Analyse spectroscopique du fluor entre 400 Å et 1200 Å et étude de la séquence isoélectronique (2s 2S - 2p 2P ̊) du lithium

FACULTE DES SCIENCES GP'

THESE PRESENTEE

A L'ECOLE DES GRADUES DE L'UNIVERSITE LAVAL

COMME

POUR L'OBTENTION

DU GRADE DE MAITRE ES SCIENCES. PAR

LOUIS BARRETTE

BACHELIER ES SCIENCES (PHYSIQUE) DE L'UNIVERSITE LAVAL

ANALYSE

TABLE DES MATIERES

page

TABLE DES MATIERES... ü

1- REMERCIEMENTS... iv

2- • SOMMAIRE... vi

3- INTRODUCTION ... 1

4- MONTAGE EXPERIMENTAL ... 3

4.1- Accélérateur Van de Graaff de 5.5 MV... ■ . . . . 3

4.2 - Chambre à cibles... 6

4.21 - Cibles de carbone ... .. 6

4.3 - Mono chromât eur... 8

4.31 - Caractéristiques ... 8

4.32 - Portion du faisceau observée... 11

4.321 - Position d'observation ... 12

4.322 - Effet Doppler... 14

4.4 - Détecteurs... 14

4.41 - Multiplicateur d'électrons sans fenêtre .... 14

4.42 - Photomultiplicateur à fenêtre de fluorure de lithium... 15

4.5 - Comptage d1 impulsions... 17

4.6 - Système à vide... 17

5- SPECTRES D'EMISSION DU FLUOR ... 19

5.1 - Enregistrement... 19

5.2 - Analyse des spectres d'émission... 21

Spectres de 1 et 4 MeV... 22

Tableau des transitions observées ... 24

Diagrammes des transitions identifiées .... 35

6- SEQUENCE ISOELECTRONIQUE ... 48

6.1 - Définition et caractéristiques... 48

a ty 7- ETUDE DE LA SEQUENCE ISOELECTRONIQUE (2s $ - 2p P ) du LITHIUM... 49

ii i page 7.1 - Mesures de demi-vie ... ... 51 7.11 - Définition... 51 7.12 - Methode expérimentale... 53 7.13 - Avantages de la méthode... 53 7.14 - Restrictions expérimentales ... ... 55

7.15 - Enregistrement des courbes de demi-vie et résultats... 56 7.2 - Populations relatives... 56 7.21 - Intérêt... 56 7.22 - Conditions expérimentales ... 56 7.23 - Mesures et résultats... 63 8- CONCLUSION... 69 9- SUGGESTIONS DE RECHERCHE... 70 10- APPENDICE A... 72 11- PUBLICATIONS... 86 12- REFERENCES... 87 13- LISTE DES'FIGURES ... 89

1

REMERCIEMENTS

Le présent travail est le fruit d'une étroite collaboration entre tous les membres du groupe de spectroscopie faisceau-lame de l'Université Laval dirigé par le docteur Robert Drouin. L'utilisation optimum de 1'accéléra­ teur Van de Graaff pour des périodes de une ou deux semaines à tous les deux mois nécessite une présence continuelle assurée par la disponibilité du doc­

teur Drouin, de Robert Girardeau et Réjean Valcourt, auxquels se sont joints par la suite Emile Knystautas, Bernard Neveu et Gilles Beauchemin. De l'é­ troite et constante coopération de ces personnes naît une stimulation et un enrichissement scientifique très profitable. Je veux donc remercier toutes les personnes précitées et particulièrement le docteur Drouin, mon directeur de thèse.

Je ne voudrais pas non plus oublier le travail en électronique de Richard Bertrand qui a construit le préamplificateur destiné au détecteur "Channeltron electron multiplier" et le chronomètre électronique dont nous décrirons les caractéristiques. Merci donc à toutes ces personnes et a tout le personnel de 1'accélérateur Van de Graaff pour leur travail efficace.

La Commission de 1TEnergie Atomique du Canada a fourni le support financier nécessaire à la réalisation de la phase expérimentale tandis que le gouvernement du Québec en m'accordant une bourse de perfectionne­ ment m'a permis de me consacrer entièrement à ce projet.

2

SOMMAIRE

Plusieurs transitions électroniques du fluor ont été observées et iden­ tifiées à partir de spectres d'émission couvrant la région correspondant à des longueurs d'onde de 400 A à 1200 %.

La méthode faisceau-lame, utilisée pour des faisceaux d'ions incidents d'énergie comprise entre 1 et 4 MeV, a donné un bon échantillonnage des tran­ sitions appartenant à différents états d'ionisation du fluor. Ces dernières sont représentées sur des diagrammes du type de Grotrian.

La force d'oscillateur et 1'intensité relative du doublet ont été déter­ minées pour les composantes C IV, NV, 0 VI, F VII et Ne VIII de la séquence isoélectronique (2s - 2p i) du lithium.

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INTRODUCTION

Dès 1909, W.Wien a reconnu 11 interet scientifique de la mesure du temps que prend un atome excité a se désexciter. Il projeta alors de mesurer, en fonction de la distance parcourue, 1'intensité d'une raie isolée émise par un faisceau canalisé d’ions excités en traversant une cible gazeuse. Le rapport entre le temps écoulé après 1'excitation et la distance parcourue est alors fonction de 1'énergie des ions. Il dut cependant attendre 1'invention de la pompe à diffusion pour mener a bien ses premières expériences, (W. Wien, 1919). Après quelques mesures fructueuses, la méthode perdit graduellement 1'intérêt qu'elle suscita pour être presque oubliée vers les années 30.

Ce n'est qu'en 1963 que deux physiciens entraînés en physique nucléaire, L. Kay (1963) et S. Bashkin (1964), proposèrent presque simultanément d'utili­ ser une méthode similaire à celle de Wien.

A l'aide d'un accélérateur du type Van de Graaff, ils projetèrent un faisceau de particules au travers d'une cible mince de carbone. Un spectro- mètre leur a permis d'observer les rayonnements émis par les particules sor­ tantes. Ces dernières possédaient un caractère fortement excité et ionisé.

2

Dans notre laboratoire, les premières expériences avec cette nouvelle technique furent effectuées à 1'automne 1964 par G. Beauchemin, s.j. et le professeur L. Kerwin. Les premiers spectres furent obtenus en août 1965, lors de la visite a Québec du professeur S. Bashkin de l'université d'Ari­ zona .

Un immense progrès dans le domaine de la technologie moderne devait donner un grand essor a la technique faisceau-lame.

L'utilisation d'accélérateurs, jusque-là au service presque exclusif de la physique nucléaire, et de cibles solides très minces devait constituer les plus importantes améliorations à la technique proposée par Wien.

Une cible solide mince présente des avantages évidents. Au point de vue mécanique, il suffit de construire un support pour maintenir celle-ci dans le trajet du faisceau. L'épaisseur négligeable des cibles solides (quelques centaines d'AngstrBms) permet de localiser très précisément 1'en­ droit et le moment où les atomes sont ionisés et excités.

La technique faisceau-lame permet de mesurer plusieurs propriétés fondamentales des atomes et présente l'avantage d'éliminer presque toutes les difficultés rencontrées avec les sources conventionnellement utilisées en spectroscopie d'émission. Pour expliquer 1'intérêt de la méthode, il suffit de mentionner quelques propriétés intéressantes : 1'épaisseur opti­ que négligeable du milieu, 1'équilibre thermodynamique local et 1'absence d'impuretés chimiques et d'effets de surface.

4

MONTAGE EXPERIMENTAL

La spectroscopie faisceau-lame consiste a observer 1'émission d'un faisceau à haute énergie, préalablement ionisé et excité par son passage à travers une cible mince.

