Estimation du noyau d’agglom´eration Le noyau d’agglom´eration par cisaillement dans la couche active a ´et´e estim´e dans le cas monodispers´e pour une poudre d’UO2 type FR8. Le gradient de vitesse Gca est calcul´e `a partir des param`etres de fonctionnement nominaux des fours de conversion. Les figures 3.14 (a) et (b) montrent l’´evolution du noyau d’agglom´eration avec le diam`etre des particules et l’angle de premier d´echargement. Le noyau d’agglom´eration varie peu avec l’angle de premier d´echargement et donc l’´epaisseur relative de la couche active. Le noyau d’agglom´eration pour le four FBFC est sensiblement sup´erieur `a celui calcul´e pour le four LCU du fait d’une vitesse de rotation sup´erieure.
1e−18 1e−17 1e−16 1e−15 1e−14 1e−13 1e−12 1e−11 1e−10
βcis., m3 s−1
da, m3
θinit
, −
1e−06 1e−05 1e−04
60 70 80 90 100 110 120
1e−18 1e−17 1e−16 1e−15 1e−14 1e−13 1e−12 1e−11 1e−10
βcis., m3 s−1
da, m3
θinit
, −
1e−06 1e−05 1e−04
60 70 80 90 100 110 120
(a) Four FBFC, fonctionnement nominal avec une poudre d’UO2type FR8
(b)Four LCU, fonctionnement nominal avec une poudre d’UO2 type FR8
Fig. 3.14 –Noyaux d’agglom´eration par cisaillement dans la couche active pour une distribution mono-dispers´ee de particules
3.3 Evolution de la morphologie par fragmentation´
3.3.1 Rappels bibliographiques
La fragmentation d’un agglom´erat peut ˆetre d´efinie `a partir de crit`eres de diff´erentes natures : un crit`ere bas´e sur une force appliqu´ee maximale [Borts et Gupalo 1971, Adler et Mills 1979], sur une vitesse de cisaillement [Kao et Mason 1975], sur l’action d’une r´eaction chimique, sur une taille limite [Reich et Vold 1959, Tambo et Watanabe 1979] ou sur une analyse statistique. Afin de proposer un mod`ele de fragmentation, il est n´ecessaire de d´efinir, dans un premier temps, le d´efaut qui entraˆınera la fragmentation d’un agglom´erat. Le syst`eme de classification propos´e par [Collins 1981] s´epare les manifestations du d´efaut, l’agent de ce d´efaut et la localisation du d´efaut sur l’agglom´erat. Ainsi, le d´efaut peut apparaˆıtre sous la forme d’une d´eformation ´elastique, d’une d´eformation plastique (non r´eversible), d’une fracture ou d’une ´evolution d’origine chimique. Ce
d´efaut peut ˆetre caus´e par une force ou une contrainte, le temps, la temp´erature ou par une r´eaction chimique. Enfin, ce d´efaut peut ˆetre localis´e soit `a l’int´erieur, soit `a la surface de l’agglom´erat.
Pour un agglom´erat compos´e d’un nombre important de particules primaires, le d´efaut apparaˆıt au niveau d’une liaison entre particules primaires. La fragmentation intervient quand la force (ou la contrainte appliqu´ee) est sup´erieure `a l’intensit´e de la liaison entre les particules primaires. On peut de plus concevoir que la fragmentation est pr´ec´ed´ee d’un moment bref pendant lequel on assiste `a une d´eformation plastique ou ´elastique de l’agglom´erat. Ce type de restructuration peut ˆetre `a l’origine d’une ´evolution de la morphologie de l’agglom´erat, mais cette hypoth`ese ne sera pas prise en compte dans la suite de cette ´etude du fait du faible nombre d’´etudes existant `
a l’heure actuelle et de la complexit´e du ph´enom`ene. On supposera ici que le d´efaut se manifeste par une fracture localis´ee au niveau d’une liaison entre les particules primaires `a l’int´erieur de l’agglom´erat et que ce dernier se s´epare en plusieurs fragments sous l’action d’une force. Rappelons cependant que des essais d’oxydation de poudres d’UO2 en U3O8 ont montr´e que les agglom´erats se fragmentaient pour des temp´eratures comprises entre 300 et 350 ◦C [Moulard 1988]. Des fragmentations d’origine chimique sont donc susceptibles d’avoir lieu dans le four de conversion, mais ces ph´enom`enes ne peuvent pas ˆetre pris en compte dans la mod´elisation du fait du manque d’informations exp´erimentales.
Les liaisons inter-particulaires structurant les agglom´erats ne sont pas distribu´ees uniform´ement au sein des agglom´erats. C’est pourquoi la distribution des fragments cr´e´es est a priori al´eatoire. De nombreux auteurs se sont cependant limit´es `a consid´erer le cas o`u pour chaque agglom´erat fragment´e, un nombre donn´e de fragments apparaˆıt.
