Spectroscopie par transformee de Fourier

Pour une etude de la largeur spectrale de la transition fondamentale de la paire electron-trou, nous n'avons pas, avec un spectrometre a reseau, la resolution susante en PL, et la PLE ne donne acces qu'aux transitions excitees. Il nous a donc fallu developper une methode spectroscopique de meilleure resolution pour avoir acces a la largeur spectrale de la transition fondamentale.

Principe

Sur la gure 3.2.6 est represente le dispositif experimental de spectroscopie par transformee de Fourier. Il s'agit du m^eme dispositif que precedemment avec

54 CHAPITRE 3 . S PECTROSCOPIE D' UNE BOITE UNIQUE

un interferometre de Michelson insere sur la voie de detection. Cet interferometre est constitue d'une lame separatrice et de deux coins de cube dont l'un est monte sur une ligne a retard motorisee. Le pas de deplacement de cette ligne a retard vaut
x=100 nm. Le retard  entre les deux bras est ainsi variable et incremente par multiple de 2
x=c = 0.66 fs.

Soit E(t) le champ electrique se propageant dans un bras de l'interferometre. L'intensite detectee en sortie de l'interferometre vaut [77]:

I() = 1T Z t 0 +T=2 t0;T=2 jE(t) + E(t;)j 2 dt (3.2.1) ou  est le retard entre les deux bras de l'interferometre et T est le temps d'integration du detecteur. En supposant que les intensites dans les deux bras sont egales, I() peut se mettre sous la forme:

I() = 2T Z t 0 +T=2 t0 ;T=2 E(t)E(t)dt + 2 < 1 T Z t 0 +T=2 t0 ;T=2 E(t)E(t ;)dt  (3.2.2) Nous allons poser:

() = <  1 T Rt 0 +T=2 t0 ;T=2 E(t)E (t ;)dt  1 T Rt 0 +T=2 t0 ;T=2 E(t)E (t)dt (3.2.3) L'intensite a la sortie de l'interferometre s'ecrit alors:

I() = 2I0(1 + ()) (3.2.4)

PrenonsE(t) = A(t)ei!0t, on peut alors ecrire () sous la forme:

() = 1I0 <  ei!01 T Z t 0 +T=2 t0 ;T=2 A(t)A(t ;)dt  (3.2.5) Or, d'apres le theoreme de Wiener-Khintchine, la fonction d'autocorrelation est la transformee de Fourier de la densite spectrale [78], c'est a dire:

lim T!1 1 T Z t 0 +T=2 t0 ;T=2 A(t)A (t;)dt = Z +1 ;1 jA(!)j 2 e;i! d! (3.2.6) Le temps d'integration du detecteur (10 ms) etant long devant la duree d'un train d'onde, l'intensite en sortie de l'interferometre s'ecrit donc:

I() = 2I0 h 1 + 1I0 <  ei!0TF( jA(!)j 2) i (3.2.7) Si on met cette expression sous la forme:

I() = 2I0 h

1 +C()cos(E0=h) i

3 .2. TECHNIQUES SPECTROSCOPIQUES UTILIS 

EES 55

ou I0 est l'intensite moyenne de photoluminescence,E0 est l'energie centrale de

detection etC() est le contraste de l'interferogramme,on voit que la transformee de Fourier de C() permet de remonter au prol spectral de la raie donne par

jA(!)j 2.

Pour une raie homogene lorentzienne, de largeur , A(!) = A0

!;!

0+i =2h

(3.2.9) Le contraste obtenu sera alors de la forme C() = e;jj=T

2 avec T

2 = 2h= .

La mesure du contraste permet donc d'extraire T2 et de remonter a la largeur

spectrale de la raie, .