Il est donc nécessaire pour appliquer cette méthode, de disposer tel qu'illustré à la figure 1, d'un accélérateur, d'une chambre dans laquelle se trouve un agent d'ionisation et d'excitation et d'un monochromateur re­ lié à un système de détection et d'enregistrement. Un bon système a vide permet d'éviter les effets possibles du gaz résiduel.

Une description technique des composantes utilisées s'impose et fera l'objet du prochain chapitre.

4.1- Accélérateur

Avant de frapper la cible, le faisceau, constitué d'atomes simplement ionisés de. 1 ' élément a étudier, suit une trajectoire caractéristique de 1'accélérateur employé.

L'accélérateur Van de Graaff de 5.5 MV du Département de physique de l'Université Laval est un produit commercial de "High Voltage Engineering Corp." de Burlington.

MONTAGE EXPERIMENTAL

Monochromoteur U-V

Detection et Enregistrement

La source à radio-fréquence située au sommet de la colonne d'accélé­ ration accepte les gaz contenus dans trois bouteilles dont le débit est contrôlé par des thermo-valves. Les ions extraits de la source sont foca­ lisés et présélectionnés magnétiquement avant d'entrer dans la colonne d1 accélération.

Des essais effectués avec des cilindres de F_, SFg et SiF^ ont ré­ vélé que le premier de ces trois gaz permettait d'obtenir un faisceau de F * plus intense et plus stable. Ce gaz est, toutefois, dangereux à mani­ puler et nécessite certaines précautions, particulièrement lors du remplis­

sage des bouteilles.

Les autres éléments faisant l'objet de ce travail ont déjà été accé­ lérés au laboratoire. Le choix des gaz à introduire dans la source en fut grandement simplifié. Les ions C II et 0 II sont obtenus à partir d'une bouteille de CCL tandis que des bouteilles de et Ne 'permettent d'accé­ lérer respectivement N II et Ne II.

Le fluor s'avéra très critique à accélérer à de hautes énergies (4 MeV) et ce n'est que par un long conditionnement de 1'appareil que l'on parvint à éviter les décharges dans la colonne de l'accélérateur.

A la sortie de 1'accélérateur, le faisceau est dévié de 90 degrés par un analyseur magnétique qui assure ainsi la pureté isotopique du fais­ ceau utilisé. Une lentille quadrupolaire focalise ensuite le faisceau sur la cible située à environ 16 mètres de la sortie de 1'analyseur.

6

Les ions parcourent donc, de la sortie de 11 accélérateur à la cible, un parcours d'environ 20 metres correspondant à un temps de l'ordre de la microseconde. Au moment de la collision, les ions sont considérés dans leur état fondamental. Une étude spectroscopique ne révéla d'ailleurs au­ cune émission photonique avant le moment d'impact.

4.2- Chambre à cibles

La chambre à cibles (cf. Fig. 2) est constituée essentiellement d'un agent d'ionisation et d'excitation (cible de carbone) et d'une cage de Fara­ day montés sur un même chariot. Il suffit de déplacer celui-ci selon l'axe du faisceau pour obtenir un balayage en fonction de la distance derrière la cible, sans déplacer la fente d'entrée du monochromateur. Le support a cibles contient quatre cibles interchangeables par contrôle extérieur.

La cage de Faraday, destinée a mesurer et à arrêter le faisceau est située à 14 cm des cibles et permet ainsi d'observer l'intensité de 1'émis­ sion jusqu’à 13.5 cm derrière celles-ci.

4.21- Cibles de carbone

L'utilisation de cibles de carbone répond aux impératifs suivants : bonne résistance mécanique et thermique et facilité de réalisation.

Ces dernières ont été fabriquées par le Dr B. Neveu, du Département de chimie, dont les connaissances dans le domaine sont appréciées. Les cibles utilisées furent calibrées par pesage à la micro-balance :

2

Figure 2 : Schéma de la boîte à cibles 1- Boitier étanche

2- Contrôle du déplacement du chariot 3- Contrôle du changement de cible 4- Glissière de 15" de long (38.1 cm) 5- Cage de Faraday

6- Chariot maintenant 5 et 8 à 5&" de distance (14 cm) 7- Fente du monochromateur

8- Cibles interchangeables

9- Collimateur de de diamètre

10- Faisceau voyageant de droite à gauche

île pouvoir d'arrêt à l'aide des particules alpha émises par des sources de Anî^^ (5.477 MeV) et de Ac^^ (6.617 et 6.273 MeV) pour lesquelles les pou­ voirs d'arrêt sont bien connus, (Northcliffe, 1963).

4.3- Monochrornateur

4.31- Caractéristiques

Un monochromâteur à incidence presque normale, produit commercialement par "Mc Pherson Instruments Corporation" (modèle 235), sélectionne les photons émis par les ions qui se désexcitent après avoir traversé la cible.

Le système optique Seya-Namioka (1951) (1953) (cf. Fig. 3,a) de cet appareil peut recevoir des réseaux concaves de 498.1 mm de rayon de courbure. Les deux réseaux disponibles, de 600 1/mm^^ et de 1200 l/mm, présentent une

surface utilisable de 30 mm par 52 mm et offrent une dispersion respective de 8.3 %/mm et 16.6 ^/mm. Des fentes d'entrée et de sortie ajustables de 0.01 mm a 2 mm procurent, lorsque l'intensité permet d'utiliser des valeurs minimales, une résolution meilleure que 1 %.

Le balayage automatique permet d'enregistrer un spectre de 0 A à 6000 A selon douze vitesses de balayage variant de 0.5 à 2000 A/min. avec le réseau de 600 l/mm tandis que le réseau de 1200 l/mm, de dispersion double, limite l'étude entre 0 ^ et 3000 A selon douze vitesses de balayage comprises entre 0.25 A/min> et 1000 a/min.

(1) lignes par millimètre (2) Angstrtims par minute

MONOCHROMATEUR

" SYSTEME OPTIQUE

SEYA - NAMIOKA ^

FENTE DE SORTIE

CERCLE DE

ROWLAND

-FENTE D'ENTREE

'

Figure 3a : MONOCHROMATEUR (SEYA-NAMIOKA)

RESEAU No 1 . rayon de courbure . lignes par mm . surface striée . dispersion . limite supérieure 0.5 métré 600 32 x 52 mm 33.3 $/mm 6000 X No 2 0.5 mètre

1200

10

FAISCEAU OBSERVE

Figure 3b : Mesure de la section du faisceau observée a partir de consi­ dérations géométriques.

EFFET DOPPLER

V sin

6

FAISCEAU

Figure 3c : Effet Doppler L'élargissement des raies d'émission est dû à l'effet Doppler qui est fonction de v = V sin 0

11

Il est à noter, toutefois, que bien qu'opérant sous vide, cet appareil, en raison de son système optique, est tout à fait inefficace au-dessous de 250 A.

4.32- Portion du faisceau observée

Quels sont les photons qui, par la fente d'entrée du monochromateur, atteignent le réseau? Une étude de la géométrie du montage expérimental, boîte à cibles et monochromateur, permettra de déterminer la portion du fais­ ceau pouvant fournir des photons au réseau pour une position donnée de la cible. La figure 3b schématise ce montage où F représente la valeur cher­ chée.

Soit,

F = x (A) + f (% +Z_)

(i)

La portion du faisceau observée par le réseau est donc fonction de la variable f (largeur de la fente d'entrée). Les autres termes sont déterminés par le montage expérimental.

