Figure 42 Distribution radiale du courant de photo-électrons : a) spectre mono-énergétique pour diérentes valeurs de et F telles que 3/2
F soit constant ; b) en rouge et en bleu sont représentés des distributions pour deux valeurs d'énergie voisine 1 = + δ et 2 = − δ. En noir, on représente la superposition incohérente de ces distributions ; c) superpositions incohérentes de distributions avec des énergies 1 = + δet 2 = −δ pour diérentes valeurs de et F telles que 3/2
F soit constant.
Au-delà de l'observation de la superposition incohérente de deux interférogrammes, nous avons envisagé la détection d'interférences cohérentes entre les 4 trajectoires pos-sibles. En eet, pour chaque photon d'excitation, on produit une paire de trajectoires interférant, et les deux paires correspondent à des énergies diérentes, mais très voi-sines. Ces deux énergies engendrent un brouillage temporel, à la fréquence diérence, entre les 2 paires de trajectoires. Pour s'aranchir de cet eet de brouillage, il faudrait détecter l'interférogramme de manière synchrone avec la modulation. Dans ce but, nous devons mesurer le temps d'arrivée des électrons, ce qui se fait aisément avec l'anode commune des galettes de micro-canaux qui nous permettent de coder la position spa-tiale des électrons. Il semble beaucoup plus di cile de coupler cette mesure temporelle à la modulation de 2 GHz, ce qui implique une précision sur la mesure du temps d'une cinquantaine de picosecondes. Il faudrait aussi corréler cette information temporelle à la mesure habituelle de position. L'analyse a posteriori des données nous permettrait de mettre en évidence l'interférence des 4 trajectoires électroniques. Ce résultat serait un véritable dé , car aucune interférence entre trajectoires ayant des énergies diérentes n'a jamais été observée.
7.3 Structure ne - Décalage isotopique d'a nités électroniques
Le soufre est un exemple d'élément que nous avons étudié et qui présente une struc-ture ne aussi bien pour l'ion (3p5,2P1/2,3/2) que pour l'atome (3p4,3P1,2,3). Les 6 seuils de détachement sont schématisés sur la gure 44. En raison des intensités relatives des transitions et des populations initiales pondérées par la statistique de Boltzman, nous n'avons enregistré des interférogrammes avec un rapport signal sur bruit su samment favorable que pour 5 transitions [BCD06]. A partir des mesures ainsi réalisées, nousFigure 43 a) Interférogramme à deux couleurs. b) Comparaison de l'évolution du paramètre χ2 pour des interférogrammes obtenus à une ou à deux couleurs.
avons pu appliquer analytiquement le principe de combinaison de Ritz qui conduit à déterminer la meilleure interpolation de l'ensemble des paramètres (X,Y,Z,eA) montrés sur la gure 44. Nous avons légèrement amélioré la précision sur la valeur de la structure ne de l'atome. L'erreur sur celle de l'ion a été réduite d'un facteur 3.
Figure 44 Niveaux d'énergie de S− et de S ainsi que les transitions de photodétache-ment avec leurs intensités relatives.
Nos mesures d'a nités électroniques permettent aussi de déterminer des écarts isoto-piques engendrés par la variation de masse du noyau. De telles mesures ont été réalisées en 2001 sur O−[BDV01] et plus récemment sur S−[CDS10]. En première approximation,
7.3 - Structure ne - Décalage isotopique d'a nités électroniques 121
le hamiltonien de Z électrons dans le référentiel du centre de masse peut s'écrire :
H =X i ~ p2i 2 ( 1 m + 1 M) | {z } =1 µ +V (46)
où V représente les interactions électrostatiques, m la masse d'un électron, M la masse du noyau et µ la masse réduite. Les énergies propres d'un tel hamiltonien sont pro-portionnelles à µ. L'a nité électroniqueeA(M ), qui est la diérence entre l'énergie du niveau de détachement (à énergie nulle) et celle du niveau fondamental, est aussi pro-portionnelle à la masse réduite. A ce degré d'approximation, l'a nité de l'atome le plus lourd est toujours plus grande que celle du léger, on parle de Normal Mass Shift NMS pour ce décalage de masse normal. A l'ordre supérieur, on ajoute au hamiltonien le terme de polarisation de masse, dont l'opérateur est proportionnel à la somme des produits scalaires croisés des impulsions de deux électrons. Pour des fonctions d'ondes électro-niques orthogonales, la valeur moyenne de cet opérateur est nulle. Lorsque l'on tient compte des corrélations électroniques, cette moyenne est diérente de zéro et apporte au décalage isotopique une contribution appelée Speci c Mass Shift SMS pour le dé-calage de masse spéci que. Ainsi la détermination ab initio de dédé-calages isotopiques11 nécessite de calculer les fonctions d'ondes électroniques, comme le font nos collabora-teurs belges (T. Carette, O. Sharf et M. Godefroid) et C. Froese-Fisher par une méthode Hartree-Fock multicon gurationnelle.
Expérimentalement, la di culté de ce type d'expérience est de produire le jet d'ions négatifs isotopique et ensuite de le sélectionner en masse. Par exemple, dans le cas d'un jet d'ions de soufre non enrichi, seulement 4% d'entre eux sont présents comme 34S−. A n de faire interagir le laser avec ce faible jet (de quelques pA), on règle le ltre de Wien sur la masse32S. On optimise le recouvrement géométrique du laser et du jet, puis on réduit la valeur du champ électrique du ltre d'un facteur 4/√17. Dans ces conditions et grâce à la résolution su sante de notre sélection en masse qui assure une réduction du jet d'un facteur 100 à une unité de masse, on ne produit que des photo-électrons issus des ions 34S. Par ailleurs, ces expériences mettent aussi en évidence la sensibilité de notre technique de mesure. Avec l'isotope34S, nous obtenons au maximum 8 électrons par pixel au bout de 2000 s de temps d'accumulation, ce qui ne nous empêche pas de déterminer un décalage d'a nités à ± 7 mk près.
En n, pour clore cette section, notons que les mesures de structure ne ou de dé-calages isotopiques peuvent être plus précises que les déterminations des seuils indivi-duels. En eet la comparaison de plusieurs mesures consécutives prises sans changer les réglages, à des énergies voisines, élimine des erreurs systématiques uctuantes (celle de la mesure de la longueur d'onde, celle causée par la variation de distances entre les
11. J'ai négligé dans cette discussion très qualitative sur les écarts isotopiques d'a nités les eets de volume, appelé Field Shift et notés FS.
taches,...). Par ailleurs, l'erreur systématique constante (comme celle associée à la valeur du champ électrique) est la même pour les diérents enregistrements. Ainsi pour une même géométrie de colonne, on applique une pente identique aux variations des a nités en fonction de l'énergie des photo-électrons.