Ce dispositif experimental nous donne une tres bonne resolution spectrale. En eet, nous pouvons faire varier  sur l'ensemble de la platine micro-contr^ole constituant la ligne a retard, le retard zero etant place pres d'une extremite. La platine fait 20 cm, nous pouvons donc aller jusqu'a des retards de 1.3 ns ce qui permettrait en principe d'extraire des largeurs de raie jusqu'a 0.5 eV. On ar- rive ainsi a une resolution meilleure que celles obtenues gr^ace a des double ou triple monochromateurs (couramment de 20 a 30 eV, et exceptionnellement 2 eV [71]). On utilise d'autre part l'inter^et de la spectroscopie par transformee de Fourier dans le cas d'un signal faible (ce qui est le cas du signal de photolumi- nescence d'une bo^te quantique unique): le signal provenant de toute la raie de PL est envoye sur le detecteur.

De plus ce dispositif est a la fois compact et tres exible. Il sut de cacher un des bras de l'interferometre pour realiser des spectres de PL et PLE sur bo^te unique. Pour etudier les largeurs de raie par transformee de Fourier, il sut de passer par les deux bras de l'interferometre. Il faut cependant faire attention a la largeur de la fente de sortie du spectrometre. En eet, pour un spectre de PL on veut la meilleure resolution possible donc la fente la plus fermee possible (250m en l'occurence). Par contre, pour enregistrer l'interferogramme d'une raie, il faut avoir toute la raie etudiee dans la bande spectrale arrivant sur le detecteur: une reduction de la bande spectrale de detection supprimerait des composantes de Fourier du signal et deformerait ainsi l'interferogramme. Le signal mesure serait alors la TF de la fonction d'appareil du spectrometre. Dans toutes nos mesures de largeur de raie nous avons donc toujours pris soin d'ouvrir susamment la fente de sortie du spectrometre pour laisser passer la totalite de la raie etudiee. Les largeurs spectrales que nous avons mesurees varient entre 7.5 et 400 eV, avec une fente de 250 m, la resolution du spectrometre etant de 1 meV, sans ouvrir plus la fente nous detectons bien toute la raie. Pour les mesures de largeur spectrale de raie, nous l'avons cependant ouverte plus par precaution (750 m). Le monochromateur ne sert alors qu'a ameliorer le rapport signal sur bruit en selectionnant une bande spectrale, ce qui diminue le signal parasite arrivant sur le detecteur.

Figure 3.2.7: (a): Interferogramme de reference servant a tester l'alignement de l'interferometre enregistre avec un laser helium-neon de grande longueur de coherence. (b) Interferogramme enregistre en detectant la raie de photolumines- cence d'une bo^te quantique.

La gure d'interference en sortie du Michelson est constituee d'anneaux. Pour bien enregistrer sur le detecteur la variation du contraste en fonction du retard, il faut que seul le premier anneau de la gure d'interference arrive sur le detecteur. L'interferometre de Michelson est precede d'un "pin-hole" de diametre  = 100m place au foyer d'une lentille de 40 cm de focale. Les rayons arrivant sur le Michelson font un angle maximumegal aimax = =2f ou f est la focale de

la lentille. Pour ^etre s^ur de ne pas moyenner la gure d'interference sur plusieurs anneaux, on impose que:

(0);(imax)< 10 (3.2.10)

ou(i) = 2ecosi est la dierence de marche entre les deux bras de l'interferometre pour un angle d'incidencei et un decalage e entre les deux bras. Cette relation entra^ne que:

e < 4f2

102 (3.2.11)

c'est a dire que les retards que l'on peut atteindre doivent ^etre inferieurs a 6 m. Avec une ligne a retard de 20 cm, nous sommes largement en-dessous de cette contrainte, seul un ordre de la gure d'interference arrive bien sur le detecteur.

3 .2. TECHNIQUES SPECTROSCOPIQUES UTILIS 

EES 57

Reglage de l'interferometre

Pour realiser ce montage experimental, il faut avoir un bon reglage de l'interferometre: il faut ^etre s^ur que la perte de contraste mesuree provient eectivement de la nature de la raie regardee et non d'un desalignement de l'interferometre. Pour s'aranchir de cette diculte, nous avons utilise un laser helium-neon de grande longueur de coherence pour regler l'interferometre. Sur la gure 3.2.7 (a) est reporte l'enregistrement de l'interferogramme de ce laser en fonction du retard. Cet interferogramme nous permet d'^etre s^ur du bon alignement de l'interferometre sur la longueur de coherence de l'helium-neon. Nous avons frequemment verie gr^ace a ce laser que l'interferometre ne se desalignait pas.