Soit,

X = 500 mm (distance: fente d'entrée-réseau) x = 52 mm (distance: faisceau-fente d'entrée)

R - 40 mm (projection de la largeur du réseau dans un plan perpen­ diculaire à la direction d'observation)

f = 0.01 mm + 2 mm (ouverture de la fente d'entrée)

Le tableau 1 présente quelques valeurs de F en fonction de f calculées à partir de 1'équation (1).

Tableau 1

Evaluation de la portion du faisceau observée (F) en fonction de l'ouverture de la fente d'entrée (f) du monochromateur. f (mm) F (mm) (+ 0.5 mm) 0.01 4.0 0.1 4.1 0.5 4.6 1.0 _5.1 2.0 6.2

Le fait qu une portion étendue du faisceau soit observée par le réseau entraîne deux inconvénients : la distance réelle d’observation derrière la cible est modifiée et les raies sont élargies dû à l'effet Doppler et à l'ou­ verture de l'angle d'observation.

4.321- F.o_sit_ion_dj_ob_s-ervat_ion

Le réseau observe une portion étendue du faisceau et 11 émission y dé­ croît de façon exponentielle en fonction de la distance. L'intensité moyenne d émission d'une section de faisceau ne correspond donc pas à 1'intensité au ■ milieu de la section considérée.

13

Cet effet ne dérange pas les mesures de probabilité de transition car pour une même transition la correction est constante.

Il faut toutefois tenir compte de cette correction dans les mesures d'intensité initiale ou d'intensité relative lorsque les raies comparées ont des probabilités de transition différentes.

Plus la décroissance est rapide, plus la lecture obtenue correspond à une mesure de l'intensité en un point rapproché de la cible. L'équation

(2) vérifie mathématiquement ce fait.

Soit a > b Alors, x = Ln a ■ Xg x^ a <C. bp. Xg X^ / 2 e'ax dx f2 -»* , 1 e dx - L J x1 J (2)

Dans cette équation :

- a et b sont des probalités de transition,

- x et représentent, à 1'intérieur de la portion de faisceau observé (x^ à x^), les positions réelles correspondant aux mesures d'intensité d'émission.

est, pour la courbe caractérisée par "a", la valeur moyenne de 1'intensité d1 émission dans 1'intervalle

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4.322- Effet Doppler

Enfin, le fait que les ions du faisceau se déplacent à grande vitesse et ne soient pas observés selon une direction parfaitement perpendiculaire à leur mouvement produit un élargissement des raies dû à l’effet Doppler.

La figure 3c permet de bien saisir cette influence, où "V" est la vi­ tesse des ions et "v" la composante de cette vitesse selon la direction d'observation limite s'écartant le plus de la perpendiculaire au faisceau.

Ainsi une raie d'émission du fluor à 1000 X> observée avec des fentes de 150 microns, aurait une largeur apparante de 1 X ou 2 X selon que les particules du faisceau sont accélérées à 1 MeV ou 4 MeV.

4.4- Détecteurs

La détection des photons sélectionnés par le monochrornateur a néces­ sité 1'utilisation de deux détecteurs différents afin de couvrir toute la région spectrale étudiée. Un multiplicateur d'électrons, "channeltron elec­ tron multiplier" que nous appellerons désormais C.E.M. a servi pour détecter les photons de longueur d'onde inférieure a 1200

X*

4.41- Multiplicateur d'électrons sans fenêtre (Channeltron electron multiplier (C.E.M.))

Le C.E.M. est un tube multiplicateur d'électrons à surface continue 9

caractérisée par une résistance intrinsèque de 10 ohms. Ce détecteur sans fenêtre, photosensible dans la région du spectre au-dessous de 1200 X paut être entreposé sans inconvénient a la pression atmosphérique et offre en

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plus les avantages d’une dimension et d'un poids très réduit par rapport aux détecteurs conventionnels.

Fabriqué par "The Bendix Corporation", Electro-Optics Division, ce détecteur possède une ouverture d'entrée conique photosensible de 8 mm de

g

diamètre. Polarisé à 3 kV, une multiplication possible d'électrons de 10 combinée à un bruit de fond inférieur a 4 coups par minute en font un ins­ trument très utile à la recherche.

Malgré sa fragilité mécanique, le C.E.M. présente un rendement quan­ tique fiable et élevé (jusqu'à 20% à 800 X)• Son utilisation en spectros­ copic d'émission faisceau-lame s'est donc avérée très fructueuse. Elle a permis d'étendre l'étude à une région spectrale très peu accessible aux autres détecteurs disponibles. Une étape importante pour l'utilisation de ce détecteur fut la réalisation d'un système d'amplification et de discri­ mination (cf. Fig: 4), qui relié à sa sortie permet d'obtenir un signal de sortie de 10 volts. Un tel signal suffit pour déclencher les différents systèmes d'enregistrement et d'analyse.

Construit avec un collecteur fixé à son extrémité de sortie, le C.E.M. utilisé est conçu pour alimenter un système de comptage d'impulsions.

4.42- Photomultiplicateur à fenêtre de fluorure de lithium

Le tube photomultiplicateur modèle 541 F-08-18, produit commerciale­ ment par "Electro Mechanical Research", est doté d'une fenêtre en fluorure de lithium et d'une cathode photosensible serai-transparente en tellure de césium. Ces deux caractéristiques déterminent les limites d'efficacité du

PREAMPLIFICATEUR A SEUIL

POUR

DETECTEUR "CHANNELTRON"

♦ 24 SORTIE 2NI373 2N3638 _2NI308 5.6 K 2K 10 tours

17

détecteur entre 1050 X et environ 3000

X-Ce détecteur, insensible à la lumière visible, a une efficacité de 5.6% a 2535 X et un courant de fond à température ambiante de 2 x 10 ampère pour un gain de multiplication de 10^. Très résistant, ce phototube possède 18 'étages de multiplication ainsi qu’une chaîne de résistance de 3.9 Meg in­ corporée dans le tube. Le tout est présenté dans un tube en acier inoxida- ble, recouvert de caoutchouc, de 5 3/8 pouces de long par 11/4 pouces de diamètre. Trois connections sont destinées respectivement au signal, a la cathode et au haut voltage.

4.5- Comptage d’impulsions

L’application de la méthode de comptage d’impulsions combinée à l’uti­ lisation de détecteurs possédant un bruit de fond intrinsèque très faible permet une étude du spectre plus précise et facile que le système d’amplifi­ cation a courant continu utilisé auparavant.

Cette méthode de détection permet d’améliorer la statistique en aug­ mentant la période d’accumulation.

La précision ainsi obtenue s'avère un atout important lors des mesures d'intensité relative et de probabilité de transition.

4.6- Système a vide

-6 Le système à vide utilisé permet, de maintenir une pression de 10 mm de Hg dans le tuyau conduisant de 1'accélérateur à la chambre à cibles. Une telle pression n’engendre aucune diffusion appréciable, du faisceau due au

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gaz résiduel. Le faisceau est facilement localisable en un point précis d'environ 1 mm de diamètre. Toutefois, afin de préserver la cible et ainsi d'en augmenter la durée de vie, il est recommandable de délocaliser légèrement le faisceau sur une surface d’environ 3 ou 4 mm de diamètre.

-6 Le monochromateur est maintenu sous une pression de 2 a 4 x 10 mm de Hg tandis qu'un système auxiliaire permet d'obtenir une pression infé­ rieure à 10 ^ mm de Hg dans le boîtier du C.E.M. Cela permet d'obtenir un

5

SPECTRES D’EMISSION DU FLUOR

L'enregistrement de spectres d'émission revêt une importance particu­ lière en ce qu'il permet d'identifier de nombreuses transitions électroni­ ques. Dans le cas d'un élément aussi peu étudié que le fluor, pour lequel les résultats compilés sont parfois incomplets, 1'observation de raies at­ tribuables à des transitions non encore déterminées expérimentalement s'a­ vère d'un grand intérêt, particulièrement pour certains théoriciens qui les ont parfois prédites.

