5.4 Les bo^tes quantiques comme atomes isoles?
5.4.1 Di usion spectrale
Les valeurs de ;0 que nous obtenons (superieures a la dizaine de eV) sont
toutes superieures aux largeurs radiatives (de l'ordre de 0.6 eV) et ceci m^eme lorsque le couplage aux phonons acoustiques est inhibe. Dans di erents types de structure 0D, il a ete observe recemment deux types de phenomenes indiquant un couplage de la bo^te avec l'environnement qui pourraient ^etre responsables de l'elargissement que nous mesurons.
Un
clignotement de la photoluminescence
des bo^tes sur des echelles de temps de l'ordre de la seconde a ete observe a la fois dans des nanocristaux de CdSe [111] et dans des bo^tes auto-assemblees en InP [119]. L'origine physique de ce clignotement n'est pas bien comprise, une interpretation possible serait la presence de defauts au voisinage de la bo^te. Ces defauts presentent di erentes con gurations metastables et, dans certaines con gurations le defaut joue le r^ole de centre non-radiatif. Dans le premier echantillon de bo^tes InAs que nous avons etudie au debut de cette these, cet e et de clignotement etait e ectivement present. Par contre tous les echantillons presentes dans ce manuscrit etaient de meilleure qualite que le premier car ce clignotement ne s'est jamais manifeste.Dans les nanocristaux de CdSe, Neuhauser et al. ont de plus observe que cet e et de clignotement s'accompagnait d'un e et de
deplacement spectral
de la raie appele di usion spectrale [111]. Dans des bo^tes auto-organisees en InAlAs, ce phenomene de di usion spectrale a egalement ete observe [112]. Il augmente avec la puissance d'excitation et correspond a des decalages de raie de l'ordre du meV. La seule explication que Robinson et al. ont pu donner de leurs resultats experimentaux est l'interaction de la bo^te avec des charges piegees dans son voisinage. En e et, la couche de mouillage dans les systemes auto-assembles presente toujours des uctuations d'epaisseurs puisqu'il s'agit d'un puits tres mince d'epaisseur moyenne egale a des fractions de monocouches (cf image AFM de la gure 4.2.9). Elle procure donc un grand nombre d'etats localises ou des charges peuvent se pieger et ceci sur des temps longs. La bo^te interagit avec les charges piegees dans son voisinage par interaction Coulombienne ce qui decale l'energie de liaison de la paire electron-trou dans la bo^te et donc decale la raie de photoluminescence.128 CHAPITRE 5 . ETUDE DE LARGEURS SPECTRALES
Cette interaction Coulombienne entre les porteurs de la bo^te et les charges aux alentours peut egalement ^etre a l'origine d'un elargissement de la raie. Dans des bo^tes auto-assemblees en InP, Blomeet al. ont observe des raies d'emission de bo^tes larges a basse temperature (quelques meV) [113]. En augmentant la temperature, la raie se retrecit brutalement vers 40 K pour atteindre des largeurs inferieuresa 200eV. Ce retrecissements'expliquepar la variation en temperature de la position du niveau de Fermi. A basse temperature, le niveau de Fermi est au-dessus des pieges de la couche de mouillage, un grand nombre de charges sont creees autour de la bo^te. Ces charges sont sans cesse piegees et depiegees, la con guration de charge etant uctuante, le changement de position de la raie de photoluminescenceresulte nalementen une raie large. Lorsque le niveau de Fermi passe en-dessous des pieges de la couche de mouillage,la bo^te n'est plus perturbee et la largeur de sa raie de photoluminescence est plus faible, caracteristique des systemes 0D.
Dans un article recent, Uskov et al. ont developpe un modele theorique decrivant l'interaction Coulombienne entre la bo^te et les charges de son voisinage et ils ont montre que cette interaction peut conduire dans certains cas a un elargissement homogene de la raie [114]. Leur calcul est fonde sur le fait que les problemes d'interaction sont en general traites de maniere discrete, en considerant un nombre de porteurs xes dans la bo^te, alors qu'en realite,du fait de la presence de continuums d'etats disponibles au-dessus des etats con nes, il faut considerer la bo^te comme un systeme ouvert, le nombre de porteurs dans la bo^te changeant au cours du temps du fait de la capture ou de l'emissiondes porteurs entre la bo^te et les continuums 2D et 3D se trouvant au-dessus. La frequence d'emission de la transition fondamentale de la bo^te est alors une fonction du temps!(t). Et, ces uctuations de frequence peuvent ^etre a l'origine d'un elargissement homogene si elles sont susamment rapides c'est a dire si elles se font sur un temps plus court que le temps de vie radiatif de la bo^te.
Dans nos etudes de largeur spectrale de la transition fondamentale, nous n'avons pas observe de deplacement spectral de la raie sur des ordres de grandeur de l'ordre du meV. Nous serions en e et sensibles a un tel deplacement car la raie sortirait alors de la bande spectrale de detection de nie par la fente du spectrometre. Le signal de l'interferogramme chuterait alors brutale- ment a zero. L'interaction electrostatique dans nos bo^tes est donc plus faible que celles repertoriees dans les references [111, 112]. En ce qui concerne des deplacements faibles, si les deplacements se font entre des positions xes, pen- dant le temps d'integration du detecteur, nous observerions des battements dans l'interferogramme, ce que nous n'avons pas observe. Les pro ls de raie que nous avons mesures restent toujours lorentziens, ce qui est une bonne indication que l'elargissement que nous mesurons est bien un elargissement homogene comme decrit par Uskov et al. [114] et que nos mesures nous donnent donc acces au temps de dephasage T2 dans une bo^te quantique unique.
Figure 5.4.1: Largeur spectrale extrapolee a temperature nulle ;0 de la transition
fondamentale en fonction de l'intensite de PLE mesuree a 10 meV de la transition fondamentale de la bo^te etudiee et normalisee par l'intensite de PLE dans la couche de mouillage. Carres vides: Echantillon A. Ronds pleins: Echantillon B.