Largeur homogene de la transition fondamentale

Un resultat typique de mesure de largeur spectrale de la transition fonda- mentale d'une bo^te est represente sur la gure 3.2.7 (b). Il a ete obtenu en excitant l'echantillon dans le continuum de la couche de mouillage et en xant l'energie de detection sur la transition fondamentale d'une bo^te. On enregistre l'intensite de photoluminescence en fonction de la dierence de marche entre les deux bras de l'interferometre. Le contraste diminue sur des retards inferieurs au temps de coherence de l'helium-neon, la perte de contraste est donc bien intrinseque au signal de photoluminescence detecte et ne provient pas d'un mau- vais alignement de l'interferometre. L'enregistrement d'un tel interferogramme necessite une tres bonne optimisation de la voie de collection car l'intensite du signal mesure est tres faible (les elements optiques de l'interferometre rajoutant des pertes supplementaires). De plus il faut une tres grande stabilite du dispositif experimental car l'enregistrement prend entre une a deux heures.

A partir de ces interferogrammes, on peut extraire le contraste C(). Les contrastes des deux interferogrammes sont representes sur la gure 3.2.8. On peut alors proceder a une analyse de la forme du contraste:

 Si la raie etudiee a un prol gaussien, le contraste de l'interferogramme

sera la transformee de Fourier d'une gaussienne c'est a dire gaussien: C() /exp(;

2=4T2). Le prol de raie est alors en:

f(!)/exp(;T 2(!

;! 0)

2) (3.2.12)

ou la largeur a mi-hauteur de la distribution gaussienne est reliee a la constante T par = h
! = 2hp

ln2=T.

 Si par contre la raie est de prol lorentzien, le contraste diminuera en

C() /exp(;jj=T). Le prol de raie est alors de la forme:

f(!)/ 1 (!;! 0) 2+ 2=4h 2 (3.2.13)

Figure 3.2.8:Contraste C() en coordonnees logarithmiques des interferogrammes obtenus (a) sur l'helium-neon et (b) sur une bo^te quantique. Pointilles: ts du contraste pour un prol de raie d'emission gaussien. Traits Pleins: ts du contraste pour un prol de raie d'emission lorentzien.

ou la largeur de la distribution lorentzienne est reliee a la constante T par = h
! = 2h=T.

Sur la gure 3.2.8, nous avons donc realise des simulations du contraste pour une forme de raie gaussienne (pointilles) et pour une forme de raie lorentzienne (traits pleins). Il appara^t que la raie d'emission du laser helium-neon est de type gaussien alors que la raie d'emission de la bo^te est de forme lorentzienne. Pour le laser helium-neon, la forme gaussienne est due a un elargissement par eet Doppler, et la largeur spectrale ainsi mesuree est de 3.5 eV ce qui est en accord avec les donnees du fabricant. Nous savons donc que la resolution eective de notre montage est au moins de 3.5 eV. Pour tester la resolution sur l'ensemble de la ligne a retard, il faudrait utiliser un laser test de plus grande longueur de coherence. Mais, toutes les largeurs de raie que nous avons mesurees etant superieures a 3.5 eV, le laser helium-neon dont nous disposons est susant a assurer un bon reglage de l'interferometre. Revenons au contraste obtenu sur la transition fondamentale de la bo^te: la raie a un prol lorentzien, et, dans ce cas precis, nous obtenons une raie de largeur spectrale 10 eV. De plus, le temps T

3 .3. CARACT 

ERISATION 59

du declin exponentiel est une mesure du temps de dephasage T2 de la transition

fondamentale de la bo^te, il vaut 130 ps dans ce cas precis.

Ce dispositif interferometrique donne donc acces a la fois au prol de la raie etudiee ainsi qu'a sa largeur spectrale. Et nous avons la resolution susante pour mesurer la largeur spectrale de la transition fondamentale d'une seule bo^te quantique.