5.1 Enregistrement

Les spectres enregistrés en comptage d'impulsions (cf. Fig. 1) sont emmagasinés dans un analyseur de 800 canaux-. Un chronomètre électronique (cf. Fig. 5) établit le temps d1 accumulation des données dans chaque canal à 6, 12, 30 ou 60 secondes selon le besoin. Synchronisé avec le balayage automatique linéaire du monochromateur, ce montage permet d'obtenir des spec­ tres caractérisés par un nombre prédéterminé d'AngstrBms par canal.

Les spectres ainsi obtenus peuvent être visionnés sur un é dique et imprimés sur une bande de papier.

ARCHIVAS i * I tT

CHROMOMETRE ELECTRONIQUE

A

CONSTANTES

DE TEMPS VARIABLES

+ 24 CW O

_\

Figure 5 : Chronomètre électronique à constantes de temps variables

.1

■j |—^-SORTIE

NJ

21

Le laboratoire de 11 accélérateur Van de Graaff dispose, en outre, d'un ordinateur PDP-9 programmé pour accepter les spectres emmagasinés dans l'ana­ lyseur de 800 canaux.

Cet ordinateur peut reproduire les spectres sur un écran cathodique dont on peut, à volonté, changer les limites et les échelles pour ensuite tracer sur papier le spectre complet ou en partie tel qu'illustré sur l'é­ cran cathodique. Cet ordinateur permet aussi de conserver les résultats sur bandes perforées et sur bandes magnétiques.

L'utilisation d'un monochromateur du type optique Seya-Namioka, dont la limite inférieure se situe aux environs de 250 /\, et d'un détecteur C.E.M., très peu.sensible aux photons de longueur d'onde supérieure à 1300 /\, a per­ mis d'étudier la région du spectre située entre ces limites.

5.2 Analyse des spectres d'émission

Des spectres d'émission s'étendant de 400 /\ a 1200 % ont ainsi été en­ registrés à 1, 2, 3 et 4 MeV. Les figures 6 et 7 présentent des spectres obtenus respectivement à 1 et 4 MeV avec une constante de temps de 30 secon­ des par canal ou 1.25 X Par canal.

Il a semblé utile de présenter ces deux spectres assez différents. Leur juxtaposition, en plus de faire ressortir l'effet de 1'énergie des ions sur leur état d'ionisation, s'avère essentielle pour faire ressortir la plu­ part des transitions spécifiées au tableau 2. Certaines transitions n'ont toutefois pu être décelées qu'en étudiant de petites régions du spectre avec une résolution optimum et n'apparaissent pas sur ces deux spectres.

IN

T

E

N

S

IT

E

/

3

0

EMISSION DU FLUOR

FE ACCELERE A 1 MeV

VITESSE DE BALAYAGE

1.25 A/CANAL/30 SEC

LONGUEUR

(ANGSTROMS )

Figure 6 : Spectre d?émission du fluor à 1 MeV

N)

(21-11

EMISSION DU FLUOR

1.25 A / CANAL / 30 SEC

LONGUEUR D'ONDE

(ANGSTROMS)

Tableau 2

Transitions électroniques du fluor observées a partir de spectres d'émission couvrant la région 370 /\ - 1230 % .

No À OBSERVE

(K)

(X)

" V

8 ₄₃₆ 9 444 10 ₄₅₇ 11 ₄₆₅ 12 ₄₇₂ 13 ₄₈₁ 14 ₄₈₅ 15 ₄₉₁ 435.6 II 436.3 II 436.6 II v à ix 457.2 ii 464.3 ni 464.4 _V 465.1 III 465.4 V 466.0 V 467.0 V 472.0 II 472.0 II 472.7 II 473.0 II 240.2* _III 240.6* III 240.7* III 240.9* III 241.1* III 484.6 II 490.6 IV 491.0 IV 1! __ tî ” _ " 2p4 4) - 2p5 lp° 2p - 2p "P tî - II ïî - II 2p4 3P — 3s 3d° ÏI - II II - II 2p^ 2p° - 4d 4 2p^ _4s° - 4s 4s Zp^ 2P° - 4d 2P 2p^ _V - 4s 4s 2p^ 2P° - 5d 2d Zp^ 1D - 3s 1p° 2p2 _xs - 2p3 1p° tî _" V

26 3 3_o 497.4 497.8 498.9 506.2 508.1 508.4 513.6 3 2_o 514.0 514.1 514.9 3 2_o 260.3 260.5 260.8 522.3 3 2_o 261.7 261.8 5 2_o 523.7 524.6 525.3 526.3 3 2_o 263.8 3 2 n 276.8 276.9 III

27 279.7 * 2p D 280.0 * 3 2 o 280.8 * 2p" "D 280.9 281.2 281.4 567.6 567.7 567.7 III ■ 567.8 3 3_o 570.6 571.3 572.7

V à IX

V à IX

V à IX

28 III â VI 630.1 630.2 3 3_o 319.7 320.0 * 320.2* 644.0 645.0 3 2_o 322.7 322.7 646.1 646.4 647.3 647.9 648.5 651.1 2 s 2p 654.0 3 4_o 656.1 656.9 657.2 2p P 657.3 658.3 3 2 n 667.2

29 676.1 2p 677.2 677.2 679.0 679.2 3 2_o 343.9 344.4 III à VI III à VI 3 3_o 360.6» 361.2 365.9 366.4 V à IX 5 2_o 742.7 V à IX 375.4 375.8 375.9 376.7

3 2_o 757.1 380.9 (2x386) II à VI II à V III à VI III à VI III à VI V à IX V à IX 417.9 * 3 3Lo 419.6 420.0 420.7 * 422.0 422.6 3 2 n 429.5 430.2 430.2 * 430.9 » 431.5 431.8 2s S

890.8 II à V 3 2_o 464.3 464.4 3 2_o 465.1 465.4 466.0 467.0 II à V 3 3_o 319.7 320.0 320.2 322.7 322.7 490.6 491.0 V à IX 3 2_o 497.4 497.8 497.8 498.8 498.9 1012 506.2

78 1016 508.1* V 2p 2p° 2p2 508.4* _{III 2p3}

V

V

V

V

2p3 V

5 3_o 605.7 606.3 606.8» 606.9 607.5

* : observe dans le deuxième ordre # : observe dans le troisième ordre.

34

Des 90 raies mentionnées au tableau 2, 63 sont positivement identifiées tandis que 27 ne le sont pas. Après analyse, aucune de ces raies non identifiées ne put être attribuée à une transition connue du fluor observé à l'ordre 1,2 ou 3.

Une étude des spectres d'émission des divers contaminants possibles ( H, N et 0 dus a l'air ambiant, ou G dû à la cible) a conduit au rejet de cette possibilité. En effet, dans les cas où une transition appartenant à ces éléments coïncidait avec une raie non identifiée, une simple observation des spectres enregistrés permettait de constater que des transitions voisines de ce même élément, normalement beaucoup plus intences, étaient absentes.

Les figures 8 à 20 présentent les transitions identifiées sous forme de diagrammes du type de Grotrian où les traits pleins indiquent les tran­ sitions observées et identifiées, tandis que les traits pointillés indiquent des transitions connues mais non observées ici. Soit qu'elles se situent en dehors de la région spectrale étudiée, soit qu'elles ne sont pas assez intenses pour être observées, ces dernières transitions ne doivent cependant pas être négligées dans certaines mesures de probalité de transition.

35

--- 3'

2.82190

34.98

2.82190

Fi gu r e 9 : Tr an sit io ns él ec tro ni que s d u f l u o r .

