Cette introduction nous permet de conclure que, lorsque l’on cherche `a d´ecrire la forme d’une particule, il faut garder `a l’esprit
– qu’il n’existe pas de d´efinition g´en´erale et pr´ecise de la forme d’une particule ;
– que la forme d´efinie `a partir de l’analyse d’image est obtenue la plupart du temps `a partir d’une projection de la particule sur un plan : une particule en forme d’aiguille aura tendance `a rester dans une position la plus stable possible, et donc la forme sera biais´ee ; – que mˆeme en utilisant une d´efinition de r´ef´erence, on peut s’interroger sur le sens physique de la valeur moyenne d’un facteur de forme calcul´e `a partir de nombreuses particules et sur la possibilit´e d’utiliser une valeur moyenne pour d´eterminer le comportement physique d’un lit de grains.
Il s’agit ensuite d’associer la description d’un agglom´erat `a celle d’une particule primaire. Les fractales offrent l’avantage d’une telle description et permettent de plus l’acc`es `a de nombreux param`etres physico-chimiques. Cette description est d’ailleurs tr`es employ´ee dans le domaine des a´erosols et des r´eactions gaz→solide telles qu’elles existent dans le four d’hydrolyse du proc´ed´e voie s`eche. Il parait donc judicieux d’utiliser une telle repr´esentation applicable `a la fois dans le four d’hydrolyse et de pyrohydrolyse. La description d’agglom´erats `a l’aide des variables : nombre de cristallites dans un agglom´erat, dimension fractale de l’agglom´erat et taille de la particule primaire, apparaˆıt comme utile `a une mod´elisation ult´erieure. L’emploi de cette repr´esentation impose n´eanmoins une hypoth`ese sur les particules primaires composant l’agglom´erat : elles doivent ˆetre sph´eriques et identiques. La taille des particules primaires non sph´eriques pourra ˆetre d´ecrite par exemple `a l’aide d’un diam`etre ´equivalent. Cette description permet de connaˆıtre le volume de l’agglom´erat, sa surface, sa porosit´e et donc sa compacit´e et mˆeme d’acc´eder `a la r´esistance `a la traction de l’agglom´erat.
Agr´egats et agglom´erats peuvent ˆetre caract´eris´es par analyse granulom´etrique, porosim´etrie au mercure et compression. En effet, si la mesure de l’aire sp´ecifique donne acc`es au rayon
´equi-4. D´emarche adopt´ee
valent du grain ´el´ementaire, l’analyse de la r´epartition granulom´etrique conduit souvent, pour des poudres agglom´er´ees, `a la distribution en taille des agglom´erats.
Pour ce qui concerne plus particuli`erement les poudres d’UO2F2 et d’UO2 du four de pyrohy-drolyse, la synth`ese des r´esultats disponibles au d´ebut de la pr´esente ´etude est donn´ee ci-dessous (Tab. 5).
Entit´e Propri´et´es UO2F2 UO2
diam`etre moyen (µm) 0,1 0,1 - 0,5
Particule primaire
forme la plus fr´equente rose des sables sph´erique
masse volumique (kg m−3) 6370 10950 diam`etre moyen (µm) 5 - 30 0,5 - 10 Agglom´erat (dur) dimension fractale 2,3 - 2,5 2,6 - 2,8 masse volumique (kg m−3) ? 5000 - 8000
Poudre masse volumique apparente (kg m−3)
440 1280
Tab. 5 –Caract´eristiques moyennes des poudres d’UO2F2 et d’UO2
4 D´emarche adopt´ee
Il s’agit dans la suite de ce travail de suivre l’´evolution des caract´eristiques morphologiques des poudres `a l’aide d’un mod`ele math´ematique. L’ensemble des ph´enom`enes responsables de cette ´evolution de la morphologie et de la granulom´etrie sera pr´esent´e en d´etails en introduction de la Partie II de ce m´emoire. Pour expliquer la d´emarche retenue et introduire le plan qui suit, il est cependant n´ecessaire de pr´eciser d`es maintenant que cette ´evolution morphologique r´esulte tout `a la fois de ph´enom`enes :
– de nature chimique : r´eactions gaz-solides (UO2F2 →UO3−x →U3O8 →UO2) avec germi-nation et croissance de nouvelles phases ;
– physiques li´es `a la dynamique de la poudre dans le four : agglom´eration des particules par divers m´ecanismes, ou au contraire fragmentation des agglom´erats ;
– physiques li´es `a la thermique, comme le frittage des particules primaires.
L’importance des ph´enom`enes d’agglom´eration et le fait que ceux-ci soient contrˆol´es par les processus de mise en contact des particules, que ce soient pour les particules dispers´ees dans le gaz ou par celles entass´ees en lit, imposent pour leur description math´ematique de connaˆıtre pr´ecis´ement la dynamique de transport de la poudre en tous points du four. C ’est ce qui nous a conduit, en pr´ealable `a la mod´elisation morphologique, `a d´evelopper un mod`ele dynamique adapt´e aux fours (FBFC et CEA) de pyrohydrolyse. La d´emarche retenue est illustr´ee par la
4. D´emarche adopt´ee
Les deux axes de recherche - dynamique et morphologie - correspondent aux deux parties de ce manuscrit. Chacune de ces parties a ´et´e divis´ee d’une fa¸con similaire :
– un premier chapitre analyse la bibliographie et cherche `a d´egager la mod´elisation la plus pertinente dans notre cas ;
– un deuxi`eme chapitre est consacr´e `a la description du mod`ele math´ematique issu de l’´etude bibliographique ;
– un troisi`eme chapitre cherche `a d´eterminer les param`etres du mod`ele grˆace `a l’exp´erience ou `a l’aide de relations de la litt´erature ;
– un quatri`eme chapitre a pour but de confronter les r´esultats du mod`ele avec les r´esultats exp´erimentaux obtenus en parall`ele du volet mod´elisation, pr´esente la sensibilit´e du mod`ele et propose des r´esultats pour un r´egime nominal du four.