3.1.1
Magnétométrie à SQUID
Nous avons utilisé un magnétomètre à SQUID fabriqué par la société Quantum Design (mo- dèle MPMS) pour réaliser l’ensemble des mesures magnétiques de ce chapitre. La détection du signal magnétique se fait grâce à une boucle supraconductrice appelée SQUID (acronyme de Su-
perconducting QUantum Interference Device) couplée à un circuit de contre-réaction. Ce dernier
permet de compenser la variation du flux à travers la boucle SQUID en y injectant un courant. L’aimantation de l’échantillon est alors proportionnelle à la valeur de ce courant.
Cet appareil permet de mesurer des échantillons possédant une très faible aimantation, jusqu’à quelques 10−8 emu. De plus, un système RSO (Reciprocating Sample Option) oscillant autour d’un point de mesure, permet d’augmenter cette sensibilité (10−9 emu). Dans ce cas les mesures sont plus rapides et on a un meilleur traitement du signal.
Pour optimiser le rapport signal/bruit des mesures, il est nécessaire d’avoir un échantillon ma- gnétique le plus petit et homogène possible. Pour toutes les mesures effectuées dans ce chapitre, les dépôts de surface 5× 5 mm2sont réalisés sur des substrats de silicium de dimensions 5.5 × 5.5 mm2recouverts d’une couche d’oxyde (100 à 200 nm de silice). Le silicium étant diamagnétique, il faut corriger les cycles d’hystérésis de son aimantation (MSi=χH). Pour les substrats que nous utilisons, la susceptibilitéχvaut environ−3 × 10−7emu.cm−3.Oe−1à 6 K.
3.1.2
Détail des mesures d’aimantation
Pour déterminer les propriétés magnétiques des agrégats de cobalt, nous avons réalisé deux types de mesures, l’une en fonction du champ magnétique et l’autre en fonction de la température. Dans cette partie nous détaillerons les protocoles suivis et les informations accessibles avec ces deux types de mesures.
Mesures en fonction du champ magnétique (MH)
Dans un premier temps, nous avons réalisé des mesures d’aimantation à basse température en fonction du champ magnétique. Nous avons procédé de la manière suivante : l’échantillon est re- froidi à partir de la température ambiante jusqu’à une température de mesure, en appliquant un champ de refroidissement HFC de 20 ou 30 kOe. Ce champ est appliqué dans le plan de l’échan- tillon. L’aimantation est mesurée dans la direction du champ de refroidissement HFC. Les mesures en fonction du champ sont en général faites à 6 K, sauf lorsque les agrégats sont protégés par une couche de niobium supraconducteur ; les mesures sont alors effectuées à 10 K. En effet, le niobium perturbe les mesures magnétiques en dessous de sa température critique (9.2 K).
Cette procédure est indispensable pour mettre en évidence les effets du couplage d’échange F/AF (cf. section 1.1 du chapitre 1). Elle est aussi utile pour vérifier que les agrégats de cobalt déposés ne sont pas oxydés : l’oxyde de cobalt étant AF, on observerait un couplage d’échange F/AF à 6 K (ou 10 K) si les agrégats étaient oxydés.
L’exploitation des cycles d’hystérésis permet d’accéder au champ coercitif HC, au champ de décalage HE et à l’aimantation rémanente Mr définis au chapitre 1. Ces grandeurs seront com- parées entre elles dans la suite de ce chapitre. Dans toute cette étude, nous avons supposé que le moment magnétique des agrégats de cobalt est égal à celui du massif (soit une aimantation de 1400 emu.cm−3). Cette hypothèse est justifiée si l’on se réfère aux travaux de Billas et coll. [92]. Les au- teurs ont montré qu’au-delà de 500 atomes (soit environ 2 nm) le moment magnétique d’agrégats de cobalt est comparable à celui du massif. Nous avons vérifié que la quantité d’agrégats déposés correspond à l’aimantation à saturation des agrégats à basse température, avec une erreur relative de ±10% par rapport à la mesure faite sur la balance à quartz. S’il y a un écart de l’aimanta- tion par rapport au massif, il est plus faible que l’erreur provenant de la mesure d’épaisseur, donc inaccessible pour nous.
Mesures en fonction de la température (MT)
Nous avons procédé dans un deuxième temps à des mesures d’aimantation rémanente en fonc- tion de la température. Elles permettent de déterminer les températures de blocage AF et superpa- ramagnétique des matériaux AF et des agrégats de cobalt. Pour cela, le protocole adopté, identique pour chacun des échantillons de ce chapitre, consiste à mesurer successivement deux courbes m− et m+ de la façon suivante :
– l’échantillon est saturé puis refroidi avec un champ de refroidissement négatif, d’ampli- tude 30 kOe, à partir de la température ambiante jusqu’à la température de mesure. Il est ensuite saturé dans le sens opposé avec un champ magnétique positif de 30 kOe. On me- sure alors l’aimantation rémanente (en revenant à champ nul) pour différentes températures croissantes (branche m−) en prenant soin de saturer l’échantillon avec le même champ ma- gnétique (+30 kOe) pendant chaque changement de température.
– une fois que la température ambiante est atteinte, on mesure la branche m+, de la même manière mais en changeant simplement le signe du champ de refroidissement, qui est main- tenant positif et d’amplitude 30 kOe, à partir de la température ambiante jusqu’à la même température de mesure.
La forme de ces deux courbes dépend du système que l’on mesure, et permet de mettre en évi- dence la présence d’un couplage d’échange F/AF. Dans les échantillons sans couplage d’échange (sans matériau AF), les branches m−et m+sont confondues pour toutes les températures, du fait de la symétrie du cycle d’hystérésis par rapport au champ magnétique. Au contraire, lorsqu’il y a du couplage d’échange, les deux branches ne sont plus confondues. Les courbes de rémanence sont similaires à celles de la figure3.1. Elles sont disjointes jusqu’à la température de blocage de l’AF. Cela n’est possible que si le système magnétique mesuré possède une aimantation rémanente infé-
FIG. 3.1 – Schéma explicatif des mesures d’aimantation rémanente en fonction de la tempéra-
ture. Le cadran central correspond au résultat obtenu après mesure des branches m− et m+. Les cadrans périphériques illustrent la forme et la position du cycle d’hystérésis (MH) à différentes températures de la courbe de rémanence.
rieure à celle à saturation. Dans le cas contraire (cycle d’hystérésis carré), le couplage d’échange n’entraînerait pas de variation de la rémanence. Par ailleurs, quand la relaxation thermique est pré- sente, les deux branches s’annulent à la température superparamagnétique des agrégats. La mesure de la rémanence, suivant ce procédé, permet de rendre compte du couplage d’échange et de la coercivité du système en fonction de la température.
Enfin, nous avons vérifié que cette procédure donne les mêmes résultats pour les deux valeurs de l’aimantation à champ nul, que si on déduisait ces valeurs des cycles d’hystérésis à différentes températures.