2.82190

Is2 2s 2p

Fig ur e 1 0 : Transitions él ec tro ni que s d u f l u o r .

2.82190

34.98

o— is

Fi gu r e 1 1 : Tr an sit io ns él ec tro ni que s d u f l u o r .

62.646

5.05410

OIS 2 S 2p* o

_{IS 2S 2p}

_{oIS 2p o}

Figure 1 2 : Tr an sit io ns él ec tro ni que s d u f l u o r .

5.05410

_62.646

! S 2S 2P

iS 2S 2p

F

n

r

(À 9) 3

°û_

gOI)3

Fi gu r e 1 4 : Transitions él ec tro ni que s d u f l u o r .

ns P

nd P np D

7.03766

87.23

s 2s 2p

Is 2 s

is 2 p

Fi gu r e 1 5 : Tr an sit io ns é l ec t r o ni q u e s d u f l u o r .

9.21450

Fi gu re 1 6 : Tr an sit io ns él ec tro ni que s d u f l u o r .

9.21450

114.214

Fi gu re 1 7 : Transitions électroniques d u f l u o r .

np P np D

n p P n d D

n s S

114.214

s 2s 2 p

s 2 s

fi gu r e 1 8 : Tr an sit io ns él ec tro ni que s d u f l u o r .

157.117

IS 2 p

IS 2 S

F i g u r e 1 9 : Tr an sit io ns él ec tro ni que s d u f l u o r .

nd D

n d D

n s S

■ ///

47

F YE

ns S

185.139

14.93656

SEQUENCE ISQELECTRONIQUE

6.1 Definition et caractéristiques

Tous les membres d'une sequence isoélectronique sont caractérisés par une transition électronique identique. Seuls les noyaux atomiques les dis­ tinguent et influencent 1'énergie des différents niveaux. Il est donc rai­ sonnable d'anticiper certaines régularités pour les membres d'un tel groupe. Ces régularités sont d'un grand apport pour la physique atomique. Elles permettent à l'expérimentateur de déterminer de nouvelles valeurs par extra­ polation ou interpolation, et ainsi de justifier certains résultats obtenus en laboratoire. Elles procurent de plus certaines données utiles aux théo­ riciens qui ont besoin de ces repères expérimentaux pour élaborer davantage leurs théories.

7

ETUDE DE LA SEQUENCE ISOELECTRONIQUE (2s 2S - 2p 2P°) DU LITHIUM

7.01- Résultats antérieurs

W.L. Wiese et A.W. Weiss (1968) ont prédit une certaine régularité dans les valeurs de force d'oscillateur pour les membres de la séquence isoélec­ tronique (2s - 2p ^P°). Ces résultats théoriques furent obtenus en se ba­ sant sur un modèle à un électron.

Parallèlement, les travaux en laboratoire de Berkner (1965), Bûchet (1967), Bickel (1969), Bergstrom (1969) et Anderson (1969) confirmèrent cette régularité sans pour autant être en parfait accord entre eux ou avec les cour­ bes théoriques (cf. Fig. 21). Les mesures expérimentales précitées (sauf les résultats de Bickel-1969 sur N V) résultent d'une étude globale de 1'ensemble de la transition considérée. Elles pouvaient par le fait mime être affectées d'erreurs dues a la superposition de transitions inconnues.

Il apparut alors nécessaire de faire le point sur ces mesures afin de bien faire apparaître la tendance de cette séquence.

F

O

R

C

E

D

'O

S

C

IL

L

A

T

E

U

R

SEQUENCE ISOELECTRONIQUE

2! s =S - 2 p =P° DU LITHIUM ,

— Weiss

— Dalgarno et Parkinson

+ Buchet et al.

□ Bickel et al.

A Bergstrom et al.

° Andersen et al.

® Résultats obtenus

(NOMBRE ATOMIQUE )

(Z )

figure 21 Courbes théoriques et résultats expérimentaux concer­ nant la séquence isoélectronique 2s - 2p P du

51

Les mesures de force d’oscillateur furent alors obtenues pour les

dou-2 2 o

blets suivants de la séquence isoélectronique (2s $i - 2p P g i) du lithium.

2 £ 1 2 C IV (1548 y\ - 1551 X) N V (1239

X

X)

0

X)

X

X)

Afin de s'assurer la fidélité des résultats obtenus les deux composantes des doublets a l’étude furent séparées afin de mesurer la force d'oscillateur pour chacune d'elles. Toute influence étrangère sur une des composantes peut ainsi être détectée car les deux valeurs obtenues doivent être très voisines

(en deçà de 1'imprécision expérimentale prévisible).

Expérimentalement, la force d'oscillateur étant calculée à partir d’une mesure de demi-vie, il semble justifié de présenter ici le tableau 3 qui, ins­ piré de Wiese et al (1966) , montre les relations entre demi-vie, vie moyen­ ne, probabilité de transition et force d'oscillateur. Ces expressions pour­ ront dès lors être employées dans ce chapitre.

7.1- Mesures de demi-vie

7.11- Définition

La demi-vie d'un niveau ou d'un état se définit comme suit : la période de temps nécessaire pour que la population de ce niveau ou état diminue de moitié.

Tableau 3

FACTEURS DE CONVERSION. Le facteur dans chaque case convertit par multiplication la quantité au-dessus de lui en celle à sa gauche

QUANTITE (sec) T (sec) \i (sec ^) fik ti (sec) 2 1 _{Ln 2} • T (sec) (Ln 2)_1 1 (T = A"1) A^i (sec 1) (A =T _1) ₁ 6.670 x IO15 gi A2 % fik 1.4992 x 10~16A2 — gi 1 A : longueur d ’ onde en y g : poids statistique

53

La mesure de demi-vie d’un niveau électronique s'obtient donc à partir d'une courbe de population de ce niveau en fonction du temps.

7.12- Méthode expérimentale

L'expérience proprement dite consiste donc à mesurer 1'intensité d'une transition, issue du niveau a l’étude, en divers points après le passage du faisceau au travers de la cible. Le monochromateur est ajusté à la longueur d'onde précise de la transition afin d'obtenir un comptage maximum. Le signal est alors détecté, amplifié, puis dirigé vers une enregistreuse d'impulsions. Afin de bien normaliser les résultats, la période d'accumulation des résultats est fonction d'un nombre prédéterminé d'ions ayant traversé la cible.

L'intensité du faisceau, après passage au travers de la cible et ana­ lyse spectroscopique est en effet mesurée a l'aide d'une cage de Faraday. Un intégrateur de courant, branché sur cette cage, permet de compter les impul­ sions correspondant a une charge donnée et par le fait même a un nombre d'ions fixe.

Les courbes de population en fonction de la distance ainsi obtenues donnent sur papier semi-logarithmique, après avoir soustrait le fond, des droites dont les pentes servent a déterminer les demi-vies.

7.13- Avantages de la méthode

Quelques caractéristiques de la méthode faisceau-lame s'avèrent parti­ culièrement utiles a 1'obtention de ces courbes de population des niveaux atomiques.

54

L1ionisation et l'excitation des ions ont lieu dans la cible. La pré­ cision sur la connaissance de t , moment d'excitation, correspond alors au temps pendant lequel les ions y séjournent. On peut évaluer cette précision en fonction de la vitesse des ions et de 11 épaisseur de la cible. Le tableau 4 donne cette valeur pour des ions de fluor de différentes énergies

traver-2

sant une cible de carbone de 24 ygr/cm .

Tableau 4

Période nécessaire à des ions de fluor pour tra-2

verser une cible de 24 ygr/cm .