Comme nous l’avons vu au Chapitre 2 - Partie II, les effets de la fragmentation peuvent ˆetre int´egr´es dans l’´equation de bilan de population `a l’aide de deux param`etres : la fonction de distribution de fragmentation P (v, v′) et la fr´equence de fragmentation Γ(v). La fr´equence de fragmentation, Γ(v) (s−1), d´efinie dans le Chapitre 2 - Partie II peut s’´ecrire pour un agglom´erat fractal :
Γ(v) = Avb (3.38)
A repr´esente la vitesse de fragmentation globale. Cette forme de fr´equence de fragmentation est dite homog`ene. Cette relation se base sur l’observation exp´erimentale selon laquelle les particules plus grandes ont plus de probabilit´e de se fragmenter que les particules plus petites. Diff´erents auteurs proposent de prendre b = 1/Df `a partir de r´esultats exp´erimentaux [Tontrup et al. 2000, Harris et Maricq 2002]. [Kusters 1991] propose une expression semi-empirique diff´erente, dans le cas d’une fragmentation li´ee au cisaillement :
Γcis.(v) = 4 15π 1/2 εd ν 1/2 exp −εbε(v) d (3.39) εb(v) = A
da : taux de dissipation de l’´energie critique de fragmentation (m2 s−3) εd(v) : taux de dissipation de l’´energie turbulente (m2s−3)
3.3. ´Evolution de la morphologie par fragmentation
Le param`etre A peut ˆetre ajust´e afin d’obtenir plus ou moins de fragments et imposer une taille de particule `a partir de laquelle on aura fragmentation. Les agglom´erats avec une dimension fractale moindre se fragmentent davantage puisque, dans ce cas, εb(v) diminue pour des dia-m`etres d’agglom´erats plus importants.
La fonction P (v, v′) est le second param`etre d´ecrivant les effets de la fragmentation sur la distri-bution de particules. Elle d´ecrit la distridistri-bution des fragments de volume v dus `a la fragmentation d’une particule de volume v′. Cette fonction est homog`ene si la distribution des volumes de frag-ments ne d´epend pas de la particule m`ere, mais seulement du rapport v/v′. Cette condition implique qu’il existe une fonction Phom. telle que :
P (v, v′) = Phom.(v/v′)
v′ (3.40)
Dans le cas o`u `a la fois la fr´equence de fragmentation et la fonction P sont homog`enes, la distribution de particules atteint une forme dite conservative donn´ee apr`es un temps de frag-mentation suffisant. Trois contraintes sur P ont ´et´e mentionn´ees dans la Partie II - Chapitre 1 : ´equations 1.16, 1.17 et 1.18. [Kostoglou et Karabelas 2002] rappellent une contrainte physique suppl´ementaire : Z v′′ 0 vP (v, v′) dv ≥ Z v′ v′−v′′ (v′− v)P (v, v′) dv (3.41)
avec v′′ > v2′. Cette relation montre que la fragmentation n’entraˆıne pas de r´earrangement massique des particules et que si une particule de volume v ≥ v2′ est form´ee, le volume solide ´equivalent aux fragments de volume v′− v doit contribuer au volume total des fragments de volume inf´erieur `a v′− v. Dans le cas d’une fragmentation binaire (deux fragments par particule m`ere), cette condition est ´equivalente `a un noyau sym´etrique i.e. P (v, v′) = P (v′− v, v′). Cette contrainte a ´et´e souvent oubli´ee, notamment par les auteurs qui ont cherch´e `a ajuster des r´esultats exp´erimentaux avec des noyaux physiquement non r´ealistes.
Le noyau de fragmentation homog`ene est dit discret lorsque les fragments ne peuvent avoir que des tailles pr´ed´efinies. En terme math´ematique, le noyau d’agglom´eration peut alors ˆetre ´ecrit comme une somme de fonctions de Dirac i.e.
Phom.(v/v′) =
N
X
i=1
aiδ(v/v′− ci) (3.42)
La conservation de la masse impose que PNi=1aici= 1 et que le nombre de fragments resultant de la fragmentation soit γ =PNi=1ai. Le cas le plus simple est celui de la fragmentation uniforme pour lequel le noyau de fragmentation s’´ecrit dans le cas d’une fragmentation en γ fragments de volumes uniformes
Phom.(v/v′) = δ(v/v′− 1/γ) (3.43)
et dans le cas d’une fragmentation binaire :
Dans ce cas, la fragmentation entraˆıne l’apparition de deux fragments de volumes normalis´es εfra. et 1 − εfra.. Ce noyau est ´egalement appel´e noyau de fragmentation-´erosion. En effet, pour εfra.→ 0, il d´ecrit le m´ecanisme d’´erosion (appel´e ´egalement abrasion). Le noyau de fragmen-tation peut repr´esenter outre une fragmenfragmen-tation tr`es localis´ee (fragmenfragmen-tation uniforme) et une fragmentation tr`es dispers´ee (fragmentation de type ´erosion) un ´etat interm´ediaire `a l’aide d’un noyau de type loi de puissance [Kostoglou 2003].
3.3.2 Introduction dans le mod`ele morphologique
Des informations pr´ecises sur les cin´etiques de fragmentation auraient n´ecessit´e une campagne d’essais sp´ecifiques qui n’a pas ´et´e planifi´ee dans le cadre de cette ´etude. De plus, de tels essais, qui supposent de pouvoir mesurer la fragmentation en s’affranchissant des autres m´ecanismes d’´evolution morphologique d’origine m´ecanique semblent `a l’heure actuelle difficilement r´eali-sables.
Dans la suite des calculs, nous nous donc sommes content´es d’essayer d’appr´ecier l’influence de la fragmentation sur la forme des distributions de particules. Pour cela, nous avons utilis´e comme fr´equence de fragmentation la relation 3.38 et comme noyau de fragmentation, un noyau uniforme tel que nous l’avons d´efini pr´ec´edemment (eq.3.43).