

1

\ ---_..:..._---- j

1

c

1

-38-Figure'2.9

f

-,... ~l ~ H <: ~ ~ H ~ ~

r

<: ~ H 1 H r..:l !f ::x:

-ut

~l ' - ' H <: z Co!) H Cf)

..

1 ie

- '-3000 1

~

..--2000

83_Kr__A

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8~r-B 1000

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7-9

22

83Kr-C 9 9

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81

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7 - 7

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21

l

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9 - 7

2T2

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7"'>/1 ,

o

500 1000 2000

FREQUENCE (ECHELLE

ARBIT~AIRE)

" , , _ 'tr .... 1 I-~ 1.1 t j