E (MeV) At o (10 ^sec) 1 3.3 2 2.4 3 1.9 4 1.8

Cette période peut donc être considérée comme courte comparativement aux demi-vies de l'ordre de la nanoseconde que nos conditions expérimentales permettent de mesurer.

55

La connaissance de l'énergie des ions avant la cible ainsi que de la perte d'énergie encourue lors du passage â travers celle-ci, évaluée au moyen des courbes semi-emphiriques de Northcliffe (1963), permet de calculer la vi­ tesse des ions après la cible.

On obtient ainsi une correspondance entre le temps après l'excitation et la distance après la cible. Ceci permet de tracer une courbe de la popu­ lation du niveau supérieur de la transition a l'étude en fonction du temps en mesurant 1’émission en différents points après la cible.

7.14- Restrictions expérimentales

À l'élégance et a la simplicité de cette méthode, s'ajoutent cependant des interférences qui peuvent rendre toute mesure de demi-vie difficilement réalisable. Il y a d'abord la superposition de plusieurs raies au premier ordre ou a un ordre supérieur pouvant aller jusqu'à quatre. Il y a aussi l'effet des cascades qui peuplent le niveau supérieur au cours de 1'expé­ rience. Ces deux interactions produisent des courbes complexes ou il est souvent très difficile de séparer les différentes composantes et d'obtenir les demi-vies correspondantes. Ce problème est surtout critique lorsque les demi-vies respectives sont assez voisines (facteur 2). On peut parfois me­ surer deux demi-vies différentes d'un facteur 10 tandis que des demi-vies très différentes de celles de la transition à l'étude influencent très peu la courbe et on peut négliger cette influence.

56

7.15- Enregistrement des courbes de demi-vie et résultats

Aucune difficulté particulière ne fut rencontrée dans cette phase expé­ rimentale. Les courbes obtenues ne révélèrent en effet aucune influence

extérieure nuisible pouvant être attribuée a une cascade ou à une superposition de raies.

Les mesures de 1'intensité en fonction du temps, indépendantes de 1'énergie du faisceau, furent enregistrées à 2, 3 et 4 MeV. Les figures 22 à 26 présentent une de ces courbes pour chaque élément étudié. Les spécifications expérimentales nécessaires accompagnent ces figures dont les résultats sont compilés au tableau 5. La précision des résultats obtenus fut évaluée à partir des courbes d'erreur de 1'appendice A.

7.2- Populations relatives

7.21- Intérêt

Afin d'aider a comprendre la nature de 1'excitation dans la cible, il est important de connaître les populations relatives initiales des différents

niveaux excités en fonction de 1'énergie des ions incidents.

7.22- Conditions expérimentales

L'intensité d'une raie en émission spectroscopique est évaluée:

1 = \ Nk hv

ou : I : Intensité de la raie : Probabilité de transition

: Population du niveau supérieur hv : Energie de la transition

IN

T

E

N

S

IT

E

D

'E

M

IS

S

IO

N

(U

N

IT

E

A

R

B

IT

R

A

IR

E

)

POPULATIONS DES NIVEAUX 2pZP°

12

13

TEMPS APRES L'EXCITATION (10

Figure 22 : Courbe de population du doublet C IV 2p ^p° en fonction du

POPULATIONS DES NIVEAUX 2pZP°

1243 A (J

12 13 14 15 16

23456789

10

TEMPS APRES L'EXCITATION (!0'9 SEC)

Figure 23 : Courbe de population du doublet N V 2p P° en fonction du

59

POPULATIONS DES NIVEAUX 2p P

O VI - 1032 A (J = 3/2) o

12 13 14

TEMPS APRES L'EXCITATION (10^ SEC)

Figure 24 : Courbe de population du doublet 0 VI 2p P en fonction du

60

POPULATIONS DES NIVEAUX 2p P

F VII - 883 A ( J = 3/2) o

891 A

TEMPS APRES L'EXCITATION (lO"^ SEC)

Figure 25 : Courbe de population du doublet F VII 2p en fonction du

61

POPULATIONS DES NIVEAUX 2p P

*

\ \

770 A (J =

o

Ne VII

Ne VII

TEMPS APRES L'EXCITATION (10"^ SEC)

Figure 26 : Courbe de population du doublet Ne VIII 2p 2P° en fonction du

Tableau 5

SEQUENCE ISOELECTRONIQUE (ls^ 2s - ls^ 2p 2pi ^ )

2 2 , Z

DU LITHIUM

SPECTRE Jk* X PROBABILITE DE TRANSITION

Résultats Bickel Berkner

(»

ob tenus et al et al

(108 sec "S (108 sec-1) (108 sec 1) 3/2 1548.2 2.71 ± 0.07 C IV 2.97 ± 0.11 1/2 1550.7 2.72 ± 0.07 - 3/2 1238.8 3.12 ± 0.15 3.15 ± 0.09 N V 3.33 ± 0.11 1/2 _1242.8 3.12 ± 0.15 3.15 ± 0.09 3/2 1031.9 3.90 ± 0.10 0 VI 3.94 ± 0.14 1/2 1037.6 3.76 ± 0.13 3/2 883.1 4.88 ±0.17 F VII 4.49 ± 0.16 1/2 _{890.8 4.72} ± 0.14 3/2 770.4 5.38 ±0.25 Ne VIII 5.55 ± 0.19 1/2 780.3 ' 5.32 ± 0.25 * k = niveau supérieur

63

La connaissance des probabilités de transition respectives et des intensités relatives des deux transitions permettent alors d'évaluer les populations relatives initiales des deux niveaux supérieurs à l'étude. Le rendement non constant du système de détection, en fonction de la longueur d'onde, exige que les raies ainsi étudiées soient assez voisines ( - 10 X). Les doublets constituant la séquence isoélectronique (2s - 2p ^P°) du

lithium remplissent bien cette condition.

Puisque les probabilités de transition respectives des composantes de ces doublets sont égales (tableau 5), aucune correction due au fait qu'une portion étendue de faisceau est observée simultanément n'est requise.

7.23- Mesures et résultats

Les mesures d'intensité relative des composantes des doublets étudiés appartenant a C IV, N V, F VII et Ne VIII ne présentèrent pas de difficultés. Par contre, l'étude du doublet à 1032 X et 1038 % appartenant a 0 VI nécessi­ ta un traitement particulier. Afin d'éviter 1'influence de la raie à 519 % appartenant aussi a 0 VI, les mesures d'intensité durent être effectuées dans le deuxième ordre (2064 A - 2076 %) ou la raie a 519 A apparaît au quatrième ordre. Une étude de 1'intensité de la raie 0 IV 554 Xj aux différents ordres, a démontré que celle-ci est pratiquement indiscernable au quatrième ordre.

Il est donc juste de croire que la raie 0 VI 519 X comparable a 0 IV 554 X au premier ordre ne peut influencer les résultats obtenus.

64

Tableau 6

Intensité relative des composantes des doublets appartenant à C IV - 0 VI et Ne VIII de la sé­ quence isoélectronique (2s - 2p ^P°) ELEMENT INTENSITE RELATIVE t n W | I I ♦ n

H

On peut constater au tableau 6 que les valeurs d'intensité relative attribuées aux composantes des doublets appartenant à C IV, 0 VI et Ne VIII sont en accord avec la valeur théorique de 2 calculée à partir d'un couplage Russel-Saùnders (E.U. Gordon & G.H. Shortley, 1964).

65

Par contre, la figure 27 montre que pour N V et F VII, les valeurs mesurées s’écartent de 2 lorsque 1'énergie du faisceau est supérieure à 3 MeV.

Cette tendance de l'intensité relative à croître avec l'énergie des ions peut-elle s expliquer sans que le rapport des populations initiales soit différent de 2?

Toute raie appartenant à un niveau d'ionisation différent de celui de la transition étudiée peut justifier un tel écart. En effet, le degré d'ionisation est fortement fonction de 1'énergie incidente de l'ion. La figure 28 ou une raie dominante à 2 MeV disparaît presque à 4 MeV fait bien voir comment l'allure d'un spectre peut être modifiée en fonction de l'énergie. L'article de Bickel (1969) permet aussi de constater comment une raie parasite peut influencer une mesure d'intensité relative.

Les ouvrages consultés, Moore (1949), Wiese et al (1966) et Kelly (1968), ne permettent pas de confirmer la présence de telles raies para­ sites dans les doublets de N V et F VII à l'étude. Mais ces compilations, étant parfois incomulêtes aux courtes longueurs d'onde (< 1000 X)i ne per­ mettent pas non olus d'en écarter toute possibilité.

Les taux de croissance de ces raies hypothétiques, comparés aux cour­ bes d'équilibre de charges de Zaidins (1962) suggèrent d'attribuer ces tran­

sitions à N VI ou N VII et a F VIII ou F IX respectivement. Puisqu'aucune cascade n'a été décelée dans les courbes de dépouulation des doublets con­ cernés (cf. Fig. 23 et 25), ces raies parasites devraient de plus avoir des

JL_____ __ I_________ L

2

3

4

CE

LU

C/)

LU

I' 883 A

ENERGIE DES IONS INCIDENTS (MoV)

des doublets appartenant à l'azote et au fluor en fonction de 1'énergie des ions incidents.

(

0

7

7

0

0

1

/

S

d

n

O

O

3

1

IS

N

3

1

N

I

INTENSITE RELATIVE

en fonction de

ENERGIE DES IONS

5000

4 MeV

2 MeV — ”

1000

Figure 28 : Variation de 1'intensité relative des raies d1 émission en fonction de 1'énergie des ions.

des probabilités de transition égales ou beaucoup plus petites que celles de ces mêmes doublets.

8

CONCLUSION

L’enregistrement des spectres d'émission du fluor a conduit à l'iden­ tification de nombreuses transitions connues. Les quelques raies non iden­ tifiées s'avèrent, pour leur part, très intéressantes en révélant des tran­ sitions nouvelles.

L'étude des spectres enregistrés successivement à des énergies du faisceau incident de 1, 2, 3 et 4 MeV permet d'évaluer de façon approxima­ tive l'état d'ionisation des ions émetteurs.

Les mesures de demi-vie n'ont laissé aucune équivoque sur la régula­ rité qui caractérise les forces d'oscillateur des membres de la séquence isoélectronique (2s “ 2p ^P°) du lithium.

Les doublets i) constituant de cette séquence isoélectronique

z. » 2

ont d'autre part fait l'objet d'une étude de population relative initiale $

9

SUGGESTIONS DÉ RECHERCHES

La spectroscopie faisceau-lame constitue un vaste domaine de recherche encore peu explore. Les spectres d'émission fournis pourront s'étendre à de nombreux éléments non encore accélérés tandis que des dispositifs expérimen­ taux plus élaborés permettront d'obtenir des résultats plus précis sur les ' transitions observées.

De plus, une meilleure connaissance des phénomènes reliés a l'ionisa­ tion et 1'excitation dans la cible conduira a une évaluation plus judicieuse des différentes corrections à apporter aux valeurs expérimentales obtenues.

Le groupe de recherche dirigé par le docteur Robert Drouin a entre­ pris quelques travaux en ce sens.

Des expériences de pouvoir d'arrêt du"carbone sur des faisceaux de G II, N II, 0 II, F II et Ne II permettront d'apprécier la perte d'énergie encourue par les ions en traversant la cible.

Des mesures de distribution de charge compléteront les travaux de Zaidins (1962) à des énergies comprises entre 1 et 5 MeV pour les éléments cités au paragraphe précédent.

L'acquisition récente, d'un nouvel aimant de déflexion ainsi que la modification de l'aimant présélecteur de 1'accélérateur Van de Graaff ou­ vrent de nouveaux horizons. L'argon de masse 40 a ainsi été accéléré et analysé partiellement. De nombreux gaz lourds feront l'objet de recher­ ches futures.

L'installation d'un accélérateur de 150 KV permettra d'étendre le domaine de recherche accessible à une nouvelle région énergétique.

Une étape importante dans l'identification des raies inconnues est 1'évaluation de l'état d'ionisation des atomes générateurs. Un travail en ce sens est amorcé et un dispositif expérimental nouveau devrait per­ mettre d'enregistrer indépendamment les spectres d'émission de chaque état d'ionisation d'un élément. Toute influence de transition parasite appartenant a des états d'ionisation différents serait alors éliminée et les mesures d'intensité donneraient des résultats beaucoup plus fiables.

La spectroscopic faisceau-lame présente donc de nombreuses possibi­ lités de recherche.

La conception de sources permettant d'accélérer de nouveaux élé­ ments élargirait ce domaine de recherche tandis que le développement de nouvelles méthodes de détection et d'identification conduirait à une ex­ ploitation plus complète du domaine accessible.

10

APPENDICE A

Précision des mesures de demi-vie à l'aide de la technique faisceau-lame

Sommaire

Une étude systématique des différents facteurs expérimentaux pouvant influencer la précision des mesures de demi-vie a conduit à l'évaluation de cette précision à partir de deux courbes expérimentales.

73

Précision des mesures de demi-vie

A quelle précision peut-on s’attendre en mesurant une demi-vie au moyen du montage expérimental utilisé au laboratoire de Van de Graaff de l’Univer­ sité Laval et tel que décrit par 1'auteur?

L'équation suivante : ti = c di (2E/M) 2 2 2 ou ti : demi-vie en seconde 2 di : demi-parcours en milimètre 2

E : énergie des ions après la cible en MeV

M : masse des atomes ionisés une fois en (U.M.A.) C : constante appropriée

nous permet d'obtenir une seconde équation donnant 1'évaluation de 1'erreur relative sur tx en fonction des différents facteurs expérimentaux.

Arel.tl=Arel.dà'HArel.'

re±.

Analysons séparément les trois facteurs d’imprécision.

Erreur relative sur d%,

2

( A

rel.dx) .

Le facteur dx dépend ici de la précision statistique de 1 ’enre­ gistrement des données

74

En traçant des droites extrêmes qui satisfont les barres d'erreur sur chaque point, on réalise que cecte précision est fonction de N (intensité maximum) comme l'indique la figure 29.

v

Cette précision est ici limitée par les manipulations expérimentales qui introduisent une erreur possible de 0.3 seconde sur des mesures qui du­ rent environ 30 secondes. Ceci implique une erreur de 1% et a pour effet

'4 de diminuer légèrement la précision lorsque > 10 .

Le facteur A ^ d% peut aussi être influencé par des fluctuations de

rel. s r r

l'intensité du faisceau. Cependant, des fluctuations irrégulières auraient pour effet de donner des points non alignés qui feraient douter des résul­ tats obtenus. D'autre part, toute diminution ou augmentation constante de l'intensité du faisceau serait vite décelée par l'expérimentateur.

Cette cause d'imprécision peut donc être négligée, à moins que le mauvais alignement des points permette une incertitude plus importante que l'imprécision statistique.

Erreur relative sur E, (À - E). --- l. rel.

L'énergie des ions après le passage au travers de la cible de carbone dépend de l'énergie initiale et de la perte d'énergie encourue en traver­ sant la cible.

E = E'- P

E' = énergie initiale

Arei. d|/2

o A

_VN/N

INTENSITE D EMISSION MAXIMUM :

Figure 29 : Precision dans le calcul graphique du demi-parcours en fonction de 1'intensité d'émission maximum.

76 Soit, A rel.E = AE' E' 4- AP - P

Ces deux facteurs d'imprécision peuvent être évalués indépendamment.

Précision sur E'

De la non-reproductivité du champ magnétique dans l'aimant d'analyse de 90°, due au champ rémanant (phénomène d'hystérésis) , résulte une incer­ titude dans la détermination de 1'énergie du faisceau.

Pour une valeur donnée de résonance magnétique nucléaire, la préci­ sion de 1'énergie des ions incidents a été évaluée à 8 keV au maximum. (Valcourt, R. - 1970), (Ramavataram, K. et al - 1969)

AE' >8 keV

Précision sur P

La perte d'énergie des particules lors du passage au travers de la cible a été évaluée d'après les courbes des‘pouvoirs d'arrêt tirées d'un travail de Lee C. Northcliffe (1963).

Les valeurs semi-emphiriques de ces tableaux sont précises a 10% .

Considérant la précision de la masse superficielle des cibles de 2

carbone utilisées (i 1 mg/cm ), nous pouvons alors construire les tableaux 7.a), 7.b), 7.c), 7.d), et 7.e) d'où nous tirons les figures 30.a), 30.b), 30.c), 30.d) et 30.e).

77

Erreur relative sur M, (À , M) .

La masse de 11isotope peut facilement être évaluée à une valeur meilleure que 0.1%.

' Cette erreur devient négligeable.dans le calcul de A , ti. rel. 2

Conclusion

Pour obtenir une évaluation de l'erreur relative possible dans un calcul de demi-vie, il suffit donc d'additionner les valeurs d * erreurs relatives tirées des Fig. 29 et 30 en fonction de 1'intensité initiale d1 émission N et de

l'éner-o gie initiale du faisceau, (E1).

78

Tableaux 7.a, b, c, d, e

Calcul de la précision dans 11 évaluation de 11 énergie, des ions après avoir traversé une cible de carbone.

dE/dX ygr/cm- (ygr/cm ) Tableau 7.a

12

±

1

79 § "H E' (MeV) dE/dX ygr/cm X 2 (ygr/cm ) P (KeV) E (MeV) AP (KeV) AE (KeV) Ae/e (%) Tableau 7.c N _■12+1 73 0.93 13 21 2.3 1 6.1 24 + 1 147 _0.85 21 29 3.4 36 + 1 _{220 0.78 28} 36 4.6 12 97 1.90 18 26 1.4 M _{2 8.1 24 195 1.80 28 36 2.0} S3 _{36 292 1.70 37 45 2.6} W O _{12 110 2.89 20 28 1.0} H 3 9.2 24 220 2.78 31 39 1.4 X _{36 330 2.67 42 50 1.9} O 12 115 3.88 21 29 0.7 4 _9.6 24 ₂₃₀ 3.77 33 41 1.1 36 345 3.65 44 52 1.4 Tableau 7.d 12 73 0.93 13 21 2.3 1 6.1 24 146 _0.85 21 29 3.4 36 219 0.78 28 36 4.6 12 100 1.90 18 26 1.4 2 8.2 24 ₂₀₀ 1.80 28 36 2.0 o 36 300 1.70 38 46 2.7 P 12 117 2.88 21 29 1.0 P-4 3 9.7 24 234 2.77 33 41 1.5 36 351 2.65 45 53 2.0 12 121 3.88 22 30 0.8 4 10.5 24 243 3.75 36 44 1.2 36 364 3.64 47 55 1.5

80 dE/dX (ygr/cm ) Tableau 7.e 0.93 1.80 2.88 10.0 13.0

81

Arel. E

(%)

2.5 r

ION : CARBONE

CIBLE : C( yu.gr /cm ) : 36 ±

a)

E' (MeV)

Figure 30a : Precision dans 11 evaluation de 11 énergie finale des ions de

82

•i Arei. E

(%)

ION : AZOTE

CIBLE

E' (MeV)

Figure 30b : Précision dans 1'évaluation de 1'énergie finale des ions

83

-~^rei. E

(%)

2.5

2.0

1.5

1.0

0.5

: OXYGENE

r /cm

a)

2

3

4

Figure 30c : Précision dans l'évaluation de.1'énergie finale des ions

(N J 84

^rei. E

(%)

+

ION : FLUOR

: C(^,gr/cm ) :

CIBLE

36 ± I +

24 ±1 o

d)

4 E' (MeV)

Figure 30d : Precision dans l'évaluation de l'énergie finale des ions de

85

E

2.5

2.0

1.5

1.0

0.5

■V

NEON

CIBLE : C(^gr/cm ) : 36 ±

24 +

12

±

e)

___L________I--- 1---

1---1

2

3

4 E' (MeV)

Figure 30e : Précision dans l'évaluation de 1'énergie finale des ions de néon en fonction de leur énergie initiale.

11

PUBLICATIONS

L. Barrette, E.J. Knystautas, B. Neveu and R. Drouin

2 2

(Relative Intensities and Decay Times of the 2s s^/2 ~ 2p ^3/2 1/2 Doublet in N V and F Vil) Physics Letters. 32 A-6 (1970) 435-436.

L. Barrette, E.J. Knystautas, B. Neveu and R. Drouin (Relative Intensities and Transition Probabilities of some

Transitions in the Lithium Isoelectronic 2s _1/2 2p P,_^ 2 _{3/2, 1/2}

Sequence) Nuclear Instruments and Methods 9_0 (1970) 59-61.

E.J. Knystautas, L. Barrette, B. Neveu and R. Drouin

(Transition Probabilities and Relative Intensities for the 2s - 2p 2pq,/2 2/2 doublets in C IV, 0 VI, and Ne VIII) J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer-. 11 (1971) 75-79.

À paraître

12

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13

LISTE DES. FIGURES

Page

Figure 1

Montage expérimental général. ' 4

Figure 2

Chambre à cibles. 7

Figure 3a

Monochromateur. 9

Figure 3b

Géométrie : faisceau-fente d’entrée-réseau. 10 Figure 3c

Effet Doppler. 10

Figure 4

Circuit du préamplificateur pour C.E.M. 16

Figure 5

Chronométré électronique a constante de temps variable. 20 Figures 6 et 7

Spectres d’émission du fluor. (1 et 4 MeV) 22 Figures 8 à 20

90

Page

Figure 21'

Séquence isoélectronique (2s - 2p) du lithium. 50 Figures 22 a 26

Courbes de population des membres (2p ^P° %) de la séquence 57

Z 5 2

isoélectronique du lithium (C IV, N V, 0 VI, F VII, Ne VIII). Figure 27

Intensité relative des membres des doublets (2p ^P^ ^) ap- 66

2 » 2

partenant a N V et F VII. Figure 28

Profil d'un spectre en fonction de l'énergie. 67 Figure 29

Précision dans le calcul graphique du demi-parcours en fonc- 75 tion de l'intensité d'émission maximum.

Figure 30 a, b, c, d, e

Précision dans 1'évaluation de 1'énergie finale des ions en 81 fonction de leur énergie initiale.

14

LISTE DES TABLEAUX

Page

Tableau 1

Portion du faisceau observée en fonction de l'ouverture de ±2 la fente d'entrée du spectrometre.

Tableau 2

Liste des raies d'émission du fluor observées. 24 Tableau 3

Facteurs de conversion (ti -T-A-f). 52

2

Tableau 4

Temps nécessaire à un faisceau de fluor pour .traverser une 54 cible de carbone. Tableau 5 Probabilités de transition. 62 Tableau 6 Intensités relatives 64 Tableau 7.a, b, c, d, e

Calcul de 1'imprécision dans l'évaluation de 1'énergie des 78 ions apres avoir traversé une cible de carbone.